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    α-BeH2電子結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì)的第一性原理研究

    2015-03-23 01:51:55韋建軍
    原子與分子物理學(xué)報 2015年4期
    關(guān)鍵詞:電荷光學(xué)原子

    彭 敏,韋建軍,張 季,劉 麗,

    ( 1. 新疆工程學(xué)院基礎(chǔ)部,烏魯木齊 830091; 2. 四川大學(xué)原子與分子物理研究所,成都 610065)

    α-BeH2電子結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì)的第一性原理研究

    彭 敏1,韋建軍2,張 季1,劉 麗1, 2

    ( 1. 新疆工程學(xué)院基礎(chǔ)部,烏魯木齊 830091; 2. 四川大學(xué)原子與分子物理研究所,成都 610065)

    基于密度泛函理論,采用贗勢平面波方法研究了α-BeH2的結(jié)構(gòu)、電子和光學(xué)性質(zhì).基態(tài)下,α-BeH2晶格常數(shù)a和體積彈性模量B0計算值與實驗值及其它理論值一致.根據(jù)能帶理論研究了α-BeH2基態(tài)下的能帶結(jié)構(gòu)、總態(tài)密度(DOS)和分波態(tài)密度(PDOS).經(jīng)過分析發(fā)現(xiàn)α-BeH2為直接能隙半導(dǎo)體材料,能隙為5.44 eV,與文獻(xiàn)相比,本文計算的結(jié)果偏低,這主要是利用第一性原理中的局域密度近似(LAD)或廣義梯度近似(GGA)交換關(guān)聯(lián)能函數(shù)計算材料的帶隙寬度或者磁耦合的理論結(jié)果均會偏低.通過對基態(tài)α-BeH2的Mulliken電荷分布和集居數(shù)的分析發(fā)現(xiàn):α-BeH2屬于離子鍵和共價鍵所形成的混合鍵化合物;α-BeH2的電荷總數(shù)分別來源于H 1s軌道,Be 2s和2p軌道.同時本文還分析研究了α-BeH2的光學(xué)介電函數(shù)、吸收系數(shù)、復(fù)折射率、反射系數(shù)和能量損失等光學(xué)性質(zhì).

    第一性原理; α-BeH2; 光學(xué)性質(zhì); 介電函數(shù)

    1 引 言

    由于BeH2在科學(xué)和技術(shù)上有著潛在的應(yīng)用價值,因而引起了人們的廣泛興趣.BeH2有一系列獨特的核物理性質(zhì):低原子質(zhì)量;固體BeH2(或BeD2,BeDT)中氫同位素濃度高;對熱中子的捕獲截面低,熱中子散射截面高,可以作為反應(yīng)堆中子減速物質(zhì).BeH2粉末含能高,用作火箭固體推進(jìn)燃料,可以提供碳?xì)渫七M(jìn)燃料兩倍的動力[1].BeH2是壓穩(wěn)態(tài)氫化物,稍微加熱就會分解釋放出氫氣,故可以作為儲氫材料[2].此外,BeH2可以作為燒蝕層材料應(yīng)用在慣性約束聚變(ICF)中[3],由于含鈹燒蝕層材料元素核電荷少和低壓縮,具有相對高的密度.其優(yōu)良的性能組合在高效激光輻射吸收和等離子體自身輻射的低能量損耗下,確保了壓縮熱核物質(zhì)活塞具有良好的流體動力學(xué)特性.在具有高熱核增益因子(100或更高,對應(yīng)激光能量5~10 MJ)的反應(yīng)堆靶燃燒時,靶中心區(qū)傳出的熱沖擊波可以達(dá)到明顯高于DT或DD反應(yīng)的溫度閾值,含熱核燃料的殼層—燒蝕層燃燒顯著地增加了能量效益[4].自從1933年發(fā)現(xiàn)BeH2以來,已經(jīng)有各種各樣的制備方法報道.1951年,Schlesinger等[5]通過含醚二叔丁基鈹和LiAlH4反應(yīng)合成了質(zhì)量純度為50%的BeH2;1954年,Coates等[6]通過含醚二叔丁基鈹在150-210度熱分解制備出了質(zhì)量純度為70%的BeH2.1957年,Holley等[7]改進(jìn)了Coates的方法,利用二叔丁基鈹在氮氣的保護(hù)下制備出白色多孔的BeH2粉末.1999年, Yu.E.Markhushkin等[8]用化學(xué)氣相沉積技術(shù),在低壓氘氚氣氛下,蒸發(fā)的金屬鈹和非平衡氘原子反應(yīng),生成的BeD2沉積到半球殼基底上.結(jié)果顯示:在球表面的極點處,氘化鈹薄膜的厚度最小,接近邊緣處,厚度增加.但由于BeH2具有毒性和制備高純度BeH2困難,對該材料的研究較少,尤其是在國內(nèi),對該材料的研究幾乎是空白.理論上,2004年P(guān).Vajeeston等人[9]采用第一性原理并根據(jù)能量最低原理進(jìn)行了詳細(xì)地研究.結(jié)果表明:α-BeH2在7.07 GPa時轉(zhuǎn)變?yōu)棣?BeH2; β-BeH2在51.41 GPa時轉(zhuǎn)變?yōu)棣?BeH2; γ-BeH2在86.56 GPa時轉(zhuǎn)變?yōu)棣?BeH2; 最后δ-BeH2在97.55 GPa時轉(zhuǎn)變?yōu)棣?BeH2.但從理論上對BeH2的介電函數(shù)、折射系數(shù)、能量損失譜等光學(xué)性質(zhì)的研究報道相對較少,為此本文基于密度泛函理論詳細(xì)研究了α-BeH2的光學(xué)性質(zhì),對BeH2材料的實驗研究具有重要的指導(dǎo)意義.

    2 計算方法

    高壓情況下BeH2主要有五種結(jié)構(gòu)[9]:α-BeH2、β-BeH2、γ-BeH2、δ-BeH2和ε-BeH2.本文根據(jù)密度泛函理論和贗勢平面波方法,通過MS5.5中的CASTEP模塊[11]計算α-BeH2的結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì).晶體波函數(shù)由平面波基矢展開,交換關(guān)聯(lián)函數(shù)選取廣義梯度近似GGA中Perdew Burke Ernzerh (PBE)泛函形式[12],贗勢采用平面波超軟贗勢[13].體系中贗勢原子Be:2s2,H:1s1視為價電子處理.平面波的截止能量Ecut=450 eV,沿對稱布里淵區(qū)(BZ)方向Monkhorst-Pack K點[14]取6×8×6,對結(jié)構(gòu)優(yōu)化采用了BFGS[15]方法,自洽計算體系總能收斂小于2×10-5eV/atom, 原子受力低于0.05 eV/?,公差偏移小于1×10-5?,應(yīng)力偏差小于0.01 GPa.

    3 結(jié)果和討論

    3.1 α-BeH2結(jié)構(gòu)

    圖1 α-BeH2結(jié)構(gòu)Fig. 1 The structure of α-BeH2

    表1 α-BeH2的晶格常數(shù)a、體彈模量B0和能隙Eg

    Table 1 The lattice constanta, bulk modulusB0and band gapEgof α-BeH2

    晶格常數(shù)/?abc體彈模量/GPaB0B′0能隙/eVEg本文計算9 0084 1687 63843 03 35 44文獻(xiàn)[9]8 9824 1567 645--5 51文獻(xiàn)[17]9 0824 1607 707---

    3.2 α-BeH2的電子性質(zhì)、Mulliken電荷布居和重疊布居數(shù)分析

    在幾何優(yōu)化的基礎(chǔ)之上計算了α-BeH2的能帶結(jié)構(gòu)、總態(tài)密度(DOS)和分波態(tài)密度(PDOS).圖2為α-BeH2沿布里淵區(qū)高對稱方向積分計算得到的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度圖.零點能選在費米能級處.經(jīng)過分析,α-BeH2的直接禁帶寬度 (價帶頂G點到導(dǎo)帶底G點)Eg為5.44 eV,文獻(xiàn)[9]為5.51 eV.本文計算的結(jié)果偏低,主要原因是利用第一性原理中的局域密度近似(LAD)或廣義梯度近似(GGA)交換關(guān)聯(lián)能函數(shù)計算材料的帶隙寬度或者磁耦合的理論結(jié)果均會偏低[18],為了使結(jié)果更接近實驗值或其他理論值,可以采用剪刀算符[19]對能量進(jìn)行修正.從能帶結(jié)構(gòu)可以看α-BeH2屬于直接帶隙半導(dǎo)體材料.結(jié)合圖2中右側(cè)給出的α-BeH2總態(tài)密度(DOS)和分波態(tài)密度(PDOS)可知:下價帶-6.61到-2.20 eV之間的峰主要來源于H 1s態(tài)電子和Be 2p態(tài)電子以及少量的Be 2s態(tài)電子和Be 2p態(tài)電子雜化貢獻(xiàn).費米能級附近的上價帶區(qū)間(即: -2.20到0 eV)的峰主要由H 1s態(tài)電子,Be 2p態(tài)電子貢獻(xiàn).從整體來看,整個價帶區(qū)間的電子態(tài)都是非局域態(tài).能帶區(qū)間5.44到8.72 eV之間的峰是H 1s態(tài)電子,Be 2s和2p態(tài)電子共同貢獻(xiàn),整個導(dǎo)帶區(qū)間的電子態(tài)也是非局域態(tài).關(guān)于α-BeH2能帶其它重要信息,特別是禁帶寬度,詳見表2所示.

    在計算分析了α-BeH2的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度之后還計算了其Mulliken電荷分布[20,21].表3和表4所列為α-BeH2的Mulliken電荷布居分析和重疊布居數(shù).表3為α-BeH2的Mulliken電荷布居分析, 電荷為正表示失去電子,電荷為負(fù)表示得到電子.在α-BeH2結(jié)構(gòu)中,H 1s軌道和Be 2p軌道占有的電子對α-BeH2電荷總數(shù)有主體貢獻(xiàn).H凈原子區(qū)域集居數(shù)分別為-0.30和-0.32,Be凈原子區(qū)域布居數(shù)分別為:0.63和0.61,說明電荷主要從Be原子向H原子轉(zhuǎn)移.H1和H2 1s軌道占據(jù)的電子數(shù)分別為1.30和1.32;Be1和Be2 2p軌道占據(jù)的電子數(shù)分別為1.13和1.14.占據(jù)Be1和Be2 2s態(tài)的電子數(shù)目明顯少于2p態(tài)的電子數(shù)目.或者可以這樣說,較其自由狀態(tài),在其形成化合物過程中,占據(jù)Be1和Be2 2s態(tài)的電子向2p態(tài)轉(zhuǎn)移.α-BeH2沿(002)方向的差分態(tài)密度如圖3所示.材料的共價特性主要是取決于體系中陰陽離子間共用電子對的形成,而離子特性則主要取決于體系中陰陽離子間電荷的轉(zhuǎn)移.從圖中可知,電荷主要集居在H原子周圍,且從表4中可知,沿Be-H鍵方向形成了一較強(qiáng)的共價鍵,主要起源于H 1s和 Be 2p軌道的sp3雜化.表4為α-BeH2的Mulliken重疊布居數(shù)[20,22],其中正、負(fù)布居數(shù)分別表示兩原子間的成鍵與反成鍵.布居數(shù)為零或接近于零表明原子之間沒有或無明顯成鍵.從表4中我們H-H鍵原子之間有負(fù)的重疊布居數(shù),這說明α-BeH2結(jié)構(gòu)中存在反鍵態(tài);H-Be鍵原子之間除了個別的重疊布居數(shù)顯示為負(fù)外,其余都為較大的正數(shù),說明α-BeH2結(jié)構(gòu)中存在成鍵態(tài),性質(zhì)表現(xiàn)為極為強(qiáng)的共價性;Be-Be鍵原子之間有正的重疊布居數(shù),說明該原子之間也存在共價性較強(qiáng)的成鍵態(tài).同時還發(fā)現(xiàn),同種原子鍵之間,重疊布居數(shù)越大,其鍵長就越短,擁有較強(qiáng)的結(jié)合能.通過以上分析可知,α-BeH2是一個共價性較強(qiáng)而離子性較弱的混合金屬氫化物材料.H-Be離子鍵形成的原因可以這樣分析:占據(jù)Be 2s軌道高能態(tài)的價電子躍遷到低能態(tài)的H 1s的空軌道上;H-Be共價鍵的形成則是H 1s與Be 2p軌道在能級為2.20 eV和費米能級附近(根據(jù)基態(tài)下的能帶和PDOS分波態(tài)密度判定)雜化形成的雜化軌道,雜化軌道與H 1s軌道線性組合成反鍵態(tài)和成鍵態(tài)高低能級軌道.成鍵軌道由于電子滿占,根據(jù)能量最低原理和泡利不相容原理,成鍵軌道要向低能移動;反鍵軌道由于電子非滿占或處于空軌道,該反成鍵軌道應(yīng)向高能方向移動而性能所謂的能隙,且成鍵電子向電負(fù)性較大的H原子偏移.

    圖2 α-BeH2的能帶結(jié)構(gòu)Fig.2 The band structure of α-BeH2

    G→GG→ZG→TG→YG→SG→XG→UG→R5 445 845 955 746 276 275 776 48Z→ZT→TY→YS→SX→XU→UR→R5 896 045 796 716 706 607 24

    圖3 α-BeH2沿(002)平面的差分態(tài)電荷密度圖Fig. 3 Charge density along the (002) plane of α-BeH2

    原子s電子p電子電荷總數(shù)凈電荷H11 300 001 30-0 30H21 320 001 32-0 32Be10 241 131 370 63Be20 261 141 390 61

    3.3 α-BeH2光學(xué)性質(zhì)

    在線性光學(xué)光學(xué)響應(yīng)范圍內(nèi), 通常用復(fù)介電函數(shù)ε(ω)=ε1(ω)+iε2(ω)來描述固體宏觀光學(xué)響應(yīng)函數(shù),其中ε1(ω)為介電實部,ε2(ω)為介電虛部,通過占據(jù)態(tài)和非占據(jù)態(tài)波函數(shù)的動量矩陣元可得[23-25]:

    ×δ[EC(k)-EV(k)-?ω]

    (1)

    表4 α-BeH2的Mulliken重疊布居數(shù)

    (2)

    其中P是動量矩陣元.其他光學(xué)性質(zhì),如反射率,折射率也可由介電函數(shù)的實部和虛部求出.具體關(guān)系式如下所示[23-25]:

    折射率:

    (3)

    吸收系數(shù):

    (4)

    (5)

    (6)

    圖4為α-BeH2介電函數(shù)的實部ε1(ω)和虛部ε2(ω).不考慮接近零點能位置的譜線變化情況,本征態(tài)介電函數(shù)虛部主要存在五個主躍遷峰,這五個主躍遷峰分別位于A(6.33eV)、B(6.95eV)、C(7.31eV)、D(7.88eV)和E(8.73eV)處,從能帶和態(tài)密度分析可知A峰主要來自H1s態(tài)電子向Be2s態(tài)電子躍遷貢獻(xiàn);B峰起源于H1s 態(tài)電子向Be2s態(tài)電子,Be2p態(tài)電子向Be2s態(tài)電子躍遷;C峰來源于H1s電子向Be2s態(tài)電子躍遷;D峰由H1s態(tài)電子向Be2p態(tài)電子躍遷貢獻(xiàn);E峰起源于Be2p態(tài)電子向Be2s態(tài)電子躍遷.介電函數(shù)虛部ε2(ω)初始閾值E0=5.49eV接近平衡態(tài)時的能隙值(5.44eV).眾所周知,當(dāng)材料的禁帶寬度大于3.1eV時[26,27],材料對紫外光的吸收比較敏感,所以α-BeH2是一種優(yōu)良的紫外光學(xué)材料.本征態(tài)介電函數(shù)實部ε1(ω)存在一個負(fù)值區(qū)域,即:7.48到13.01eV.說明α-BeH2在這些能量范圍呈現(xiàn)出金屬性質(zhì).零頻情況時,靜態(tài)介電函數(shù)實部ε1(0)為2.84.

    圖4 α-BeH2復(fù)介電函數(shù)實部ε1(ω)和虛部ε2(ω)Fig. 4 The real ε1(ω) and imaginary ε2(ω) parts of complex dielectric function of α-BeH2

    圖5為α-BeH2的光學(xué)吸收系數(shù)和光學(xué)吸收帶邊.吸收帶邊Eop可以由下列公式求得[28]:

    αhυ=C(hυ-Eop)n

    (7)

    其中,hυ為光子能量,C為一常數(shù),α為吸收系數(shù).材料為直接帶隙材料時,n=0.5;材料為間接帶隙材料時,n=2.利用線性外推法計算得到α-BeH2的直接吸收邊為6.16eV, 與前面計算得到的帯隙5.44eV相近.由于利用第一性原理中的局域密度近似(LAD)或廣義梯度近似(GGA)交換關(guān)聯(lián)能函數(shù)計算材料的帶隙寬度偏低,因此我們預(yù)測利用線性外推法計算得到的吸收帶邊值更接近實驗值.圖5中的插圖為α-BeH2光學(xué)吸收系數(shù)隨能量的變化關(guān)系.吸收開始于5.50eV左右處,吸收強(qiáng)度隨著能量的增加而增強(qiáng),8.18eV時達(dá)到一最大值3.44×105/cm,之后總體減小到零.α-BeH2的主要吸收區(qū)域位于紫外區(qū)域,由此可知α-BeH2是一種優(yōu)良的紫外光學(xué)材料.對于α-BeH2,當(dāng)光子能量小于5.50eV或者小于其帯隙值時沒有吸收發(fā)生,電子處于禁戎狀態(tài).圖6為α-BeH2的復(fù)折射率n(ω)和消光系數(shù)k(ω)隨能量的變化關(guān)系.零頻情況下,靜態(tài)折射率n(0)是一非常重要的物理量,α-BeH2靜態(tài)折射率n(0)為1.68.最大復(fù)折射率位于6.22eV處,其值為3.14,此峰主要由Be2s 和2p態(tài)電子共同貢獻(xiàn).相比,α-BeH2的消光系數(shù)曲線與介電函數(shù)虛部ε2(ω)很類似.

    圖7為α-BeH2的能量損失譜L(ω)和反射譜R(ω).能量損失譜是描述快電子穿透材料時能量損失情況的重要物理參數(shù).一般來說,能量損失譜L(ω)峰位可以用來表征材料中等離子體的共振情況,相對應(yīng)的頻率被稱為等離子體共振頻率[29].由圖7可知,α-BeH2能量損失峰主要位于13.01eV處,其強(qiáng)度分別為357.28.零頻情況下,α-BeH2的反射率為6.45%,且0到5.25eV能量區(qū)間,α-BeH2的反射率幾乎相同,可以預(yù)測在紅外和可見光區(qū)α-BeH2是一透明材料,且在這些能量范圍α-BeH2可用作減反膜涂層材料.最大反射率出現(xiàn)在12.90eV處,其值為96.32%.當(dāng)能量損失達(dá)到最大時,可以觀察到α-BeH2反射率反而快速下降,如圖7中虛線所示.

    圖5 α-BeH2光學(xué)吸收帶邊Eop和光學(xué)吸收系數(shù)I(ω)Fig. 5 The absorption edge Eop and optical absorption coefficient I(ω) of α-BeH2

    圖6 α-BeH2復(fù)折射率n(ω)和消光系數(shù)k(ω)Fig. 6 The complex refractive index n(ω) and the extinction coefficient k(ω) of α-BeH2

    圖7 α-BeH2能量損失譜(a)和反射率(b)Fig. 7 Optical spectra as a function of photon energy for α-BeH2: (a) energy loss function and (b) reflectivity

    4 結(jié) 論

    基于密度泛函理論(DFT),采用贗勢平面波方法和廣義梯度近似(GGA)計算研究了α-BeH2的結(jié)構(gòu)、電子和光學(xué)性質(zhì).α-BeH2為直接能隙半導(dǎo)體材料,其能隙為5.44eV,通過對基態(tài)α-BeH2的Mulliken電荷布居分析和重疊布居數(shù)分析發(fā)現(xiàn):α-BeH2屬于離子鍵和共價鍵所形成的混合鍵化合物;α-BeH2的電荷總數(shù)分別來源于各自的H1s軌道,Be2s和2p軌道.同時本文還研究分析了α-BeH2的光學(xué)介電函數(shù)、吸收系數(shù)、復(fù)折射率、反射系數(shù)和能量損失等光學(xué)性質(zhì).α-BeH2的主要吸收區(qū)域位于紫外區(qū)域,α-BeH2是一種優(yōu)良的紫外光學(xué)材料.

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    First principles study of electronic and optical properties of α-BeH2

    PENG Min1, WEI Jian-Jun2, ZHANG Ji1, LIU Li1,2

    (1. Basic Department, Xin Jiang Institute of Engineering, Urumqi 830091, China;2. Institute of Atomic and Molecular Physics, Sichuan University, Chengdu 610065, China)

    The structural, electronic and optical properties of α-BeH2were investigated using the pseudo-potential plane wave method within the generalized gradient approximation in the frame of the density functional theory. The ground state properties, such as lattice constant a and bulk modulus B0, were calculated. These results are in good agreement with the experimental and other theoretical data. According to the band structural theory, we have studied the band structure, density of states (DOS) and partial density of states (PDOS) for α-BeH2at the ground state. We found that α-BeH2is a direct band gap semi-conductive material with the band gap 5.44 eV. The result is smaller than that in literature. This is because in response to the band gap or magnetic coupling theory, the calculated results using the local density approximation (LDA) or generalized gradient approximation (GGA) within the first principles are smaller than those using other method. We investigated the Mulliken charge and population of α-BeH2. It is indicated that α-BeH2is a mix bond chemical compound consisting of ionic bond and covalent bond. The total charge of α-BeH2derives from H 1s, Be 2s and 2p orbits, respectively. At the same time, the dielectric function, adsorption coefficient, refractive index, reflection coefficient and loss function of α-BeH2were calculated and investigated.

    First principles; α-BeH2; Optical properties; Dielectric function

    彭敏(1978—),女,新疆烏魯木齊人,碩士,講師,主要從事電氣自動化控制與技術(shù)研究.

    韋建軍.E-mail: wjj33333@163.com

    103969/j.issn.1000-0364.2015.08.023

    O443.5

    A

    1000-0364(2015)08-0653-07

    投稿日期: 2014-09-07

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