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    PS/Talc復合材料的制備及其超臨界CO2擠出發(fā)泡*

    2015-03-14 06:08:52余鵬陳斌藝王彬彬黃岸彭響方
    關(guān)鍵詞:泡孔滑石粉螺桿

    余鵬 陳斌藝 王彬彬 黃岸 彭響方

    (華南理工大學聚合物新型成型裝備國家工程研究中心∥聚合物成型加工工程教育部重點實驗室,廣東 廣州 510640)

    PS/Talc復合材料的制備及其超臨界CO2擠出發(fā)泡*

    余鵬 陳斌藝 王彬彬 黃岸 彭響方?

    (華南理工大學聚合物新型成型裝備國家工程研究中心∥聚合物成型加工工程教育部重點實驗室,廣東 廣州 510640)

    利用混合效果優(yōu)異的平行三螺桿擠出機制備了聚苯乙烯/活性滑石粉(PS/Talc)復合材料,分析了Talc在PS基體中的分散性,研究了復合材料的力學性能和熱穩(wěn)定性,并通過擠出發(fā)泡正交試驗,探討影響泡孔結(jié)構(gòu)的主次因素.研究結(jié)果表明,三螺桿擠出混煉能很好地改善Talc在基體中的分散效果,當Talc含量在6%以下時,能夠均勻分散在PS基體中;拉伸強度、沖擊強度以及斷裂伸長率隨著Talc含量增加呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢,當Talc含量為6%時,拉伸強度、沖擊強度以及斷裂伸長率出現(xiàn)極大值;隨著Talc含量增加,彎曲強度下降,彎曲模量增加;Talc能夠增加復合材料的熱穩(wěn)定性,當Talc的填充量為10%時,復合材料的熱穩(wěn)定最好;擠出發(fā)泡正交實驗結(jié)果表明,影響PS/Talc復合材料發(fā)泡行為的主次因素為:Talc含量、口模壓力、口模溫度;當Talc填充量為8%時,得到的泡孔尺寸最小,泡孔密度最大,它們分別為12.4μm和2.4×108個/cm3.

    聚苯乙烯;滑石粉;復合材料;擠出發(fā)泡;正交試驗;微觀形態(tài)

    滑石粉(Talc)又稱水合硅酸鎂,為葉片狀、魚鱗片狀或塊狀的粉末.由于其晶體結(jié)構(gòu)中層間的范德華力小,極易開裂成薄片狀而成為較小的片晶物,使得滑石粉具有非常好的潤滑性.此外,滑石粉還具有化學活性不活潑、絕緣、耐火與吸附性好等優(yōu)良的物理和化學性能[1].作為無機填料,片狀結(jié)構(gòu)的滑石粉縱橫比高,比相同尺寸的其他無機粒子具有更好的填充效果,因此,滑石粉作為無機粒子填充料在塑料生產(chǎn)中得到了廣泛的應用[2-6].作為塑料生產(chǎn)中的填充料使用時,通常需要對滑石粉進行表面活化處理,改善其在塑料基體中的分散性,并提高填料與聚合物基體的界面結(jié)合能力,使其在復合材料中起到增強、增韌的效果,同時改善材料的熱性能.

    超臨界二氧化碳(sc-CO2)作為物理發(fā)泡劑具有無毒、不燃、穩(wěn)定性高等特點,與傳統(tǒng)化學發(fā)泡劑相比無化學溶劑殘留,能夠得到具有更好泡孔結(jié)構(gòu)和更高泡孔密度的發(fā)泡制品.近年來,利用sc-CO2作為物理發(fā)泡劑制備聚苯乙烯(PS)擠出發(fā)泡制品成為研究的熱點[7-9].無機粒子填充到塑料中不僅能夠降低成本、增強增韌、改善聚合物相關(guān)性能,在發(fā)泡過程中還能起到異相成核作用,增加發(fā)泡制品的泡孔密度.常見的碳酸鈣[10]、滑石粉[11]、炭黑[12]和硅酸鹽[13]等無機粒子填料都可以在發(fā)泡過程中起到異相成核的作用.在這些無機粒子中,滑石粉由于其獨特的性質(zhì)而被廣泛使用[14].

    三螺桿擠出機是擠出機械領(lǐng)域的一大創(chuàng)新,螺桿能實現(xiàn)靈活多變的幾何排布方式、形成多個嚙合區(qū),實現(xiàn)物料在流向、流速上的多重變化,因具有優(yōu)異的混合特性、小的長徑比以及較高的產(chǎn)能而受到廣泛應用[15-16].文中選用硅烷偶聯(lián)劑改性的活性滑石粉作為填料,添加到PS基體中,通過具有優(yōu)異混合效果的三螺桿擠出機制備PS/Talc復合材料,利用掃描電子顯微鏡觀察Talc填料的分散性,研究復合材料的力學性能和熱穩(wěn)定性;最后,通過擠出發(fā)泡正交試驗研究復合材料的發(fā)泡行為,確定影響泡孔結(jié)構(gòu)形態(tài)的主次因素,并針對主要影響因素進行實驗分析.

    1 實驗

    1.1 原料

    聚苯乙烯(PS),牌號N1841H,香港石油化學有限公司產(chǎn)品;活性滑石粉,型號A-90,表面經(jīng)硅烷偶聯(lián)劑處理,東莞市恒星化工科技有限公司產(chǎn)品;二氧化碳(CO2),廣州金珠江氣體廠有限公司產(chǎn)品,工業(yè)級,純度≥99.9%.

    1.2 PS/Talc復合材料的制備

    將PS與Talc置于真空干燥箱(DZF-6050,上海齊欣科學儀器有限公司生產(chǎn))中,在80℃的真空環(huán)境下干燥5 h,然后按照Talc含量(以質(zhì)量分數(shù)計,余同)分別為2%、4%、6%、8%和10%進行物料配比,在三螺桿擠出機(IEGTC 25/40,廣州市普同實驗儀器有限公司生產(chǎn))上擠出造粒,并標記為PS-2、PS-4、PS-6、PS-8、PS-10.三螺桿擠出機加工溫度分布從加料口到機頭段分別為:165—170—175—180—185—185—190—185—180—175℃,螺桿轉(zhuǎn)速40 r/min,喂料轉(zhuǎn)速6 r/min.為了對比相同的熱歷程,純PS也利用三螺桿擠出機擠出造粒,并標記為PS-0.

    1.3 PS/Talc復合材料擠出發(fā)泡實驗

    在單螺桿擠出發(fā)泡機(Φ45,L/D=29,口模直徑1.2mm,華南理工大學聚合物新型成型裝備國家工程研究中心生產(chǎn))上,以超臨界二氧化碳作為物理發(fā)泡劑,對PS/Talc復合材料進行擠出發(fā)泡實驗. sc-CO2流量通過流體輸送泵(260D,美國ISCO公司生產(chǎn))進行計量.實驗中控制sc-CO2的流量為3.2mL/min.為了研究發(fā)泡工藝對泡孔結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律,文中選取Talc含量(A)、口模壓力(B)、口模溫度(C)3個因素,進行三因素三水平的正交試驗,正交試驗因素水平表如表1所示.

    表1 正交試驗因素水平表Table 1 Factors and levels of orthogonal experimental design

    1.4 測試與表征

    1.4.1 力學性能測試

    采用注塑機(SA1600/540,寧波海天塑機集團有限公司生產(chǎn))制備拉伸、彎曲和沖擊性能測試用標準樣條.其中,拉伸性能按照GB/T1040.2—2006進行測試,拉伸速率為2.0mm/min;彎曲性能按照GB/ T 1843—2008進行測試,彎曲速率為2.0mm/min;缺口沖擊性能按照GB/T1843—2008進行測試.拉伸和沖擊性能在材料力學性能試驗機(INSTRON 5566,美國英斯特朗公司生產(chǎn))上測試,沖擊性能在沖擊試驗機(POE 2000,美國英斯特朗公司生產(chǎn))上進行,每組測試至少5個樣品,結(jié)果取平均值.

    1.4.2 PS/Talc復合材料熱性能測試

    取5~10mg PS/Talc復合材料放置于陶瓷坩堝內(nèi),利用熱重分析儀(TG209型,德國Netzsch公司生產(chǎn)),在氮氣氣氛下,以10℃/min的速率從室溫升至600℃,測試PS/Talc復合材料的熱重分析曲線.

    1.4.3 PS/Talc復合材料斷面形貌和泡孔結(jié)構(gòu)表征

    在PS/Talc復合材料的沖擊斷面噴上鉑金,利用掃描電子顯微鏡(Nano 430,美國FEI公司生產(chǎn))觀察沖擊斷面形貌,表征Talc在基體中的分散效果.

    將PS/Talc復合材料擠出發(fā)泡的樣品置于液氮中浸泡2h,然后低溫脆斷并在斷面上噴上鉑金,通過掃描電子顯微鏡(Nano 430,美國FEI公司生產(chǎn))表征樣品的泡孔形態(tài)結(jié)構(gòu).利用Image Pro Plus 6.0分析軟件對SEM照片進行圖像分析,并根據(jù)式(1)、(2)統(tǒng)計泡孔的平均直徑和泡孔密度[17].

    式中:N0為SEM照片中的泡孔數(shù)量;A為SEM照片的面積,cm2;φ為發(fā)泡倍率,φ=ρ0/ρf,ρ0是未發(fā)泡樣品的密度,ρf是發(fā)泡樣品的密度.ρ0與ρf根據(jù)ASTM D792進行測量[18].

    2 結(jié)果與討論

    2.1 活性Talc在PS基體中的分散情況

    不同Talc填充量的PS/Talc復合材料缺口沖擊斷面的SEM照片如圖1所示.

    圖1 PS/Talc復合材料沖擊斷面的SEM照片.Fig.1 SEM micrographs for impact fracture surface of PS/Talc composites

    由圖1可見,由于純PS是脆性材料,其沖擊斷面平整,呈現(xiàn)出典型的脆性斷裂;而對于PS/Talc復合材料,其沖擊斷面形貌呈現(xiàn)出清晰的斷層結(jié)構(gòu),照片中白色粒子是片層結(jié)構(gòu)的Talc,均勻分散在PS基體中.可見,在三螺桿擠出機的強烈混合作用下,活性Talc粒子能夠很好地分散在基體中;但是隨著活性Talc含量的增加,粒子間出現(xiàn)不同程度的團聚.當Talc的含量低于6%時,Talc粒子分散效果較好,其均勻地分散在PS基體中;當Talc的含量超過6%時,照片中部分白色粒子尺寸增大,表明Talc粒子發(fā)生團聚現(xiàn)象,且由圖1可見,Talc含量越高,團聚現(xiàn)象越明顯.Talc粒子的不同分散效果,將直接影響復合材料的性能及其發(fā)泡行為.

    2.2 PS/Talc復合材料的力學性能

    PS/Talc復合材料的力學性能隨Talc含量的變化如圖2所示.

    圖2 PS/Talc復合材料的力學性能Fig.2 Mechanical properties of PS/Talc composites

    由圖2(a)可見,拉伸強度和斷裂伸長率在Talc含量為6%時出現(xiàn)極大值,分別為33.50MPa和7.02%;此后,隨著Talc含量的進一步增加,拉伸強度和斷裂伸長率出現(xiàn)下降趨勢.由SEM結(jié)果可知,當Talc含量不超過6%時,Talc粒子分散效果較好,隨著Talc含量增加,填料與聚合物基體之間的界面結(jié)合點增多,拉伸強度逐漸增大,隨著Talc含量繼續(xù)增加,填料粒子開始出現(xiàn)團聚,減弱與基體之間的界面作用,致使拉伸強度有所下降.同時,團聚的顆粒會形成應力集中的區(qū)域,在拉伸載荷下,這些應力集中點極易開裂,因此斷裂伸長率反而出現(xiàn)下降趨勢.

    由圖2(b)可見,復合材料的沖擊強度隨Talc含量的變化趨勢與拉伸強度的變化一致,同樣在Talc含量為6%時達到最大值(3.21 kJ/m2),此后隨著隨Talc含量進一步增加沖擊強度下降并趨于平穩(wěn).同樣,在保持良好分散狀態(tài)的情況下,Talc含量越高,其與基體的結(jié)合界面就越多,當復合材料受到外力沖擊時能產(chǎn)生更多的微裂紋,耗散更多的沖擊能量,但當Talc出現(xiàn)團聚,微裂紋易發(fā)展為宏觀開裂,體系的沖擊性能變差.

    由圖2(c)可見,隨著Talc含量增加,彎曲強度略有下降,但彎曲模量卻明顯增加.這是因為片狀Talc平面的力學性能均勻,在一個平面上可以自由彎曲,彎曲模量高,使得復合材料的彎曲模量相應提高,彎曲強度降低可能與Talc在基體中的取向分散情況密切相關(guān)[19].

    2.3 PS/Talc復合材料的熱穩(wěn)定性

    PS/Talc復合材料的TG和DTG曲線如圖3所示.由曲線得出的起始分解溫度tonset、失重50%時的溫度t-50%和最大失重速率溫度(峰值溫度)tmax如表2所示.

    結(jié)果表明,隨著PS基體中Talc填充量增加,復合材料的tonset、t-50%以及tmax都升高.當Talc的填充量為10%時,復合材料的熱穩(wěn)定最好,其tonset,t-50%和tmax比純PS材料分別增加了17.0、21.3和21.2℃.由表2數(shù)據(jù)可見,活性Talc很好地改善了PS的熱穩(wěn)定性.

    PS/Talc復合材料熱穩(wěn)定性的提高主要歸因于兩方面:一方面PS/Talc復合材料中的活性Talc粒子與PS分子鏈發(fā)生物理纏結(jié)或化學鍵合作用,限制了PS分子鏈的運動,從而提高了復合材料的熱穩(wěn)定性;另一方面由于大量的片狀Talc剛性無機粒子分散在基體中,在復合材料受熱時起到了阻礙PS基體中熱傳導的作用,同樣能夠提高復合材料的熱穩(wěn)定性[20].

    圖3 PS/Talc復合材料的TG和DTG曲線Fig.3 TG and DTG curves of PS/Talc composites

    表2 PS/Talc復合材料的熱重分析數(shù)據(jù)Table 2 The thermal gravity analysis data of PS/Talc composites

    2.4 PS/Talc復合材料擠出發(fā)泡正交試驗分析

    在PS/Talc復合材料的發(fā)泡行為研究中,Talc的填充量、口模溫度、口模壓力以及sc-CO2進氣量是影響擠出發(fā)泡制品泡孔結(jié)構(gòu)的主要因素,因此,文中先探討加工工藝對擠出發(fā)泡的影響.為了討論方便,實驗中將超臨界CO2進氣量固定為3.2mL/min,選取三因素三水平正交試驗進行研究.正交試驗所制備的發(fā)泡樣品的掃描電鏡照片如圖4所示.泡孔直徑與泡孔密度的正交試驗結(jié)果與極差(R)分析結(jié)果分別列于表3和表4中.分析表中數(shù)據(jù)可知,影響泡孔平均直徑和泡孔密度的主次因素為:Talc含量、口模壓力、口模溫度.由此可知本研究中復合材料擠出發(fā)泡獲得泡孔尺寸小(12.4μm)、密度大(2.4× 108個/cm3)的最佳工藝條件為:Talc含量8%、口模壓力13MPa、口模溫度160℃.

    圖4 PS/Talc復合材料發(fā)泡樣品的SEM照片F(xiàn)ig.4 SEM micrographs for foamed samples of PS/Talc composites

    表3 PS/Talc復合材料泡孔結(jié)構(gòu)參數(shù)的正交試驗結(jié)果Table 3 Cell structure results of foamed PS/Talc composites according to the orthogonal experiments

    表4 泡孔結(jié)構(gòu)正交試驗結(jié)果的極差分析Table 4 Range analysis of cell structure results of the orthogonal experiments

    2.5 Talc填充量對泡孔形態(tài)的影響

    從前面的正交試驗極差分析結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),Talc的填充量對PS/Talc復合材料發(fā)泡樣品泡孔形態(tài)的影響最為顯著.因此選取6組不同Talc含量的PS/Talc復合材料進行擠出發(fā)泡實驗,詳細研究Talc填充量對擠出發(fā)泡樣品泡孔形態(tài)的影響.不同Talc含量的PS/Talc復合材料擠出發(fā)泡樣品泡孔形態(tài)掃描電鏡照片如圖5所示,其擠出發(fā)泡工藝均為:發(fā)泡口模壓力13MPa,口模溫度160℃,超臨界CO2流量3.2mL/min.

    圖5 PS/Talc復合材料擠出發(fā)泡樣品的SEM照片F(xiàn)ig.5 SEM micrographs for extrusion foaming samples of PS/ Talc composites

    觀察圖5可知,純PS發(fā)泡樣品泡孔直徑較大,泡孔密度小,但是泡孔分布均勻,幾乎沒有泡孔合并現(xiàn)象;加入少量Talc(2%)后,泡孔的尺寸急劇減小、泡孔密度增加.這是因為Talc起到異相成核劑的作用,加入PS基體后使得發(fā)泡過程中形成更多的成核點,從而使得泡孔尺寸減小、泡孔密度增加.這一結(jié)果與孔磊等[21]的研究相一致,其在研究中引用熱點成核理論來討論納米碳酸鈣含量對PS發(fā)泡泡孔形態(tài)的影響,認為聚合物分子中熱點處的勢能低,而氣體在低勢能的熱點處離析出來形成氣泡核所需克服的自由能壘較低.因此,在熔體中添加成核劑是形成大量低勢能點的有效方式之一.在PS/Talc復合材料中,由于Talc的加入使得其與PS界面間形成大量低勢能點,通過擠出口模快速卸壓形成的大量過飽和CO2氣體在這些熱點處離析出來,形成大量氣泡核.由圖5還可發(fā)現(xiàn),進一步增加Talc填充量,泡孔尺寸減少趨于平緩,甚至在高填充量(10%)時,泡孔尺寸反而變大,出現(xiàn)泡孔合并現(xiàn)象,泡孔分布也不均勻.這是因為PS中Talc的含量較大時,大量Talc粒子團聚成尺寸較大且不均的顆粒(如圖1(f)所示),使其產(chǎn)生的熱點分布不均,以致成核點形成的時間不一致且分布不均,所以在提前形成的成核點位置長大的泡孔比其他位置形成的泡孔尺寸更大,不同尺寸大小的泡孔內(nèi)形成的內(nèi)壓不同,必然導致內(nèi)壓高的泡孔先破裂,使得大量泡孔合并,如圖5(f)所示.利用Image Pro Plus 6.0分析軟件對圖5所示的SEM照片進行分析,并根據(jù)式(1)、(2)統(tǒng)計泡孔的平均直徑和泡孔密度,結(jié)果如圖6所示.從圖中的統(tǒng)計數(shù)據(jù)中可以看出,當Talc的填充量為8%時,得到的泡孔尺寸最小,泡孔密度最大,分別為12.4μm和2.4×108個/cm3.

    圖6 Talc填充量對泡孔形態(tài)的影響Fig.6 Effect of Talc contents on cellmorphology

    3 結(jié)論

    以硅烷偶聯(lián)劑改性的活性滑石粉作為填料制備了PS/Talc復合材料,研究了復合材料的力學性能和熱穩(wěn)定性,并通過擠出發(fā)泡正交試驗研究了復合材料的發(fā)泡行為,得到以下主要結(jié)論:

    (1)硅烷偶聯(lián)劑改性增加了Talc與PS基體的相容性和在基體中的分散性;當Talc的填充量低于6%時,Talc能夠均勻地分散在PS基體中.

    (2)活性Talc的填充量和分散性同樣影響著力學性能;拉伸強度、沖擊強度以及斷裂伸長率隨著Talc含量增加出現(xiàn)先增加后減小的趨勢,其中,當Talc含量為6%時,拉伸強度、沖擊強度以及斷裂伸長率出現(xiàn)極大值,分別為33.50MPa、3.21 kJ/m2、7.02%;隨著Talc含量增加,彎曲強度下降,彎曲模量增加.

    (3)活性Talc填充到PS基體中能夠增加復合材料的熱穩(wěn)定性,當Talc的填充量為10%時,復合材料的熱穩(wěn)定最好.

    (4)PS/Talc復合材料擠出發(fā)泡正交試驗結(jié)果表明,影響泡孔平均直徑和泡孔密度結(jié)果的主次因素為:Talc含量、口模壓力、口模溫度.

    (5)Talc的加入能夠起到異相成核作用,使得制品泡孔密度增加,泡孔尺寸減小.研究發(fā)現(xiàn),當Talc填充量為8%時,得到的泡孔尺寸最小,泡孔密度最大,它們分別為12.4μm和2.4×108個/cm3.

    [1] 趙文聘,黃平,黃海清,等.滑石粉在塑料改性中的作用與效果[J].中國非金屬礦工業(yè)導刊,2006,2:17-18. Zhao Wen-pin,Huang Ping,Huang Hai-qing,et al.Role and effect of talc in the plastic modification[J].China Non-Metallic Mining Industry Herald,2006,2:17-18.

    [2] 汪濟奎,郭衛(wèi)紅.偶聯(lián)劑處理滑石粉改性聚丙烯的研究[J].化工時刊,1994(1):20-21. Wang Ji-kui,Guo Wei-hong.Research of polypropylene modified with talc treated by coupling agent[J].Chemical Industry Times,1994(1):20-21.

    [3] Leong YW,Abu Bakar M B,Ishak Z A M,etal.Comparison of the mechanical properties and interfacial interactions between Talc,Kaolin,and calcium carbonate filled polypropylene composites[J].Journalof Applied Polymer Science,2004,91:3315-3326.

    [4] Ameli A,Jahani D,Nofar M,et al.Processing and characterization of solid and foamed injection-molded polylactide with talc[J].Journal of Cellular Plastics,2013,49:351-374.

    [5] 張競,程曉春,徐青海,等.超細滑石粉/聚乳酸復合材料的制備與表征[J].塑料工業(yè),2011,39(12):76-79. Zhang Jing,Chen Xiao-chun,Xu Qing-hai,et al.Preparation and characterization of super fine talc powder/PLA composites[J].China Plastic Industry,2011,39(12):76-79.

    [6] Lapcik Jr L,Jindrova P,Lapcikova B,et al.Effect of the talc filler content on themechanical properties of polypropylene composites[J].Journal of Applied Polymer Science,2008,110(5):2742-2747.

    [7] 吳曉丹,彭玉成,蔡業(yè)彬.超臨界二氧化碳/聚苯乙烯擠出發(fā)泡的單相溶液[J].華南理工大學學報:自然科學版,2007,35(4):82-85. Wu Xiao-dan,Peng Yu-cheng,Cai Ye-bin.Investigation into supercritical CO2/polystyrene single-phase solution in extrusion foaming[J].Journal of South China University of Technology:Natural Science Edition,2007,35(4):82-85.

    [8] Han X M,Koelling K W,Tomasko D L,et al.Continuous microcellular polystyrene foam extrusion with supercritical CO2[J].Polymer Engineering Science,2002,42:2094-2106.

    [9] Sauceau M,Nikitine C,Rodier E,et al.Effect of supercritical carbon dioxide on polystyrene extrusion[J].The Journal of Supercritical Fluids,2007,43:367-373.

    [10] Chiu FC,Lai SM,Wong CM,etal.Properties of calcium carbonate filled and unfilled polystyrene foams prepared using supercritical carbon dioxide[J].Journal of Applied Polymer Scicence,2006,102:2276-2284.

    [11] Naguib H E,Park C B,Lee P C,et al.A study on the foaming behaviors of PP resins with Talc as nucleating agent[J].Journal of Polymer Engineering,2006,26:565-587.

    [12] Zhang C L,Zhu B,Lee L J.Extrusion foaming of polystyrene/carbon particles using carbon dioxide and water as co-blowing agents[J].Polymer,2011,52:1847-1855.

    [13] Zhu B,Zha W B,Yang JT,et al.Layered-silicate based polystyrene nanocomposite microcellular foam using supercritical carbon dioxide as blowing agent[J].Polymer,2010,51:2177-2184.

    [14] KaewmesriW,Lee P C,Park C B,et al.Effects of CO2and Talc contents on foaming behavior of recyclable high-melt-strength PP[J].Journal of Cellular Plastics,2006,42:405-428.

    [15] 劉剛.PS/nano-CaCO3復合材料的制備及其超臨界CO2擠出發(fā)泡的研究[D].廣州:華南理工大學機械與汽車工程學院,2013.

    [16] 何和智,趙耀,董國慶,等.三螺桿擠出機固體輸送理論的實驗研究[J].塑料,2013,42(2):1-5. He He-zhi,Zhao Yao,Dong Guo-qing,et al.Experimental study on solid conveying theory of tri-screw extruder[J].Plastics,2013,42(2):1-5.

    [17] Zhang Y,Kontopoulou M,Park C B,et al.Effect ofmolecular structure and rheology on the compression foam molding of ethylene-α-olefin copolymers[J].Polymer Engineering and Science,2011,51:1145-1154.

    [18] ZhaiW T,Leung SN,Park CB,etal.Preparation ofmicrocellular poly(ethylene-co-octene)rubber foam with supercritical carbon dioxide[J].Journal of Applied Polymer Science,2010,116:1994-2004.

    [19] 梁基照,段德榮.片狀無機粒子增強聚合物復合材料力學性能研究進展[J].塑料科技:2011,39(9):103-109. Liang Ji-zhao,Duan De-rong.Research progress in mechanical properties of inorganic flake particle reinforced polymer composites[J].Plastics Science and Technology,2011,39(9):103-109.

    [20] Russo P,Acierno D,Vignali A,et al.Poly(lactic acid)-based systems filled with Talc microparticles:thermal,structural,and morphological issues[J].Polymer Composites,2014,35:1093-1103.

    [21] 孔磊,周南橋,朱文利,等.納米碳酸鈣含量對PS發(fā)泡塑料泡孔形態(tài)的影響[J].中國塑料,2006,20(2):78-81. Kong Lei,Zhou Nan-qiao,Zhu Wen-li,et al.Effect of content of Nano-CaCO3on cell morphology of PS foam[J].China Plastics,2006,20(2):78-81.

    Preparation of PS/Talc Composites and Its Extrusion Foam ing Using Supercritical CO2

    Yu Peng Chen Bin-yi Wang Bin-bin Huang An Peng Xiang-fang
    (National Engineering Research Center of Novel Equipment for Polymer Processing//Key Laboratory of Polymer Processing Engineering of the Ministry of Education,South China University of Technology,Guangzhou 510640,Guangdong,China)

    Polystyrene/active Talc(PS/Talc)compositeswere prepared bymeans of a parallel triple-screw extruder with excellentmixing ability.Then,the dispersion of Talc in PSmatrix was analyzed,and themechanical properties and thermal stability of PS/Talc compositeswere investigated.Meanwhile,the key factors affecting cell structure were discussed via extrusion foaming orthogonal experiments.The results show that(1)the dispersion of Talc in PSmatrix is improved by the triple screw extruder,and Talc can be dispersed in PSmatrix evenly when the Talc content is below 6%;(2)the tensile strength,the impact strength and the elongation at break first increase and then decrease as the Talc content reduces,and they all reach themaximum when the Talc content is6%;(3)with the increase of the Talc content,the flexural strength decreaseswhile the flexuralmodulus increases;(4)the addition of Talc can enhance the thermal stability of PS/Talc composites,and the thermal stability reaches themaximum at the Talc contentof10%;(5)the primary factor affecting the foaming behavior of PS/Talc composites is the Talc content,which is followed by the die pressure and the die temperature;and(6)when the Talc content is8%,the minimum cell size and the maximum cell density are obtained,which are 12.4μm and 2.4×108cells/cm3,respectively.

    polystyrene;Talc;composites;extrusion foaming;orthogonal experiment;micro-morphology

    TQ328.4

    10.3969/j.issn.1000-565X.2015.07.004

    1000-565X(2015)07-0020-08

    2014-11-22

    國家自然科學基金資助項目(51073061,21174044);廣東省自然科學基金資助項目(S2013020013855);國家“973”計劃項目(2012CB025902)

    Foundation items:Supported by the National Natural Science Foundation of China(51073061,21174044),Natural Science Foundation of Guangdong Province of China(S2013020013855)and the National Program on Key Basic Research Project of China(973 Program)(2012CB025902)

    余鵬(1983-),男,博士生,主要從事高分子材料微孔發(fā)泡研究.E-mail:yupengniao@126.com

    ?通信作者:彭響方(1966-),男,教授,博士生導師,主要從事高分子材料先進成型加工技術(shù)與理論、聚合物改性加工理論與成型模具技術(shù)研究.E-mail:pmxfpeng@scut.edu.cn

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