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    組成變化對(duì)SrO-Sb2O3-P2O5 系統(tǒng)低熔玻璃性能的影響

    2015-02-23 09:09:32寧,齊軍,張瑩,王強(qiáng)
    關(guān)鍵詞:磷酸鹽網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)摩爾

    聶 海 寧,齊 亞 軍,張 瑩,王 志 強(qiáng)

    (大連工業(yè)大學(xué) 紡織與材料工程學(xué)院,遼寧 大連 116034)

    0 引 言

    玻璃類材料作為封接材料的一種,由于其在氣密性和耐熱性方面優(yōu)于有機(jī)高分子材料,在電絕緣性能方面又優(yōu)于金屬材料,因此封接玻璃具有廣泛的應(yīng)用領(lǐng)域。封接玻璃可以分為低溫封接玻璃和高溫封接玻璃。低溫封接玻璃一般指軟化溫度低于600 ℃的一種特殊用途的玻璃,一般用于玻璃、金屬、陶瓷等材料和復(fù)合材料密封間的相互封接以及光學(xué)基體材料等領(lǐng)域。目前國(guó)內(nèi)外大多數(shù)領(lǐng)域采用含鉛的玻璃系統(tǒng)大部分商用封接玻璃中PbO 含量都很高,有的甚至達(dá)到70%,Pb容易在水及空氣中發(fā)生離子交換或溶蝕而進(jìn)入大氣環(huán)境,對(duì)環(huán)境造成極大的污染。隨著國(guó)際對(duì)含鉛電子產(chǎn)品的禁止,封接玻璃的無鉛化成為必然發(fā)展趨勢(shì)[1-3]。

    磷酸鹽低熔玻璃成本低、對(duì)身體和環(huán)境無傷害、熔制溫度低、黏度低、流動(dòng)性好、轉(zhuǎn)變溫度低、軟化溫度低,熱膨脹系數(shù)可調(diào)整范圍寬((60~250)×10-7℃-1),適用于金屬材料的封接,尤其是低熔點(diǎn),高膨脹系數(shù)的鋁合金的封接。磷酸鹽低熔玻璃的優(yōu)異性能使其成為取代鉛基低熔封接玻璃、實(shí)現(xiàn)電子封接玻璃無鉛化的最佳候選材料[4]。

    本文研究了SrO 和P2O5含量的變化對(duì)xSrO-30Sb2O3-(70-x)P2O5系統(tǒng)低溫封接玻璃結(jié)構(gòu)、熱學(xué)性能和化學(xué)穩(wěn)定性的影響,為進(jìn)一步提高磷酸鹽低溫封接玻璃的性質(zhì)奠定基礎(chǔ)。

    1 實(shí) 驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)原料

    以P2O5、SrO、Sb2O3為基本組成制備SrO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃,其中P2O5由磷酸氫二銨(NH4H2PO4)引入,SrO由碳酸鍶(SrCO3)引入,均為市售分析純?cè)噭?/p>

    1.2 玻璃制備

    以xSrO-30Sb2O3-(70-x)P2O5為配方,其中x=0,5,10,15,20,25,30。試樣編號(hào)為Sr0,Sr1,Sr2,Sr3,Sr4,Sr5,Sr6(見表1)。每一配方按30g玻璃計(jì)算各原料的用量,準(zhǔn)確稱量后在剛玉研缽內(nèi)研磨混合均勻,然后裝入剛玉坩堝中,在300 ℃下預(yù)處理3h 以排除原料中的水分和氨氣,隨后將坩堝放入1 100 ℃的高溫爐中,保溫2h,將玻璃熔體倒入石墨模具成型,在400 ℃的馬弗爐中退火30 min,試樣隨爐冷卻至室溫,將樣品清洗后置于干燥器中待用。

    表1 SrO-Sb2O3-P2O5 系統(tǒng)玻璃的組成Tab.1 The composition of SrO-Sb2O3-P2O5system glasses

    1.3 分析與測(cè)試

    采用紅外分光光度計(jì)(PE,model spectrum One-B)測(cè)量玻璃樣品的紅外光譜,樣品為過200目篩的玻璃粉末。將塊體玻璃加工成Φ5mm×50mm 的圓柱體,采用高溫臥式膨脹儀(PCY 型,湘潭湘儀儀器有限公司)測(cè)量玻璃的轉(zhuǎn)變溫度(tg)、軟化溫度(tf)和熱膨脹系數(shù)(α)。采用微機(jī)差熱儀(WCR-2D,北京光學(xué)儀器廠)測(cè)量玻璃樣品的析晶性能,升溫速率為15 ℃/min。將塊體玻璃試樣加工成4 mm×4 mm×16 mm 規(guī)格的長(zhǎng)方體,表面經(jīng)磨、拋光處理,然后置于90℃的去離子水中保溫24h,測(cè)定其失重率。

    測(cè)試中的轉(zhuǎn)變溫度tg和軟化溫度tf的誤差為±2 ℃,熱膨脹系數(shù)的誤差為±0.2×10-7℃-1,密度的誤差為±0.05g/cm3,單位表面失重的測(cè)量誤差為10%。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 FTIR測(cè)試分析

    如圖1是不同SrO 含量 的SrO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃的紅外光譜圖,位于505,754,915,1 045,1 260cm-1等附近的主要吸收峰分別對(duì)應(yīng)P—O 鍵的彎曲振動(dòng)、P—O—P 鍵的對(duì)稱振動(dòng)和非對(duì)稱伸縮振動(dòng)、P—O 鍵的伸縮振動(dòng)、 ═P O 雙鍵的伸縮振動(dòng)[5]。從Sr2開始在玻璃的紅外圖譜中625cm-1處出現(xiàn)了一個(gè)新峰,根據(jù)文獻(xiàn)[6-7]報(bào)道,這是P—O—Sb鍵振動(dòng)所產(chǎn)生的吸收。同時(shí),當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)大于10%時(shí),隨SrO 含量的增加,1 265cm-1處 ═P O 雙鍵的振動(dòng)峰向低頻方向移動(dòng),515cm-1處P—O 鍵的振動(dòng)峰向高頻方向移動(dòng),結(jié)合新產(chǎn)生的P—O—Sb鍵,可以說明隨SrO含量的增高,玻璃中的 ═P O 雙鍵被打開形成了新的P—O—Sb鍵,使玻璃的結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化。

    圖1 不同摩爾分?jǐn)?shù)SrO的玻璃樣品的紅外光譜圖Fig.1 Infrared spectrogram of glasses samples with different SrO molar fraction

    2.2 玻璃的特征溫度

    圖3所示為玻璃的特征溫度曲線,從圖中可以看出,隨著SrO 含量的增多,玻璃的轉(zhuǎn)變溫度和軟化溫度都先緩慢升高再降低,然后又升高。玻璃特征溫度與玻璃的組成和結(jié)構(gòu)有著密切聯(lián)系[3],Sb2O3作為網(wǎng)絡(luò)中間體氧化物,在獲取游離氧的情況下可以形成四面體結(jié)構(gòu)參與玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)[8]。在玻璃中用SrO 部分取代P2O5,一方面SrO 提供的“游離氧”可以促進(jìn)[SbO4]四面體的形成,加強(qiáng)玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),使特征溫度上升;另一方面“游離氧”能夠破壞玻璃結(jié)構(gòu)中的橋氧鍵[9],使玻璃特征溫度下降;當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)從0升至15%時(shí),“游離氧”主要促進(jìn)[SbO4]四面體的形成,加強(qiáng)作用大于破壞作用,使玻璃的特征溫度提高。當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)為15%~25%時(shí),提供過多的“游離氧”,對(duì)玻璃結(jié)構(gòu)破壞嚴(yán)重,破壞作用大于加強(qiáng)作用,導(dǎo)致玻璃的特征溫度下降。當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)大于25%時(shí),大量的SrO 取代P2O5使得玻璃的特征溫度再次升高。相比于ZnO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃[6],SrO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃的轉(zhuǎn)變溫度要高出60~70 ℃,使得SrO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃的封接溫度要比ZnO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃高出許多,因此SrO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃在使用時(shí)條件更加苛刻。

    圖2 玻璃樣品的特征溫度Fig.2 The characteristic temperatures of glasses samples

    2.3 玻璃的膨脹系數(shù)

    玻璃的膨脹系數(shù)如表2所示。玻璃的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)越完整,玻璃的膨脹系數(shù)越?。?]。以SrO 部分取代P2O5,使玻璃生成體的量減少,破壞了玻璃的結(jié)構(gòu)完整性,因此當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)不大于10%時(shí),玻璃的膨脹系數(shù)逐漸增大;當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)達(dá)到10%~15%時(shí),玻璃的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,生成了新的P—O—Sb鍵,在一定程度上加強(qiáng)了玻璃的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),因此玻璃的膨脹系數(shù)顯示出少許的下降;繼續(xù)增加SrO 的含量,網(wǎng)絡(luò)生成體的量大幅減少,同時(shí)大量的“游離氧”破壞玻璃的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),使玻璃結(jié)構(gòu)的完整性大幅降低,此時(shí)破壞作用大于新生成的P—O—Sb鍵對(duì)玻璃結(jié)構(gòu)的加與ZnO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃[10]相比,兩者的膨脹系數(shù)相差不大,均在(9~11)×10-6·℃-1,因此兩者對(duì)于合金種類的要求基本相同,都可適用于鑄鐵、碳鋼、鉻鋼和鋁合金等器件的封接。強(qiáng)作用,因此玻璃的膨脹系數(shù)又表現(xiàn)為增大趨勢(shì)。

    表2 玻璃樣品的膨脹系數(shù)Tab.2 The coefficient of expansion of glasses samples

    2.4 玻璃的析晶能力

    如圖3所示為玻璃的差熱曲線,曲線中突起的峰為玻璃的析晶峰??梢钥闯?,在沒有加入SrO 時(shí),玻璃具有一定的析晶性能;當(dāng)加入少量的SrO 時(shí),SrO 提供的“游離氧”促進(jìn)[SbO4]四面體的形成,并在SrO 摩爾分?jǐn)?shù)達(dá)到10%以后形成P—O—Sb鍵,加強(qiáng)了玻璃的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),抑制了玻璃中離子的遷移,使玻璃的析晶性能下降;當(dāng)SrO摩爾分?jǐn)?shù)超過25%時(shí),大量的“游離氧”存在于玻璃中,對(duì)玻璃網(wǎng)絡(luò)的破壞作用非常大,使得離子遷移變得容易[8],同時(shí)由于Sr2+含量的增多,Sr2+的聚集作用越來越明顯[11],因此玻璃表現(xiàn)出析晶性能增強(qiáng)的趨勢(shì)。但SrO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃的析晶性能明顯比ZnO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃[12]差,這主要是由于Sr2+半徑大于Zn2+,場(chǎng)強(qiáng)小于Zn2+,從而導(dǎo)致聚集能力小于Zn2+。從另一方面來說,SrO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃的熱穩(wěn)定性要強(qiáng)于ZnO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃,使其在實(shí)際應(yīng)用中具有更好的穩(wěn)定性,對(duì)于操作的要求更為寬松。但由于其析晶能力不強(qiáng),在結(jié)晶型封接玻璃方面的應(yīng)用不如ZnO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃。

    圖3 不同摩爾分?jǐn)?shù)SrO 的玻璃樣品的差熱曲線Fig.3 The differential thermal analysis curves of glasses samples with different SrO molar fraction

    2.5 玻璃的耐水性

    玻璃的化學(xué)穩(wěn)定性取決于玻璃的結(jié)構(gòu)完整性和組分的溶出能力,網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)越完整,化學(xué)穩(wěn)定性越好;而離子半徑越小,電價(jià)越低,網(wǎng)絡(luò)空隙越大,離子越容易遷出[13],玻璃的穩(wěn)定性也就越差。如圖4所示,當(dāng)SrO 在玻璃中含量較少時(shí),SrO 所提供的“游離氧”促進(jìn)[SbO4]四面體的形成,并在SrO 摩爾分?jǐn)?shù)達(dá)到10%以后形成P—O—Sb鍵,使玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)得到加強(qiáng),因此玻璃的失重率下降,穩(wěn)定性得到提高;當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)在15%~25%時(shí),SrO 提供過多的“游離氧”對(duì)玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)破壞嚴(yán)重,導(dǎo)致玻璃的失重率較大,化學(xué)穩(wěn)定性變差;當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)超過25%時(shí),大量減少了P2O5的含量,而磷酸鹽玻璃化學(xué)穩(wěn)定性差的主要原因是結(jié)構(gòu)中存在大量終端氧原子以及生成的磷酸鹽易溶于水[14],因此減少P2O5的含量可以提高玻璃的化學(xué)穩(wěn)定性,同時(shí)Sr2+由于半徑比較大,在玻璃中遷移能力比較差[8],因此使得玻璃的失重率下降,化學(xué)穩(wěn)定性提高。

    圖4 玻璃樣品的失重率Fig.4 The weight loss ratio of glasses samples

    3 結(jié) 論

    在xSrO-30Sb2O3-(70-x)P2O5系統(tǒng)玻璃中,用SrO 部分取代P2O5,玻璃的基本性能都出現(xiàn)了明顯的變化。當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)不大于15%時(shí),SrO 提供的游離氧可以促進(jìn)[SbO4]四面體形成,并在SrO摩爾分?jǐn)?shù)達(dá)到10%后生成P—O—Sb鍵,加強(qiáng)玻璃結(jié)構(gòu),使各項(xiàng)性能變好;當(dāng)SrO 摩爾分?jǐn)?shù)為15%~25%時(shí),SrO 提供過多的“游離氧”對(duì)玻璃結(jié)構(gòu)破壞嚴(yán)重,導(dǎo)致玻璃性能變差;當(dāng)SrO摩爾分?jǐn)?shù)大于25%時(shí),P2O5含量大幅減少,使玻璃特征溫度升高,膨脹系數(shù)增大,析晶性能增強(qiáng)。SrO-Sb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃與同類型的ZnOSb2O3-P2O5系統(tǒng)玻璃相比,兩者的膨脹系數(shù)調(diào)節(jié)范圍基本相同,前者的特征溫度要高出后者60~70 ℃,同時(shí)熱穩(wěn)定性也強(qiáng)于后者。但磷酸鹽玻璃的耐水性差仍是阻礙其實(shí)際應(yīng)用的一大問題,對(duì)磷酸鹽玻璃耐水性能的提高也依舊是目前研究的重點(diǎn)。

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