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    納米氧化鋯粉體的制備與表征

    2015-02-23 09:09:32航,劉軍,張霞,劉花,王妍,張
    大連工業(yè)大學學報 2015年6期
    關(guān)鍵詞:單斜氧化鋯晶型

    吳 佳 航,劉 國 軍,張 桂 霞,劉 素 花,王 妍,張 鵬 飛

    (大連工業(yè)大學 紡織與材料工程學院,遼寧 大連 116034)

    0 引 言

    納米粒子因其獨特的微觀結(jié)構(gòu),具有小尺寸效應(yīng)、表面效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)和宏觀隧道效應(yīng),因此有著獨特的熱、光、電、磁和催化等物理化學性質(zhì)[1]。納米氧化鋯是一種熔點和沸點高,硬度和強度大,常溫下為絕緣體,而高溫下則具有導電性的無機非金屬材料[2]。氧化鋯因其特殊的性能,主要應(yīng)用于高溫陶瓷、耐火材料、釉料、壓電元件、陶瓷電容器、氣敏元件、固體電解質(zhì)電池、光學玻璃、二氧化鋯纖維及鋯催化劑等[3-6]。氧化鋯具有優(yōu)異的耐熱、耐腐蝕和可塑性,已成為新材料領(lǐng)域重要的基礎(chǔ)原料[7]。有研究表明,100nm 的ZrO2在拉伸疲勞試驗中晶粒出現(xiàn)300%的超塑性,由于晶粒粒徑的減小,材料性能有了數(shù)量級的提高,燒結(jié)溫度大大下降,作為添加劑它能使脆性材料增韌,韌性材料強度更強,陶瓷材料的脆性問題可望得到解決[8]。另外,由于氧化鋯的化學穩(wěn)定性好,其表面同時具有酸性和堿性,并同時擁有氧化性和還原性,近年來,ZrO2引起了催化領(lǐng)域?qū)W者的廣泛興趣[9]。

    氧化鋯粉體的制備方法有很多,包括化學氣象沉淀法[10]、水熱法[11]、溶膠-凝膠法[12]等,但這些方法在工業(yè)實施上有一定困難?;瘜W沉淀法一般是指將沉淀劑加入到金屬鹽溶液中進行沉淀,然后再對沉淀物進行固液分離、洗滌、干燥以及加熱分解等后處理,從而制得粉末產(chǎn)品[13],其合成工藝簡單,制備條件易于控制,所得粉體純度高、粒度小且分布均勻。

    本實驗以硝酸鋯和氨水為原料,采用化學沉淀法制備納米氧化鋯粉體,在合成過程中,引入表面活性劑(吐溫)作為晶粒生長抑制劑,防止發(fā)生團聚??疾旆垠w的合成條件并對其進行表征,以此粉體為基礎(chǔ),將其添加到丙烯酸酯乳液中,為后續(xù)的氧化鋯/丙烯酸酯復合乳液各方面性能研究打下基礎(chǔ)。

    1 實 驗

    1.1 原 料

    硝酸鋯(Zr(NO3)4·5H2O),分析純,天津市福晨化學試劑廠;氨水(NH3·H2O),分析純,天津市凱信化學工業(yè)有限公司;乙醇,分析純,天津市永大化學試劑有限公司。

    1.2 制備方法

    將一定量的硝酸鋯和去離子水裝于有恒壓滴液漏斗、攪拌器、冷凝管的三口燒瓶中,并置于預(yù)設(shè)好溫度的水浴鍋中,攪拌直至溶解完全;然后加入一定量表面活性劑及分散劑;再配制一定濃度的氨水溶液,以每3秒1滴的速度向三口燒瓶中滴加氨水溶液;滴加完畢后保溫陳化一段時間;最后冷卻至室溫,用乙醇和去離子水洗滌、抽濾至pH 為7左右,出料、烘干、煅燒,即得到要制備的氧化鋯粉體。

    1.3 粉體表征

    采用稱重法進行計算測定氧化鋯產(chǎn)率。使用X 射線衍射儀(PC,JAPAN)分析樣品的晶相結(jié)構(gòu),并用Scherrer公式[14]計算氧化鋯晶粒尺寸及晶面間距。采用美國TA 公司的Q50型熱重分析儀及WCR-20型熱重分析儀分析干燥后的前驅(qū)物的TG、DTA 曲線,測定溫度范圍為20~700 ℃,升溫速率為20 ℃/min。采用德國BRUKER 公司的TENSO27 型衰減全反射紅外光譜儀進行測試。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 氧化鋯前驅(qū)物粉體的熱分析

    圖1為氧化鋯前驅(qū)物在20~800℃的TG-DTA變化曲線圖。從TG 曲線可以看出,在整個加熱過程中,氧化鋯前驅(qū)物總質(zhì)量損失約為23%,100 ℃以下對應(yīng)于結(jié)合水的消除過程和殘余有機物(如乙醇)的揮發(fā),100 ℃約到350 ℃對應(yīng)前驅(qū)物中結(jié)構(gòu)水的揮發(fā)和殘留的沸點較高的有機物的燃燒分解(如表面活性劑)。另外,從圖中DTA 曲線可以看出,在100℃附近出現(xiàn)吸熱峰,這是因為前驅(qū)物中水分子和有機物的揮發(fā)吸收熱量導致的。在450 ℃附近出現(xiàn)尖銳的放熱峰,而且失重速率很快,這是因為氧化鋯前驅(qū)物分解以及結(jié)晶水的揮發(fā),在此過程中,前驅(qū)物轉(zhuǎn)化為晶相,形成一定的晶型。隨著溫度的升高,約450 ℃后均處于吸熱狀態(tài),說明800 ℃后可能會有晶型的轉(zhuǎn)變。

    圖1 氧化鋯前驅(qū)物的TG-DTA 變化曲線Fig.1 TG-DTA curves of the zirconia precursor

    2.2 氧化鋯前驅(qū)物及煅燒后的紅外分析

    圖2為氧化鋯前驅(qū)物及經(jīng)450℃煅燒后的紅外光譜圖,從圖中可以看出,在3 420cm-1附近的吸收峰為水和羥基的伸縮振動峰,在1 384 和1 622cm-1為水和羥基的彎曲振動吸收峰,在507cm-1附近為Zr—O—Zr鍵的伸縮振動吸收峰,這說明前驅(qū)物經(jīng)450 ℃煅燒后發(fā)生晶型轉(zhuǎn)變,反應(yīng)產(chǎn)物轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸?,這與“2.1”結(jié)果相符合。

    圖2 氧化鋯煅燒前后的紅外光譜圖Fig.2 The IR spectra of the zirconia before and after calcination

    2.3 氧化鋯前驅(qū)物及煅燒后的晶型分析

    圖3和圖4分別為氧化鋯前驅(qū)物和氧化鋯粉體干燥后的XRD圖。從圖中可以看出前驅(qū)物為典型的非晶相物質(zhì),圖中的衍射峰寬化并不尖銳,具有“饅頭”狀衍射峰,這是非晶物質(zhì)所固有的特點。而將前驅(qū)物在450 ℃下煅燒后,就會發(fā)生晶化,由Scherrer公式計算出其晶粒尺寸為20.2nm。與JCPDS制定的標準卡對比,其曲線的峰值、峰位與單斜相和四方相氧化鋯特征衍射峰相對應(yīng)。無機粉體中含有單斜氧化鋯(2θ=30.28°,35.18°),四方氧化鋯(2θ=50.58°,60.12°),主要是以單斜為主,粉體的衍射峰呈現(xiàn)一定程度的彌散和寬化現(xiàn)象,造成這種現(xiàn)象的原因有兩方面[15]:一方面是小尺寸晶粒的出現(xiàn);另一方面是原子水平上的微應(yīng)力影響。這種彌散和寬化現(xiàn)象說明所得粉體具有超細的結(jié)構(gòu),晶粒尺寸很小。

    圖3 前驅(qū)物粉體XRD圖Fig.3 XRD patterns of the precursor powders

    圖4 氧化鋯粉體XRD圖Fig.4 XRD patterns of the zirconia powders

    2.4 鋯鹽濃度對粉體的影響

    表1 為 鋯 鹽 濃 度 分 別 為0.2,0.4,0.5 和0.7mol/L時對氧化鋯產(chǎn)率和晶粒尺寸的影響。從表1可以看出,隨著鋯鹽濃度增加,氧化鋯的產(chǎn)率先增大后減小,晶粒尺寸總體隨著鋯鹽濃度增大而增大,這是因為鋯鹽離子濃度增加,制備出來的氧化鋯產(chǎn)生團聚的現(xiàn)象比較嚴重,影響氧化鋯的產(chǎn)率,當鋯鹽濃度較小時,以晶核生成為主,因此粒子尺寸小,產(chǎn)率較低,而晶粒的尺寸主要由晶體成核的過程所控制,鋯鹽濃度增大,晶體成核速度較快,晶核數(shù)目增多,發(fā)生碰撞的概率增大,故容易產(chǎn)生尺寸較大的晶粒。

    表1 鋯鹽濃度對氧化鋯產(chǎn)率及晶粒尺寸的影響Tab.1 The influence of zirconium oxychloride concentration on zirconia yield and particle size

    圖5 為不同鋯鹽濃度條件下,450 ℃煅燒3h的氧化鋯粉體的XRD 分析譜圖??梢钥闯?,不同鋯鹽濃度下的氧化鋯粉體的晶型沒有太大變化,但晶體的結(jié)構(gòu)完整性有所不同,根據(jù)計算公式可得,在鋯鹽濃度分別為0.2,0.4,0.5 和0.7mol/L時,其晶面間距分別為29.293,29.482,29.255,29.218 nm。當鋯鹽濃度為0.4mol/L時,其晶面間距最接近標準卡片的數(shù)值(31.639nm),結(jié)晶完整性最好,但晶面間距仍存在差異,這可能是因為煅燒溫度較低,結(jié)晶不夠完整所導致的。

    圖5 不同鋯鹽濃度下氧化鋯粉體的XRD圖Fig.5 XRD patterns of the powders in different concentration of aqueous zirconium oxychloride solution

    2.5 煅燒溫度的粉體晶相的影響

    圖6是氧化鋯前驅(qū)物分別在500,600,700,800 ℃下煅燒3h的XRD圖。從圖中可以看出,當煅燒溫度為500 ℃時,同時具有四方相和單斜相的特征衍射峰,在30°附近有個尖銳的四方相衍射峰,隨著煅燒溫度的升高,此衍射峰逐漸變小。李云凱等[16]研究發(fā)現(xiàn),當粒子尺寸較小時,四方相較易形成,反之,易于形成單斜相,因為當粒子的尺寸增大后,四方相的穩(wěn)定性有所下降,從而傾向于轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕?。當煅燒溫度?00 ℃時,30°附近四方相衍射峰消失,這正是由于隨著煅燒溫度升高,氧化鋯晶粒生長速度增大,晶粒尺寸變大,使得晶型由四方相逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕唷?/p>

    圖6 不同煅燒溫度下氧化鋯粉體的XRD圖Fig.6 XRD patterns of the powders at different calcinations temperatures

    3 結(jié) 論

    (1)采用化學沉淀法,以硝酸鋯和氨水為原料制備氧化鋯粉體,在450℃左右,氧化鋯前驅(qū)物分解,由無定型轉(zhuǎn)變?yōu)榫啵t外譜圖上表現(xiàn)出Zr—O—Zr伸縮振動吸收峰。

    (2)前驅(qū)物為典型的非晶相物質(zhì),具有“饅頭”狀衍射峰,這是非晶物質(zhì)所固有的特點,將前驅(qū)物在450℃下煅燒后,就會發(fā)生晶化,煅燒后的氧化鋯粒子中同時存在單斜相和四方相,主要以單斜相為主,晶粒尺寸為20.2nm。

    (3)不同鋯鹽濃度下的氧化鋯粉體的晶型沒有太大變化,但晶體的結(jié)構(gòu)完整性有所不同,當鋯鹽濃度為0.4mol/L時,粉體的產(chǎn)率高、晶粒尺寸小,結(jié)晶完整性最好。

    (4)隨著煅燒溫度升高,氧化鋯晶粒生長速度增大,晶粒尺寸變大,晶型由四方相逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡毕唷?/p>

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