不同pH值紫色土對(duì)NH+4的吸附動(dòng)力學(xué)

張迪男+蔣先軍

摘要：研究了不同pH值條件下紫色土對(duì)NH+4的吸附/解吸性能。結(jié)果表明：3種pH值的紫色土對(duì)NH+4的吸附量和解吸量均隨著加入NH+4濃度的增大而增大，其中pH值為6.0的紫色土的最大吸附量是10.3mg/g，最大解吸量是7.96mg/g；pH值為7.2的紫色土的最大吸附量是12.8mg/g，最大解吸量是4.62mg/g；pH值為8.0的紫色土的最大吸附量是13.5mg/g，最大解吸量是2.23mg/g。Freundlich方程能很好地描述紫色土對(duì)NH+4的等溫吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程，其R值均在0.95以上。本研究表明紫色土對(duì)NH+4的吸附屬于不均勻表面的多分子層吸附。

關(guān)鍵詞：NH+4；吸附；解吸；pH值；等溫吸附方程

中圖分類(lèi)號(hào)：S158.3文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A文章編號(hào)：1002-1302（2014）11-0375-03

氮肥施入土壤后主要形成NH+4[1-2]，這些NH+4除了部分發(fā)生氨揮發(fā)、生物吸收、土壤吸附等作用被消耗和滯留外，還有相當(dāng)部分發(fā)生硝化作用形成NO-3隨載體淋濾進(jìn)入土壤深部，由此引發(fā)地下水污染[3]，并有可能進(jìn)入到地表水中，導(dǎo)致水體富營(yíng)養(yǎng)化[4-5]，對(duì)水環(huán)境質(zhì)量產(chǎn)生影響[6]。土壤對(duì)NH+4的吸附作用可以抑制氮素流失，因此探討土壤對(duì)NH+4吸附/解吸的特點(diǎn)，是了解氮素在土壤中遷移轉(zhuǎn)化等過(guò)程的重要基礎(chǔ)，也是減少氮素流失、防止地下水污染的理論依據(jù)。紫色土主要形成于中國(guó)西南部的四川盆地，在聯(lián)合國(guó)糧食及農(nóng)業(yè)組織（FAO）分類(lèi)法中被分為粗骨土，在美國(guó)農(nóng)業(yè)部（USDA）分類(lèi)法中被分為新成土[7]。紫色土母質(zhì)松軟，易于風(fēng)化崩解，抗蝕性較差，土層淺薄，水土流失嚴(yán)重，易造成非點(diǎn)源污染[8]。盡管前人對(duì)NH+4的吸附作用研究比較多，但是對(duì)紫色土的相關(guān)報(bào)道卻比較少，謝紅梅等雖然進(jìn)行了相關(guān)研究[9]，但并沒(méi)有指出pH值對(duì)紫色土吸附/解吸NH+4的影響。本試驗(yàn)主要針對(duì)重慶市北碚區(qū)不同pH值的紫色土進(jìn)行研究，以揭示不同pH值紫色土NH+4的吸附/解吸性能，定量化考察其吸附/解吸規(guī)律，并用3種傳統(tǒng)的等溫吸附方程對(duì)研究結(jié)果進(jìn)行模擬，判斷土壤對(duì)NH+4的吸附/解吸特征符合哪種方程。

1材料與方法

1.1供試土壤

供試土壤采自重慶市北碚區(qū)（東經(jīng)106°25′45″，北緯29°49′18″），土壤類(lèi)型為侏羅紀(jì)沙溪廟組紫色泥巖發(fā)育而成的石灰性紫色土，采集0～20cm的表土，樣品經(jīng)風(fēng)干后過(guò)1mm篩備用。土壤基本性質(zhì)如下：pH值為8.0，有機(jī)質(zhì)含量為0.69%，全氮、全磷、全鉀含量分別為0.1%、0.13%、2.9%，速效磷和速效鉀含量分別為6.5mg/kg、110.4mg/kg。

通過(guò)加入HCl調(diào)配pH值為6.0和7.2的紫色土。具體步驟是：稱(chēng)取過(guò)1mm篩的風(fēng)干土樣100g于500mL的大燒杯中，加入250mL去離子水，使土水比為1∶2.5，用玻璃棒劇烈攪動(dòng)1～2min，靜置30min后用pH值電極測(cè)定土壤懸濁液的pH值，并在測(cè)定過(guò)程中邊攪拌邊緩慢加入濃度為0.1mol/L的HCl，直到其pH值變?yōu)?.0或7.2。調(diào)節(jié)好以后把土樣放在（40±1）℃條件下的培養(yǎng)箱內(nèi)烘干，干燥后磨細(xì)過(guò)1mm篩，并測(cè)定調(diào)節(jié)后土樣的準(zhǔn)確pH值以備用。

1.2吸附試驗(yàn)

準(zhǔn)確稱(chēng)取1.5g風(fēng)干后的紫色土于具塞離心管中，加入含系列濃度的NH4Cl溶液30mL（用0.01mol/L的NaCl溶液配制）。系列濃度為：0、50、100、200、400、700、1000mg/L，土水比為1∶20。在（25±1）℃條件下連續(xù)恒溫振蕩24h后在轉(zhuǎn)速4000r/min條件下離心5min，之后過(guò)濾測(cè)定其上清液中NH+4濃度，用差量法計(jì)算出NH+4吸附量，并描繪紫色土對(duì)NH+4的吸附曲線(xiàn)。

1.3解吸試驗(yàn)

在上述過(guò)濾后的離心管中加入30mL去離子水清洗2次，再加入電解質(zhì)為2mol/L的KCl溶液30mL，在（25±1）℃條件下連續(xù)恒溫振蕩2h，在轉(zhuǎn)速4000r/min條件下離心5min后過(guò)濾，其上清液即為解吸液，計(jì)算NH+4的解吸量，作NH+4的等溫解吸曲線(xiàn)。

1.4測(cè)定方法

采取擴(kuò)散法測(cè)定NH+4的濃度[10]。

1.5計(jì)算公式與動(dòng)力學(xué)模型

1.5.1計(jì)算公式

式中：Q為吸附量/解吸量，mg/g；C0為NH+4初始濃度，mg/L；Ce為吸附/解吸平衡時(shí)NH+4濃度，mg/L；V為加入系列濃度的體積，mL；m為稱(chēng)取的土樣質(zhì)量，g。

1.5.2動(dòng)力學(xué)模型

Langmuir等溫吸附方程、Freundlich等溫吸附方程和Temkin等溫吸附方程。

1.6數(shù)據(jù)分析

用Excel作圖及等溫吸附方程模擬。

2結(jié)果與分析

2.1不同pH值紫色土對(duì)NH+4等溫吸附的影響

不同pH值紫色土對(duì)NH+4的吸附等溫線(xiàn)見(jiàn)圖1。由圖1可知，3種pH值的紫色土對(duì)NH+4的吸附量均隨著加入NH+4濃度的增大而增大，其吸附量范圍在0.659～13.5mg/g之間。隨著pH值的增大，紫色土對(duì)NH+4的吸附量也增多，pH值為8.0的紫色土對(duì)NH+4的吸附量最大，其最大吸附量為13.5mg/g；pH值為7.2的紫色土其次，最大吸附量為12.8mg/g；pH值為6.0的紫色土最小，最大吸附量為10.3mg/g。

[FK（W12][TPZDN1.tif][FK）]

2.2不同pH值紫色土對(duì)NH+4等溫解吸的影響

不同pH值紫色土對(duì)NH+4的解吸等溫線(xiàn)見(jiàn)圖2。由圖2可知，3種pH值紫色土對(duì)NH+4的解吸量基本上也隨著加入NH+4濃度的增大而增大，其解吸量范圍在0.115～7.96mg/g之間。隨著pH值的增大，紫色土對(duì)NH+4的解吸量減小，pH值為8.0的紫色土對(duì)NH+4的解吸量最小，其最大解吸量為2.23mg/g；pH值為7.2的紫色土其次，最大解吸量為4.62mg/g；pH值為6.0的紫色土最大，最大解吸量為7.96mg/g。endprint

[FK（W10][TPZDN2.tif][FK）]

2.3不同pH值紫色土等溫吸附方程模擬

表1列出了不同pH值紫色土對(duì)NH+4的等溫吸附方程模擬的相關(guān)參數(shù)。由表1可知，紫色土對(duì)NH+4的等溫吸附與Freundlich方程具有很好的相關(guān)性，R值均在0.95以上；與Temkin方程具有較好的相關(guān)性，其R值在0.72～0.89之間；而與Langmuir方程的相關(guān)性較差，其R值均在0.74以下；pH值為7.2的紫色土甚至只有0.043。因此，本試驗(yàn)用Freundlich方程來(lái)描述NH+4的吸附特性是適合的。

3討論

3.1不同pH值紫色土對(duì)NH+4等溫吸附及解吸的影響

由圖1可知，3種pH值的紫色土對(duì)NH+4的吸附量范圍在0.659～13.5mg/g之間，均隨著加入NH+4濃度的增大而增大。根據(jù)化學(xué)平衡理論可知，在其他條件不變時(shí)，底物濃度越大越有利于正反應(yīng)的進(jìn)行，平衡會(huì)朝著生成物的方向發(fā)展，所以NH+4的濃度越大越有利于吸附的進(jìn)行；而且在NH+4濃度較高時(shí)，NH+4與吸附劑表面之間的碰撞概率高[11]。此外，吸附劑都有一定的水吸附能力，隨著初始濃度的增加，更多的離子進(jìn)入吸附劑的內(nèi)部結(jié)構(gòu)直到吸附飽和[12]，因此3種pH值的紫色土對(duì)NH+4的吸附量均隨著加入NH4+濃度的增大而增大。

pH值為6.0、7.2、8.0的紫色土的最大吸附量依次為10.3、12.8、13.5mg/g，由此可知隨著pH值的增大，紫色土對(duì)NH+4的吸附量也增大。這可能是因?yàn)镹H+4與H+有相同的吸附點(diǎn)位，pH值的變化勢(shì)必引起NH+4與H+對(duì)吸附點(diǎn)位的競(jìng)爭(zhēng)，低pH值時(shí)H+濃度高，吸附劑表面的陰離子基團(tuán)較易選擇吸附H+。pH值越小，這種競(jìng)爭(zhēng)就越激烈，pH值較高的土壤能夠減小H+與NH+4對(duì)吸附點(diǎn)位的競(jìng)爭(zhēng)，從而使NH+4的吸附量增加[13-16]。此外，吸附表面靜電位和表面電荷的變化也能夠影響pH值對(duì)NH+4的吸附，而可變電荷表面的靜電位隨pH值的增大而降低，而使得表面負(fù)電荷越來(lái)越多[17]，因此pH增高有利于土壤對(duì)NH+4的吸附。

由圖2可知，3種pH值紫色土對(duì)NH+4的解吸量范圍在0.115～7.96mg/g之間，基本隨著加入溶液濃度的增大而增大，這與吸附量的增加是相同的原理。pH值為6.0、7.2、8.0的紫色土的最大解吸量依次為7.96、4.62、2.23mg/g。由此可知，隨著pH值的增大，紫色土對(duì)NH+4的解吸量減小，這是因?yàn)镹H+4的吸附和解吸主要是電荷的吸附作用，其吸附和解吸過(guò)程屬于擴(kuò)散過(guò)程[18]。NH+4吸附到土壤上的原因是土壤膠體表面陰離子的影響，當(dāng)解吸溶液的pH值較低時(shí)，溶液中的H+代替NH+4與陰離子結(jié)合，從而使低pH值溶液中NH+4的濃度增加[12]。因此，pH值越低，解吸量越大。

3.2不同pH值紫色土等溫吸附方程模擬

研究土壤對(duì)NH+4的吸附特征時(shí)，經(jīng)常用到等溫吸附曲線(xiàn)法，它是一種熱力學(xué)方法。等溫吸附線(xiàn)是指在恒溫條件下溶液中的吸附物的平衡濃度或活度與固體顆粒表面的被吸附物數(shù)量之間的關(guān)系曲線(xiàn)，平衡吸附等溫方程可以用來(lái)定量描述離子在固相之間的分配問(wèn)題[19]。常用等溫曲線(xiàn)方程包括Langmuir、Freundlich和Temkin。

由表1可知，紫色土對(duì)NH+4的等溫吸附與Freundlich方程具有最好的相關(guān)性，其R值均在0.95以上，因而本試驗(yàn)用Freundlich方程來(lái)描述NH+4的吸附特性。吸附常數(shù)K值在一定程度上反映了土壤吸附溶質(zhì)的能級(jí)，K值為正時(shí)，說(shuō)明反應(yīng)能在常溫下自發(fā)進(jìn)行。K值的大小反映了該吸附反應(yīng)的自發(fā)程度，值越大，其自發(fā)程度越強(qiáng)，生成物也越穩(wěn)定，對(duì)溶質(zhì)的吸附能力較強(qiáng)，而提供溶質(zhì)的能力較弱[20]。pH值為7.2的紫色土的K值最大，為0.0579；pH值為6.0的紫色土其次，為0.0370；pH值為8.0的紫色土最小，為0.0297。由此可知，3種pH值的紫色土對(duì)NH+4的吸附均能在常溫下自發(fā)進(jìn)行，且pH值為7.2的紫色土的自發(fā)吸附能力最大；其次是pH值為6.0的紫色土，最后是pH值為8.0的紫色土。Freundlich方程里的n用來(lái)指示吸附等溫線(xiàn)的非線(xiàn)性大小，n=1時(shí)為線(xiàn)性分配等溫線(xiàn)[21]，n值越接近1，表明線(xiàn)性越好[22]。一般認(rèn)為1/n在0.1～0.5之間時(shí)容易吸附，1/n>2時(shí)則難于吸附[23-24]。本研究中pH值為8.0的紫色土1/n最大，為1.013；pH值為6.0的紫色土其次，為0.914；pH值為7.2的紫色土最小，為0.895。由此可知，3種pH值紫色土的1/n雖然都不在0.1～0.5之間，但是都小于2，所以都較容易吸附；而pH值為8.0的紫色土的1/n最接近1，其線(xiàn)性吸附最好；其次是pH值為6.0的紫色土，pH值為7.2的紫色土的1/n與1差得最多，其線(xiàn)性吸附在這3種紫色土中是最差的。

4結(jié)論

本試驗(yàn)研究了重慶市北碚區(qū)不同pH值紫色土對(duì)NH+4的吸附/解吸性能的影響，結(jié)果表明：3種pH值的紫色土對(duì)NH+4的吸附量均隨著加入NH+4濃度的增大而增大。隨著pH值的增大，紫色土對(duì)NH+4的吸附量也增多。3種pH值的紫色土對(duì)NH+4的解吸量也隨著加入溶液濃度的增大而增大，但隨著pH值的增大，紫色土對(duì)NH+4的解吸量減小。紫色土對(duì)NH+4的等溫吸附與Freundlich方程具有最好的相關(guān)性，其R值均在0.95以上，其次是與Temkin方程具有較好的相關(guān)性，而與Langmuir方程的相關(guān)性較差。

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