我國甲烷高效轉(zhuǎn)化研究取得重要突破

近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士團(tuán)隊(duì)基于“納米限域催化”的新概念，創(chuàng)造性地構(gòu)建了硅化物晶格限域的單中心鐵催化劑，成功實(shí)現(xiàn)了甲烷在無氧條件下選擇活化，一步高效生產(chǎn)乙烯、芳烴和氫氣等高值化學(xué)品。

隨著世界范圍內(nèi)富含甲烷的頁巖氣、天然氣水合物、生物沼氣等的大規(guī)模發(fā)現(xiàn)與開采，以儲(chǔ)量相對(duì)豐富和價(jià)格低廉的天然氣替代石油生產(chǎn)液體燃料和基礎(chǔ)化學(xué)品成為了學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界的研究重點(diǎn)。甲烷分子具有四面體對(duì)稱性，是自然界中最穩(wěn)定的有機(jī)小分子，它的選擇活化和定向轉(zhuǎn)化是實(shí)現(xiàn)天然氣直接轉(zhuǎn)化利用的重要環(huán)節(jié)，被公認(rèn)為催化乃至化學(xué)領(lǐng)域的世界性難題。在20多年甲烷催化轉(zhuǎn)化研究的基礎(chǔ)上，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士團(tuán)隊(duì)成功將具有高催化活性的單中心低價(jià)鐵原子通過兩個(gè)碳原子和一個(gè)硅原子鑲嵌在氧化硅或碳化硅晶格中，形成高溫穩(wěn)定的催化活性中心；甲烷分子在配位不飽和的單鐵中心上催化活化脫氫，獲得表面吸附態(tài)的甲基物種，進(jìn)一步從催化劑表面脫附形成高活性的甲基自由基，在氣相中經(jīng)自由基偶聯(lián)反應(yīng)生成乙烯和其他高碳芳烴分子。當(dāng)反應(yīng)溫度為1090℃，每克催化劑每小時(shí)流過的甲烷為21升時(shí)，甲烷的單程轉(zhuǎn)化率高達(dá)48.1%，生成產(chǎn)物乙烯、苯和萘的選擇性高于99%，其中生產(chǎn)乙烯的選擇性為48.4%。催化劑在測試的60小時(shí)內(nèi)，保持了極好的穩(wěn)定性。

與天然氣轉(zhuǎn)化的傳統(tǒng)方法相比，該研究徹底摒棄了高耗能的合成氣制備過程，大大縮短了工藝路線，反應(yīng)過程本身實(shí)現(xiàn)了二氧化碳的零排放，碳原子利用效率達(dá)到100%。