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    球形Bi2 WO6光催化劑的合成與性能

    2014-12-15 03:19:12胡朝浩周懷營
    中國有色金屬學(xué)報(bào) 2014年2期
    關(guān)鍵詞:羅丹明水熱光催化劑

    陳 冉,胡朝浩,趙 雯,韋 帥,崔 健,鐘 燕,周懷營

    (桂林電子科技大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,桂林 541004)

    目前,環(huán)境污染與防治是全球性的重要課題,去除水中有害的化學(xué)物質(zhì)更成為環(huán)境保護(hù)行業(yè)的一項(xiàng)重要任務(wù)[1]。當(dāng)前,以TiO2為代表的光催化材料盡管表現(xiàn)出優(yōu)良的光催化性能,但可見光響應(yīng)范圍較窄,多以紫外光輻射為主,并且生產(chǎn)成本高,能耗大,使其實(shí)際應(yīng)用受到大幅度的限制[2-4]。因此,開發(fā)能有效利用可見光的新型光催化材料已成為當(dāng)今的研究熱點(diǎn)[5-15]。

    Bi2WO6是典型的n型直接半導(dǎo)體材料,帶隙寬度約為2.70 eV。它的能帶結(jié)構(gòu)與BiVO4的相似,其中價(jià)帶頂主要由Bi 6s和O 2p軌道雜化組成,而導(dǎo)帶底則主要由W 5d軌道與少量Bi 6s軌道構(gòu)成。由于Bi 6s軌道和O 2p軌道雜化,使催化劑的價(jià)帶電位升高,帶隙寬度減小,因此Bi2WO6對可見光區(qū)有吸收[8,16-20]。另外,Bi2WO6三明治結(jié)構(gòu)的層間空間能夠?yàn)楣獯呋磻?yīng)提供活化點(diǎn),夾層能接受光生電子,從而有效地抑制光生電子與空穴的復(fù)合,使光催化效率得到大幅度的提高。因此,Bi2WO6是一種很有發(fā)展前景的可見光催化材料[8,21]。1999年,KUDO等[22]首次報(bào)道了Bi2WO6在可見光照射下能從硝酸銀水溶液中成功光解水產(chǎn)生O2。隨后,TANG等[8]采用固相反應(yīng)法合成Bi2WO6,通過UV-Vis漫反射光譜測得帶隙為2.69 eV,并在可見光下能有效地降解CHCl3和CH3CHO等有害物質(zhì)。HE等[23]用溫和水熱合成法制備了Bi2WO6光催化劑,其晶粒大小為50~150 nm,60 min后羅丹明B(10 mg/L)降解率達(dá)到94%,在分解過程中加入 H2O2或者通入空氣,可進(jìn)一步提高降解率。

    目前,Bi2WO6通常采用高溫固相反應(yīng)制備,制備的樣品粉末通常粒徑較大、比表面積較小、結(jié)晶較差并有大量的晶體缺陷,嚴(yán)重影響該光催化劑的光催化活性。針對這些問題,本文作者采用水熱法合成了比表面積較大的納米片自組裝而成的Bi2WO6球形顆粒,通過不同合成條件(主要是水熱溫度與反應(yīng)時(shí)間)的類比實(shí)驗(yàn)尋找最佳的合成工藝,并通過在紫外及可見光(λ>420 nm)照射下,光催化降解羅丹明B溶液來研究球形Bi2WO6光催化劑的光催化性能。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 催化劑的制備

    稱取0.005 mol Na2WO4·2H2O(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司,分析純)加入30 mL的去離子水中,待溶解為無色透明溶液后,取0.01 mol Bi(NO3)3·5H2O(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司,分析純)加入 1.25 mL 16 mol/L的濃硝酸(廉江市愛廉化學(xué)試劑有限公司,分析純)中,并逐漸加入28.75 mL去離子水,將其溶解為無色透明溶液。Bi(NO3)3·5H2O溶液磁力攪拌5 min后,將Na2WO4·2H2O逐滴加入Bi(NO3)3·5H2O中,將上述混合溶液磁力攪拌30 min使反應(yīng)完全,把所得的前驅(qū)體溶液轉(zhuǎn)移至聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼反應(yīng)釜中,使反應(yīng)釜的填充度為60%,然后將反應(yīng)釜放入恒溫干燥箱中反應(yīng)。反應(yīng)完成后,自然冷卻至室溫,將得到的淡黃色沉淀物過濾,分別用去離子水和無水乙醇清洗數(shù)次,再放入恒溫干燥箱中60℃干燥12 h后,得到Bi2WO6光催化劑樣品,并置于玻璃干燥器中備用。

    在制備 Bi2WO6納米粉體的實(shí)驗(yàn)中,通過改變合成條件設(shè)計(jì)了兩組類比實(shí)驗(yàn),以確定樣品的最佳制備工藝:1) 在保持其他合成條件不變的情況下,改變水熱溫度,分別為140、160和180℃,制備不同的樣品,并通過 XRD、SEM 分析表征,選擇最佳合成溫度;2) 在保持其他合成條件不變的情況下,改變反應(yīng)時(shí)間,分別為4、7和12 h,并通過XRD、SEM分析表征,選擇出最佳反應(yīng)時(shí)間。

    1.2 催化劑的表征

    催化劑的晶相結(jié)構(gòu)采用德國 Bruker公司生產(chǎn)的D8-2-Advance型X射線衍射儀(XRD)分析。采用Cu靶 Kα線(λKα=0.154 1 nm),掃描范圍為10o~80o,掃描速度為5 (o)/min,管電壓為40 kV,管電流為100 mA。采用日本電子珠式會(huì)社生產(chǎn)的JSM-5610LV型掃描電子顯微鏡(SEM)觀察催化劑的形貌特征。樣品的紫外-可見吸收光譜以及紫外-可見漫反射光譜在島津UV-2550型紫外-可見分光光度計(jì)上測定,波長掃描范圍是200~700 nm,使用BaSO4粉末為參比。

    1.3 光催化降解實(shí)驗(yàn)

    本研究選用羅丹明 B(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司,分析純)溶液為目標(biāo)降解物。具體實(shí)驗(yàn)過程如下:取100 mL 5 mg/L的羅丹明B置于250 mL石英燒杯中,加入0.20 g Bi2WO6光催化劑。在光照前將石英燒杯置于磁力攪拌器中,在無光條件下攪拌30 min,保證光催化劑和染料分子混合均勻并達(dá)到吸附-脫附平衡。將達(dá)到吸附-脫附平衡的混合溶液置于300 W的氙燈(燈源與反應(yīng)容器間放置λ>420 nm 的濾波片以保證到達(dá)溶液的為可見光)或者紫外燈的正下方進(jìn)行光催化降解反應(yīng)。燈的底部至液面距離為10 cm,在實(shí)驗(yàn)過程中不斷磁力攪拌,每隔20 min取7 mL上清液置于離心管中,離心分離除去催化劑粉末,取上層清液在紫外-可見分光光度計(jì)上測定其吸光度(λmax=553.5 nm)。由于羅丹明B溶液在低濃度范圍內(nèi)的吸光度A與濃度c之間有很好的線性關(guān)系,符合朗伯-比耳定律,所以可以根據(jù)吸光度計(jì)算出羅丹明 B溶液的濃度。因此,羅丹明B隨時(shí)間變化的降解率可以按下式進(jìn)行計(jì)算:

    式中:W、c0和c分別為染料降解率、染料溶液初始濃度和光催化反應(yīng)一段時(shí)間后的溶液濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Bi2WO6的物相分析

    2.1.1 水熱溫度對Bi2WO6晶相結(jié)構(gòu)的影響

    圖1所示為采用水熱法在140、160和180℃下所制備樣品的XRD譜。從圖1可知,在反應(yīng)溫度為140℃時(shí),能觀察到Bi2WO6的特征峰,但是特征峰數(shù)目仍較少,并且在58.76°、68.98°、76.16°和78.40°處特征峰不明顯。這是因?yàn)樵谳^低水熱溫度下Bi2WO6還處在成核階段,晶體生長不充分,結(jié)晶不理想。當(dāng)水熱溫度升至 160℃時(shí),Bi2WO6的所有特征峰均出現(xiàn),并完全對應(yīng)于正交相的Bi2WO6(JCPDS 79-2381)。隨著反應(yīng)溫度的升高,樣品的衍射峰強(qiáng)度逐漸增大,并且峰型變得尖銳,表明樣品的結(jié)晶度得到提高。當(dāng)水熱溫度為180℃時(shí),衍射峰強(qiáng)度最高,半峰寬明顯變窄,因此可認(rèn)為180℃是最合適的水熱溫度。

    圖1 不同反應(yīng)溫度下反應(yīng)5 h后產(chǎn)物的XRD譜Fig.1 XRD patterns of synthesized products at different temperatures for 5 h

    2.1.2 反應(yīng)時(shí)間對Bi2WO6晶相結(jié)構(gòu)的影響

    圖2所示為采用水熱法在4、7和12 h下所制備樣品的XRD譜。由圖2可知,不同反應(yīng)溫度制備的樣品在28.40°、33.06°、47.28°、56.00°、58.76°、68.98°、76.16°和78.40°時(shí)均出現(xiàn)了Bi2WO6特征峰。各衍射峰與JCPDS標(biāo)準(zhǔn)卡片(No.79-2381)完全吻合,沒有出現(xiàn)任何雜質(zhì)相,所制得的樣品均屬于鎢鉍礦結(jié)構(gòu)的Bi2WO6。這說明水熱法合成的Bi2WO6光催化劑的結(jié)晶度良好,基本上沒有相的轉(zhuǎn)變。在180℃保溫4 h,即可合成純的Bi2WO6,但是衍射峰強(qiáng)度較弱,其中68.98°處的特征峰不明顯。隨著反應(yīng)時(shí)間的增加,樣品的峰型逐漸變得尖銳,峰強(qiáng)略有增強(qiáng),當(dāng)t=7 h時(shí),樣品的衍射峰的強(qiáng)度最高。繼續(xù)延長反應(yīng)時(shí)間會(huì)導(dǎo)致樣品衍射峰下降,結(jié)晶度降低,出現(xiàn)這種現(xiàn)象可能是由于反應(yīng)時(shí)間過長,會(huì)使晶體重新溶解,導(dǎo)致峰強(qiáng)變?nèi)?,結(jié)晶度降低,這與HUANG等[24]合成ZnWO4光催化劑時(shí)報(bào)道的現(xiàn)象一致。

    圖2 在180℃下保溫不同時(shí)間后產(chǎn)物的XRD譜Fig.2 XRD patterns of synthesized products holding for different times at 180℃

    2.2 不同合成條件所得Bi2WO6樣品的形貌分析

    2.2.1 反應(yīng)溫度對Bi2WO6樣品形貌的影響

    反應(yīng)溫度對樣品微觀形貌的影響如圖3所示。反應(yīng)溫度為140℃時(shí),只有少量不規(guī)則的微球顆粒形成,同時(shí)還存在許多不規(guī)則形狀的顆粒聚集態(tài),如圖3(a)所示。從圖3(b)則可看出,當(dāng)合成溫度增至160℃時(shí),不規(guī)則形狀的顆粒聚集態(tài)逐漸消失,開始形成界面清晰的微球顆粒,并且微球顆粒上開始出現(xiàn)納米片。當(dāng)合成溫度繼續(xù)升至180℃時(shí),微球顆粒逐漸變得規(guī)則均一,完整性提高,并且微球顆粒上出現(xiàn)了大量的納米片(如圖3(c)所示)。綜合不同溫度的XRD 譜和SEM分析結(jié)果,認(rèn)為180℃為最佳水熱合成溫度。

    2.2.2 反應(yīng)時(shí)間對Bi2WO6樣品形貌的影響

    圖4所示為不同的反應(yīng)時(shí)間下合成的Bi2WO6的SEM像。由圖4可知,時(shí)間對Bi2WO6光催化劑的形貌有顯著影響。反應(yīng)4 h后,出現(xiàn)不規(guī)則的發(fā)育不完全的扁平狀顆粒。7 h后,Bi2WO6粒子的晶粒尺寸明顯增大,并且晶體形狀由扁平狀顆粒變?yōu)橛梢?guī)則納米片狀組裝而成的微球。這表明 Bi2WO6晶體在一定的時(shí)間范圍內(nèi)隨著時(shí)間延長繼續(xù)生長,同時(shí)晶粒形貌發(fā)育逐步趨于完全。然而,過長的水熱時(shí)間會(huì)破壞這種結(jié)構(gòu),由圖4(d)可知,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間繼續(xù)增加至12 h時(shí),部分Bi2WO6微球顆粒發(fā)生坍塌現(xiàn)象,由XRD分析(見圖2)可知此時(shí)樣品的衍射峰開始下降,結(jié)晶度降低。綜合不同反應(yīng)時(shí)間的XRD譜分析和SEM分析可知,水熱反應(yīng)7 h的樣品微球結(jié)構(gòu)的結(jié)晶度較高,顆粒的均勻性和完整性也最好。由圖4(c)可以看出,微球狀Bi2WO6顆粒是由納米片高度有序自組裝而成,單個(gè)微球顆粒的直徑為3~4 μm。綜合XRD分析和微觀形貌分析結(jié)果,認(rèn)為反應(yīng)溫度180℃,反應(yīng)時(shí)間7 h為最佳的合成條件。因此,用此條件下制備的樣品進(jìn)一步進(jìn)行光催化性能的研究。

    圖3 不同反應(yīng)溫度下反應(yīng) 5 h后產(chǎn)物的SEM像Fig.3 SEM images of synthesized products at different temperatures for 5 h: (a) 140℃;(b) 160℃; (c) 180℃

    圖4 在180℃下保溫不同時(shí)間后產(chǎn)物的SEM像Fig.4 SEM images of synthesized products holding for different times at 180℃: (a) 4 h; (b), (c) 7 h; (d) 12 h

    2.3 光催化活性評估

    2.3.1 Bi2WO6光催化劑在可見光下對羅丹明 B的降解率

    圖5所示為Bi2WO6光催化劑在可見光下(λ>420 nm)照射下羅丹明B(5 mg/L,100 mL)溶液的吸收峰值的變化。由圖5可知,隨著光照時(shí)間增加,羅丹明B溶液的最大吸收峰由于其發(fā)色基團(tuán)苯氨基、羰基鍵的破壞而迅速降低,并不斷向左偏移,發(fā)生藍(lán)移現(xiàn)象且發(fā)生寬化。在可見光照射下,羅丹明B的降解分為兩個(gè)步驟進(jìn)行:首先是對N,N,N,N,-四乙基羅丹明分子進(jìn)行去乙基化的過程,隨著脫乙基化過程的進(jìn)行,染料的最大吸收峰不斷降低。當(dāng)羅丹明B的乙基完全脫去后,羅丹明B就轉(zhuǎn)化為羅丹明。繼續(xù)進(jìn)行降解,使得羅丹明的共軛結(jié)構(gòu)進(jìn)一步被破壞,最終被完全礦化[25-26]。圖6所示為Bi2WO6光催化劑在可見光(λ>420 nm)照射下對羅丹明B的降解圖。由圖6可知,在可見光照射下,樣品表現(xiàn)出較好的光催化性能。光照120 min后,Bi2WO6光催化劑對羅丹明B的降解率達(dá)到88.3%。而不加催化劑,僅在可見光照射下,羅丹明B幾乎沒有發(fā)生降解。從圖7可知,Bi2WO6在紫外和可見光區(qū)域均顯示不同程度的光吸收,利用紫外-可見漫反射測量得到的吸光度(A)與波長(λ)數(shù)據(jù)作圖,利用截線法得出吸收波長閾值λg約為449 nm,根據(jù)帶隙與波長的關(guān)系式計(jì)算出禁帶寬度Eg為2.76 eV,這與ZHANG等[27]的報(bào)道結(jié)果一致。

    圖5 可見光照射下RhB溶液的吸收峰值的變化Fig.5 Temporal evolution of absorption spectrum of RhB solution (5 mg/L, 0.2 g Bi2WO6) under visible-light irradiation

    2.3.2 Bi2WO6光催化劑投加量對光催化實(shí)驗(yàn)的影響

    圖8所示為可見光照射下不同Bi2WO6光催化劑投加量對羅丹明B(初始濃度為5 mg/L,pH為7,100 mL)降解效果的影響。由圖8可知,Bi2WO6光催化劑投加量從0.10 g增加至0.20 g時(shí),羅丹明B的降解率從48.1%增大至88.3%;在投加量為0.20 g時(shí),羅丹明B的降解率達(dá)到最大;繼續(xù)增大投加量,羅丹明B的降解率反而呈下降趨勢。這是由于當(dāng)催化劑投加量較小時(shí),能起作用的催化劑活性中心數(shù)量少,形成的電子-空穴對少,催化效果較差。隨著光催化劑投加量的增大,反應(yīng)活性中心數(shù)量增多,催化劑對光的利用率增大,染料的降解率也隨之增大。但是當(dāng)催化劑投加量達(dá)到一定值時(shí),光量子的利用率達(dá)到最大值,此時(shí)繼續(xù)加大投加量會(huì)產(chǎn)生光散射,降低溶液的透光性,降解效果反而會(huì)降低。

    圖8 Bi2WO6光催化劑投加量對羅丹明B降解率的影響Fig.8 Effect of different amounts of Bi2WO6 photocatalyst on degradation rate of RhB

    2.3.3 羅丹明B初始濃度對光催化實(shí)驗(yàn)的影響

    圖9所示為可見光照射下不同初始濃度羅丹明B溶液對體系降解率的影響。實(shí)驗(yàn)中配制100 mL濃度分別為2.5、5、7.5和10 mg/L的羅丹明B溶液進(jìn)行光降解實(shí)驗(yàn),Bi2WO6光催化劑的投加量為0.2 g,可見光(λ>420 nm)照射時(shí)間為60 min。由圖9 可知,隨著羅丹明B初始濃度的增加,羅丹明B的降解率逐漸降低。造成這種現(xiàn)象的原因可能是,隨著羅丹明B初始濃度的增加,吸附在光催化劑表面的染料分子也不斷的增加,催化劑表面的活性中心會(huì)相應(yīng)的減少,同時(shí)初始濃度增加會(huì)使溶液的色度增加,透光率降低,能夠參加光催化降解反應(yīng)的光量子數(shù)變少,從而影響了催化劑對染料的降解效率。

    圖9 羅丹明B初始濃度對降解率的影響Fig.9 Effect of initial concentration of RhB on degradation rate

    2.3.4 不同光源對Bi2WO6光催化降解羅丹明B的影響

    取100 mL 5 mg/L羅丹明B溶液,加入0.20 g Bi2WO6光催化劑,分別在紫外光、可見光(λ>420 nm)、室內(nèi)光、無光條件下攪拌2 h進(jìn)行光催化降解實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖10所示。由圖10可知,羅丹明B在紫外光和可見光條件下的降解率遠(yuǎn)高于室內(nèi)光和無光,其中在紫外光和可見光(λ>420 nm)條件下2 h降解率均可以達(dá)到85.0%以上,在紫外光下最高可達(dá)99.8%,而在無光條件下吸附去除率僅為10.4%,在室內(nèi)光照射下降解率為43.0%。這說明光強(qiáng)對光催化降解效率影響較大,光強(qiáng)越強(qiáng),光催化降解效果就越好。

    圖10 不同光源對Bi2WO6光催化降解羅丹明B的影響Fig.10 Effect of different irradiation light sources on degradation RhB by Bi2WO6 samples (Lines a, b, c and d are for irradiations under UV, visible light (λ>420 nm), room light,and without any light, respectively.)

    3 結(jié)論

    1) 反應(yīng)溫度對產(chǎn)物的晶相結(jié)構(gòu)和形貌有顯著的影響。當(dāng)反應(yīng)溫度為140℃時(shí),出現(xiàn)的Bi2WO6特征峰較少,晶體生長不充分,結(jié)晶不理想,只有少量不規(guī)則的Bi2WO6微球顆粒形成;隨著反應(yīng)溫度升高,晶體逐漸生長,Bi2WO6微球顆粒逐漸變得規(guī)則均一,顆粒完整性提高。

    2) 反應(yīng)時(shí)間與產(chǎn)物的晶相結(jié)構(gòu)和形貌有很大的關(guān)系。在180℃保溫4 h,即可合成純的Bi2WO6,但是衍射峰強(qiáng)度較弱,此時(shí)合成樣品為發(fā)育未完全的扁平狀顆粒。隨著反應(yīng)時(shí)間的增加,樣品的峰型逐漸變得尖銳,逐漸出現(xiàn)由納米片自組裝而成的球形顆粒。水熱反應(yīng)7 h的樣品微球結(jié)構(gòu)的結(jié)晶度較高,均勻性和完整性也最好。綜合 XRD和SEM 分析,可認(rèn)為180℃水熱7 h為最佳合成條件。

    3) 通過在紫外及可見光下降解 RhB溶液來考察樣品的光催化活性,并對羅丹明B的降解過程進(jìn)行討論。結(jié)果表明,催化劑的最佳投加量為2 g/L。染料的降解率隨著羅丹明B的初始濃度的增加而降低。不同光源對染料降解率的影響較大,羅丹明B在紫外光和可見光條件下的降解率遠(yuǎn)高于室內(nèi)光和無光條件下的降解率,在紫外光下照射120 min后,催化劑對染料的降解率達(dá)到99.8%,這說明光強(qiáng)對光催化降解效率影響較大,光強(qiáng)越強(qiáng),光催化降解效果就越好。

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