廊固凹陷古近系沙河街組古湖泊環(huán)境與有機質富集機制

刁 帆，金鳳鳴，郝 芳，孫冶華，鄒華耀，王元杰，張金峰，操義軍

(1.中國石油大學(北京) 地球科學學院，北京 102249；2．中國石油 華北油田勘探開發(fā)研究院，河北 任丘 062552；3.中國地質大學(武漢)，武漢 430074)

廊固凹陷古近系沙河街組古湖泊環(huán)境與有機質富集機制

刁 帆1，金鳳鳴2，郝 芳3，孫冶華2，鄒華耀1，王元杰2，張金峰1，操義軍1

(1.中國石油大學(北京) 地球科學學院，北京 102249；2．中國石油 華北油田勘探開發(fā)研究院，河北 任丘 062552；3.中國地質大學(武漢)，武漢 430074)

通過對廊固凹陷古近系沙四—沙三下亞段泥巖樣品的元素地球化學、有機地球化學和同位素地球化學分析，結合湖泊的發(fā)育演化和古氣候變化特征，探討湖泊演化過程中水體鹽度、氧化還原條件和生產力變化及其有機質富集機制。廊固凹陷在湖泊形成期(沙四段)湖盆構造活動弱，氣候干熱，湖泊水體鹽度高，易形成鹽躍層，使底層水處于穩(wěn)定的缺氧條件，表層水體古生產力較低，有機質富集程度低；在湖泊鼎盛階段(沙三下亞段)盆地強烈下陷，氣候暖濕，湖泊水體為淡水，底層水體為弱還原環(huán)境，由于地表徑流帶來大量營養(yǎng)物質，表層水古生產力較高。湖相沉積物中有機質的富集程度受古湖泊不同演化階段生產力和氧化還原條件的控制。沙四段有機質富集主要受底層水缺氧環(huán)境控制，沙三下亞段有機質富集與表層水的高生產力密切相關。

氧化還原條件；古生產力；有機質富集；古湖泊；廊固凹陷；渤海灣盆地

廊固凹陷位于渤海灣盆地冀中坳陷西北部，西鄰大興凸起，東鄰武清凹陷，東南部為牛駝鎮(zhèn)凸起，東南與西北兩側分別被河西務斷層和大興斷層所夾持，是一個典型的西傾東翹的半地塹斷塊，具有東高西低，北高南低的構造格局。古新世—早漸新世，廊固凹陷發(fā)生了強烈的拉張斷陷構造運動，大體經歷了初始裂陷期(Ek-Es4)、強烈裂陷期(Es3(中-下))和裂陷萎縮期(Es3(上)-Ed)3個階段，其古近紀沉積厚度居整個冀中凹陷之首(達9 000 m)[1-2]。廊固凹陷油氣資源豐富，目前已發(fā)現了別古莊、永清、河西務、柳泉等多個油氣田，沙四段和沙三中下亞段烴源巖是其主要的油氣來源[3]。本文以廊固凹陷沙四—沙三下亞段暗色泥巖連續(xù)沉積的務古4井為例(圖1)，利用微量元素、無機碳同位素和生物標志化合物等多參數耦合反映的古湖泊學信息[4-14]，探討了廊固凹陷古湖泊學特征及其有機質富集機制。

圖1 廊固凹陷構造簡圖及研究井位Fig.1 Regional tectonics of Langgu Sag and wells selected for analysis

1 古湖泊演化特征

1.1 構造沉積演化特征

陸相斷陷盆地中，構造運動控制著盆地古地理面貌，決定著盆地蓄水空間的形成和消亡，是影響湖盆及湖相烴源巖發(fā)育的決定性因素。廊固凹陷沙四—沙三下亞段沉積期主要經歷了湖泊的形成期和鼎盛期。

燕山運動末期及始新世初期，由于NW向拉張應力使大興古背斜軸部拉張破裂形成了大興斷層，基底東翹西斷，造成凹陷沉降而接受沉積，Ek-Es4地層覆蓋于不同時代的基底地層之上，形成區(qū)域性不整合接觸(圖2)。此時廊固凹陷已具備湖泊雛形，大興斷層活動性較弱，斷陷拉張活動有限，古地貌高差小，湖盆連通性好，水體淺，可容納空間有限，發(fā)育一系列向盆地進積的辮狀河三角洲。自沙四末開始，湖盆發(fā)展進入鼎盛時期，凹陷強烈下沉，形成了山高水深的地貌背景；氣候濕潤，湖水深度增大，可容納空間迅速變大，以大面積的持續(xù)湖侵為特征，形成了沙三下亞段的巨厚沉積，湖盆中心沉積厚度超過2 000 m(圖2)。

1.2 古氣候演化

廊固凹陷沙四段沉積期為干旱炎熱的南亞熱帶型氣候，植被面貌以喜熱的漆樹科、大戟科、楝科、椴科等常綠葉被子植物和喜溫的櫟樹科為主；喜熱耐旱的麻黃粉屬普遍發(fā)育(Ephedripites)，含量高達10%～30%，是干熱氣候的典型標志；林間坡地和河谷地帶瘤紋四孢屬(Verrutetraspora)、希指蕨孢屬(Schizaeoisporites)和鳳尾蕨孢屬(Pterisisporites)等喜熱植物生長繁盛(圖3)，湖泊有機質生產力低下。沙三下亞段沉積時期，氣候開始轉向濕潤，櫟粉屬(Quercoidites)、胡桃粉屬(Juglanspollenites)和擬榛粉屬(Momipites)等喜溫成分大量連續(xù)出現，典型熱帶亞熱帶成分明顯下降[15]，麻黃粉含量顯著下降，一般在5%之下(圖3)，說明當時氣候濕潤，雨量充沛，湖泊生產力高。

圖2 廊固凹陷地層綜合柱狀Fig.2 Generalized stratigraphic column in Langgu Sag

2 古湖泊環(huán)境

2.1 古鹽度分析

硼(B)是恢復古鹽度最常用的方法，研究表明B含量與水體鹽度存在明顯的正相關關系。一般而言，海相環(huán)境中w(B)為 (60～125)×10-6，而淡水環(huán)境下w(B)多小于60×10-6[16]。以務古4井為例，沙四段w(B)在(26.1～134)×10-6之間，平均值為84.7×10-6(圖4)，普遍高于淡水環(huán)境中B的含量，尤其是在沙四中下段以及沙四上亞段下部B含量明顯高于上覆地層，已接近或達到海水鹽度。沙三下亞段B含量明顯降低，主要分布在(22.1～54)×10-6之間，平均值為40.9×10-6，為典型淡水沉積環(huán)境。

圖3 冀中坳陷沙河街組孢粉化石分布及古氣候變化 據文獻[15]修改。Fig.3 Sporo-pollen distribution of Shahejie Formation and palaeontologic change in Jizhong Depression

圖4 廊固凹陷務古4井沙四段— 沙三下亞段古鹽度變化特征Fig.4 Variation of palaeosalinity from Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

由于B的含量隨鹽度增加而增加，鎵(Ga)在淡水成因的泥巖中明顯富集，因此w(B)/w(Ga)的大小可指示古鹽度的高低。王益友等人[17]提出，陸相環(huán)境的w(B)/w(Ga)一般小于3.0～3.3，而正常海相一般大于4.5～5.0，介于它們之間的為過渡相。實際上更確切地說，該比值應是古鹽度的指標[18]。研究層段w(B)/w(Ga)與w(B)的變化趨勢相一致，沙四段w(B)/w(Ga)=1.32～4.9，平均值為3.7，其指示的古鹽度接近或已經達到海水的鹽度；沙三下亞段w(B)/w(Ga)=0.85～2.45，平均值為1.83，為淡水湖泊環(huán)境(圖4)。

除了w(B) 和w(B)/w(Ga)之外，鍶/鋇含量比[w(Sr)/w(Ba)]也對古鹽度有敏感的響應。在自然界水體中，Sr的遷移能力比Ba強，水體鹽度很低時，Sr和Ba均以重碳酸鹽的形式出現；當水體鹽度增大時，Ba以BaSO4的形式首先沉淀，留在水體中的Sr相對于Ba富集，當鹽度增大到一定程度時，Sr也以SrSO4的形式沉淀。因此，記錄在沉積物中的Sr/Ba與古鹽度呈明顯正相關性，可作為古鹽度判別的靈敏標志。廊固凹陷沙四段w(Sr)/w(Ba)=0.37～2.6，平均值為0.99；沙三下亞段為0.27～1.25，平均值為0.52，反映沙四段古鹽度明顯高于沙三下亞段(圖4)。

除了微量元素及其比值外，生物標志物中的伽馬蠟烷指數(G/H=伽馬蠟烷/αβC30藿烷)和長鏈三環(huán)萜烷指數[ETR=(C28+C29)/(C28+C29+Ts)]也是鹽度的良好指示[19]。沙四段伽馬蠟烷指數和ETR值明顯高于沙三下亞段，其變化趨勢與B、B/Ga和Sr/Ba較為相似(圖4)，反映的古湖泊水體鹽度由咸水—半咸水變?yōu)榈?。此外，伽馬蠟烷的前驅物四膜蟲醇主要來源于生長在分層水體氧化還原界面的食細菌纖毛蟲類。所以，豐富的伽馬蠟烷通常也被認為是水體分層標志。因此，沙四段的缺氧環(huán)境很可能是由于鹽度分層、上下水體之間缺乏充分交換而形成的。

上述各參數都較好地反映了古湖泊在不同構造氣候環(huán)境下的鹽度變化特征，即隨著古氣候由干熱轉為暖濕，大氣降水增多，古湖泊水體鹽度由沙四段明顯的高鹽度咸水—半咸水環(huán)境演化為沙三下亞段的淡水環(huán)境。

2.2 古水體氧化還原性

Pr/Ph和C35/C34藿烷是水體氧化還原的敏感參數。沙四段Pr/Ph較低，C35/C34藿烷較高,表明該沉積時期底層水為缺氧環(huán)境；與此相反，沙三下亞段Pr/Ph較高，C35/C34藿烷較低,反映了沙三下亞段水體環(huán)境為弱還原環(huán)境，這與前文通過微量元素的分析結果相一致。

總體來說，廊固凹陷沙四段—沙三下亞段沉積期，湖泊水體環(huán)境發(fā)生了明顯的變化。沙四中下亞段—沙四上亞段上部湖泊由于高鹽度而產生水體分層，導致底層水體缺氧，隨著湖泊穩(wěn)定水體分層消失，底層水相對沙四中下段還原性變差，為弱還原環(huán)境。

圖5 廊固凹陷務古4井沙四—沙三下亞段 氧化還原條件變化特征Fig.5 Variation of redox conditions from Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

2.3 古湖泊生產力

古生產力是指古生物在能量循環(huán)過程中固定能量的速率，即單位面積、單位時間內所生產出有機物的總量[20]。衡量古湖泊生產力的方法主要包括營養(yǎng)元素豐度、藻類化石豐度和無機碳同位素等。

營養(yǎng)元素P的輸入是限制湖泊生產力的重要因素之一。David通過全湖實驗證實，P是藻華等勃發(fā)的限制性營養(yǎng)元素[21]，幾乎所有的P元素都來源于母巖的化學風化[9]。由于自生礦物的絕對含量可能會受到陸源碎屑供給量變化的影響，因此，為了避免這種影響，一般不直接用P的絕對含量反映古生產力，而應用w(P)/w(Ti)或w(P)/w(Al)來表征古生產力狀況[24-25]。務古4井w(P)/w(Ti)和w(P)/w(Al)表現出相同的變化特征，自下而上呈增大趨勢。沙四段w(P)/w(Ti)和w(P)/w(Al)分別為0.15～0.24和85～134，平均為0.19和110；沙三下亞段w(P)/w(Ti)和w(P)/w(Al)分別為0.19～0.27和109～152，平均為0.22和125(圖6)，反映了沙四段—沙三下亞段古湖泊生產力逐漸增高。

一般而言，湖水中營養(yǎng)元素的豐度決定了水體中藻類的繁盛程度，水體中浮游藻類化石的豐度也是古湖泊水體生產力的直接證據，其數量的多少可以直接反映古湖泊生產力的大小[10]。以位于凹陷中心部位的曹11井為例，由于古湖泊水體環(huán)境的變化，其沙四上—沙三下亞段浮游藻類豐度和種屬都發(fā)生了明顯變化。沙四上亞段浮游藻類總量較低，以褶皺藻等淺水藻類為主，浮游藻類最大豐度僅為3.2%，平均值為1.5%；沙三下亞段浮游藻類豐度明顯升高，主要分布在2%～8%之間，最大達9.2%，以深水環(huán)境下的渤海藻和副渤海藻為主，光面球藻和粒面球藻相比沙四上亞段也略有增高(圖7)。因此，藻類化石豐度統(tǒng)計分析也表明，沙四段古生產力水平明顯低于沙三下亞段，這與前文分析結果相一致。

圖6 廊固凹陷務古4井沙四—沙三下亞段 古生產力變化特征Fig.6 Variation of paleoproductivity from Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

圖7 廊固凹陷曹11井沙四上—沙三下亞段浮游藻類化石與TOC變化特征Fig.7 Variation of algae fossils and TOC from upper subsection of Es4 to lower subsection of Es3 in well Cao11, Langgu Sag

利用湖相碳酸鹽巖中的碳同位素來恢復古湖泊生產力在第四紀和古近紀古湖泊研究中廣泛應用[6,9-10]。原生碳酸鹽巖的碳同位素與湖水中溶解無機碳的碳同位素變化一致，而湖水中溶解無機碳的碳同位素與湖泊表層水的生產力大小密切相關。當表層水生產力較高時，生物通過光合作用吸收較多的12C，使得表層水體碳庫中的13C升高，最終造成湖相原生碳酸鹽巖中13C相對富集。以廊固凹陷務古4井為例，碳酸鹽巖碳同位素變化與P/Ti和P/Al變化較為一致。沙四中下段—沙四上亞段下部碳酸鹽巖碳同位素(δ13Ccarb)分布在-4.63‰～-0.65‰之間，平均值僅為-2.83‰；沙四上亞段上部—沙三下亞段碳酸鹽巖碳同位素顯著增大，分布在1.37‰～2.56‰之間，平均值為1.84‰，表明其生產力較下部沙四段沉積時有明顯增大。

4 有機質富集特征

如前所述，廊固凹陷沙四段—沙三下亞段沉積期，控制湖泊演化的構造、氣候條件均發(fā)生了明顯變化，造成了不同時期古湖泊環(huán)境的差異，其有機質富集程度也產生了明顯的差異。務古4井沙四段有機質豐度較低，TOC主要分布在0.5%～1.49%,平均值0.74%；生烴潛力(S1+S2)主要分布在1.2～7.5 mg/g，平均值2.6 mg/g；氫指數(IH)主要分布在129～472 mg/g，平均值280 mg/g(圖8)，僅達到有效烴源巖的級別。與此相反，沙三下亞段有機質豐度相對較高，TOC、生烴潛力和氫指數明顯高于沙四段(圖8)，達到了中等—好烴源巖的級別。

5 有機質富集機制

5.1 古生產力與有機質富集

湖泊自身的高生產力是有機質富集的必要條件。以務古4井為例，無論是沙四段還是沙三下亞段，其有機質豐度的高低與湖泊中營養(yǎng)元素P的相對豐度[w(P)/w(Al)]以及δ13Ccarb之間存在明顯的正相關性(圖9a,b)，表明有機質的富集程度受湖泊生產力大小的控制。沙四段沉積期，Mo、Cd含量及Pr/Ph、C35/C34藿烷等一系列氧化還原參數均表明其處于水體分層的缺氧環(huán)境，盡管大部分有機質可能被保存下來，但由于當時湖泊生產力較低，古湖泊固定碳的能力有限，因而有機質豐度始終較低。而沙三下亞段沉積期，其水體還原程度明顯不如沙四中下亞段，保存下來的有機質比例小于沙四中下亞段。但是由于氣候轉為暖濕，地表徑流增加，輸送了相對較多的營養(yǎng)物質，其表層水生產力明顯升高，導致有機質豐度明顯高于沙四中下亞段。因此，湖泊生產力是控制有機質豐度的首要因素。

圖8 廊固凹陷務古4井沙四—沙三下亞段烴源巖特征Fig.8 Geochemical features of source rocks from Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

與海洋不同，湖泊在能夠維持高生產力水平之前必須使其自身達到一定的營養(yǎng)化水平[26]。通常古湖泊的生產力不能靠外來的營養(yǎng)物質來維持，隨著湖泊的發(fā)展演化，湖盆自身營養(yǎng)物質含量對表層水的生產力水平變得尤其重要，因此，有機質的大量富集是湖泊發(fā)展至一定階段的產物。在廊固凹陷古湖泊形成初期，氣候干熱，地表徑流較少，攜帶的營養(yǎng)物質有限；而至湖泊鼎盛時期，湖盆面積大，降水多，地表徑流攜帶大量營養(yǎng)物質進入湖盆。務古4井w(P)/w(Al)和w(P)/w(Ti)的變化較好地反映了這一特征(圖6)，w(P)/w(Al)和w(P)/w(Ti)盡管短期內有所反復，在湖泊物源相對穩(wěn)定的情況下，可能與短期氣候變化造成地表徑流的變化相關，但是整體上仍隨著古湖泊的形成發(fā)展至鼎盛階段不斷增大。

不少學者在對Kimmeridge Clay組烴源巖的研究中發(fā)現，隨著氣候不斷濕潤，源區(qū)化學風化程度增強，大量的營養(yǎng)物質隨地表徑流被輸入湖盆，w(Al)/w(K)與TOC之間存在明顯的正相關關系[27]。廊固凹陷沙四上—沙三下亞段TOC與w(Al)/w(K)之間正相關性明顯，相關系數達到0.87(圖9c)，說明了在湖泊演化的不同階段，氣候變化造成的風化程度和地表徑流的變化深刻地影響了古湖泊生產力的變化，進而造成了有機質富集程度的差異。

5.2 氧化還原條件與有機質富集

浮游植物 “勃發(fā)”產生的大量有機質，大部分被浮游動物撲食或被微生物分解，剩余部分可以通過絮凝作用形成大的絮凝團，快速下沉。沉降到水底的有機質，若在充氧的湖泊中，繼續(xù)被分解直至完全消失；若在分層湖泊中，由于底層水缺氧，限制了底棲生物和微生物的活動，可以完好地保存下來，因此，長期穩(wěn)定的湖水分層，意味著底層水的缺氧，對有機質的堆積、保存和湖相優(yōu)質烴源巖的形成至關重要[3]。雖然廊固凹陷沙四—沙三下亞段有機質的富集與富藻層在分布上明顯相關，但二者在地層分布范圍上并不完全對應(圖7)。曹11井沙三下亞段2 200～2 400 m浮游藻類化石豐度出現明顯高峰，但其對應的TOC豐度與上下地層相比處于較低的水平，說明單有豐富的有機質物源是不夠的，有機質的富集還需要強還原的保存環(huán)境。

圖9 廊固凹陷務古4井沙四上—沙三下亞段TOC與δ13Ccarb、w(P)/w(Al)及w(Al)/w(K)關系Fig.9 Correlation between TOC and δ13Ccarb, w(P)/w(Al), w(Al)/w(K) from upper subsection of Es4 to lower subsection of Es3 in well Wugu4, Langgu Sag

圖10 廊固凹陷沙四—沙三下亞段δ13Ccarb-δ13Com與氫指數的關系Fig.10 Cross-plot of correlation between Δδ13C vs. hydrogen index (IH) for the Es4 and the bottom of Es3 in Langgu Sag

5.3 有機質富集的控制因素

前已述及，有機質的富集與湖泊表層水的高生產力和底層水的缺氧環(huán)境密切相關。但是兩者之間孰輕孰重，長久以來一直爭論不休[28-30]。大量研究發(fā)現，在現代Greifen湖沉積物和古代沉積物中，高生產力階段富氫的沉積物中無機碳酸鹽礦物與有機質的碳同位素差值Δδ13C(δ13Ccarb-δ13Com)和IH之間表現出明顯的負相關關系，而在缺氧環(huán)境下沉積的富氫有機質Δδ13C和IH之間具有正相關性[31-32]。廊固凹陷深湖相泥巖分析表明，沙四段Δδ13C和IH之間為正相關關系，表明該段有機質的富集與缺氧環(huán)境關系密切；而沙三下亞段Δδ13C和IH之間存在明顯的負相關關系(圖10)，說明沙三下亞段相對高的生產力條件是有機質富集的重要因素，這與前文關于廊固凹陷古湖泊環(huán)境特征分析相一致。

6 結論

(1)廊固凹陷沙四—沙三下亞段沉積期構造和氣候條件發(fā)生了巨大變化，湖盆形成期(沙四段)構造活動弱，氣候干熱，湖泊水體較淺；湖盆鼎盛時期(沙三下亞段)邊界斷層強烈活動，氣候濕潤，湖泊水體較深。

(2)廊固凹陷沙四—沙三下亞段沉積期具有完全不同的古湖泊特征。沙四段沉積時湖盆水體鹽度較高，具有穩(wěn)定的鹽度分層，底層水體缺氧，表層水體生產力較低；沙三下亞段沉積期為淡水湖盆，底層水體為弱還原狀態(tài)，表層水體生產力較高。

(3)湖泊自身的高生產力和良好的保存條件是有機質富集的重要條件。在湖盆形成期(沙四段)，古生產力較低，湖盆底層水體的缺氧環(huán)境是控制有機質富集的主要因素；在湖盆鼎盛時期(沙三下亞段)，古生產力相對較高，湖泊表層水的高生產力是有機質大量富集的重要因素。

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(編輯 徐文明)

Palaeolake environment and organic matter enrichment mechanism of Paleogene Shahejie Formation in Langgu Sag

Diao Fan1, Jin Fengming2, Hao Fang3, Sun Yehua2, Zou Huayao1, Wang Yuanjie2, Zhang Jinfeng1, Cao Yijun1

(1.CollegeofGeosciences,ChinaUniversityofPetroleum,Beijing102249,China;2.ExplorationandDevelopmentResearchInstitute,PetroChinaHuabeiOilfieldCompany,Renqiu,Hebei062552,China; 3.ChinaUniversityofGeosciences,Wuhan,Hubei430074,China)

According to the analyses of element geochemistry, organic geochemistry and isotope geochemistry of mudstone samples from the 4th member (Es4) and the lower subsection of the 3rd member (Es3) of the Shahejie Formation in the Langgu Sag, combined with the characteristics of lake evolution and climate change, it was discussed in this paper the changes of salinity, redox condition and productivity as well as the enrichment mechanisms of organic matter. During the formation stage (Es4), the lake was deposited in an inactive tectonic activity with arid climate, brackish water, stable water column stratification, water bottom anoxia and lower enrichment of organic matter. When the lake developed to the peak stage (the lower subsection of Es3), the basin subsided strongly with humid climate, fresh water and weak reducing environment in the bottom water. The productivity of surface water was high triggered by a great quantity of nutrients inflowed by direct runoff. The enrichment of organic matter in lacustrine sedimentation was controlled by the productivity and redox conditions during different lake evolution stages. In Es4, the enrichment of organic matter was mainly controlled by the anoxic environment in the bottom water, while in the lower subsection of Es3, it was closely related to the high productivity of surface water.

redox condition; paleoproductivity; enrichment of organic matter; palaeolake; Langgu Sag; Bohai Bay Basin

1001-6112(2014)04-0479-08

10.11781/sysydz201404479

2014-01-03；

2014-06-05。

刁帆(1984—)，男，博士生，從事石油地質研究。E-mail: diaofan821@126.com。

中國石油天然氣股份有限公司科技項目(2011D-0703)和國家科技重大專項“大型油氣田及煤層氣開發(fā)”(2011ZX05006)共同資助。

TE121.3

A