深圳市大氣7Be含量分布及其示蹤意義

劉國卿, 羅?奇, 潘遠(yuǎn)海, 劉德全, 李志剛, 張?鴻, 孫慧斌

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深圳市大氣7Be含量分布及其示蹤意義

劉國卿1*, 羅?奇1, 潘遠(yuǎn)海1, 劉德全2, 李志剛2, 張?鴻1, 孫慧斌1

(1. 深圳大學(xué) 核技術(shù)應(yīng)用研究所, 廣東 深圳?518060; 2. 深圳市環(huán)境監(jiān)測中心站, 廣東 深圳?518039)

研究分析了2011年10月至2012年5月期間深圳市大氣氣溶膠中7Be的含量變化及影響因素。深圳市7Be的含量范圍為0~7.6 mBq/m3, 平均值為3.1 mBq/m3, 氣象條件中降雨對大氣7Be的影響最大, 而溫度以及大氣顆粒物PM2.5與7Be 的相關(guān)性不明顯。在春季月份期間, 大氣7Be比活度與近地面O3的含量變化吻合良好, 提示7Be可用于示蹤平流層臭氧向地表的動力輸送。

7Be; 大氣; 示蹤; 深圳

0 引 言

7Be(半衰期為53.3 d)為天然放射性核素, 是宇宙射線與大氣中的氮和氧原子相互作用的產(chǎn)物, 主要產(chǎn)于平流層和對流層上層。大氣中的7Be一旦生成即被氣溶膠粒子所吸附, 隨后參與各種大氣過程, 并最終通過干、濕沉降匯集于地表。由于7Be具有固定的來源和合適的活度范圍, 又是顆?；钚院怂?廣泛用于大氣物質(zhì)傳輸、表土季節(jié)遷移和污染物地球化學(xué)循環(huán)過程的示蹤研究[1?2]。

7Be是研究大氣輸送過程的理想示蹤劑, 在高山站的觀測中,7Be的這一示蹤作用常用于定性評估平流層輸送對近地面臭氧濃度的貢獻(xiàn)[3?5]。通過分析7Be在大氣中的分布和沉降規(guī)律, 亦可為極端天氣(如颶風(fēng)、熱帶風(fēng)暴)下的大氣動力輸送模式提供一種重要的示蹤手段[6]。7Be的大氣傳輸都是以氣溶膠為載體, 近地表7Be 含量往往具有天氣時間尺度的短期振蕩特征, 顯示其對大氣運(yùn)動過程的敏感性。研究表明, 降雨對氣溶膠的濕清除是導(dǎo)致近地面空氣7Be含量急劇變化的重要因素[7?8], 而平流層/對流層之間的物質(zhì)交換、對流層垂直方向的物質(zhì)輸送以及中低緯度平流層氣團(tuán)的“春季泄漏”均可導(dǎo)致近地面大氣7Be含量的相應(yīng)增加[9?10]。

當(dāng)前, 大氣7Be的研究多基于周時間尺度的觀測, 這對短時間尺度的大氣運(yùn)動過程難以做出有效的解釋。珠江三角洲是我國典型的經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展區(qū)和我國最大的城市群之一, 大氣污染嚴(yán)重, 在冬春季節(jié)常發(fā)生灰霾天氣。本研究擬對深圳市大氣7Be進(jìn)行高時間分辨率的觀測, 同時結(jié)合降雨量、大氣氣溶膠粒子(PM2.5)以及近地面臭氧(O3)含量, 研究其對區(qū)域大氣污染過程示蹤的可能性。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 樣品采集

采樣地點(diǎn)為深圳大學(xué)圖書館樓頂(離地面高度25 m), 位于深圳南頭半島后海灣片區(qū)。采樣時間從2011年10月至2012年5月, 每2d采集1次樣品, 每個樣品采集時間為48 h(每間隔24 h更換1張濾膜)。采樣儀器為TH-1000標(biāo)準(zhǔn)大流量采樣器(武漢天虹智能儀表廠), 采樣流量為1.05 m3/min, 以玻璃纖維濾膜收集氣溶膠樣品。

1.2 樣品分析

濾膜樣品收集后折疊成底面積約6.4 cm × 5.2 cm 的長方體, 用錫箔紙包裹濾膜, 直接使用HPGe探測器進(jìn)行g(shù)譜分析。實(shí)驗(yàn)所用探測器型號為GEM18180, 美國ORTEC公司生產(chǎn)。其晶體的直徑為51.0 mm, 高度為58.7 mm; 對于60Co 點(diǎn)源1322 keV能量半高寬不大于1.80 keV, 相對效率為22%。本研究以中國計(jì)量科學(xué)研究院定值的GBW08304河流沉積物環(huán)境放射性標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作為氣溶膠樣品的刻度源, 根據(jù)各能量峰的效率進(jìn)行效率曲線擬合, 獲得全能峰效率曲線。高純鍺探測器的效率曲線方法參見前期研究[11], 大氣中7Be的活度依據(jù)下式進(jìn)行計(jì)算:

式中:為7Be的活度(mBq/m3);是能量為g的特征峰面積;c為測量活時間;為全能峰效率;為發(fā)射幾率;為大氣采樣體積;1/2為半衰期;2、1分別為測量日期和采樣日期。

1.3 后推氣流軌跡

氣流軌跡是指大氣氣團(tuán)在一定時間內(nèi)的運(yùn)動路徑, 據(jù)此可以分析大氣氣團(tuán)的來源和傳輸途徑, 進(jìn)而為污染物的來源判識提供參考。本研究利用美國海洋與大氣局(NOAA)空氣資源實(shí)驗(yàn)室(Air Resources Laboratory)開發(fā)的混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡模型(HYSPLIT)計(jì)算每個樣品采集時間段的后向氣流軌跡, 每次的后向延伸時間為72 h, 軌跡模擬起始高度設(shè)定為50、200和1000 m。

1.4 氣象資料

樣品采集點(diǎn)的氣象資料如降雨量、大氣顆粒物濃度(PM10、PM2.5)以及臭氧含量由深圳市環(huán)境監(jiān)測中心站提供。南山區(qū)荔香公園氣象監(jiān)測自動站離深圳大學(xué)樣品采集點(diǎn)直線距離僅300 m, 數(shù)據(jù)點(diǎn)氣象資料具有很好的代表性和針對性。

2 結(jié)果和討論

2.1 大氣7Be含量分析

深圳市大氣7Be含量范圍為0~7.6 mBq/m3, 平均值為3.1 mBq/m3, 與世界7Be平均值2.45 mBq/m3相當(dāng)[12]。與國內(nèi)其他城市和地區(qū)相比(表1), 深圳市南頭大氣7Be含量明顯低于高海拔地區(qū)的青海瓦里關(guān)山和貴州觀風(fēng)山[13], 亦低于西安[14]和杭州[15]近地面大氣7Be含量；此外, 深圳市南頭大氣7Be含量與深圳大亞灣片區(qū)[16]以及廣州五山大氣7Be含量相近[2]。從大氣7Be的季節(jié)分布來看, 12月份為大氣7Be活度值最高的月份(月平均值達(dá)4.8 mBq/m3), 且日際變化幅度小, 其余月份大氣7Be平均含量相近, 但日變化幅度較大。

近地面空氣中7Be的濃度不僅受產(chǎn)率控制, 還受平流層/對流層之間的物質(zhì)交換、對流層垂直方向的物質(zhì)輸送、不同緯度之間水平方向的物質(zhì)輸送以及干濕沉降等因素的綜合影響[17]。深圳地處低緯度地區(qū), 海拔高度低, 冬季常受西伯利亞反氣旋天氣的影響, 而反氣旋條件往往有利于高層大氣的向下混合[18], 如日本北部地區(qū)和我國香港地區(qū)冬季月份通常觀測到大氣7Be含量的高值[19?20]；另外, 2011年12月份深圳市南頭片區(qū)幾無降雨, 這兩個因素造就了冬季12月份大氣7Be含量的高值, 而同期的11月份和1月份, 因有不同程度的降雨(11月份和1月份的降雨總量分別為67.1 mm 和41.9 mm), 大氣7Be含量明顯低于12月份。研究表明[21], 在春季期間, 中緯度地區(qū)對流層變窄, 使得對流層-平流層交換加強(qiáng), 平流層中的7Be可以“泄漏”到對流層, 出現(xiàn)“春季泄漏”現(xiàn)象。據(jù)報(bào)道, 廣州市春季大氣7Be的峰值以及上海市春季大氣7Be沉降通量的高值均可能與“春季泄漏”有關(guān)[2,10]。從圖1可見, 深圳市春季月份期間(3~5月)大氣7Be含量總體不高, 這可能與降水對近地面氣溶膠的濕清除作用有關(guān), 抵消了7Be的“春季泄漏”效應(yīng)；而3月中下旬至4月初因降雨少, 大氣7Be的高值仍然明顯。

表1?國內(nèi)不同城市大氣7Be含量比較(mBq/m3)

2.2 氣象條件影響分析

2.2.1 降雨的影響

降雨是影響大氣7Be含量的一個重要因素, 這在諸多研究中已得到證實(shí)。一般來說, 大氣7Be含量的低值對應(yīng)于降水, 高值對應(yīng)強(qiáng)平流層-對流層交換。在不同地區(qū), 由于雨季出現(xiàn)的季節(jié)不同, 導(dǎo)致大氣7Be的含量變化呈現(xiàn)不同的季節(jié)規(guī)律。如在科威特(夏季長且炎熱干燥, 冬季短且濕潤多雨),7Be 濃度的最大值出現(xiàn)在最熱的月份[22]; 而在我國南方地區(qū),7Be 濃度的最大值多出現(xiàn)在氣溫較低的秋冬季[2,10]。

深圳屬亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū), 雨熱同期, 干冷咸至。雖然本實(shí)驗(yàn)樣品采集時間避開了深圳的雨季(6~9月), 降雨對大氣7Be 含量的影響仍然明顯。以2012年3~5月的數(shù)據(jù)為例(圖 1), 大氣7Be含量與降雨量呈負(fù)相關(guān)關(guān)系, 其相關(guān)系數(shù)為-0.36。在3月初, 連續(xù)幾天的降雨使得大氣7Be一直在低值徘徊, 而在3月中下旬至4月初, 由于缺乏降雨, 大氣7Be一直在高位震蕩, 期間達(dá)到一個最大峰值7.6 mBq/m3；到了4月中下旬及5月初, 由于降雨明顯增多, 大氣7Be含量振蕩起伏較大。降水形成過程對近地面大氣7Be的影響可以表現(xiàn)在以下三個方面: (1)攜帶水汽的低緯度暖-濕氣流中的貧7Be氣團(tuán); (2)暖-濕氣團(tuán)之上的干-冷下沉氣流所攜帶富7Be氣團(tuán)；(3)降水過程對近地面氣溶膠的清除過程。因此, 降水量的增加或減少的變化, 相應(yīng)指示著暖-濕上升氣流或干-冷下沉氣流的變化及其在觀測地點(diǎn)的主導(dǎo)作用; 而持續(xù)很長時間的均勻降水, 則抑制了氣流變化對7Be的影響, 對近地面的氣溶膠粒子起著顯著的濕清除作用[13]。

2.2.2 溫度的影響

圖1 大氣7Be含量變化及同期降雨量比較

Azahra.[23]對西班牙Granada地區(qū)近地表大氣氣溶膠的研究發(fā)現(xiàn),7Be的最高濃度值出現(xiàn)在夏季, 并且與氣溫呈非常好的相關(guān)關(guān)系。Pi?ero García.[8]認(rèn)為在夏季, 由于氣溫升高, 平流層-對流層交換和對流層空氣垂直運(yùn)動加劇, 使得近地面7Be的濃度有增大的趨勢。為確定大氣溫度對7Be的影響程度, 對兩者進(jìn)行了相關(guān)性分析。由圖2可見, 深圳市大氣7Be含量與氣溫的相關(guān)性甚微(2= 0.0174),推測其原因, 深圳屬于亞熱帶地區(qū), 不同季節(jié)溫度差異不明顯；其次, 深圳市雨熱同期, 降雨的濕清除作用有效降低了溫度對大氣7Be的影響。

圖2 大氣7Be與氣溫的相關(guān)性分析

2.2.3?大氣顆粒物影響

7Be為顆?；钚院怂? 并主要富集于0.2~1.3mm的氣溶膠粒子中[20,24]。大氣顆粒物作為其參與各種大氣過程的媒介, 亦是影響近地面7Be含量的重要因素。Hernandez.[25]的研究表明, 在非洲北部, 大氣中的7Be可與礦物粉塵相結(jié)合并伴隨撒哈拉沙塵的遠(yuǎn)距離輸送。珠江三角洲屬于亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū), 地形上三面靠山、一面臨海, 夏季受海洋季風(fēng)的影響, 顆粒物含量較低, 冬季則主要受大陸季風(fēng)影響, 顆粒物含量偏高。為探討大氣顆粒物(PM2.5)含量對大氣7Be的影響, 對兩者進(jìn)行了相關(guān)性分析。由圖3可見,7Be濃度與大氣PM2.5相關(guān)性總體不大, 體現(xiàn)了其作為宇生核素的特點(diǎn), 而城市大氣PM2.5主要是人為排放源, 兩者相關(guān)性分析符合預(yù)期。值得注意的是, 兩者冬季月份(10~2月)的相關(guān)性要略高于春季(3~5月), 這是因?yàn)槎酒陂g大氣氣溶膠含量較高, 增加了大氣7Be存在的介質(zhì); 另外冬季受西伯利亞反氣旋的影響, 富7Be氣團(tuán)的向下輸送往往可使近地面大氣7Be的含量得以增加。

2.3 大氣7Be對近地面臭氧的示蹤意義

臭氧是大氣中一種重要的痕量氣體, 也是光化學(xué)煙霧的主要成分之一。在一定的天氣條件下, 平流層的臭氧可以到達(dá)對流層底部, 使該地區(qū)的臭氧濃度顯著上升, 同時伴隨出現(xiàn)高濃度的7Be。在高山站的觀測中,7Be的含量變化常用于評估平流層輸入對近地面臭氧的貢獻(xiàn)[3,26]。然而在低海拔地區(qū), 近地表臭氧濃度的變化對7Be往往不甚敏感, 如Gaffney.[27]通過對7Be的觀測, 從另一個角度證實(shí)了夏季德克薩斯州城市地區(qū)近地層臭氧峰值主要是源于光化學(xué)污染過程。

圖3 大氣7Be含量與大氣顆粒物PM2.5的相關(guān)性分析

圖4a為2012年春季月份期間(3~5月)深圳市采樣點(diǎn)位大氣7Be含量與近地面臭氧含量的相關(guān)性分析圖, 兩者相關(guān)系數(shù)2值為0.5899, 說明臭氧含量與大氣氣溶膠7Be呈正相關(guān)關(guān)系。由圖5亦可見, 2012年3月25~30日期間, 大氣7Be的濃度有一明顯的峰值, 而同期O3濃度亦有一明顯的峰值; 氣流軌跡反演提示, 該時間段內(nèi)大氣的運(yùn)動形式主要為高層大氣向地表的動力輸送(圖6)。大氣7Be含量與近地面O3的同步, 得益于春季全球性Brewer-Dobson環(huán)流下沉氣流的加強(qiáng)[4]。以上結(jié)果表明, 在“春季泄露”期間, 大氣7Be的含量變化可用于評估高層大氣的垂直輸送對近地面臭氧的貢獻(xiàn)。然而從圖4b可見, 大氣7Be含量與近地面臭氧濃度在冬季月份的相關(guān)性甚微;另外, 當(dāng)2011年12月份大氣7Be比活度超過5.0 mBq/m3時, 同時期的地面臭氧并沒有出現(xiàn)與之相對應(yīng)的高濃度值。這種差異性表明, 利用7Be示蹤低海拔地區(qū)近地面臭氧濃度的變化需謹(jǐn)慎, 城市大氣O3來源復(fù)雜, 區(qū)域性的光化學(xué)反應(yīng)事件或者污染氣團(tuán)的水平輸送均可導(dǎo)致當(dāng)?shù)豋3濃度的顯著增高。

圖4 大氣7Be含量與近地面臭氧的相關(guān)性分析

圖5 大氣7Be含量以及近地面臭氧時間變化比較

圖6 深圳樣品采集點(diǎn)位3.27大氣氣團(tuán)后推氣流軌跡

3　結(jié)?論

深圳市大氣7Be的含量范圍為0.0~7.6 mBq/m3, 平均值為3.1 mBq/m3。氣象條件中降雨對大氣7Be的影響最大, 而溫度和大氣顆粒物PM2.5與7Be的相關(guān)性甚微, 體現(xiàn)其作為宇生核素的特點(diǎn)。通過后推氣流軌跡反演和大氣臭氧含量的變化, 提示7Be可用于示蹤平流層臭氧向近地面的大氣流動。

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Variations of airborne7Be in Shenzhen and its implication for atmospheric transport

LIU Guo-qing1*, LUO Qi1, PAN Yuan-hai1, LIU De-quan2, LI Zhi-gang2, ZHANG Hong1and SUN Hui-bin1

1. Institute of Applied Nuclear Technology, Shenzhen University, Shenzhen?518060, China; 2. Shenzhen Environmental Monitoring Center Station, Shenzhen?518039, China

In this study, aerosol samples in Shenzhen were collected and analyzed for beryllium-7, over a period of eight month (October’11-May’12). The concentrations of7Be in the atmosphere of Shenzhen were in the range of 0-7.6 mBq/m3, with a mean value of 3.1 mBq/m3. Precipitation is the main factor affecting airborne7Be concentration, and no significant correlation was found between7Be specific activity with air temperature as well as the concentration of particle matter (PM2.5). During the spring months, airborne7Be specific activity correlated fairly well with surface ozone, indicating its implication for tracing downward transport of ozone from the upper troposphere or lower stratosphere.

Beryllium-7; atmosphere; tracer; Shenzhen

P593; P597

A

0379-1726(2014)01-0032-07

2012-12-26;

2013-03-25;

2013-04-02

國家自然科學(xué)基金(41102217, 11275130); 深圳市科技研發(fā)資金項(xiàng)目(JC201005280560A)

劉國卿(1977–), 男, 博士、副研究員, 從事核技術(shù)在環(huán)境科學(xué)中的應(yīng)用研究工作。

LIU Guo-qing, E-mail: liugq@szu.edu.cn; Tel: +86-755-26536232