天然氣水合物藏注熱水開采敏感因素試驗(yàn)研究

李淑霞，李 杰，徐新華，李小森

(1.中國石油大學(xué)石油工程學(xué)院，山東青島266580;2.中國科學(xué)院可再生能源與天然氣水合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東廣州510640)

天然氣水合物的開采方法主要有注熱法、降壓法、注化學(xué)劑法、CO2置換法以及固體開采法等［1-4］。在注熱開采方面，Kamath［5］、Ullerich［6］、Wonmo［7-8］、Uchida［9］等試驗(yàn)研究了注熱開采動態(tài);唐良廣［10］、萬麗華［11］、孫建業(yè)等［12］、李淑霞等［13］、郝永卯等［14］也進(jìn)行了沉積物中天然氣水和物(NGH)的注熱試驗(yàn)研究，但上述研究對注熱開采的能量效率及敏感因素分析不夠。因此，筆者通過正交設(shè)計試驗(yàn)［15］，對水合物藏注熱水開采的地質(zhì)因素和注熱參數(shù)進(jìn)行敏感性分析，為不同水合物藏的注熱開采提供指導(dǎo)。

1 試驗(yàn)設(shè)備及方法

1.1 試驗(yàn)設(shè)備

采用自制的天然氣水合物開采模擬試驗(yàn)系統(tǒng)，其具體試驗(yàn)流程見圖1。其中一維試驗(yàn)管尺寸為Φ80 cm×80 cm，工作壓力20 MPa。沿試驗(yàn)管軸向設(shè)計有11套梯度取壓、測溫裝置和電極系。填砂管的注入端配有供液和供氣設(shè)備，出口端設(shè)有回壓裝置和氣、液分離裝置，利用數(shù)據(jù)采集處理軟件自動采集不同時刻的溫度、壓力、產(chǎn)氣、產(chǎn)水等參數(shù)。

圖1 天然氣水合物開采模擬試驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Sketch map of experimental system simulating NGH exploitation

1.2 試驗(yàn)材料及步驟

試驗(yàn)中注入水為配置的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.0%的鹽水，其中蒸餾水自制，NaCl純度≥99.5%;試驗(yàn)用CH4氣純度為99.9%。填砂管填入粒徑為300～450 μm的石英砂，填砂后測得孔隙度為33.4%，滲透率為 1.2 μm2。

試驗(yàn)操作步驟如下:

(1)NGH等容生成。NGH生成具體步驟參見文獻(xiàn)［16］。當(dāng)一次水合物的生成不能達(dá)到所需要的飽和度時，需要進(jìn)行二次注水或注氣，然后繼續(xù)降溫合成，直至達(dá)到設(shè)計的NGH飽和度。

(2)注熱水開采。①加熱預(yù)熱罐中的鹽水，使其達(dá)到預(yù)定的注熱溫度，之后打開管線保溫帶，其設(shè)定溫度與預(yù)熱罐的溫度一致;②調(diào)節(jié)出口端回壓閥的壓力，使其與試驗(yàn)管中的壓力達(dá)到一致，之后打開出口閥門;③打開進(jìn)水閥門，用平流泵按照預(yù)定的注熱速度向填砂管內(nèi)注入熱鹽水，記錄注熱過程中的產(chǎn)氣產(chǎn)水量及壓力、溫度的變化;④當(dāng)達(dá)到設(shè)定的注熱時間時，停止注熱水，等待氣體不再產(chǎn)出后，逐步降低回壓閥的壓力到大氣壓，使填砂管中的剩余氣體產(chǎn)出。

2 注熱水開采敏感因素試驗(yàn)

2.1 正交設(shè)計試驗(yàn)結(jié)果

目前已發(fā)現(xiàn)的天然氣水合物藏水合物飽和度差別較大，從5% 到 95%［2-4，17］，但滲透率隨水合物飽和度呈指數(shù)遞減，在試驗(yàn)條件下，當(dāng)水合物飽和度大于50%以后，滲透率已小于1×10－3μm2，使得注熱開采在技術(shù)上存在一定的難度，所以本組試驗(yàn)水合物飽和度選取12%～48%;實(shí)際水合物藏的初始溫度變化范圍也比較大，從低于0℃到10℃以上，本次試驗(yàn)選?。?～5℃;同時，根據(jù)實(shí)驗(yàn)室前期做過的注熱分解試驗(yàn)，確定注熱量的原則是:盡量使水合物最大程度的分解且盡量減少注入的熱量。根據(jù)以前試驗(yàn)參數(shù)的合理范圍，選取注熱水的溫度為40～100℃，注熱水的時間為150～450 min，注熱水速度為9～18 mL/min。

采用五因素四水平正交設(shè)計試驗(yàn)，分別在不同地質(zhì)因素和注熱參數(shù)下進(jìn)行試驗(yàn)，研究水合物飽和度A、初始溫度B、注熱水溫度C、注熱水時間D、注熱水速度E 5個參數(shù)對能量效率的影響，各因素取值見表1。

表1 正交試驗(yàn)因素水平表Table 1 Parameters in orthogonal experiment

利用正交設(shè)計方案進(jìn)行注熱水開采試驗(yàn)，分析各次試驗(yàn)的能量效率，并進(jìn)行參數(shù)敏感性分析及最優(yōu)方案組合，結(jié)果見表2。

表2中均值表示每個因素每個水平下的平均能量效率，極差表示每個因素各個水平平均能量效率的最大值與最小值的差。可以看出，對注熱水開采能量效率影響由大到小的因素依次為注熱水溫度、水合物飽和度、初始溫度、注熱水時間、注熱水速度。能量效率最大的組合為水合物飽和度48%、初始溫度5℃、注熱水溫度40℃、注熱水時間350 min、注熱水速度12 mL/min，即為本組試驗(yàn)中的第16次試驗(yàn)，能量效率達(dá)到了6.74。

表2 正交設(shè)計試驗(yàn)的基本數(shù)據(jù)及敏感因素分析Table 2 Basic data and sensitivity factors analysis in orthogonal experiment

2.2 敏感因素

各個因素對能量效率影響的趨勢見圖2。由圖2可以看出:

(1)水合物飽和度越大，注熱水開采的能量效率越大。這是因?yàn)楫?dāng)其他條件相同時，水合物飽和度越大，水合物分解吸熱越多，熱損失相對越小，注入同樣的熱量時產(chǎn)出的氣體越多，所以能量效率越大。

圖2 能量效率隨各因素變化趨勢Fig.2 Variation of energy efficiency with various factors

(2)隨著初始溫度的增加，注熱水開采的能量效率增大。原因是當(dāng)其他條件相同時，初始溫度越高，水合物分解所需的溫差驅(qū)動力越小，從而用于水合物分解的熱量就相對越多，能量效率越大。

(3)隨著注熱水溫度的增加，能量效率逐漸減小。因?yàn)楫?dāng)其他條件一致時，注入的熱水溫度越高，在注熱水過程中水合物已分解部位的溫度升高得越高，與周圍環(huán)境的溫差越大，向周圍散失的熱量越多，能量效率越低。

(4)對于注熱水時間而言，在注熱水前期(350 min以前)，能量效率變化不大，在注熱水后期(350 min以后)能量效率逐漸變小。這是由于注熱前期水合物沒有完全分解，當(dāng)其他條件不變時，水合物分解產(chǎn)氣量與注熱時間成正比，而注入的熱量也與注熱時間成正比，所以注熱前期能量效率變化較小。在注熱水后期，水合物已經(jīng)分解完畢，產(chǎn)氣速率變得很小，繼續(xù)注熱則能量效率逐漸變小。

(5)隨著注水速度的增加，能量效率先增加后減小。這是因?yàn)殡S著注熱水速度的提高，熱前緣推進(jìn)速度加快，水合物能有效分解，從而能量效率增加;但注水速度太大使得溫度升高加快，反應(yīng)釜內(nèi)外溫差加大，熱損失加大，能量效率降低。

2.3 注熱水開采

綜上分析可以看出:考慮水合物藏的地質(zhì)參數(shù)時，水合物飽和度越大，初始溫度越高，則能量效率越大，但水合物飽和度的影響遠(yuǎn)大于初始溫度的影響。對實(shí)際水合物的開采，當(dāng)水合物飽和度高到一定程度后，水合物藏滲透率會急劇降低，從而會增大注水壓力，使注熱水開采的可行性變差。建議對高飽和度水合物藏首先進(jìn)行相應(yīng)的地層處理，然后再進(jìn)行注熱水開采。

為了獲得更大的能量效率，需要合理優(yōu)化各種注熱參數(shù)，本組試驗(yàn)條件下，注熱水溫度對能量效率影響最大，注熱水溫度越小，能量效率越大。但對水合物藏的實(shí)際開采，當(dāng)注熱水溫度比較低時會影響水合物的分解速率，所以注入熱水的溫度不能過低;其次要選擇合適的注熱時間，使得注入的熱量剛好使水合物全部分解，避免注熱量過多，引起能量效率減少;當(dāng)注熱水速度過大或者過小時，都會影響水合物分解產(chǎn)氣量，所以需要合理優(yōu)化注熱水速度，使總的能量效率達(dá)到最大。

3 結(jié)論

(1)對水合物藏注熱水開采能量效率影響由大到小的因素依次為注熱水溫度、水合物飽和度、初始溫度、注熱水時間、注熱水速度。

(2)本試驗(yàn)條件下能量效率最大的參數(shù)組合為水合物飽和度48%、初始溫度5℃、注熱水溫度40℃、注熱水時間350 min、注熱水速度12 mL/min，能量效率達(dá)到了6.74。

(3)為了獲得更高的能量效率，需要合理優(yōu)化注熱參數(shù):在確保水合物分解速度前提下，適當(dāng)降低注熱水溫度;優(yōu)化注熱水時間，使得注入的熱量剛好使水合物完全分解;優(yōu)化注熱水速度，使產(chǎn)氣量達(dá)到最大。

［1］ 龔建明.Mallik天然氣水合物國際研討會綜述［J］.海洋地質(zhì)動態(tài)，2004，20(2):28-31.

GONG Jian-ming.Summary of the international symposium of Mallik natural gas hydrate［J］.Marine Geology Letters，2004，20(2):28-31.

［2］ 李淑霞，陳月明，杜慶軍.天然氣水合物開采方法及數(shù)值模擬研究評述［J］.中國石油大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版，2006，30(3):146-150.

LI Shu-xia，CHEN Yue-ming，DU Qing-jun.Commentary of production method and numerical simulation of natural gas hydrates［J］.Journal of China University of Petroleum(Edition of Natural Science)，2006，30(3):146-150.

［3］ TARUN G，MORIDIS G J，HOLDITCH S A.Analysis of reservoir performance of the Messoyakha gas hydrate reservoir［R］.SPE 114375，2008.

［4］ 郭平，劉士鑫，杜建芬.天然氣水合物氣藏開發(fā)［M］.北京:石油工業(yè)出版社，2006.

［5］ KAMATH V A，GODBOLE S P.Evaluation of hot brine stimulation technique for gas production from natural gas hydrates［R］.SPE 13594，1987.

［6］ ULLERICH J W，SELIM M S，SLOAN E D.Theory and measurement of hydrate dissociation ［J］.AIChE J，1987，33(5):747-752.

［7］ WONMO S，HOSEOB L，SUNJOON K.Experimental investigation of production behaviors of methane hydrate saturated in porous rock ［J］.Energy Sources，2003，25:845-856.

［8］ WONMO S，HOSEOB L，HOJOON Y.An experimental study for hydrate dissociation phenomena and gas flowing analysis by electric heating method in porous rocks［J］.Korean Chem Eng Res，2004，42(1):115-120.

［9］ UCHIDA T，TAKEYA S，CHUVILIN E M.Decomposition of methane hydrates in sand，sandstone，clays，and glass beads ［J］.Geophys Res，2004，109(B5):B05206.

［10］ 唐良廣，肖睿，李剛，等.熱力法開采天然氣水合物的模擬實(shí)驗(yàn)研究［J］.過程工程學(xué)報，2006，6(4):548-553.

TANG Liang-guang，XIAO Rui，LI Gang，et al.Experimental investigation of production behavior of gas hydrate under thermal stimulation［J］.The Chinese Journal of Process Engineering，2006，6(4):548-553.

［11］ 萬麗華，李小森，李剛，等.熱鹽水分解甲烷水合物實(shí)驗(yàn)研究［J］.現(xiàn)代化工，2008，28(7):47-50.

WAN Li-hua，LI Xiao-sen，LI Gang，et al.An experimental study on dissociation behavior of methane hydrate under hot brine stimulation［J］.Modern Chemistry Industry，2008，28(7):47-50.

［12］ 孫建業(yè)，業(yè)渝光，劉昌嶺，等.沉積物中天然氣水合物合成及開采模擬實(shí)驗(yàn)研究［J］.中國海洋大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版，2009，39(6):1289-1294.

SUN Jian-ye，YE Yu-guang，LIU Chang-ling，et al.Simulation experiment of gas hydrate formation and exploitation in sediments［J］.Periodical of Ocean University of China，2009，39(6):1289-1294.

［13］ 李淑霞，郝永卯，陳月明.多孔介質(zhì)中天然氣水合物注熱鹽水分解實(shí)驗(yàn)研究［J］.太原理工大學(xué)學(xué)報，2010，41(5):680-683.

LI Shu-xia，HAO Yong-mao，CHEN Yue-ming.Experimental study of hot-brine stimulation for dissociation of NGH in porous medium［J］.Journal of Taiyuan University of Technology，2010，41(5):680-683.

［14］ 郝永卯，陳月明，李淑霞.天然氣水合物注熱開采實(shí)驗(yàn)研究［J］.中國石油大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版，2007，31(4):60-63.

HAO Yong-mao，CHEN Yue-ming，LI Shu-xia.Experimeral study on production of natural gas hydrate by thermal stimulation［J］.Journal of China University of Petroleum，2007，31(4):60-63.

［15］ 方開泰，馬長興.正交與均勻試驗(yàn)設(shè)計［M］.北京:科學(xué)出版社，2001.

［16］ 李淑霞，陳月明，王瑞和，等.初始壓力對多孔介質(zhì)中氣體水合物生成的影響［J］.實(shí)驗(yàn)力學(xué)，2009，24(4):313-319.

LI Shu-xia，CHEN Yue-ming，WANG Rui-he.On the influence of initial pressure on natural gas hydrate formation in a porous medium ［J］.Journal of Experimental Mechanics，2009，24(4):313-319.

［17］ 盧振權(quán)，祝有海，張永勤，等.青海祁連山凍土區(qū)天然氣水合物資源量的估算方法——以鉆探區(qū)為例［J］.地質(zhì)通報，2010，29(9):1310-1318.

LU Zhen-quan，ZHU You-hai，ZHANG Yong-qin，et al.Estimation method of gas hydrate resource in the Qilian Mountain permafrost area，Qinghai，China—a case of the drilling area［J］.Geological Bulletin of China，2010，29(9):1310-1318.