不同氣團(tuán)來源對(duì)廣州細(xì)顆粒物理化特性的影響

區(qū)宇波，曾立民

1．廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，國家環(huán)境保護(hù)區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 廣州 510308

2．北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，北京 100871

隨著經(jīng)濟(jì)社會(huì)快速發(fā)展，工業(yè)化和城市化水平不斷提高，珠三角等經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展地區(qū)以O(shè)3和PM2.5為代表的大氣復(fù)合污染形勢(shì)嚴(yán)峻［1］，區(qū)域灰霾現(xiàn)象時(shí)有發(fā)生。不僅在秋、冬季可觀測(cè)到較頻繁的灰霾現(xiàn)象，即使在夏季，由于二次轉(zhuǎn)化反應(yīng)活躍，細(xì)顆粒物也能達(dá)到較高濃度水平，區(qū)域性灰霾偶有發(fā)生［2］。作為導(dǎo)致灰霾的直接原因，顆粒物(尤其是細(xì)顆粒物)理化特性及其來源引起廣泛關(guān)注。北京多次開展大型綜合觀測(cè)，對(duì)顆粒物污染特性與來源進(jìn)行了較全面的分析［3-4］，研究表明，交通管制和控制燃燒源對(duì)削減顆粒物濃度、改善空氣質(zhì)量非常有效。長三角和成渝地區(qū)也曾采用手工監(jiān)測(cè)的方法，通過分析PM10和PM2.5化學(xué)組成對(duì)其進(jìn)行來源解析［5-6］，近年來關(guān)于顆粒物理化特性的在線加強(qiáng)監(jiān)測(cè)也逐漸開展起來。珠三角地區(qū)對(duì)此開展了一系列研究［7-9］，包括基于不同粒徑顆粒物化學(xué)組成與顆粒物數(shù)譜分布的污染特性與來源分析等，但關(guān)于不同氣團(tuán)來源對(duì)細(xì)顆粒物理化特性影響的研究尚未系統(tǒng)性開展。該文將對(duì)2006年7月廣州城區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度及其化學(xué)組成與細(xì)顆粒物數(shù)濃度粒徑譜分布進(jìn)行系統(tǒng)分析，并重點(diǎn)討論不同來源氣團(tuán)后向軌跡對(duì)細(xì)顆粒物理化特性的影響，為科學(xué)控制大氣污染、改善空氣質(zhì)量提供參考。

1 研究方法

1.1 觀測(cè)參數(shù)

2006年7月6—30日，在位于廣州西部城區(qū)的廣東環(huán)保大廈樓頂(23.13°N，113.26°E)對(duì)PM2.5及其化學(xué)組成和20～660 nm(Stokes粒徑)顆粒物數(shù)濃度粒徑譜分布進(jìn)行了高時(shí)間分辨率的同期觀測(cè)。觀測(cè)儀器采樣部位離地面的垂直高度大約為50 m。

20～660 nm顆粒物數(shù)濃度粒徑分布采用美國的3936型掃描電遷移顆粒物粒徑譜儀進(jìn)行測(cè)量，時(shí)間分辨率為5 min。該系統(tǒng)的相對(duì)濕度通過在樣品氣體和鞘氣氣路中增加硅膠擴(kuò)散裝置控制在40%以內(nèi)。在樣品氣體管路中，顆粒物散逸損失與沉降損失通過經(jīng)驗(yàn)校正系數(shù)進(jìn)行校正［10］。

PM2.5采用熱電公司TEOM1405進(jìn)行測(cè)量，時(shí)間分辨率為1 h;PM2.5中的水溶性離子(包括SO、、Cl－等)應(yīng)用北京大學(xué)研發(fā)的氣體-氣溶膠在線收集與分析系統(tǒng)進(jìn)行連續(xù)監(jiān)測(cè)，時(shí)間分辨率為30 min;元素碳(EC)和有機(jī)碳(OC)的監(jiān)測(cè)儀器為美國OC/EC分析儀，時(shí)間分辨率為1 h。

1.2 后向軌跡

后向軌跡來源于NOAA HYSPLIT4模型。觀測(cè)期間每日12：00到達(dá)廣州城區(qū)200 m高空處的回推48 h的后向軌跡通過該模型計(jì)算得到，并采用NOAA提供的統(tǒng)計(jì)模型進(jìn)行聚類分析。

1.3 數(shù)譜模態(tài)分類

20～660 nm顆粒物數(shù)譜分布可以通過對(duì)數(shù)正態(tài)分布函數(shù)進(jìn)行3～5個(gè)模態(tài)的擬合，擬合后中值粒徑的分布可以成為劃分顆粒物粒徑分段的依據(jù)。觀測(cè)期間，據(jù)此方法對(duì)時(shí)間分辨率為5 min的數(shù)譜擬合后各模態(tài)中值粒徑出現(xiàn)的頻率分布見圖1。結(jié)合顆粒物排放特征和氣溶膠研究粒徑常用分段粒徑，將廣州20～660 nm顆粒物數(shù)譜分為新鮮愛根核模態(tài)(20～45 nm)、老化愛根核模態(tài)(45～100 nm)、積聚模態(tài)(100～660 nm)。此外，20～100 nm顆粒物統(tǒng)稱為愛根核模態(tài)，細(xì)顆粒物總數(shù)濃度為20～660 nm顆粒物數(shù)濃度。

圖1 20～660 nm顆粒物數(shù)譜模態(tài)擬合中值粒徑頻率分布

2 結(jié)果與討論

2．1 氣團(tuán)后向軌跡聚類

觀測(cè)期間，到達(dá)廣州的氣團(tuán)后向軌跡可以聚類為4種類型：類型I來自遠(yuǎn)海，類型II來自近海，類型III來自西面陸地，類型IV來自北面陸地，分別包括13、5、5、2 d的情況。這4種軌跡代表著觀測(cè)期間廣州主要的大氣氣團(tuán)流動(dòng)情況，也意味著細(xì)顆粒物的來源會(huì)有所差異，將帶給細(xì)顆粒物理化特征不同的影響。

2．2 細(xì)顆粒物總體理化特性

2．2．1 細(xì)顆粒物數(shù)譜分布與數(shù)濃度總體水平

觀測(cè)期間，廣州城區(qū)細(xì)顆粒物總數(shù)濃度為(2.1±1.0)×104個(gè)/cm3，”顯著高于珠三角區(qū)域站后花園(廣州城市站以北50 km)的同期觀測(cè)結(jié)果，平均約1.7×104個(gè)/cm3。這主要是因?yàn)槌鞘械貐^(qū)交通源將排放大量細(xì)顆粒物，尤其是超細(xì)顆粒物，造成顆粒物數(shù)濃度明顯上升。洛杉磯的研究結(jié)果也表明城市站14～736 nm顆粒物數(shù)濃度(2.5×104個(gè)/cm3)較其他站點(diǎn)高約60%［11］。20～660 nm細(xì)顆粒物總表面積濃度為(1.0±0.5)×103μm2/cm3;總體積濃度為(48.1±25.5)μm3/cm3，假設(shè)該粒徑段顆粒物密度為1.5 g/cm3，折合質(zhì)量濃度約為72.1 μg/m3，與同期TEOM在線監(jiān)測(cè)的PM2.5平均質(zhì)量濃度71.3 μg/m3相當(dāng)，說明20～660 nm顆粒物是PM2.5質(zhì)量濃度的主要貢獻(xiàn)者。

從20～660 nm顆粒物數(shù)譜平均分布(圖2)可知，數(shù)譜分布(dN/dlgDp)的峰值出現(xiàn)在大約70 nm，其絕對(duì)值約為2.6×104個(gè)/cm3，愛根核模態(tài)顆粒物是細(xì)顆粒物數(shù)濃度的主要貢獻(xiàn)者，占比約70%。新鮮愛根核模態(tài)和老化愛根核模態(tài)顆粒物的平均數(shù)濃度分別為6.3×103、8.3×103個(gè)/cm3，對(duì)細(xì)顆粒物總數(shù)濃度的貢獻(xiàn)分別約30%和40%。積聚模態(tài)顆粒物是20～660 nm細(xì)顆粒物表面積濃度和體積濃度的主要貢獻(xiàn)者，占比分別為85%和96%;這部分顆粒物也是消光效應(yīng)最顯著、對(duì)細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度最大的貢獻(xiàn)者，是區(qū)域灰霾形成的重要原因之一。

圖2 廣州顆粒物數(shù)譜平均分布

2.2.2 細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度及化學(xué)組成

觀測(cè)期間，PM2.5平均質(zhì)量濃度為71.3 μg/m3;其中，EC和OC的平均濃度分別為4.8、9.6 μg/m3，水溶性無機(jī)離子SO24－、NO3－、Cl－的質(zhì)量濃度分別為 16.9 、2.7、1.3 μg/m3，這些化學(xué)組分在細(xì)顆粒物中的比例分別為7%、14%、24%、4% 、2% 。SO24－是已知組分最大的貢獻(xiàn)者，SO、OC與NO3－之和占PM2.5質(zhì)量分?jǐn)?shù)約40%，說明二次反應(yīng)對(duì)廣州夏季PM2.5的影響較大。

2.3 氣團(tuán)來源對(duì)細(xì)顆粒物理化特性的影響

不同類型氣團(tuán)軌跡對(duì)應(yīng)的顆粒物數(shù)譜平均分布及不同粒徑顆粒物平均數(shù)濃度見圖3和圖4，不同類型氣團(tuán)來源背景下，PM2.5質(zhì)量濃度及其化學(xué)組分的濃度情況見表1。

圖3 不同氣團(tuán)來源時(shí)顆粒物數(shù)譜平均分布

圖4 不同氣團(tuán)來源時(shí)不同粒徑顆粒物數(shù)濃度水平

表1 PM2．5及其主要化學(xué)組成質(zhì)量濃度 μg/m3

2.3.1 遠(yuǎn)海氣團(tuán)的影響

觀測(cè)期間，大約50%的觀測(cè)日中，氣團(tuán)后向軌跡來源于海洋并且移動(dòng)速度較快(類型I)，這將帶來較清潔的海洋氣流，大氣擴(kuò)散條件也較好。這種天氣中，廣州PM2.5平均質(zhì)量濃度為55.2 μg/m3，明顯低于整個(gè)觀測(cè)期間的PM2.5質(zhì)量濃度均值(71.3 μg/m3)，也是4種類型中最清潔的情況。細(xì)顆粒物中OC、EC、SO、NO、Cl－的質(zhì)量濃度分別為 7.2、4.1、11.0、1.8、1.1 μg/m3，絕對(duì)濃度均為4種類型中最低。OC/EC平均比值為1.8，為4種類型中最低，OC、SO與NO在PM2.5中的比例分別為13.1%、19.9%和3.3%，亦為4種類型中最低，而 Cl－比例為4種類型中最高(2.1%)。這一方面體現(xiàn)了海洋氣溶膠的影響，另一方面說明在這種較清潔的氣團(tuán)控制下，廣州大氣中細(xì)顆粒物二次生成作用相對(duì)較弱。從顆粒物數(shù)譜分布來看，在類型I中，顆粒物數(shù)譜分布的峰值出現(xiàn)在60nm左右，其絕對(duì)值約為2.7×104個(gè)/cm3;細(xì)顆粒物總數(shù)濃度為2.2×104個(gè)/cm3;其中，老化愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度＞新鮮愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度＞積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度，新鮮愛根核模態(tài)顆粒物與老化愛根核模態(tài)顆粒物對(duì)細(xì)顆粒物總數(shù)濃度的貢獻(xiàn)基本相當(dāng)，分別為37%和40%。新鮮愛根核模態(tài)顆粒物的平均數(shù)濃度為4種類型氣團(tuán)中最高，達(dá)7.9×103個(gè)/cm3;區(qū)域性較強(qiáng)的、二次來源貢獻(xiàn)較大的積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度為4種類型中最低，為5.0×103個(gè)/cm－3，占細(xì)顆粒數(shù)濃度的比例為23%，再次說明在類型I中顆粒物二次轉(zhuǎn)化不顯著。

2.3.2 近海氣團(tuán)的影響

氣團(tuán)后向軌跡從近海緩慢移動(dòng)至廣州時(shí)(類型II)，大氣擴(kuò)散條件較差，污染物容易累積，濃度明顯升高。期間PM2.5質(zhì)量濃度平均為78.1 μg/m3，細(xì)顆粒物中OC、EC、SO、NO3－、Cl－的質(zhì)量濃度分別為 12.5 、5.3、25.2 、3.6 、1.1 μg/m3。OC、SO與之和在PM2.5中的比例為53%，為4種類型中最高，OC/EC平均比值為2.4，也較高，說明二次生成對(duì)細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)較大，是其主要來源。與質(zhì)量濃度比值為7.0，為4種類型中最高。分析原因認(rèn)為，一方面是由于受到污染物累積與輸送中顯著二次轉(zhuǎn)化的影響，另一方面是由于海鹽氣溶膠對(duì)硫酸鹽的有一定的貢獻(xiàn)。從顆粒物數(shù)譜分布來看，在類型II中，顆粒物數(shù)譜分布明顯向大粒徑段偏移，數(shù)譜分布的峰值出現(xiàn)在110 nm左右，為4種類型僅有的出現(xiàn)在積聚模態(tài)的情況;對(duì)應(yīng)峰高約為2.6×104個(gè)/cm3，略低于類型I;細(xì)顆粒物總數(shù)濃度為1.9×104個(gè)/cm3，略低于其他3種類型;積聚模態(tài)顆粒物平均數(shù)濃度為8.2×103個(gè)/cm3，顯著高于其他類型;積聚模態(tài)顆粒物對(duì)細(xì)顆粒物數(shù)濃度的貢獻(xiàn)較大(為44%)，超過了新鮮愛根核模態(tài)和老化愛根核模態(tài)顆粒物的貢獻(xiàn)(分別為19%和37%)，這是僅在類型II中出現(xiàn)的情況。數(shù)譜分布特性說明，類型II中，顆粒物老化嚴(yán)重;在移動(dòng)緩慢的氣團(tuán)中，較小的顆粒物通過碰并、二次轉(zhuǎn)化增長而向較大顆粒物長大的趨勢(shì)非常顯著。

2.3.3 西面陸地氣團(tuán)的影響

當(dāng)氣團(tuán)后向軌跡屬于類型III，即來自西面陸地時(shí)，由于廣州西面也是人口與工業(yè)較集中的區(qū)鮮愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度。PM2.5平均質(zhì)量濃度為67.4 μg/m3，其中OC、EC、SO、NO、Cl－的質(zhì)量濃度分別為 13.1、5.6、11.8、2.9、1.4 μg/m3。OC、SO與NO之和在PM2.5中的比例為41%，介于類型I與類型II之間。

2.3.4 北面陸地氣團(tuán)的影響

類型IV(氣團(tuán)來自北面的陸地)中，不同粒徑段顆粒物的數(shù)濃度的相對(duì)大小與類型III基本一致，為老化愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度＞積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度＞新鮮愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度，細(xì)顆粒物總數(shù)濃度為2.2×104個(gè)/cm3。從顆粒物數(shù)譜分布細(xì)節(jié)來看，與類型III相比，兩者主要有3種差異：①有較明顯的雙峰分布特征，在新鮮愛根核模態(tài)出現(xiàn)一個(gè)位于40 nm左右的小峰。這意味著廣州本地新鮮排放來源的貢獻(xiàn)顯著。②老化愛根核模態(tài)的峰值位置(約80 nm)略大于類型III，而其絕對(duì)值略低(2.6×104個(gè)/cm3)。③積聚模態(tài)顆粒物中250 nm以上顆粒物的數(shù)濃度明顯高于類型III等其他類型。與珠三角地區(qū)地形相結(jié)合，可推測(cè)為廣州類型IV數(shù)譜分布受到區(qū)域外北部陸地污染傳輸與氣溶膠老化的影響。同等數(shù)濃度情況下，粒徑較大的顆粒物對(duì)體積濃度與質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)將急劇增加，后2種差異是導(dǎo)致PM2.5平均質(zhì)量濃度(109.3 μg/m3)為4種類型中最高的直接原因，也是導(dǎo)致相應(yīng)觀測(cè)日出現(xiàn)灰霾天氣的重要原因。細(xì)顆粒物中OC、EC、SO、NO、Cl－的質(zhì)量濃度分別為 15.7、6.8、34.8、5.3、2.0 μg/m3，均高于類型III。OC、SO與NO3－之和在PM2.5中的比例為51%，SO與NO質(zhì)量濃度比值為6.5，這2個(gè)比值均高于類型III，域，部分污染物隨氣團(tuán)傳輸至廣州;本地排放和區(qū)域輸送對(duì)廣州空氣質(zhì)量的影響都非常重要。從顆粒物數(shù)譜分布來看，類型III對(duì)應(yīng)的顆粒物數(shù)譜分布介于類型I和類型II之間，其峰值出現(xiàn)在70 nm左右，其絕對(duì)值約為2.7×104個(gè)/cm3;細(xì)顆粒物總數(shù)濃度為2.2×104個(gè)/cm3;其中，老化愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度＞積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度＞新類型III中兩者分別為41%和4.1。分析原因認(rèn)為，在珠三角地區(qū)以北的區(qū)域，城市化水平相對(duì)較低，NOx的排放相對(duì)較低，而SO2排放相對(duì)較高，因此，在污染物較遠(yuǎn)距離的輸送中，顆粒物二次轉(zhuǎn)化生成時(shí)，硫酸鹽的轉(zhuǎn)化生成量高于硝酸鹽的轉(zhuǎn)化生成量。也可能正是由于這種較遠(yuǎn)距離的輸送，傳輸氣團(tuán)老化較為嚴(yán)重，較小的顆粒物損失較大，而積聚模態(tài)顆粒物增長趨勢(shì)明顯，因此，傳輸氣團(tuán)本身的數(shù)譜分布在愛根核模態(tài)應(yīng)該是低于類型III的。但在廣州本地較強(qiáng)的一次排放源的影響下，愛根核模態(tài)，尤其是新鮮愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度急劇增加，導(dǎo)致在該粒徑范圍出現(xiàn)另一個(gè)峰值。

3 結(jié)論

1)2006年夏季，廣州細(xì)顆粒物總數(shù)濃度為(2.1±1.0)×104個(gè)/cm3，新鮮愛根核模態(tài)和老化愛根核模態(tài)顆粒物對(duì)其貢獻(xiàn)分別為約30%和40%，受到交通源排放大量超細(xì)顆粒物的顯著影響。消光效應(yīng)顯著的積聚模態(tài)顆粒物是20～660 nm顆粒物表面積濃度和體積濃度的主要貢獻(xiàn)者，分別占比約85%和96%。SO2－4是PM2.5化學(xué)組成的最大貢獻(xiàn)者(24%)，SO2－4、OC與NO－3之和占PM2.5比例約40%，說明二次反應(yīng)對(duì)廣州夏季PM2.5的影響較大。

2)觀測(cè)期間，廣州氣團(tuán)來源主要可以分成來自遠(yuǎn)海、近海、西面陸地和北面陸地4種類型。4種類型對(duì)應(yīng)的細(xì)顆粒物總數(shù)濃度水平基本相當(dāng)，除來自近海時(shí)約為1.9×104個(gè)/cm3外，其他類型時(shí)約為2.2×104個(gè)/cm3;不同模態(tài)顆粒物數(shù)濃度的相對(duì)大小及其對(duì)細(xì)顆粒物總數(shù)濃度的貢獻(xiàn)有所不同;PM2.5質(zhì)量濃度及其化學(xué)組成具有較明顯的差異。

3)當(dāng)氣團(tuán)來自遠(yuǎn)海時(shí)，廣州PM2.5質(zhì)量濃度較低，OC、SO2－4與NO－3的質(zhì)量濃度及其對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)之和與OC/EC比值均為4種類型中最低，積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度及其對(duì)細(xì)顆粒物總數(shù)濃度的貢獻(xiàn)也為4種類型中最低，說明二次轉(zhuǎn)化對(duì)此背景下廣州細(xì)顆粒物影響較小。由于受到海洋氣團(tuán)的影響，Cl－對(duì)PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)為4種類型中最高。

4)當(dāng)氣團(tuán)來自近海時(shí)，氣團(tuán)移動(dòng)速度緩慢，大氣擴(kuò)散條件較差，污染物累積并在溫度、濕度均較高的環(huán)境中二次反應(yīng)較強(qiáng)烈，細(xì)顆粒物二次生成與老化的現(xiàn)象非常突出。顆粒物數(shù)譜分布明顯向較大粒徑段偏移，數(shù)譜分布峰值出現(xiàn)在積聚模態(tài)，積聚模態(tài)顆粒物成為細(xì)顆粒物總數(shù)濃度的最大貢獻(xiàn)者(44%)。OC、SO與NO3－質(zhì)量濃度之和在PM2.5中的比例為4種類型中最高(53%)，OC/EC比值也較高(2.4)。

5)氣團(tuán)來自西面陸地和北面陸地時(shí)，細(xì)顆粒物受陸地傳輸老化氣團(tuán)和本地來源的影響均較明顯。顆粒物平均數(shù)譜分布介于氣團(tuán)來自遠(yuǎn)海與近海之間，老化愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度＞積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度＞新鮮愛根核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度。但來自北面陸地時(shí)，250nm以上顆粒物數(shù)濃度明顯高于其他類型，這也是在數(shù)濃度基本相當(dāng)?shù)那闆r下，PM2.5質(zhì)量濃度明顯提高的直接原因之一，其平均質(zhì)量濃度達(dá)109.3 μg/m3;OC、SO與NO3－質(zhì)量濃度之和在PM2.5中的比例也較高，為51%，僅次于來自近海;此外，顆粒物數(shù)譜分布呈雙峰分布，在新鮮愛根核模態(tài)也出現(xiàn)譜峰，體現(xiàn)了廣州本地一次排放的重要影響。

致謝：感謝北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室胡敏教授與張遠(yuǎn)航教授研究團(tuán)隊(duì)提供相關(guān)觀測(cè)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)!

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