傳統(tǒng)窯爐燒成中的“多元?dú)夥铡奔捌鋵?duì)陶瓷呈色的影響研究

吳 雋，王宇旭，吳軍明，張茂林，李其江

（景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院，江西 景德鎮(zhèn)333001）

傳統(tǒng)窯爐燒成中的“多元?dú)夥铡奔捌鋵?duì)陶瓷呈色的影響研究

吳 雋，王宇旭，吳軍明，張茂林，李其江

（景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院，江西 景德鎮(zhèn)333001）

陶瓷在燒制過程中，窯內(nèi)氣氛對(duì)陶瓷的外觀呈色和質(zhì)量方面都具有至關(guān)重要的影響。本文通過對(duì)大量有關(guān)資料、文獻(xiàn)的查閱與歸納分析，認(rèn)識(shí)到的將窯爐氣氛簡(jiǎn)單劃分為氧化、還原氣氛難以充分闡釋其對(duì)陶瓷品質(zhì)的影響規(guī)律與機(jī)制，本文提出了窯爐燒成中“多元?dú)夥铡钡母拍?，同時(shí)從實(shí)證的角度，以陶瓷中使用最多且對(duì)氣氛最敏感的Fe、Cu系列色釉為具體對(duì)象，分別將其置于在燒制過程中產(chǎn)生不同氣氛的氣窯、柴窯內(nèi)以相同或相似的制度燒成以認(rèn)證“多元?dú)夥铡睂?duì)陶瓷制品呈色的影響。

陶瓷；窯爐氣氛；多元?dú)夥?；外觀呈色

0 引 言

陶瓷產(chǎn)品燒成氣氛的傳統(tǒng)定義是指在燒制過程中，窯爐內(nèi)的燃燒產(chǎn)物中所含的游離氧與還原成分的百分比，一般將燒成氣氛分為氧化氣氛和還原氣氛兩種[1]，燒成氣氛的不同對(duì)陶瓷的品質(zhì)具有至關(guān)重要的影響：一方面，不同的燒成氣氛可以使相同配方的釉料產(chǎn)生不同的外觀呈色，例如相同配方的天目釉瓷器在不同的氣氛下可燒成黑、紅、棕、藍(lán)灰等不同顏色[2]。另一方面如果燒成氣氛控制不當(dāng)，則容易使陶瓷產(chǎn)生黑心、氣泡、針孔等缺陷[3]。此外，燒成氣氛甚至對(duì)一些陶瓷的物理性能的好壞也能產(chǎn)生一定的影響，如收縮率、白度等。

1 窯爐氣氛的研究進(jìn)展

1.1 窯爐氣氛對(duì)陶瓷性能的影響研究

目前，人們對(duì)窯爐氣氛與陶瓷之間的影響研究一是集中在陶瓷的性能方面，其中包括陶瓷的收縮率、抗折強(qiáng)度、白度和透光度等。此外，窯爐氣氛對(duì)陶瓷的影響研究還集中在陶瓷的呈色上。已有結(jié)果表明，窯爐氣氛往往對(duì)顏色釉的呈色效果起舉足輕重的作用[4]。氣氛對(duì)陶瓷呈色的影響首先反映在釉色的變化上，盡管釉的組成和燒成制度固定不變，但同樣的釉燒制出的顏色效果卻大不相同。例如，八十年代日本學(xué)者若松盈、竹內(nèi)信行等通過研究指出：銅紅釉在強(qiáng)還原氣氛下燒成為灰色，在還原氣氛下燒成，然后在氧化氣氛下冷卻會(huì)形成紅色，而在氧化氣氛下燒成的銅紅釉則為綠色[5]。與此相同，鐵釉在還原氣氛下燒成為青色，在氧化氣氛下燒成則為黃色。其次，氣氛對(duì)陶瓷的呈色影響還反映在著色元素的上世紀(jì)價(jià)態(tài)和含量上。九十年代初，有學(xué)者研究認(rèn)為通過穆斯堡爾譜中得到的特征超精細(xì)相互用作參量，可定量得出其中Fe2+和Fe3+的含量，由Fe2+/(Fe2++Fe3+)的值可以很容易區(qū)別出燒制是在氧化氣氛還是還原氣氛中進(jìn)行的。當(dāng)Fe2+/(Fe2++Fe3+)的比值越大，胎的灰顏色就越深，燒制氣氛以還原氣氛為主，當(dāng)其達(dá)到最大值1時(shí)，說明該陶瓷胎是在強(qiáng)還原氣氛中燒成；當(dāng)Fe2+/ (Fe2++Fe3+)的值越小，胎的灰顏色就越淺，燒制氣氛以氧化氣氛為主，當(dāng)其值達(dá)到最小值0時(shí)，說明該陶瓷在強(qiáng)氧化氣氛中燒成[6]。

雖然有關(guān)氣氛對(duì)古陶瓷呈色的影響研究已經(jīng)取得了一些階段性成果，包括氣氛的測(cè)定[7]，例如CO、O2這些常量化氣體含量的測(cè)定、氣氛的判別控制[8]、氣氛改變對(duì)陶瓷呈色的影響及其機(jī)理等理論問題[9]，但以往對(duì)于一些陶瓷的研究通常都是基于氧化氣氛或者還原氣氛這個(gè)概念下進(jìn)行的，在實(shí)際中往往出現(xiàn)一些無法解釋的現(xiàn)象，如中國(guó)古代柴窯燒成中所謂的“窯變”現(xiàn)象，這些都已逐漸引起了人們的關(guān)注。

1.2 窯爐氣氛控制的研究

燒成氣氛的控制受到窯爐結(jié)構(gòu)和設(shè)備的限制，如風(fēng)量大小、風(fēng)管直徑、排煙口、抽熱口位置等，但最關(guān)鍵的是穩(wěn)定壓力的控制和合理地操作燃燒器。(1)穩(wěn)定壓力的控制：風(fēng)壓變化會(huì)影響氣體的流動(dòng)狀態(tài)，窯內(nèi)壓力的波動(dòng)會(huì)引起氣氛的波動(dòng)，而穩(wěn)定壓力的控制的關(guān)鍵在于控制好零壓面，零壓面處于正負(fù)壓之間，當(dāng)零壓面位于燒成帶前段，處于燒成帶與預(yù)熱帶之間時(shí)，燒成帶的氣壓為微正壓狀態(tài)，氣氛為還原氣氛；當(dāng)零壓面位于燒成帶后段時(shí)，燒成帶處于微負(fù)壓狀態(tài)，氣氛為氧化氣氛。(2)合理地操作燃燒器：燃料是否完全燃燒會(huì)影響到窯爐氣氛，特別是燒成帶的氣氛。因此控制好燃料的燃燒程度，是控制爐內(nèi)氣氛的重要手段。在燃料完全燃燒的情況下，燃燒中的全部可燃成分在空氣充足時(shí)能完全氧化，燃燒產(chǎn)物中沒有游離C及CO、H2、CH4等可燃成分，保證氧化氣氛的實(shí)現(xiàn)；當(dāng)燃料不完全燃燒時(shí)，燃燒產(chǎn)物中存在一些游離C及CO、H2、CH4等，使窯內(nèi)氣氛呈還原性[10]。

燒成環(huán)節(jié)是陶瓷制備工藝過程中最重要的環(huán)節(jié)。在實(shí)際生產(chǎn)中，燒成環(huán)節(jié)把握稍有不慎，就會(huì)出現(xiàn)滿窯廢品的情況[9]，而由于氣氛的影響常存在于無形之中，不如溫度可用眼睛觀測(cè)等方法容易，所以往往顯得更為重要和難以控制。自古以來就有“想要窮，燒銅紅”的說法[9]，這足以說明銅紅釉對(duì)燒成環(huán)節(jié)的要求之高。近年來，研究發(fā)現(xiàn)銅紅釉之所以難以燒制，是因?yàn)殂~的呈色不僅與其在釉料中的濃度、燒成的溫度有關(guān)，還對(duì)燒成氣氛非常的敏感。根據(jù)氧化還原條件不同，銅可能以CuO、Cu+、Cu2+三種價(jià)態(tài)存在于釉中。二價(jià)銅離子產(chǎn)生天藍(lán)色，Cu2+O為紅色，原子狀態(tài)的Cu則為紅色和銅金星[11]。由此可見，有效控制燒成氣氛就是保證陶瓷品質(zhì)的關(guān)鍵所在。鑒于此，景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院曹春娥教授等應(yīng)用不完全燃燒理論，詳細(xì)推導(dǎo)了計(jì)算過程。結(jié)果表明：用不完全燃燒理論確定銅紅釉燒成氣氛是切實(shí)可行的。該理論對(duì)實(shí)際陶瓷燒成過程，特使是對(duì)氣氛敏感的在還原氣氛下燒成的顏色釉生產(chǎn)有指導(dǎo)性意義和控制理論依據(jù)。

在現(xiàn)代日用陶瓷、藝術(shù)陶瓷、衛(wèi)生潔具等生產(chǎn)中大多采用梭式窯，窯爐內(nèi)的氣氛則由煙囪管道出口閘板的開度大小及窯底煙氣通道吸冷風(fēng)口開度大小來決定。一般要求氧化氣氛燒成時(shí)，煙氣通道吸冷風(fēng)口塞緊密封，而煙囪出口閘開大或全開；還原氣氛則關(guān)小或全關(guān)煙囪出口閘，拉開底部吸冷風(fēng)口，以使窯內(nèi)氣體沒有通道外流，從而也使窯外空氣不可能進(jìn)入窯內(nèi)以達(dá)到還原燃燒的目的[12]。這些具體操作方法對(duì)陶瓷燒成過程中氣氛控制具有很好的實(shí)踐意義。

2 “多元?dú)夥铡钡恼J(rèn)識(shí)及其意義

隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步，以及對(duì)陶瓷工藝研究的深入，相關(guān)研究者發(fā)現(xiàn)除了燃料燃燒等形成的窯爐氣氛對(duì)制品的性能會(huì)產(chǎn)生一定的影響外，窯爐內(nèi)部制品胎釉高溫時(shí)產(chǎn)生的物理化學(xué)反應(yīng)所生成的一些揮發(fā)性物質(zhì)，同樣會(huì)對(duì)陶瓷制品的呈色等外觀性能產(chǎn)生一定的影響。

對(duì)于窯爐燒成中的氣氛，八十年代末景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院與中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所的學(xué)者們就利用巖礦色譜儀對(duì)氣氛中常見的O2、CO、CO2進(jìn)行了測(cè)定，而且還對(duì)H2、CH4、H2O、N2等氣體組分進(jìn)行了測(cè)定。其結(jié)果表明：在氧化階段，CH4和H2O的含量較少；在還原階段，氣氛中無氧或者只有極少量的氧氣；在弱還原階段，CH4和H2O的含量也相對(duì)較少。他們認(rèn)為如果能夠找出各階段最佳氣氛含量的范圍，特別是還原階段H2與CO的最佳含量范圍，并以此作為參數(shù)來監(jiān)控煤、油、煤氣、柴窯中的燒成氣氛，以提高窯爐中燒成瓷器的質(zhì)量，這些將對(duì)窯爐理論的研究和生產(chǎn)實(shí)踐起到重要的作用[13]。

而對(duì)于窯爐內(nèi)部制品自身產(chǎn)生的一些揮發(fā)性物質(zhì)，九十年代河南省輕工研究所的學(xué)者發(fā)表了一篇名為“對(duì)窯爐氣氛的探討”的文章。他在文章中寫道：“窯爐內(nèi)氣氛成分高度復(fù)雜，它不僅包括人們熟知的O2、CO、CO2、H2、N2等，而且包括被燒結(jié)坯釉料和匣缽發(fā)生物理化學(xué)反應(yīng)所產(chǎn)生的物質(zhì)，如Cu、Fe等?！盵14]他們研究發(fā)現(xiàn)，置于銅綠色釉附近的本為白色釉的陶瓷制品毗鄰處釉面呈較深的黃綠色調(diào)，顯然這是綠釉中的銅離子高溫下擴(kuò)散揮發(fā)，彌散于匣缽內(nèi)，同時(shí)有少量被白釉吸附(收)并呈色，而且推斷出匣缽內(nèi)氣體中銅離子的分布是不均勻的[14]。同時(shí)，他在研究鐵釉的時(shí)候也發(fā)現(xiàn)了銅釉的類似現(xiàn)象?？梢姡G爐氣氛對(duì)制品的影響是極其復(fù)雜的，不僅與燃料的種類、燃燒的狀態(tài)等有關(guān)，甚至還與窯內(nèi)的產(chǎn)品本身緊密相關(guān)。通過他的研究，人們對(duì)窯爐內(nèi)的氣氛有了更進(jìn)一步的了解，也使人們認(rèn)識(shí)到窯爐氣氛中應(yīng)當(dāng)包含一系列的揮發(fā)性物質(zhì)，這也為以后陶瓷研究者們的工作和學(xué)習(xí)提供了新的思路。

而在實(shí)際的生產(chǎn)中，人們也發(fā)現(xiàn)，即使采用相同的配方和燒成工藝，其產(chǎn)品與古代名瓷之間還存在著一定的差距(例如釉色的瑩潤(rùn)感、常見的器件足底的火石紅以及彩料發(fā)色的韻味等等依然不能再現(xiàn))。通過研究，他們發(fā)現(xiàn)可能是因?yàn)楝F(xiàn)代窯爐與古代窯爐使用的燃料已經(jīng)發(fā)生了變化，古代柴窯使用的燃料在燃燒中能產(chǎn)生許多揮發(fā)性物質(zhì)，例如Fe、Cu、P等，這些揮發(fā)性物質(zhì)在窯爐內(nèi)與坯釉結(jié)合，對(duì)瓷器產(chǎn)生影響。而對(duì)于擁有揮發(fā)性物質(zhì)的這種窯爐氣氛也不像以往那樣可以用簡(jiǎn)單的氧化還原氣氛來進(jìn)行精確表征，因此，課題組在接收吸納前人學(xué)者研究理論成果的同時(shí)，提出了“多元?dú)夥铡钡母拍睢ｋS著“多元?dú)夥铡钡奶岢?，可以利用“多元?dú)夥铡睂?duì)其進(jìn)行科學(xué)的表征，進(jìn)行更深入的分析和更為精確的測(cè)量，探究氣體中的一些揮發(fā)性物質(zhì)對(duì)陶瓷呈色的一些內(nèi)在聯(lián)系，為提高傳統(tǒng)陶瓷產(chǎn)品的呈色質(zhì)量創(chuàng)造條件。

3 “多元?dú)夥铡睂?duì)陶瓷呈色影響的探索性實(shí)驗(yàn)

一方面對(duì)氣窯和柴窯燒成過程中還原階段的氣氛進(jìn)行檢測(cè)，測(cè)定主要?dú)怏w的含量。另一方面，通過固定陶瓷釉料配方和其他工藝制備條件(包括原料處理、成型和燒成制度等)，使其盡量保持相同或相似，使用不同的燃料燒制，但通過控制O2、CO的量比使之保持相近的氧化或者還原氣氛，在燒制過程中，分別采用氣窯、柴窯進(jìn)行燒制，以達(dá)到氣氛的模擬。

表1為1000 ℃左右時(shí)氣窯和柴窯中燒成氣體含量檢測(cè)的結(jié)果。

從表1可以看出，在氣窯和柴窯中燒成時(shí)，氣氛中所含的O2、CO、CO2含量比較接近，變化不大。而NO和SO2含量則相差較大，在氣窯中，NO的含量幾乎為零，而在柴窯中，NO的含量最高的時(shí)候達(dá)到109 ppm，最低的時(shí)候達(dá)到37 ppm。而且側(cè)觀火口和后觀火口NO含量的變化成不同趨勢(shì)，在松柴剛加入時(shí)，側(cè)觀火口NO含量最多，達(dá)到109ppm，而隨著松柴的燃燒，其NO含量逐漸降低。后觀火口NO含量在松柴剛加入時(shí)含量最低，達(dá)到37 ppm，隨著松柴的燃燒，其NO含量逐漸升高。在氣窯中，SO2的含量也相對(duì)較低，上觀火口和下觀火口SO2含量的平均值只有5 ppm，小于柴窯中的最低值。柴窯中SO2含量的變化呈現(xiàn)出一定的規(guī)律，在松柴剛投入時(shí)，SO2的含量最大，而隨著松柴的燃燒，其含量逐漸降低，在燃盡時(shí)其值達(dá)到最低點(diǎn)。

表1 氣窯與柴窯不同觀火口的氣體含量Tab.1 The gas content of gas- and wood-fred kilns at different furnace observation port

氣體檢測(cè)結(jié)果中，氣窯和柴窯NO和SO2含量相差較大，其原因可能是因?yàn)樗萌剂喜煌?，氣窯采用精致級(jí)液化氣為燃料，其中N含量幾乎為零，S的含量小于0.8 mg/Kg。而在松柴中，N的含量在0.1-1%之間，S的含量則在100-200 mg/Kg之間。由此我們可以大致推斷氣窯和柴窯中NO和SO2含量相差較大，是因?yàn)槿剂现蠳和S的含量相差較大，燃燒時(shí)生成的NO和SO2的含量也會(huì)因此產(chǎn)生較大的區(qū)別。

圖1 不同窯爐燒制Fe、Cu釉的外觀照片F(xiàn)ig.1 The appearance of the samples fred in different kilns

如圖1所示，圖為采用相同的基釉配方，但加入不同含量的Fe、Cu化合物，加入的Fe元素含量分別為0.3%、0.5%、0.8%，共三組。加入的Cu元素含量分別為0.5%、0.8%、1.0%，共三組。從左至右分別用氣窯、柴窯燒制而成，燒成溫度為1300 ℃。

通過對(duì)比圖片，觀察到在柴窯中燒成的Fe釉，釉面均有一定的泛黃現(xiàn)象，可能是因?yàn)椴窀G氣氛中含有一定量的SO2，SO2會(huì)導(dǎo)致釉面泛黃。而氣窯氣氛中只存在著很少量的SO2，因此沒有出現(xiàn)泛黃的這一現(xiàn)象。

通過對(duì)比圖片，發(fā)現(xiàn)氣窯中燒成Cu釉時(shí)，都不約而同的出現(xiàn)了一定的裂紋現(xiàn)象。柴窯中燒出的Cu釉較氣窯中的Cu釉顏色都偏深暗一點(diǎn)，且柴窯中的Cu釉都出現(xiàn)了一定的析晶現(xiàn)象，但釉色都比氣窯中的均勻。根據(jù)上面氣體檢測(cè)的結(jié)果，可以初步推斷，相同的Cu釉在不同氣氛下燒成的效果是不一樣的，它們的外觀呈色等性質(zhì)具有一定的區(qū)別，這與實(shí)驗(yàn)之初的設(shè)想是一致的，也間接地證明了氣窯和柴窯中存在著不同的燒成氣氛。

在下一階段，將對(duì)鐵釉和銅釉繼續(xù)進(jìn)行研究，通過X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)、色度、化學(xué)組成、顯微結(jié)構(gòu)等分析手段，進(jìn)一步深入探究“多元?dú)夥铡睂?duì)陶瓷品質(zhì)影響的規(guī)律與機(jī)制。

4 小 結(jié)

通過對(duì)較多資料文獻(xiàn)的歸納和分析，發(fā)現(xiàn)以簡(jiǎn)單的氧化還原氣氛難以充分闡釋窯爐在燒成中所形成的復(fù)雜氣氛對(duì)陶瓷制品的外觀呈色等性能的影響，在此基礎(chǔ)上提出了全新的“多元?dú)夥铡备拍?。初步?shí)驗(yàn)表明，陶瓷燒成窯爐內(nèi)“多元?dú)夥铡睆?fù)雜成分及其含量的差異，不僅對(duì)制品的外觀呈色影響明顯，還會(huì)對(duì)陶瓷制品表面析晶、開裂等性能產(chǎn)生重要影響。

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The Multiple Atmosphere in Traditional Kiln Firing and Its Infuence on Ceramic Color

WU Juan, WANG Yuxu, WU Junming, ZHANG Maolin, LI Qijiang
(Jingdezhen Ceramic Institute, Jingdezhen 333403, Jiangxi, China)

In the fring process, the kiln atmosphere has important infuence on ceramic color and quality. Literature review and induction analysis reveal that the simple classifcation of kiln atmosphere as oxidizing or reducing is diffcult to accurately interpret its infuence on the quality of ceramics. This paper proposes a new concept of "multiple atmosphere" in the fring process and examines its effect on ceramic coloration through experiments in which the infuence of this atmosphere produced in gas- and wood-fred kilns under the same or much similar fring system on the most sensitive and the most widely used Fe and Cu glazes are studied.

ceramics; kiln atmosphere; multiple atmosphere; coloration

TQ174.6

A

1000-2278(2014)05-0521-05

10.13957/j.cnki.tcxb.2014.05.014

2014-05-16。

2014-06-10。

國(guó)家自然科學(xué)基金(編號(hào)：51162017、51362016)；新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃。

王宇旭(1988-)，男，碩士研究生。

Received date: 2014-05-16. Revised date: 2014-06-10.

Correspondent author:WANG Yuxu(1988-), male, Current master.

E-mail:wyx8690@sina.com