輻照激光能量對(duì)SiO2薄膜特性及結(jié)構(gòu)的影響

郭 芳，徐均琪，蘇俊宏，黨少坤，基瑪·格拉索夫

(1.西安工業(yè)大學(xué) 陜西省薄膜技術(shù)與光學(xué)檢測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710021；2.白俄羅斯國(guó)立信息與無(wú)線電電子大學(xué)，白俄羅斯明斯克 鮑里索夫220013)

引言

二氧化硅(SiO2)薄膜具有折射率低、消光系數(shù)低、色散小、在可見(jiàn)光和近紅外區(qū)域透明等特點(diǎn),是一種理想的光學(xué)薄膜；其憑借硬度大、抗腐蝕、化學(xué)性能穩(wěn)定、抗激光損傷閾值較高、機(jī)械性能優(yōu)越等優(yōu)點(diǎn),已經(jīng)廣泛應(yīng)用于光學(xué)、機(jī)械及微電子等領(lǐng)域[1-2]。隨著近年來(lái)大功率激光器的發(fā)展，特別是大功率激光器在武器中的應(yīng)用，人們對(duì)SiO2薄膜在激光下的特性表現(xiàn)出了極大的興趣[3]。

實(shí)際工作中，激光系統(tǒng)強(qiáng)烈的電磁場(chǎng)會(huì)使SiO2薄膜發(fā)生結(jié)構(gòu)及特性的變化，對(duì)激光系統(tǒng)造成功能性的影響。這種影響是多種因素相互作用的綜合效果[4-5]，Turner及ThomasW.Walker[6]等人比較全面地研究了高能激光與光學(xué)介質(zhì)薄膜相互作用的過(guò)程，認(rèn)為激光參數(shù)及薄膜參數(shù)均會(huì)造成高能激光下薄膜的特性變遷；M.Bulgakova[7]和sharpR[8]等人建立了光學(xué)薄膜激光輻照自動(dòng)測(cè)試裝置，提出不同脈寬和功率的強(qiáng)激光對(duì)材料的作用之間存在差異；楊帆[9]等人通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明了不同材料的薄膜在激光下的微觀形貌不一。激光對(duì)薄膜的影響并非單一因素起作用，而是受限于不同介質(zhì)材料、不同膜系結(jié)構(gòu)以及不同制備方法，時(shí)至今日，仍沒(méi)系統(tǒng)地建立高能激光下薄膜特性變化的規(guī)律體系[10-11]。研究SiO2薄膜在不同激光能量輻照下光學(xué)性能、表面形貌、損傷閾值的變化，對(duì)SiO2薄膜樣片在實(shí)際應(yīng)用中的行為特性作出一定的預(yù)測(cè)及指導(dǎo)，具有重要的意義。

1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

首先，在薄膜鍍制方面，本文所用SiO2薄膜樣片利用ZZS500-2/G型箱式鍍膜機(jī)，采取電子束蒸發(fā)方法鍍制。為了避免玻璃粗糙度對(duì)結(jié)果的影響，本實(shí)驗(yàn)基底統(tǒng)一為厚度2 mm、直徑30 mm的同一批次K9玻璃。同時(shí)，實(shí)驗(yàn)所需的5個(gè)樣片均在相同鍍制條件下一次性鍍制而成，其中本底真空度為4×10-3Pa，工作真空度為1.2×10-2Pa，基底溫度為180 ℃，鍍制過(guò)程中監(jiān)控波長(zhǎng)為530 nm。圖1所示為采用TFCALC軟件模擬SiO2薄膜樣片在不同的光學(xué)厚度下的電場(chǎng)強(qiáng)度。基于薄膜場(chǎng)效應(yīng)理論，樣片電場(chǎng)強(qiáng)度越小，薄膜的損傷可能性越低[12]，由圖知，當(dāng)樣片厚度為λ/2時(shí)，界面電場(chǎng)強(qiáng)度具有最小值(薄膜折射率小于基底折射率時(shí))，因此在鍍膜工藝參數(shù)最優(yōu)的情況下，可認(rèn)為樣片厚度為λ/2的薄膜具有較好的抗損傷性能，具有較強(qiáng)的可研究性。綜上所述，本實(shí)驗(yàn)中樣片膜層厚度為λ/2，其中中心波長(zhǎng)λ為1 064 nm。

圖1 不同厚度SiO2樣片的場(chǎng)強(qiáng)分布Fig.1 EFI distribution of SiO2 samples with different thicknesses

其次，實(shí)驗(yàn)中的激光測(cè)試裝置采用西安工業(yè)大學(xué)自主研發(fā)的薄膜激光損傷儀，按照國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)ISO11254，采用1-on-1 方式進(jìn)行輻照，激光器輸出波長(zhǎng)為1 064 nm，脈寬為10 ns，光斑直徑為0.8 mm。通過(guò)損傷測(cè)試裝置測(cè)得樣片S1的激光損傷閾值(LIDT)為16.96 J/cm2。圍繞LIDT值，分別給S2～S4樣片30%、60%及80%LIDT的輻照激光能量，即5.1 J/cm2、10.2 J/cm2及13.6 J/cm2，于損傷裝置對(duì)應(yīng)的能量值為25.6 mJ、51.1 mJ及68.2 mJ，S5留作比較樣片，不做處理。

最后，在薄膜的測(cè)試方面，樣片的透過(guò)率由日立U-3501分光光度計(jì)測(cè)得；樣片光學(xué)常數(shù)(折射率n、消光系數(shù)k及厚度d)由M-2000UI型寬光譜變角度橢偏儀測(cè)得；樣片表面形貌由掃描速率為16 μm/s的原子力顯微鏡獲得；同時(shí)結(jié)合原子力顯微鏡及非接觸式輪廓儀測(cè)得薄膜在激光輻照下的粗糙度，其中有由原子力顯微鏡測(cè)得的表面粗糙度的二維評(píng)定參數(shù)(輪廓算術(shù)平均偏差Ra及輪廓均方根Rq)，以及由非接觸式輪廓儀測(cè)得的粗糙度的三維評(píng)定參數(shù)(三維粗糙度算術(shù)平均偏差Sa及均方根Sq)。

2 結(jié)果與分析

2.1 激光輻照對(duì)光學(xué)參數(shù)的影響

圖2所示為薄膜樣片在不同激光能量密度輻照下的透過(guò)率、折射率、消光系數(shù)及薄膜厚度，其中，箭頭所指為在波長(zhǎng)為1 064 nm時(shí)，相應(yīng)能量下的參數(shù)值。圖2(a)曲線由高到低依次是激光能量為25.6 mJ、51.1 mJ、0 mJ和68.2 mJ時(shí)的透過(guò)率值，樣片透過(guò)率分別為92.67%、92.73%、92.67%及92.59%，透過(guò)率變化范圍僅為0.14%；圖2(b)由高到低依次是激光能量為0 mJ、51.1 mJ、25.6 mJ和68.2 mJ時(shí)的折射率，其值分別為1.41、1.4、1.402和1.400 7，變化范圍約為0.09；圖2(c)中，4種輻照激光能量下的薄膜樣片消光系數(shù)數(shù)量級(jí)都為10-9；圖2(d)中，隨激光輻照能量的增加，膜厚減小，變化范圍為47.4 nm，出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因可能是隨著激光能量增加，激光對(duì)樣片表面破壞強(qiáng)度加大而導(dǎo)致。

由上可知，在1 064 nm波長(zhǎng)下，經(jīng)過(guò)3種激光能量的輻照，SiO2樣片的透過(guò)率、折射率及消光系數(shù)變化范圍很小，可認(rèn)為無(wú)明顯變化，膜層厚度隨著激光能量的增加而減小。

圖2 激光輻照前后樣片的透過(guò)率及光學(xué)常數(shù)Fig.2 Transmittance and optical constant of films before and after laser irradiation

2.2 激光輻照對(duì)樣片微觀形貌的影響

圖3為輻照前后SiO2薄膜表面形貌的三維

(2.5 μm×2.5 μm)圖。圖3(a)為未接受激光輻照的薄膜表面有不規(guī)則凸起，整個(gè)表面峰分布不均勻，最大峰深度為0.035 μm，最大最小峰深度差為0.018 μm；進(jìn)行25.6 mJ激光輻照后的樣片，其表面仍有大小不一的團(tuán)簇顆粒，團(tuán)簇顆粒最大深度有一定降低，為0.024 μm，最大最小峰深度差為0.013 μm，如圖3(b)示；圖3(c)所示為進(jìn)行51.1 mJ激光輻照的樣片，其三維圖表面顆粒狀物質(zhì)變小且分布均勻，最大峰深度為0.022 μm，最大最小峰深度差為0.012 μm，該值為4種情況下最小值；圖3(d)為進(jìn)行68.2 mJ激光能量輻照的樣片，其最大峰深度為0.043 μm，最小峰深度為0.025 μm，其間差值為0.013 μm，相比于51.1 mJ激光能量輻照，此時(shí)三維圖表面顆粒再次變大。圖4(a)～4(d)所示為薄膜樣片的截面圖，是以樣片表面最大凸起為切入點(diǎn)進(jìn)行截面而得出，從直觀上體現(xiàn)了樣片經(jīng)過(guò)激光輻照后，其表面凸起及均勻性的變化，圖示表明3種激光能量輻照均能使樣片峰值變小，并在能量為51.1 mJ時(shí)具有最小峰值。圖5所示為激光輻照前后，樣片的粗糙度表征，如圖示，經(jīng)過(guò)激光輻照后的SiO2樣片，其粗糙度整體有所改善，并在激光輻照能量為51.1 mJ時(shí)獲得最小粗糙度值。

圖3 相應(yīng)輻照激光能量(激光能量分別為0 mJ，25.6 mJ，51.1 mJ及68.2 mJ)輻照前后樣片三維形貌圖Fig.3 Laser irradiation on 3D graphs of films(laser energy of 0,25.6 mJ, 51.1 mJ and 68.2 mJ)

圖4 相應(yīng)輻照激光能量(激光能量分別為0，25.6 mJ，51.1 mJ及68.2 mJ)輻照前后樣片截面圖Fig.4 Laser irradiation on sectional graphs of films(laser energy of 0,25.6 mJ, 51.1 mJ and 68.2 mJ)

圖5 激光輻照前后樣品粗糙度表征Fig.5 Roughness of films before and after laser irradiation

2.3 激光輻照對(duì)LIDT值的影響

圖6所示為樣片經(jīng)激光輻照前后的LIDT值,N為輻照激光脈沖次數(shù)。經(jīng)過(guò)一次激光輻照，薄膜樣片的LIDT值有一定的增加，并隨輻照次數(shù)的增加，LIDT值繼續(xù)增加，其中2種能量25.6 mJ、68.2 mJ在輻照次數(shù)為N=3時(shí)取得了最大值，之后隨輻照次數(shù)的增加，LIDT值逐漸減小，當(dāng)輻照次數(shù)大于5時(shí)，68.2 mJ能量下樣片LIDT值已經(jīng)低于薄膜本身的LIDT，最小值為16.31 J/cm2；經(jīng)過(guò)51.1 mJ能量輻照，樣片的LIDT在輻照次數(shù)N為5時(shí)達(dá)到最大值，為18.8 J/cm2。

圖6 激光輻照前后樣片的LIDTFig.6 LIDT of films before and after laser irradiation

3 結(jié)論

激光系統(tǒng)在使用的過(guò)程中，SiO2薄膜經(jīng)過(guò)激光的輻照會(huì)影響到激光系統(tǒng)的功能，研究激光輻照下樣片的特性及結(jié)構(gòu)變化能對(duì)實(shí)際工作進(jìn)行預(yù)測(cè)及指導(dǎo)。在1 064 nm波長(zhǎng)下，SiO2薄膜樣片經(jīng)過(guò)激光的輻照，其透過(guò)率、折射率及消光系數(shù)無(wú)明顯的變化，而厚度隨激光輻照能量的遞增而逐漸減小；另外，3種激光能量輻照均能改善薄膜的微觀形貌，使薄膜樣片的粗糙度減小，并且在激光能量從25.6 mJ到51.1 mJ過(guò)渡時(shí)，粗糙度減小最為明顯；最后，激光能量輻照能使SiO2薄膜樣片的抗激光損傷能力變強(qiáng)，其中當(dāng)激光輻照次數(shù)N=5、輻照能量51.1 mJ時(shí)，獲得最高LIDT值，為18.8 J/cm2，提高率約為11%。

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