定向退火條件下柱狀晶形成及連續(xù)擴(kuò)展的相場(chǎng)模擬

羅志榮 ，高英俊, ，鄧芊芊，黃禮琳 ，黃創(chuàng)高,

(1. 玉林師范學(xué)院 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，玉林 537000；2. 廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，南寧 530004；3. 廣西大學(xué) 廣西有色金屬及特色材料加工重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南寧 530004)

材料的力學(xué)、熱學(xué)和電學(xué)等性能強(qiáng)烈地依賴于其微觀結(jié)構(gòu)。因此，為了設(shè)計(jì)生產(chǎn)滿足不同性能需求的材料，更深入地研究材料微觀結(jié)構(gòu)演化機(jī)理顯得尤為重要[1-3]。多晶體材料的晶粒尺寸及其均勻性是影響材料性能的關(guān)鍵因素，采用熱處理工藝來控制晶粒長(zhǎng)大是提高材料性能的常用方法[4]。高溫材料要求具有較粗大的晶粒才能使得材料具有足夠的高溫強(qiáng)度和抗蠕變能力。通過控制晶界結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)晶粒組織定向化是改善和提高高溫材料性能的有效手段[5]。其中，定向退火已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)上成功應(yīng)用于高溫材料產(chǎn)生柱狀晶結(jié)構(gòu)[6-7]。柱狀晶具有優(yōu)良的抗蠕變性能[8]和抗疲勞能力[9]以及抑制裂紋擴(kuò)展[5,10]等優(yōu)點(diǎn)，因此，研究定向退火條件下柱狀晶的形成過程具有重要的實(shí)際意義。

近年來，已有學(xué)者采用計(jì)算機(jī)模擬方法研究了定向退火條件下的晶粒長(zhǎng)大過程，其中以蒙特卡羅法(Monte Carlo method)、前端追蹤法(Front-tracking method)和相場(chǎng)法(Phase field method)為主。HOLM等[11]采用蒙特卡羅法模擬了局部退火時(shí)非均勻晶粒長(zhǎng)大行為，并分析了晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)。BADMOS等[12-13]采用前端追蹤法研究了單相材料中柱狀晶的長(zhǎng)大過程及晶界能和晶界遷移率各向異性對(duì)柱狀晶長(zhǎng)大的影響，值得注意的是，其研究結(jié)果表明柱狀晶長(zhǎng)大沒有最小熱區(qū)移動(dòng)速率臨界值。魏承煬等[14]通過設(shè)定晶界遷移率為高斯函數(shù)，采用相場(chǎng)法研究多晶材料在定向退火過程中由溫度梯度引起的非均勻晶粒長(zhǎng)大和定向晶粒長(zhǎng)大行為。

在眾多研究材料微觀結(jié)構(gòu)的計(jì)算方法中，相場(chǎng)法因具有深刻的物理思想，不需要追蹤復(fù)雜界面的運(yùn)動(dòng)等優(yōu)勢(shì)而成為強(qiáng)有力的計(jì)算方法[15]，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于研究晶粒長(zhǎng)大[16]、再結(jié)晶[17-18]和凝固[19-20]等現(xiàn)象。在前期的研究工作中，本文作者[21]構(gòu)建了定向退火條件下的移動(dòng)熱區(qū)模型(該模型在模擬定向退火時(shí)具有簡(jiǎn)單且實(shí)用的優(yōu)點(diǎn))，并研究了熱區(qū)溫度等因素對(duì)柱狀晶形成的影響。在文獻(xiàn)[21]的研究基礎(chǔ)上，本文作者采用相場(chǎng)法研究定向退火條件下移動(dòng)熱區(qū)寬度對(duì)柱狀晶形成及連續(xù)擴(kuò)展的影響，探究柱狀晶形成和連續(xù)擴(kuò)展的規(guī)律。

1 模型與方法

1.1 相場(chǎng)模型

在單相多晶材料晶粒演化的相場(chǎng)模型中，采用一系列非保守的取向場(chǎng)變量η1(r,t)，η2(r,t)，…，ηP( r,t )描述晶粒在空間位置r的不同取向，其中P為晶粒取向個(gè)數(shù)。體系總自由能泛函F可以表示為[22]

式中：f0為自由能密度函數(shù)；ki為能量梯度系數(shù)。為了能夠描述多晶材料微觀組織，對(duì)f0的基本要求是：存在 2P個(gè)大小相等的簡(jiǎn)并極小值，且極小值位于(η1, η2,???,ηP) = (1,0,???,0),(0,1,???,0),???,(0,0,???,1),(-1,0,???,0),(0,-1 ,???,0 ),???,(0 , 0,???,-1 )，從而保證空間中每個(gè)位置只有一個(gè)取向，且每個(gè)取向在空間位置的概率相等。滿足上述要求的f0可以構(gòu)建為[22]

式中：α、β和γ為唯象參數(shù)，要求γ＞β/2。

由于取向場(chǎng)變量是非保守場(chǎng)變量，它們隨時(shí)間的演化由Ginzburg-Landau方程組描述[22]

式中：M為晶界遷移率；t為時(shí)間。

1.2 數(shù)值化處理

為了數(shù)值求解動(dòng)力學(xué)方程組(式(3))，需要將它們?cè)跁r(shí)間和空間上進(jìn)行離散化處理。在時(shí)間上采用顯式Euler迭代公式[22]：

式中：Δt為時(shí)間步長(zhǎng)。在空間上將Laplace算子采用九點(diǎn)差分格式離散[23]：

式中：Δx為空間步長(zhǎng)；j和n分別代表i的最近鄰格點(diǎn)與次近鄰格點(diǎn)。

1.3 晶界遷移率的設(shè)置

在退火過程中，溫度通過晶界遷移率對(duì)晶粒長(zhǎng)大過程產(chǎn)生直接影響，而不均勻溫度場(chǎng)影響晶粒長(zhǎng)大的本質(zhì)是與之有關(guān)的不均勻晶界遷移率對(duì)晶粒長(zhǎng)大的影響[14]。在定向退火過程中，溫度梯度通常由晶界遷移率梯度來體現(xiàn)[11]。選取具有無限大溫度梯度的熱區(qū)，且熱區(qū)以速率v做勻速運(yùn)動(dòng)，如圖1所示。在熱區(qū)內(nèi)溫度均勻，且晶粒長(zhǎng)大只發(fā)生在熱區(qū)內(nèi)，熱區(qū)外晶粒不長(zhǎng)大。式(3)中晶界遷移率M設(shè)定為[21]

式中：Mh為熱區(qū)內(nèi)晶界遷移率。

圖1 具有無限大溫度梯度的移動(dòng)熱區(qū)示意圖[21]Fig. 1 Schematic diagram of moving hot zone with infinite temperature (T) gradient[21]

1.4 參數(shù)選取

本研究不涉及具體材料的物性參數(shù)，所采用的參數(shù)均已無量綱化。計(jì)算時(shí)將連續(xù)空間離散為四方格子,采用周期性邊界條件。計(jì)算區(qū)域?yàn)?12×512 gp(gp表示格子點(diǎn)數(shù))，P=36，α=1.0，β=1.0，γ=1.0，Mh=1.0，空間步長(zhǎng)Δx=2.0 gp，時(shí)間步長(zhǎng)Δt=0.25 ts。

通過設(shè)定晶界遷移率為常數(shù)來模擬在溫度場(chǎng)均勻分布情況下體系晶粒長(zhǎng)大500 ts后得到的微觀組織，將其作為初始組織(平均晶粒直徑D=14.1 gp)，如圖2所示。隨后對(duì)體系進(jìn)行定向退火，定向退火時(shí)熱區(qū)從體系最左端向右(見圖1中x軸正方向)勻速移動(dòng)。圖中灰色區(qū)域表示熱區(qū)位置。

圖2 初始細(xì)小等軸晶Fig. 2 Initial fine equiaxed grain

2 模擬結(jié)果與分析

2.1 熱區(qū)寬度對(duì)柱狀晶形成的影響

圖3 體系在不同寬度的熱區(qū)作用下以移動(dòng)速率v=0.002 gp/ts定向退火所獲得晶粒的形貌Fig. 3 Grain morphologies of system at same hot zone speed (v=0.002 gp/ts) and different hot zone widths W during directional annealing : (a) W=5 gp; (b) W=10 gp; (c) W=15 gp; (d) W=20 gp; (e) W=30 gp; (f) W=50 gp

圖3所示為體系在不同熱區(qū)寬度下以相同移動(dòng)速率(v=0.002 gp/ts，即每模擬500 ts，熱區(qū)移動(dòng)1 gp)從體系最左端移動(dòng)至最右端后得到的晶粒形貌。由圖 3可見，當(dāng)熱區(qū)寬度很小(W=5 gp)時(shí)，所得晶粒相對(duì)于初始晶粒(見圖2)只是整體粗化，但仍保持等軸晶結(jié)構(gòu)(見圖3(a))。當(dāng)熱區(qū)寬度增加到10 gp時(shí)，所得晶粒沿?zé)釁^(qū)移動(dòng)方向被拉長(zhǎng)，并且存在一部分較粗大的長(zhǎng)條晶粒(見圖3(b))。當(dāng)熱區(qū)寬度達(dá)到15 gp時(shí)，得到柱狀晶與等軸晶并存的混合晶粒結(jié)構(gòu)(見圖3(c))。當(dāng)熱區(qū)寬度達(dá)到20 gp時(shí)，大部分晶粒為柱狀晶，但仍存在少部分等軸晶(見圖 3(d))。隨著熱區(qū)寬度的增加，所得晶粒中等軸晶逐漸減少。當(dāng)熱區(qū)寬度增大到30 gp時(shí)，所得晶粒結(jié)構(gòu)除了圖 3(e)中圓形區(qū)域外，其余為柱狀晶。當(dāng)熱區(qū)寬度增大至50 gp時(shí)，得到平直的柱狀晶結(jié)構(gòu)(見圖3(f))。這是因?yàn)闊釁^(qū)寬度較大時(shí)，熱區(qū)內(nèi)晶粒長(zhǎng)大及長(zhǎng)大前端的形成時(shí)間較長(zhǎng)，從而在柱狀晶間形成平行于熱區(qū)移動(dòng)方向的平直晶界。

圖4 晶粒尺寸和晶粒長(zhǎng)寬比與熱區(qū)寬度W的關(guān)系Fig. 4 Relationship between grain size (a) and aspect ratio (b)and hot zone width

對(duì)于柱狀晶結(jié)構(gòu)，晶粒尺寸用晶粒長(zhǎng)度和晶粒寬度表示。在熱區(qū)移動(dòng)速率保持不變、熱區(qū)寬度(W)不同的條件下，定向退火后所得晶粒的尺寸(晶粒長(zhǎng)度Dx和晶粒寬度Dy)及其長(zhǎng)寬比Dx/Dy與熱區(qū)寬度W的關(guān)系曲線分別見圖4(a)和(b)。由圖4可見，在W不超過5 gp時(shí)，晶粒的長(zhǎng)寬比Dx/Dy約為1，晶粒為等軸晶結(jié)構(gòu)。當(dāng)W達(dá)到15 gp時(shí)，Dx就快速增加到Dy的4倍左右，形成了較明顯的柱狀晶結(jié)構(gòu)。當(dāng)W繼續(xù)增大時(shí)，所得晶粒的長(zhǎng)寬比Dx/Dy仍繼續(xù)增大，但增大幅度趨于平緩。這是因?yàn)樵跓釁^(qū)寬度較小時(shí)，熱區(qū)內(nèi)晶粒長(zhǎng)大時(shí)間較短，所以所得晶粒大部分為等軸晶；而在熱區(qū)寬度較大時(shí)，熱區(qū)內(nèi)晶粒長(zhǎng)大時(shí)間較長(zhǎng)，晶粒不斷長(zhǎng)大，且隨著熱區(qū)的移動(dòng)，晶粒在垂直于熱區(qū)移動(dòng)方向由于晶粒的相互碰撞而受到抑制，所以得到晶界較平直的柱狀晶結(jié)構(gòu)。可見，在熱區(qū)移動(dòng)速率一定時(shí)，增加熱區(qū)寬度有利于形成柱狀晶結(jié)構(gòu)，且所得柱狀晶的長(zhǎng)寬比隨著熱區(qū)寬度的增加而增大。

2.2 熱區(qū)寬度對(duì)柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展的影響

為了研究熱區(qū)寬度對(duì)柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展的影響，首先在一個(gè)較大熱區(qū)寬度(W=30 gp)下以速率v=0.002 gp/ts進(jìn)行定向退火，形成一段柱狀晶結(jié)構(gòu)(見圖 5(a)中灰色區(qū)域左側(cè)的晶粒組織)；然后將熱區(qū)寬度減小到某一個(gè)值，再以原熱區(qū)移動(dòng)速率(v=0.002 gp/ts)沿原熱區(qū)運(yùn)動(dòng)方向繼續(xù)定向退火。當(dāng)熱區(qū)寬度W=15 gp時(shí)，所獲得的晶粒結(jié)構(gòu)如圖5(b)所示。對(duì)比圖5(b)和圖3(c)可見，雖然兩者的熱區(qū)寬度相同(W=15 gp)，但在初始等軸晶基礎(chǔ)上，定向退火所獲得的晶粒結(jié)構(gòu)為柱狀晶和等軸晶并存的混合結(jié)構(gòu)(見圖 3(c)) ；而在有一段柱狀晶(見圖5(a))基礎(chǔ)上減小熱區(qū)寬度后繼續(xù)定向退火，柱狀晶仍能連續(xù)擴(kuò)展，即得到的晶粒形貌仍然保持柱狀晶結(jié)構(gòu)(除圖 5(b)中圓形區(qū)域外)?？梢?，當(dāng)熱區(qū)移動(dòng)速率保持恒定時(shí)，柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展比柱狀晶形成所需臨界熱區(qū)寬度要小。

當(dāng)熱區(qū)寬度W=10 gp時(shí)，柱狀晶在擴(kuò)展過程中被破壞，所得晶界結(jié)構(gòu)為柱狀晶與等軸晶混合的晶粒結(jié)構(gòu)(見圖5(c))。這是因?yàn)樵跓釁^(qū)移動(dòng)速率恒定時(shí)，若熱區(qū)寬度太小(見圖5(c))，當(dāng)三叉晶界處的脊超過熱區(qū)寬度時(shí)，只有一部分三叉晶界處在熱區(qū)內(nèi)部作為晶粒生長(zhǎng)前端而擴(kuò)展，導(dǎo)致柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展失敗。柱狀晶結(jié)構(gòu)的連續(xù)擴(kuò)展需要在熱力學(xué)上處于劣勢(shì)的晶粒被其他晶粒吞噬，且晶粒長(zhǎng)大前端能夠隨著熱區(qū)一起移動(dòng)，這需要柱狀晶在熱區(qū)內(nèi)停留一定時(shí)間，當(dāng)熱區(qū)移動(dòng)速率恒定時(shí)，就要求熱區(qū)寬度不能太小。

從圖5(c)還可以觀察到，寬度較小的柱狀晶(晶粒A)在連續(xù)擴(kuò)展過程中被破壞；而寬度較大的柱狀晶(晶粒B)在連續(xù)擴(kuò)展過程中一直保持柱狀晶結(jié)構(gòu)。可見，較粗大的柱狀晶在連續(xù)擴(kuò)展過程中更易保持柱狀晶結(jié)構(gòu)。這是因?yàn)橹鶢罹нB續(xù)擴(kuò)展與晶界遷移速率有關(guān)，

圖5 熱區(qū)寬度對(duì)柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展的影響(熱區(qū)移動(dòng)速率v=0.002 gp/ts)Fig. 5 Effect of hot zone width W on continuous propagation of columnar grain structure (hot zone speed v=0.002 gp/ts) (Position and width of hot zone are indicated by gray rectangular regions): (a) W=30 gp; (b) W=15 gp; (c) W=10 gp

而在熱區(qū)內(nèi)柱狀晶與初始等軸晶之間的晶界中，三叉晶界的遷移速率最小。熱區(qū)內(nèi)較粗大的柱狀晶與初始等軸晶之間的晶界段的曲率較小，對(duì)應(yīng)的晶界驅(qū)動(dòng)力更大，所以較粗大的柱狀晶更易連續(xù)擴(kuò)展。

2.3 柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展的熱區(qū)移動(dòng)臨界速率

以圖 5(a)中晶粒組織為模擬初態(tài)，分別在不同熱區(qū)寬度(15～60gp)和熱區(qū)移動(dòng)速率(0.00067～0.0054 gp/ts)的條件下繼續(xù)對(duì)樣品進(jìn)行定向退火。圖6所示為定向退火時(shí)柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展的熱區(qū)移動(dòng)臨界速率與熱區(qū)寬度的關(guān)系曲線。圖 7(a)～(f)所示分別為圖 6中點(diǎn)A～F所對(duì)應(yīng)的晶粒組織。柱狀晶的形成和連續(xù)擴(kuò)展實(shí)質(zhì)上都是柱狀晶的前端晶粒不斷地向初始細(xì)小等軸晶粒遷移的過程。由圖7可見，在熱區(qū)寬度一定時(shí)，當(dāng)熱區(qū)移動(dòng)速率等于或小于臨界速率時(shí)柱狀晶才能連續(xù)擴(kuò)展(見圖 7(a)～(c))；當(dāng)熱區(qū)移動(dòng)速率超過臨界速率時(shí)，柱狀晶在擴(kuò)展過程中會(huì)發(fā)生斷裂，形成柱狀晶與等軸晶都存在的混合結(jié)構(gòu)(見圖7(d)～(f))。

圖 6 柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展的熱區(qū)移動(dòng)臨界速率與熱區(qū)寬度的關(guān)系Fig. 6 Relationship between critical speed for continuous propagation of columnar structure and hot zone width

根據(jù)熱區(qū)寬度的不同，圖6中柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展的熱區(qū)移動(dòng)臨界速率與熱區(qū)寬度的曲線分成兩個(gè)階段，在熱區(qū)寬度較小(W＜1.5D)和熱區(qū)寬度較大(W＞1.5D)時(shí)分別有不同的變化規(guī)律。當(dāng)熱區(qū)寬度較小時(shí)，隨著熱區(qū)寬度的增加，臨界速率快速增加；當(dāng)熱區(qū)寬度達(dá)到閾值(1.5D)后，隨著熱區(qū)寬度的增加，臨界速率的增加趨緩。說明熱區(qū)寬度對(duì)臨界速率的影響存在一個(gè)閾值，超過閾值，臨界速率對(duì)熱區(qū)寬度變化不敏感。

3 結(jié)論

1) 當(dāng)熱區(qū)移動(dòng)速率保持恒定時(shí)，增加熱區(qū)寬度有利于形成柱狀晶結(jié)構(gòu)，且所得柱狀晶的長(zhǎng)寬比隨著熱區(qū)寬度的增加而增大。

2) 柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展所需臨界熱區(qū)寬度小于形成柱狀晶所需臨界熱區(qū)寬度，在連續(xù)擴(kuò)展過程中，較粗大的柱狀晶更易保持柱狀晶結(jié)構(gòu)。

3) 熱區(qū)寬度對(duì)柱狀晶連續(xù)擴(kuò)展的熱區(qū)移動(dòng)臨界速率的影響存在一個(gè)閾值。當(dāng)熱區(qū)寬度小于初始晶粒直徑的1.5倍時(shí)，熱區(qū)移動(dòng)臨界速率隨著熱區(qū)寬度的增加而顯著增加；當(dāng)熱區(qū)寬度大于初始晶粒直徑的1.5倍時(shí)，熱區(qū)移動(dòng)臨界速率隨著熱區(qū)寬度的增加而緩慢增加，熱區(qū)寬度的影響減弱。

圖7 不同熱區(qū)寬度和移動(dòng)速率下得到的晶粒形貌(圖7(a)～(f)分別對(duì)應(yīng)圖6中點(diǎn)A～F)Fig. 7 Grain morphologies of different hot zone widths and speeds (Fig.7(a)～(f) corresponding to points from A to F in Fig. 6,respectively): (a) W=15 gp, v=0.00067 gp/ts; (b) W=20 gp, v=0.0033 gp/ts; (c) W=50 gp, v=0.0044 gp/ts; (d) W=15 gp, v=0.0050 gp/ts; (e) W=20 gp, v=0.0050 gp/ts; (f) W=50 gp, v=0.0054 gp/ts

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