微生物法回收電子廢棄物中貴金屬的研究進展

費彥肖,白建峰,鄧明強,張承龍,王鵬程

微生物法回收電子廢棄物中貴金屬的研究進展

費彥肖1,白建峰1,鄧明強2,張承龍1,王鵬程3

(1.上海第二工業(yè)大學電子廢棄物資源化產學研合作開發(fā)中心,上海201209;2.森藍環(huán)保上海有限公司,上海201204;3.中國電器科學研究院有限公司,廣州510275)

電子廢棄物的資源化處理是當今社會的一項重要內容。概述了微生物法回收貴金屬的作用機理,闡述了利用微生物回收電子廢棄物中貴金屬的研究現(xiàn)狀,并對現(xiàn)有的菌體研究現(xiàn)狀進行了分析,對微生物法回收貴金屬的發(fā)展前景進行了展望。提出現(xiàn)階段主要任務是篩選和培養(yǎng)出可以回收電子廢棄物中貴金屬的其他微生物,并對培養(yǎng)條件進行優(yōu)化,以縮短浸取時間,提高貴金屬的回收率。

電子廢棄物;貴金屬;微生物;生物吸附

0 引言

電子廢棄物(Waste Electrical and Electronic Equipment,WEEE)又稱電子垃圾,是指廢棄的電子電器產品。在當今時代,我國經濟發(fā)展的速度不斷加快,尤其是信息產業(yè)的飛速發(fā)展以及產品本身的壽命限制,導致了大量的電子產品進入到更新?lián)Q代的階段,電子垃圾的資源化處理已經成為人們關注的焦點[1-2]。據(jù)2010年聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署發(fā)布的報告[3],2010年中國電子垃圾的產量已經達到230萬t,成為繼美國之后的第二大電子垃圾產生國,而且預計到2015年電子垃圾的產量將進一步增加到560萬t[4-5]。大量的電子廢棄物中含有眾多的有價金屬和稀貴金屬,1 t隨意收集的電子板卡中約有0.45 kg黃金、9 kg銀、0.11 kg鈀、0.03 kg鉑、128.7 kg銅,其中僅0.45 kg黃金就價值6 000美元[6],而在1 t普通金礦石中若含有2 g黃金就已經具有非常大的開采價值了[7-8]。因此,如何有效回收電子廢棄物中的貴金屬成為國家和社會關注的重點。

目前,電子廢棄物中回收貴金屬的方法主要包括機械處理法、火法、濕法和微生物法[9]。機械處理法回收貴金屬主要是通過破碎分選等處理技術將各組分進行分離富集,最終得到金屬富集體粉末,但是此方法得到的金屬純度較低,不能直接滿足工業(yè)需求[10];火法冶金主要是通過焚燒熔出、高溫氧化或者熱解等工藝,去除電子廢料中的塑料成分、玻璃纖維等難氧化物質,最終得到金屬相,但是在火法冶金過程中產生的二噁英,會對環(huán)境和人類健康造成嚴重危害[10-11];目前,提取貴金屬較常用的方法是濕法,它主要包括酸浸法、氰化法、硫代硫酸鹽法等,通過此類方法得到的貴金屬純度較高,但是試劑用量大,產生的廢水廢物較難處理[12]。而微生物法是利用微生物的間接或直接作用將電子廢棄物中的貴金屬進行回收,其工藝簡單、成本低,回收率高,對環(huán)境影響較小,雖然目前的回收技術不太成熟,但是微生物法回收貴金屬符合當今經濟和環(huán)保雙贏的時代要求,具有較好的發(fā)展前景[13]。

電子廢棄物中含有大量的非金屬以及多種金屬成分,例如廢棄線路板中除了價值不菲的貴金屬外,還有一些其他金屬,如銅、鐵、鋁、錫、鉛、鉻、鎘、汞等。此類非金屬和其他金屬成分的存在會阻礙微生物回收其中的貴金屬,因此回收貴金屬前的預處理方法至關重要。常規(guī)的預處理方法是物理法,此方法的拆解、破碎、分選等過程可以將電子廢棄物中的金屬與非金屬分離,最終得到金屬種類較少的金屬富集體[14]。王彩芹等[15]提出對印刷線路板采用“兩步粉碎”以及“兩步分離”的方法進行金屬與非金屬的分離,研究得出不同金屬的分布規(guī)律,由于在破碎過程中,金屬鋁、錫、鉛等硬度較小的物質容易黏結成團,致使其顆粒較大,而來自于線路板基板中的金屬銅、銀、金等顆粒的尺寸較小,從而使金屬得到分離,有利于后續(xù)過程中貴金屬的回收。劉景洋等[16]研究得出2.55 mol/L的稀硝酸可以將線路板中89.4%的Sn和93.4%的Pb浸出,實現(xiàn)了線路板中Sn、Pb與其他金屬的分離。Neil等[17]利用去磺弧菌回收線路板中的貴金屬金之前,首先采用硝酸和鹽酸進行預處理以去除線路板粉末中的銅、鉛等賤金屬,過濾后,采用電化學法回收濾液中的銅,過濾后的固體(含金)用王水溶解。

1 微生物法回收貴金屬的作用機理

微生物回收法是利用細菌或真菌浸取或吸附最終回收電子廢棄物中的貴金屬的方法。其基本原理主要分為兩種,一種是在微生物的作用下,利用三價鐵離子的氧化作用,首先將電子廢料中的賤金屬氧化溶解,再通過其他方法回收裸露的貴金屬[18];另外一種是利用微生物體內含有的具有某種特性的配體,與金屬離子之間發(fā)生配合、離子交換、絡合等作用,以吸附溶液中的貴金屬離子,吸附完成后回收微生物細胞,提取其中的貴金屬[19]。在微生物回收貴金屬的過程中,可能會同時存在一種或多種作用方式,而且最關鍵的作用方式也會與菌體以及外部環(huán)境和作用條件相關。

1.1氧化還原作用

某些微生物本身具有氧化還原能力,可以改變吸附在其上的金屬離子價態(tài)。Lloyd等[20]發(fā)現(xiàn)在以丙酮酸、甲酸或H2為電子供體,無其他輔助因子存在的條件下,脫硫弧菌的靜止細胞可以使Pd2+還原為Pd0。劉月英等[21]利用芽枝狀枝孢吸附Au3+進行試驗和投射電子顯微鏡(TEM,Transmission Electron Microscope)觀察,發(fā)現(xiàn)細胞壁上和接觸液中存在金顆粒,而且,隨著反應時間的延長,金顆粒越來越大,最終結晶形成金晶體,這一結果說明菌體對金離子發(fā)生了還原作用。

1.2離子交換作用

離子交換即利用某些微生物將貴金屬離子吸附到細胞表面或體內,根據(jù)電荷差異,離子間進行交換,最終得到貴金屬的原子狀態(tài)。傅錦坤等[22]分離鑒定出一株乳酸桿菌,該菌株在常溫下與硝酸銀反應,結果表明,隨著時間的延長,溶液中的pH值降低,產生了一定量的H+,而且通過TEM表征發(fā)現(xiàn),細菌表面具有銀的多晶顆粒,說明在細菌吸附銀離子后發(fā)生了離子交換作用。

1.3絡合作用

微生物細胞可以合成多糖、蛋白質、核酸、氨基酸等,而多糖、蛋白質、核酸存在結合金的潛在位點,可以與金絡合,氨基的氮供體原子則與金形成了金-氨基酸復合物。微生物細胞壁上含有咪唑基、巰基、羥基、羧基等功能集團,貴金屬可作為中心離子與此類功能基團反應生成配位鍵絡合物或者螯合物[23]。

林種玉等[24]篩選出具有較強吸附能力和還原能力的革蘭氏陽性菌D01,屬巨大芽孢桿菌(Bacillus megatherium),此類菌屬對鉑、鈀和銠等貴金屬離子均具有較強的吸附和還原能力,而且容易培養(yǎng)。研究結果表明,此類菌屬細胞壁為多孔的網(wǎng)狀結構,其上含有酰胺基和羧基等活性基團,可以直接和貴金屬離子或原子發(fā)生絡合或螯合作用。

1.4靜電吸附作用

靜電吸附是一種物理吸附過程,微生物細胞表面的帶電基團對貴金屬離子產生靜電引力,可以使金屬離子固定在細胞表面。Kuyucak和Volesky[25]研究認為漂浮馬尾藻細胞表面具有胺基和羰基等功能基團,在pH為2.5的含有金屬離子Pb2+、Zn2+、Ag+的溶液中,漂浮馬尾藻細胞功能基團帶有正電荷,而金離子表面帶有負電荷,兩者發(fā)生靜電吸附作用,表現(xiàn)為漂浮馬尾藻細胞可以選擇性地吸附金離子。

2 微生物法回收電子廢棄物中貴金屬的國內外研究

2.1國外研究現(xiàn)狀

最早在1687年,人類便利用微生物技術從瑞典的Falun礦浸出銅。1947年,Colmer與Hinkel[26]首次從酸性礦坑水中分離出一種細菌即氧化亞鐵硫桿菌(Thiobacillus ferrooxidans),它可以將Fe3+氧化為Fe2+,自此之后,人類開始意識到微生物在冶金工業(yè)中的重要作用。1955年,在S.R.與J.D.[27]首次申請了生物堆浸的專利后,人類對微生物冶金的工業(yè)應用研究正式拉開了帷幕。截止到2006年,世界上近25%的銅以及美國黃金產量的1/3都是采用生物浸出技術獲得的[28]。目前,國外對貴金屬的研究重點主要集中于對金、鈀等的回收,在銀及其他鉑族金屬上的回收研究較少。此外,由于微生物本身的特性以及難于控制外部的培養(yǎng)環(huán)境等問題,對貴金屬的提取研究仍處于實驗室階段,在電子廢棄物處理方面尚無工業(yè)應用[29]。

2.1.1對金的回收研究

在CN-存在的條件下,許多金屬都能夠與之形成穩(wěn)定的螯合物而溶解于水中。Kita等[30]利用氰細菌具有較強的生成CN-的能力,使CN-與線路板中的金生成螯合物,回收印刷電路板中的貴金屬金,其反應過程如下:

Faramarzi等[31]利用紫色色桿菌(Chromobacterium violaceum)在一定的外界反應條件下與含有10 mg金的廢棄印刷電路板反應,最終電路板中的金微溶,分析得出金的最大浸取率達到了14.9%,充分證實了細菌浸取線路板中金的可行性。

英國伯明翰大學利用生物技術回收電子廢料中的貴金屬,他們首先將電子廢料浸泡在硝酸和鹽酸中,然后將裝有細菌的反應器置入溶液中,反應一段時間后發(fā)現(xiàn)貴金屬富集在細菌的細胞表面,金屬富集到一定濃度后,通過收集細菌可以回收到鈀、金貴金屬,浸出率約為90%。該實驗的中試也已經成功應用到企業(yè)中,利用微生物和濕法技術與電化學技術相結合,不僅可以回收電路板上的貴金屬,而且可以將焊料上的錫、鉛進行回收[32-33]。

Neil等[17]首先采用濕法技術去除線路板粉末中的銅、鉛等賤金屬,過濾后,采用電化學法回收濾液中的銅,過濾后的固體(含金)用王水溶解,并且向王水中加入NaAuCl4和篩選出的去磺弧菌(Desulfovibrio desulfuricans),結果表明溶液中形成了固體金粉。Creamer等[34]采用黃弧菌從廢舊線路板中回收貴金屬金,通過實驗測得金的回收率超過95%。

2.1.2對鉑族金屬的回收研究

Neil等[34]利用濕法技術和去磺弧菌(Desulfovibrio desulfuricans)浸出固體金粉后,進行固液分離,在分離的溶液中通入H2、加入Na2PdCl4,添加經過特殊馴化的去磺弧菌后,鈀離子會與細菌發(fā)生反應形成鈀粉末,回收率可以達到95%。

Macaskie和張鳳霞等[35-36]在含氧的條件下培養(yǎng)肺炎克雷伯菌(Klebsiella pneumoniae),為了研究電子廢棄物中鈀等貴金屬的回收情況,將培養(yǎng)過程中產生的生物氣體通入電子廢棄物的浸出液中,經過一段時間的反應后形成了沉淀物,從沉淀物中回收得到鈀等貴金屬,其回收率可以達到99%。

Won等[37]利用聚乙烯亞胺改性大腸桿菌(Escherichia coli),將改性前和改性后的大腸桿菌加入到ICP廢水中,發(fā)現(xiàn)改性后的細菌對鉑的吸附量遠遠超過改性前,改性前吸附量為21.4 mg/g,而改性后反應60 min會達到最大吸附量108.8 mg/g。

2.1.3對銀的回收研究

目前,尚未發(fā)現(xiàn)利用微生物從電子廢棄物中回收銀的研究,但是Akthar和李曉靜等[38-39]通過實驗研究發(fā)現(xiàn),黑曲霉(Aspergillus niger)、粗糙鏈孢菌(Neurospora crassa)和尖孢鐮刀菌(Fusarium oxysporium)可以從硝酸銀溶液中吸附銀,對Ag+的最大吸附量分別為97.11、64.74、53.95 mg/g。Korenevskii等[40]利用小型真菌(micromycete)從AgNO3溶液中吸附銀,每g干菌體吸附Ag+的量可以達到15～23 mg。Brierley等[41]用微生物菌體制成顆粒狀金屬去除劑(MRA)并裝柱,從含有Ag+濃度為245 mg/L的廢水中吸附銀,吸附量為94 mg/g。

2.2國內研究現(xiàn)狀

與國外相比,我國對微生物法回收貴金屬的研究起步較晚,但是隨著我國對二次資源的日益重視以及生物浸礦技術的不斷成熟,一些學者已經認識到電子廢棄物中貴金屬所蘊含的巨大價值,在力求對環(huán)境危害小、回收效率高等新型回收處理技術的前提下,開始研究利用微生物回收貴金屬的技術。

常江[42]認為生物提金技術主要分為3種方法,即BIOX法、MINBAC法和Bac Tech法,這3種方法基本都是利用細菌在攪拌槽中浸出黃金。我國陜西省地礦局運用Bac Tech法進行了實驗,原礦中金的品位為0.54 g/t,2 000 t級黃鐵礦類型的貧金礦石如果不經過細菌處理,金的浸出率只有22%,經過細菌氧化預處理后,金的回收率可以達到58%[43]。黃淑惠[44]曾從40株真菌中篩選出3株吸附Au3+能力較強的菌株,其中芽枝狀枝抱(Cladosporimm cladosporioides AS 3.399)吸附Au3+的速度最快,在pH＜5、Au3+的質量分數(shù)為0.08%時,浸取10 h之后,每g干細胞最高可吸附140 mg的Au3+;付錦坤等[22]從不同來源的金、銀礦土細菌菌株中篩選獲得乳酸桿菌(Lactobacillus sp.),此菌株在pH為4.5、30°C的條件下,與銀離子溶液反應24 h,每g干菌體可吸附125 mg Ag+。陳燦等[45]使用啤酒廠的酵母對溶液中的Ag+進行吸附,最大吸附容量可以達到42.73 mg/g。

雖然國內對微生物法提取貴金屬的技術有所研究,但是大部分是針對礦石的實驗研究,對于提取電子廢棄物中的貴金屬尚無研究報道。

2.3研究中存在的問題與不足

隨著時間的推移以及電子產品的更新?lián)Q代,我國每年至少報廢500萬臺電視機、500萬臺電腦以及上千萬部手機,對這些電子廢棄物中的貴金屬進行有效回收是我國面臨的一項重要任務。但是由于貴金屬的回收工藝復雜,在高利潤的誘惑下,許多個體經營者或小作坊采用簡單的工藝,不僅造成了資源的浪費,還引起了一系列的環(huán)境問題[46]。

利用微生物提取貴金屬具有工藝簡單、設備投資少、人工少,費用低、操作簡單等優(yōu)點,在提取過程中不會產生有害氣體、液體等污染環(huán)境的物質。此技術符合可持續(xù)發(fā)展的要求,而且在電子廢棄物回收處理的過程中,回收線路板和電腦主機中的貴金屬具有很大的優(yōu)勢。

但是由于用微生物回收電子廢棄物中貴金屬的方法起步較晚,國外對微生物法回收貴金屬雖然有一些實驗室階段的研究,但是主要都是針對金、鈀貴金屬的,對其他貴金屬的研究非常少;而國內對微生物法回收電子廢棄物中的貴金屬研究尚無報道。此外,微生物的培養(yǎng)條件復雜,選擇性高,對外界條件(如溫度、pH、固體投加量等)的要求比較嚴格,而且要與貴金屬反應較長時間才能得到較高的回收率[9]。

綜合各種因素的影響,研究微生物法回收電子廢棄物中的貴金屬意義重大,且具有很大的經濟效益和環(huán)境效益,需要更多的學者投入更多的時間和精力進行深入的研究。

3 前景展望

自然界礦產資源的枯竭以及日益嚴重的環(huán)境污染問題越來越受到社會的重視,而利用微生物回收電子廢棄物中的貴金屬是符合社會需求、順應時代潮流的產物。雖然目前國內外對微生物回收電子廢棄物中貴金屬的研究不是很多,但與其他技術相比,此技術的優(yōu)勢特點使其具有巨大的潛力和廣闊的前景。通過分析微生物法回收電子廢棄物中貴金屬的研究現(xiàn)狀,在今后的研究中,我們應該把研究重點放在以下幾方面:

(1)目前發(fā)現(xiàn)的回收貴金屬的微生物種類較少,以后應該著重發(fā)現(xiàn)和篩選、培養(yǎng)出可以大量吸附貴金屬離子的微生物。

(2)使微生物培養(yǎng)或反應過程中的條件控制最優(yōu)化,以獲得較高的貴金屬回收率。

(3)研究利用物理或化學作用對微生物進行誘導改性,加快反應,減少反應時間,提高金屬回收率。

(4)在較成功的實驗室階段后,應研究如何將此技術應用到工業(yè)回收處理中。

微生物法回收電子廢棄物中的貴金屬將是今后的主要研究方向,它將帶來巨大的經濟效益和環(huán)境效益,會不斷地推動社會經濟發(fā)展與科技的進步。

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Review on Recycling Precious Metals from Waste Electrical and Electronic Equipment by Microorganism

FEI Yan-xiao1,BAI Jian-feng1,DENG Ming-qiang2ZHANG Cheng-long1,WANG Peng-cheng3
(1.Cooperative Centre for WEEE Recycling,Shanghai Second Polytechnic University,Shanghai 201209,P.R. China;2.The Forest Environmental Protection Corporation,Shanghai 201204,P.R.China;3.China National Electric Apparatus Research Institute,Guangzhou 510275,P.R.China)

In today’s society,it is important to deal with waste electrical and electronic equipment properly.The mechanism of recycling precious metals by microorganisms was outlined.The research status of recycling precious metals from electronic waste by microorganisms was described.The existing bacteria research and the current situation was analyzed.The prospect for this technology was made.At this stage,the main task is to screen and culture other microorganisms which can recycle precious metals from electronic waste,optimize their culture conditions and put forward conditions and ways to shorten the leaching time and improve recovery rates on recycling precious metals from electronic waste.

electronic waste;precious metals;microorganism;biological adsorption

Q819

A

1001-4543(2014)04-0289-06

2014-05-21

白建峰(1978–),男,江蘇泰興人,副教授,博士,主要研究方向為電子廢棄物資源化、環(huán)境微生物學、污染土壤修復與治理等。電子郵箱jfbai@sspu.edu.cn。

國家自然科學基金項目(No.21307080)、上海市教委創(chuàng)新重點項目(No.12ZZ194)、廣東省戰(zhàn)略新興產業(yè)項目(No. 2012A032300017)、上海張江國家自主創(chuàng)新示范區(qū)專項發(fā)展資金重點項目(No.201310PDJQB2006)、校重點學科建設項目(No.XXKYS1404)資助