• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究進(jìn)展

    2014-02-01 14:44:17高軍凱張光輝侯立安
    中國(guó)工程科學(xué) 2014年7期
    關(guān)鍵詞:低濃度吸附劑表面積

    高軍凱,顧 平,張光輝,高 鑫,侯立安,4

    (1.天津大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300072;2.河北工業(yè)大學(xué)能源與環(huán)境工程學(xué)院,天津 300401;3.第二炮兵工程設(shè)計(jì)研究院,北京 100011;4.第二炮兵后勤科學(xué)技術(shù)研究所,北京 100011)

    吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究進(jìn)展

    高軍凱1,2,顧 平1,張光輝1,高 鑫3,侯立安1,4

    (1.天津大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300072;2.河北工業(yè)大學(xué)能源與環(huán)境工程學(xué)院,天津 300401;3.第二炮兵工程設(shè)計(jì)研究院,北京 100011;4.第二炮兵后勤科學(xué)技術(shù)研究所,北京 100011)

    本文簡(jiǎn)要介紹了鈾的危害及其在水溶液中的存在形態(tài),綜述了吸附法處理低濃度含鈾廢水的最新研究進(jìn)展,分析了不同吸附技術(shù)的特點(diǎn),評(píng)論了它們的吸附性能和應(yīng)用前景,并對(duì)進(jìn)一步的研究方向提出了一些看法。

    放射性廢水;鈾;吸附;零價(jià)鐵

    1 前言

    近年來(lái),核工業(yè)迅速發(fā)展,鈾作為重要核工業(yè)原料,需求量日益增加,同時(shí)鈾導(dǎo)致的水體污染越來(lái)越受到重視。水體中鈾的來(lái)源主要包括鈾礦開(kāi)采、冶煉及加工,核電站異常事故導(dǎo)致的鈾泄露,核武器的生產(chǎn)、試驗(yàn)及貧鈾武器的使用等。

    低濃度含鈾廢水的放射性比活度范圍為37~3.7×105Bq/L。美國(guó)環(huán)境保護(hù)局(EPA)規(guī)定廢水中鈾的排放標(biāo)準(zhǔn)為30μg/L;加拿大建議排放標(biāo)準(zhǔn)為20μg/L;世界衛(wèi)生組織建議值為2μg/L,中國(guó)排放標(biāo)準(zhǔn)為50 μg/L[1]。

    廢水中鈾的凈化方法主要包括:化學(xué)沉淀、蒸發(fā)濃縮、離子交換、吸附、膜處理和生物處理等。吸附法因具有效率高、占地省、易于操作及產(chǎn)生污泥少等優(yōu)點(diǎn),受到國(guó)內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注,并取得了顯著的研究成果。本文簡(jiǎn)要介紹了鈾的危害及其在水溶液中的存在形態(tài),對(duì)吸附法處理低濃度含鈾廢水的最新研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述。

    2 鈾的危害及其在水溶液中的存在形態(tài)

    金屬鈾及鈾化合物都具有放射性,當(dāng)鈾為外照射源時(shí),其放出的α射線在空氣中的射程僅有2.7~3.5 cm,危險(xiǎn)性較小,但鈾的衰變子體釋放出β射線和弱γ射線[2],危害較大。鈾可通過(guò)呼吸道和消化道進(jìn)入體內(nèi),易溶性鈾化合物還可經(jīng)無(wú)傷的皮膚進(jìn)入體內(nèi),從而產(chǎn)生內(nèi)照射和化學(xué)毒性[3]。因此,鈾對(duì)人體具有化學(xué)毒性和輻射毒性兩方面的危害,可對(duì)人的腎臟、免疫系統(tǒng)、神經(jīng)系統(tǒng)及生育能力產(chǎn)生損害,并可能導(dǎo)致基因突變和癌癥的發(fā)生[4]。

    鈾在水溶液中的價(jià)態(tài)包括:三價(jià)、四價(jià)、五價(jià)和六價(jià)。三價(jià)鈾離子是強(qiáng)還原劑,易被氧化為四價(jià)和六價(jià)。四價(jià)鈾能夠被溶液中的氧緩慢氧化為六價(jià)。五價(jià)鈾在酸性溶液中會(huì)發(fā)生歧化反應(yīng),一部分被還原為四價(jià),一部分被氧化為六價(jià)[5]。通常情況下,水溶液中的鈾為六價(jià)——U(VI),對(duì)廢水中鈾的凈化也就是去除U(VI)。不同pH值下U(VI)的存在形式不同,當(dāng)pH<2.5時(shí),溶液中的U(VI)以UO22+離子的形式存在;當(dāng)pH>3時(shí),UO22+離子發(fā)生水解,水解產(chǎn)物為 UO2(OH)+、(UO2)2(OH)22+和(UO2)3(OH)52+等。隨著pH值的升高,UO22+離子的最終水解產(chǎn)物包括鈾酸、多鈾酸和UO2(OH)2沉淀。

    3 吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究進(jìn)展

    吸附法凈化廢水中鈾的主要機(jī)理包括:離子交換、表面復(fù)合、表面沉淀和表面還原沉淀等[6]。吸附劑的性質(zhì)是影響吸附效果的關(guān)鍵因素,常用的吸附劑有活性炭、殼聚糖、膨潤(rùn)土、沸石、凹凸棒及生物質(zhì)吸附劑等。傳統(tǒng)吸附劑的機(jī)械強(qiáng)度較低,熱力學(xué)穩(wěn)定性較差,并且吸附容量低,吸附效果無(wú)法滿足要求,通過(guò)對(duì)傳統(tǒng)吸附劑改性或合成新型吸附劑提高吸附效率是當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。

    3.1 介孔硅吸附

    介孔硅比表面積大,孔徑較大且均一、可調(diào),水及熱穩(wěn)定性良好,被廣泛應(yīng)用于吸附、催化、生物醫(yī)藥等領(lǐng)域。介孔硅表面含有大量硅羥基,增強(qiáng)了其親水性及對(duì)鈾的吸附能力,并且硅羥基的存在有利于表面的功能化改性。Wang等[7]利用合成的介孔二氧化硅SBA-15,凈化U(VI)初始濃度為100 mg/L的溶液,當(dāng)pH值為6.0時(shí),飽和吸附容量可達(dá)203 mg/g,吸附效率為95.25%。凈化過(guò)程具有吸附速度快(30 min接近平衡)、吸附劑投加量?。?.7 g/L)等優(yōu)點(diǎn)。

    介孔二氧化硅表面的Si—OH基可與某些含官能團(tuán)的有機(jī)分子反應(yīng)實(shí)現(xiàn)功能化改性,增強(qiáng)對(duì)鈾的吸附能力和選擇性。含O原子或N原子的官能團(tuán)與U(VI)具有較強(qiáng)的配位能力,Liu等[8]利用3-氨丙基三乙氧基硅烷嫁接到SBA-15表面,制得氨基功能化SBA-15,將其用于凈化pH值7.0,初始濃度207 mg/L的含U(VI)溶液,當(dāng)吸附劑投加量為0.4 g/L時(shí),去除效率大于96%。對(duì)介孔二氧化硅改性時(shí)嫁接的官能團(tuán)量越多越有利于對(duì)U(VI)的吸附,但大量官能團(tuán)容易導(dǎo)致孔道的堵塞,減小了吸附劑與鈾的有效接觸表面積,吸附效率降低。為此Yuan等[9]將小分子配體二氫咪唑嫁接到介孔二氧化硅表面,合成咪唑功能化介孔硅(DIMS),有效降低了孔道堵塞問(wèn)題,獲得了較好的凈化效果。研究結(jié)果表明,溶液中U(VI)初始濃度為190 mg/L,pH值為7.0,吸附劑DIMS用量為0.4 g/L時(shí),去除效率大于97%。

    介孔二氧化硅用于凈化含鈾廢水具有抗輻射、耐高溫、吸附效果較好及無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn),但目前仍存在吸附劑投加量較大及凈化成本較高等問(wèn)題。

    3.2 炭材料吸附

    炭材料吸附劑孔隙結(jié)構(gòu)豐富、比表面積大、吸附容量高,并且其用于凈化含鈾廢水時(shí)具有抗輻射性、耐熱性及酸堿適應(yīng)性等優(yōu)點(diǎn)。Zhang等[10]利用水熱反應(yīng)將葡萄糖碳化制得球形炭CSs,其表面富含羥基和羰基等含氧功能基團(tuán),對(duì)溶液中的U(VI)具有較強(qiáng)的吸附能力。當(dāng)pH值為6.0,初始U(VI)濃度15 mg/L,球形炭CSs投加量3.0 g/L時(shí),去除效率高達(dá)99.9%。為進(jìn)一步增加球炭CSs表面的含氧功能基團(tuán)數(shù)量,Zhang等[11]在水熱反應(yīng)、過(guò)濾、洗滌和干燥等合成球炭CSs的過(guò)程中,降低干燥溫度,延長(zhǎng)干燥時(shí)間,使球炭表面生產(chǎn)大量羧基,提高了其對(duì)溶液中U(VI)的吸附能力,研究結(jié)果表明,吸附容量約增大為原來(lái)的2.5倍。

    新型炭材料石墨烯具有機(jī)械強(qiáng)度高、質(zhì)輕和比表面積大等優(yōu)點(diǎn),氧化處理可提高其產(chǎn)物氧化石墨烯表面的含氧功能基團(tuán)數(shù)量,增強(qiáng)對(duì)鈾的吸附能力。Li等[12]利用天然石墨顆粒制得的氧化石墨烯處理初始濃度為119 mg/L的含鈾溶液,當(dāng)pH值為4.0時(shí),去除效率接近100%,并且吸附劑投加量?jī)H為0.4 g/L。

    Nie等[13]利用以介孔硅SBA-15為模板,以蔗糖為炭源制備的有序介孔炭CMK-3具有孔結(jié)構(gòu)有序,孔徑分布均勻和孔容和比表面積大等優(yōu)點(diǎn)。將其用于凈化初始濃度為15 mg/L的含鈾溶液,當(dāng)pH值為6.0,吸附劑投加量為2.0 g/L時(shí),去除效率達(dá)99.9%。

    富氧球形炭CSs、氧化石墨烯及有序介孔炭CMK-3等新型炭材料凈化含鈾廢水時(shí)不僅效率高,而且吸附劑投加量低,表現(xiàn)出了優(yōu)異的吸附性能,但成本較高,應(yīng)用受到制約。

    3.3 粘土礦物吸附

    海泡石、膨潤(rùn)土、硅藻土、凹凸棒等粘土礦物比表面積大,具有較強(qiáng)的吸附性,可用于含鈾廢水處理。并且其處理產(chǎn)物與玻璃、水泥等有較好的相容性,有利于處理產(chǎn)物的最終處置。但粘土礦物吸附劑使用前需進(jìn)行改性,提高吸附容量和選擇性。某些有機(jī)物含有與鈾配位能力較強(qiáng)的官能團(tuán),常用作粘土礦物的改性劑。Wang等[14]的研究結(jié)果表明,經(jīng)十六烷基三甲基溴化銨(HDTMA)改性后膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)的吸附能力從65.02 mg/g增加到106.38 mg/g,當(dāng)U(VI)初始濃度為10 mg/L,pH值為6,吸附劑用量為1.5 g/L時(shí),凈化效率接近100%。Sprynskyy等[15]利用HDTMA將硅藻土改性后處理初始濃度為47.6 mg/L的含U(VI)溶液,吸附劑用量為2 g/L時(shí),吸附效率隨pH值的增大而升高,當(dāng)pH值為8時(shí),凈化效率接近100%。加熱及酸處理可以提高海泡石的比表面積,增強(qiáng)其吸附性能。Kilislioglu等[16]利用天然海泡石、加熱及鹽酸處理的海泡石對(duì)水溶液中U(VI)進(jìn)行吸附,相同實(shí)驗(yàn)條件下,吸附容量分別為661.6 mg/g、747.3 mg/g、852.0 mg/g,有效提高了海泡石的吸附能力,并且加熱及酸改性具有操作簡(jiǎn)單,成本低的特點(diǎn)。

    磁改性不僅能提高吸附劑的比表面積,而且吸附完成后可通過(guò)磁場(chǎng)實(shí)現(xiàn)固液分離。Fan等[6]利用共沉淀法將磁性氧化鐵以共價(jià)鍵結(jié)合到凹凸棒表面,使凹凸棒比表面積從110 m2/g增大到135 m2/g,用于處理pH值6.0,初始濃度4.76 mg/L的含U(VI)溶液,凈化效率大于99%,吸附劑用量為0.3 g/L。凹凸棒與磁性氧化鐵的復(fù)合顆粒不僅吸附效率高,并且可以通過(guò)磁場(chǎng)完成固液分離,具有操作簡(jiǎn)單,能耗低等優(yōu)點(diǎn)。

    3.4 生物質(zhì)吸附

    某些生物質(zhì)材料,尤其是農(nóng)業(yè)副產(chǎn)物,如秸稈等具有獨(dú)特的化學(xué)成分,如半纖維素、木質(zhì)素、脂質(zhì)、蛋白質(zhì)、糖和淀粉等,這些成分包含不同的功能團(tuán),可用于凈化廢水中的U(VI)。Li等[17]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了柚子皮吸附水溶液中的U(VI),當(dāng)初始pH值為5.5,U(VI)初始濃度為50 mg/mL,吸附容量可達(dá)270.71 mg/g。Al-Masri等[18]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)白楊樹(shù)葉子和樹(shù)枝的粉末可以吸附水溶液中的鈾、鉛及鎘等金屬離子,最大吸附容量分別為2.3 mg/g、1.7 mg/g及2.1 mg/g。Bagherifam等[19]研究了木屑和小麥桿吸附溶液中鈾離子的性能,U(VI)初始濃度為200 mg/L,pH值為8.0,吸附劑用量為30 g/L時(shí),吸附效率為94%。Ding等[20]利用茶葉廢料吸附水溶液中的U(VI),最大去除效率達(dá)到了86.80%。

    生物質(zhì)吸附劑具有成本低、吸附材料量大、容易獲取、吸附材料環(huán)境友好及無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)。但直接應(yīng)用時(shí)吸附效率不高,可通過(guò)改性提高其吸附容量,應(yīng)用前景廣闊。

    3.5 微生物吸附

    微生物吸附是指通過(guò)酶促反應(yīng)、靜電吸附、氧化還原、無(wú)機(jī)微沉淀等作用,將污染物吸附的過(guò)程。Ghasemi等[21]利用鈣預(yù)處理后的囊鏈藻吸附廢水中的鈾(VI),當(dāng)吸附床高度為6 cm,處理量為2.3 mL/min時(shí),吸附率為59.32%,吸附容量達(dá)318.15 mg/g。Akhtar等[22]研究了將哈茨木霉固定在海藻酸鈣上作為吸附劑凈化并回收廢水中的鈾,研究結(jié)果表明,固定了哈茨木霉的海藻酸鈣對(duì)鈾的吸附能力及穩(wěn)定性都會(huì)增強(qiáng)。每1.5 g吸附劑可以凈化8.5 L濃度為58 mg/L的含鈾廢水達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn),吸附完成后用0.1 mol/L的鹽酸洗脫,鈾的回收率達(dá)到了98.1%~99.3%。Silva等[23]利用馬尾藻吸附廢水中的鈾,吸附床高度為40.0 cm時(shí)對(duì)鈾的去除率最高,達(dá)到64%。完成吸附操作后的馬尾藻經(jīng)煅燒后體積可減少85%~87%,為含鈾馬尾藻的儲(chǔ)存提供了便利。Khani[24]研究了扇藻吸附廢水中鈾的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué),根據(jù)朗格繆爾等溫式計(jì)算出的10℃時(shí)的最大吸附容量為434.8 mg/g。Ding等[25]利用固定化黑曲霉菌吸附凈化水溶液中的U(VI),最大吸附容量為649.4 mg/g。Pang等[26]研究了桔青霉死菌體對(duì)水溶液中U(VI)的吸附性能,當(dāng)溶液中U(VI)濃度為50μg/mL時(shí),最大吸附容量為127.3 mg/g。

    微生物吸附技術(shù)具有效率高、成本低、適應(yīng)性強(qiáng)、可再生及吸附劑可生物降解等優(yōu)點(diǎn),在含鈾廢水凈化領(lǐng)域越來(lái)越受到研究者的重視。

    3.6 零價(jià)鐵還原吸附

    廢水中的U(VI)能夠被零價(jià)鐵還原為U(IV),生成UO2沉淀,同時(shí)零價(jià)鐵被氧化為Fe2+和Fe3+,并發(fā)生水解反應(yīng),水解生成的絮狀Fe(OH)2和Fe(OH)3沉淀通過(guò)吸附、絮凝等作用去除廢水中的U(VI)。Yan等[27]利用納米級(jí)零價(jià)鐵在厭氧系統(tǒng)中還原去除U(VI),當(dāng)U(VI)濃度為47.6 mg/L,pH值為6.92,吸附劑用量為27.57 mg/L時(shí),去除率可達(dá)98.4%。同時(shí)發(fā)現(xiàn),U(VI)的去除率隨溶液pH值的升高及重碳酸鹽和鈣離子濃度的增加而降低。萬(wàn)小崗等[28]研究結(jié)果表明,當(dāng)模擬含U(VI)廢水的初始濃度為10mg/L,pH值為5,吸附劑用量為20 g/L時(shí),納米級(jí)零價(jià)鐵對(duì)U(VI)去除率達(dá)到99%;二價(jià)陰離子SO42-、CO32-的存在不利于U(VI)的去除。Dickinson等[29]利用零價(jià)鐵納米顆粒凈化含鈾廢水,吸附劑用量為5 g/L,當(dāng)U(VI)初始濃度為601μg/L,pH值為7.86,溶解氧濃度為3 mg/L,及U(VI)初始濃度為54μg/L,pH值為7.25,溶解氧濃度為10 mg/L時(shí),吸附反應(yīng)1 h內(nèi)去除效率均超過(guò)了98.5%。

    零價(jià)鐵法不僅處理效率高,而且成本低,尤其是納米級(jí)零價(jià)鐵,具有比表面積大,反應(yīng)活性強(qiáng),凈化速度快等優(yōu)點(diǎn)。

    3.7 其他吸附劑

    多孔納米結(jié)構(gòu)吸附材料同時(shí)具有比表面積大、吸附效率高、凈化速度快等優(yōu)點(diǎn),在環(huán)境污染控制中的應(yīng)用越來(lái)越受到研究者的重視。Lee等[30]利用羧甲基聚乙烯亞胺改性納米孔硅膠吸附溶液中的U(VI),當(dāng)初始濃度為12.5 mg/L,pH值為4.0,吸附劑用量為4.38 g/L時(shí),吸附效率達(dá)99%。Deb等[31]利用二乙醇酰胺改性后的多壁碳納米管吸附溶液中的U(VI),當(dāng)初始濃度為100 mg/L,吸附劑用量為1 g/L時(shí),去除效率大于98.5%。無(wú)定形結(jié)構(gòu)無(wú)機(jī)吸附劑雖然具有較大的比表面積,但其細(xì)孔的利用率低,導(dǎo)致吸附效率下降。具有規(guī)則晶體結(jié)構(gòu)的無(wú)機(jī)吸附劑具有有序的孔道,可使吸附效率提高。Kimling等[32]通過(guò)改變TiO2與ZrO2的比例合成具有規(guī)則晶體結(jié)構(gòu)的多孔TiO2/ZrO2顆粒,用于凈化溶液中的UO22+取得了較好的效果,當(dāng)吸附劑用量為10 g/L,pH值 4.0,初始 U(VI)濃度為 8.81~440.74 mg/L時(shí),凈化效率都可達(dá)到99%。溶液中存在鐵離子時(shí)能夠改善殼聚糖對(duì)U(VI)的吸附性能,Wang等[1]同時(shí)利用鐵離子(FeSO4·7H2O)和殼聚糖處理含U(VI)廢水,當(dāng)初始濃度為100 mg/L,pH值為7.0,殼聚糖和FeSO4·7H2O用量分別為7 g/L和2 g/L時(shí),處理效果最佳,出水可達(dá)到中國(guó)排放標(biāo)準(zhǔn)(50μg/L)。鐵離子和殼聚糖的協(xié)同凈化作用包括吸附、凝聚及共沉淀等。

    4 結(jié)語(yǔ)

    本文綜述了近幾年來(lái)利用吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究成果。介孔硅、炭材料和粘土礦物等無(wú)機(jī)吸附劑及其改性吸附劑均具有較高的吸附效率,但有機(jī)物改性吸附劑的熱穩(wěn)定性較差,在應(yīng)用過(guò)程中當(dāng)溫度較高時(shí)會(huì)產(chǎn)生有機(jī)物的揮發(fā),吸附處理產(chǎn)物最終處置過(guò)程中遇高溫會(huì)導(dǎo)致有機(jī)物及核素的揮發(fā)擴(kuò)散。無(wú)機(jī)吸附劑具有較好的熱穩(wěn)定性,更適于生產(chǎn)應(yīng)用。零價(jià)鐵還原吸附效率較高,但廢水中溶解氧濃度的升高會(huì)增加零價(jià)鐵的消耗量,使得濃縮倍數(shù)(CF)減小,因此凈化過(guò)程需要厭氧環(huán)境,在實(shí)際應(yīng)用中受到了一定限制。生物質(zhì)吸附劑和微生物吸附劑具有來(lái)源廣泛、成本低及無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn),而且完成吸附后經(jīng)煅燒可使其體積大大縮小,有利于對(duì)最終處理產(chǎn)物的處置,但同時(shí)存在凈化效率不高的問(wèn)題。通過(guò)以上分析可知,無(wú)機(jī)吸附劑吸附是低濃度含鈾廢水凈化中最有前景的處理技術(shù)之一。

    今后對(duì)于利用吸附法處理低濃度含鈾廢水的研究可在以下幾個(gè)方面開(kāi)展工作。

    1)針對(duì)磁性分離技術(shù)的研究。利用吸附法凈化低濃度含鈾廢水時(shí),當(dāng)吸附劑吸附飽和后如何將其從廢水中分離出來(lái)是實(shí)現(xiàn)廢水凈化的關(guān)鍵技術(shù)之一。生產(chǎn)實(shí)踐中常用的方法包括膜分離和重力沉降分離。膜分離存在的主要問(wèn)題包括膜污染、膜孔堵塞和凈化系統(tǒng)壓力損失較大等,尤其是當(dāng)采用的吸附劑的粒徑大小為納米級(jí)時(shí),膜孔堵塞現(xiàn)象比較嚴(yán)重;當(dāng)吸附劑比重較小時(shí),重力沉降分離存在沉降速度慢和分離不完全等問(wèn)題。采用磁性分離技術(shù)可以解決固液分離過(guò)程中存在的以上問(wèn)題,并且磁性分離技術(shù)具有工藝簡(jiǎn)單、處理成本低及易于操作等優(yōu)點(diǎn)。目前,磁性吸附劑的合成主要是利用吸附劑與磁性氧化鐵通過(guò)配位反應(yīng)結(jié)合到一起形成的,合成過(guò)程中容易導(dǎo)致吸附劑微孔的堵塞,形成的孔徑過(guò)大或者過(guò)小。因此,如何控制吸附劑合成過(guò)程中形成的孔徑大小,增大吸附劑可被利用的有效利表面積,提高吸附劑效率是需要進(jìn)一步研究的問(wèn)題。另外,磁性吸附劑利用過(guò)程中存在磁性氧化鐵從吸附劑表面脫落的風(fēng)險(xiǎn),如何增強(qiáng)磁性氧化鐵與吸附劑之間的結(jié)合力,從而提高使用壽命是值得關(guān)注的問(wèn)題。當(dāng)前對(duì)磁性吸附劑的研究較少,研究利用常見(jiàn)吸附材料如活性炭、高嶺土、硅藻土、凹凸棒、白云石、天然錳礦石和坩土等以及人工合成納米材料如碳納米材料、金屬氧化物納米材料和金屬礦物納米材料等與磁性氧化鐵合成磁性吸附劑,并用于低濃度含鈾廢水的凈化,是未來(lái)的研究方向之一。

    2)針對(duì)生物質(zhì)吸附劑和微生物吸附劑的研究。生物質(zhì)吸附劑和微生物吸附劑自身的諸多優(yōu)點(diǎn)使其具有廣闊的應(yīng)用前景。能否進(jìn)一步提高凈化效率,同時(shí)降低吸附劑投加量成為當(dāng)前制約其應(yīng)用的關(guān)鍵技術(shù)之一??刹捎煤线m的有機(jī)物、無(wú)機(jī)酸或物理方法對(duì)生物質(zhì)吸附劑進(jìn)行改性,或通過(guò)馴化或基因工程培育吸附速度更快、效率更高、選擇性更強(qiáng)的微生物,提高吸附容量和選擇性,使它們適于工業(yè)應(yīng)用。

    3)針對(duì)實(shí)際生產(chǎn)廢水的研究。近年來(lái)針對(duì)于低濃度含鈾廢水的各種吸附凈化技術(shù)大多處于實(shí)驗(yàn)階段,忽略了實(shí)際廢水中各種有機(jī)物、其他金屬離子及碳酸根等對(duì)吸附容量的影響,通過(guò)對(duì)不同干擾因子影響吸附的機(jī)理進(jìn)行研究,同時(shí)通過(guò)吸附劑改性、吸附劑協(xié)同作用及合成新型吸附劑等手段來(lái)提高吸附劑在實(shí)際應(yīng)用中的吸附效率、減少吸附劑的用量,并提高去污因數(shù)(DF)和CF是未來(lái)的重要研究方向。

    [1]Wang J S,Bao Z L,Chen S G,et al.Removal of uranium from aqueous solution by chitosan and ferrous ions[J].Journal of Engineering for Gas Turbines and Power-Transactions of The Asme,2011,133(0845028).

    [2]王同生,張秀儒,劉忠文.輻射防護(hù)基礎(chǔ)[M].第一版.北京:原子能出版社,1983:25.

    [3]鈾礦工人放射防護(hù)常識(shí)編寫(xiě)組.鈾礦工人放射防護(hù)常識(shí)[M].第一版.北京:原子能出版社,1977:58-59.

    [4]商照榮,劉 華,葉 民.貧化鈾的環(huán)境污染影響及其對(duì)人體健康的危害[J].核安全,2004(1):43-48.

    [5]董靈英.鈾的分析化學(xué)[M].第一版.北京:原子能出版社,1982:13.

    [6]Fan Q H,Li P,Chen Y F,et al.Preparation and application of attapulgite/iron oxide magnetic composites for the removal of U(VI)from aqueous solution[J].Journal of Hazardous Materials,2011,192(3):1851-1859.

    [7]Wang X H,Zhu G R,Guo F.Removal of uranium(Vi)ion from aqueous solution by sba-15[J].Annals of Nuclear Energy,2013,56:151-157.

    [8]Liu Y L,Yuan L Y,Yuan Y L,et al.A high efficient sorption of U(VI)from aqueous solution using amino-functionalized SBA-15[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2012,292(10):803-810.

    [9]Yuan L Y,Liu Y L,Shi W Q,et al.A Novel Mesoporous material for uranium extraction,dihydroimidazole functionalized sba-15[J].Journal of Materials Chemistry ,2012,22(33):17019-17026.

    [10]Zhang Z B,Liu Y H,Cao X H,et al.Sorption study of uranium on carbon spheres hydrothermal synthesized with glucose from aqueous solution[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2013,295(3):1775-1782.

    [11]Zhang Z B,Nie W B,Li Q,et al.Removal of uranium(VI)from aqueous solutions by carboxyl-rich hydrothermal carbon spheres through low-temperature heat treatment in air[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2013,298(6):361-368.

    [12]Li Z J,Chen F,Yuan L Y,et al.Uranium(Vi)adsorption on graphene oxide nanosheets from aqueous solutions[J].Chemical Engineering Journal,2012,210:539-546.

    [13]Nie B W,Zhang Z B,Cao X H,et al.Sorption study of uranium from aqueous solution on ordered mesoporous carbon cmk-3[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2013,295(1):663-670.

    [14]Wang Y Q,Zhang Z B,Li Q,et al.Adsorption of uranium from aqueous solution using hdtma(+)—pillared bentonite:isotherm,kinetic and thermodynamic aspects[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2012,293(1):231-239.

    [15]Sprynskyy M,Kovalchuk I,Buszewski B.The separation of uranium ions by natural and modified diatomite from aqueous solution[J].Journal of Hazardous Materials,2010,181(1-3):700-707.

    [16]Kilislioglu A,Aras G.Adsorption of uranium from aqueous solution on heat and acid treated sepiolites[J].Applied Radiation and Isotopes,2010,68(10):2016-2019.

    [17]Li Q,Liu Y H,Cao X H,et al.Biosorption characteristics of uranium(Vi)from aqueous solution by pummelo Peel[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2012,293(1):67-73.

    [18]Al-Masri M S,Amin Y,Al-Akel B,et al.Biosorption of cadmium,lead,and uranium by powder of poplar leaves and branches[J].Applied Biochemistry and Biotechnology,2010,160(4):976-987.

    [19]Bagherifam S,Lakzian A,Ahmadi S J,et al.Uranium removal from aqueous solutions by wood powder and wheat straw[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2010,283(2):289-296.

    [20]Ding D X,Liu X T,Hu N,et al.Removal and recovery of uranium from aqueous solution by tea waste[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2012,293(3):735-741.

    [21]Ghasemi M,Keshtkar A R,Dabbagh R,et al.Biosorption of uranium(Vi)from aqueous solutions by ca-pretreated cystoseira indica alga:Breakthrough curves studies and modeling[J].Journal of Hazardous Materials,2011,189(1-2):141-149.

    [22]Akhtar K,Khalid A M,Akhtar M W,et al.Removal and recovery of uranium from aqueous solutions by ca-alginate Immobilized trichoderma harzianum[J].Bioresource Technology,2009,100(20):4551-4558.

    [23]Silva J,F(xiàn)erreira A,Da Costa A.Uranium biosorption under dynamic conditions:Preliminary tests with sargassum filipendula in real radioactive wastewater containing Ba,Cr,F(xiàn)e,Mn,Pb,Ca and Mg[J].Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2009,279(3):909-914.

    [24]Khani M H.Uranium biosorption by padina sp algae biomass:Kinetics and thermodynamics[J].Environmental Science and Pollution Research,2011,18(9):1593-1605.

    [25]Ding D X,Tan X,Hu N,et al.Removal and recovery of uranium(Vi)from aqueous solutions by immobilized aspergillus niger powder beads[J].Bioprocess and Biosystems Engineering,2012,35(9):1567-1576.

    [26]Pang C,Liu Y H,Cao X H,et al.Biosorption of uranium(Vi)from aqueous solution by dead fungal biomass of penicillium citrinum[J].Chemical Engineering Journal,2011,170(1):1-6.

    [27]Yan S,Hua B,Bao Z Y,et al.Uranium(Vi)removal by nanoscale zerovalent iron in anoxic batch systems[J].Environmental Science&Technology,2010,44(20):7783-7789.

    [28]萬(wàn)小崗,楊勝亞.納米級(jí)零價(jià)鐵處理含鈾廢水初步實(shí)驗(yàn)研究[J].工業(yè)水處理,2012(3):42-44.

    [29]Dickinson M,Scott T B.The Application of zero-valent iron nanoparticles for the remediation of a uranium-contaminated waste effluent[J].Journal of Hazardous Materials,2010,178(1-3):171-179.

    [30]Lee H I,Kim J H,Kim J M,et al.Application of ordered nanoporous silica for removal of uranium ions from aqueous solutions[J].Journal of Nanoscience and Nanotechnology,2010,10(1):217-221.

    [31]Deb A,Ilaiyaraja P,Ponraju D,et al.Diglycolamide functionalized multi-walled carbon nanotubes for removal of uranium from aqueous solution by adsorption[J].Journal of Radioanalyti-cal and Nuclear Chemistry,2012,291(3):877-883.

    [32]Kimling M C,Scales N,Hanley T L,et al.Uranyl-sorption properties of amorphous and crystalline TiO2/ZrO2millimetersized hierarchically porous beads[J].Environmental Science&Technology,2012,46(14):7913-7920.

    Research progress of adsorptive technology in processing wastewater with low concentration of uranium

    Gao Junkai1,2,Gu Ping1,Zhang Guanghui1,Gao Xin3,Hou Li’an1,4

    (1.School of Environmental Science and Engineering,Tianjin University,Tianjin 300072,China;2.Department of Energy and Environment Engineering,Hebei University of Technology,Tianjin 300401,China;3.The Second Artillery Engineering Design and Research Institute,Beijing 100011,China;4.Institute for Logistic Science and Technology of the Second Artillery,Beijing 100011,China)

    In this paper some characteristics of uranium in aqueous solution and its harmness were briefly introduced.The research progress in recent years on adsorption technologies in treatment wastewater with low concentration of uranium was summarized,and the features of every adsorption technologies were analyzed.The performance and industrial application prospect of these adsorption technologies were remarked,and some opinions about the further study aspects were given.

    radioactive wastewater;uranium;adsorption;zero-valent iron

    TQ028

    A

    1009-1742(2014)07-0073-06

    2014-05-12

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51238006)

    高軍凱,1979年出生,男,河北石家莊市人,博士研究生,研究方向?yàn)閺U水處理;E-mail:gjk510@163.com

    猜你喜歡
    低濃度吸附劑表面積
    積木的表面積
    巧算最小表面積
    固體吸附劑脫除煙氣中SOx/NOx的研究進(jìn)展
    化工管理(2022年13期)2022-12-02 09:21:52
    水環(huán)境中低濃度POPs的控制技術(shù)研究進(jìn)展
    巧求表面積
    用于空氣CO2捕集的變濕再生吸附劑的篩選與特性研究
    能源工程(2021年1期)2021-04-13 02:05:50
    愛(ài)眼有道系列之三十二 用低濃度阿托品治療兒童近視,您了解多少
    表面積是多少
    改良長(zhǎng)效低濃度骶管阻滯用于藥物中期引產(chǎn)43例
    茶籽殼吸附劑的制備與表征
    国产精品电影一区二区三区| 神马国产精品三级电影在线观看| 精华霜和精华液先用哪个| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产成人福利小说| 亚洲精品影视一区二区三区av| 成人二区视频| 免费观看精品视频网站| 午夜福利高清视频| 国产精品,欧美在线| 免费搜索国产男女视频| 国产精品永久免费网站| 日韩精品中文字幕看吧| 最新中文字幕久久久久| 一边摸一边抽搐一进一小说| 久久国产精品人妻蜜桃| 免费在线观看影片大全网站| 美女免费视频网站| 日日干狠狠操夜夜爽| 夜夜夜夜夜久久久久| 色综合婷婷激情| 中文字幕av成人在线电影| 国产高清视频在线观看网站| 久久久久久久精品吃奶| 欧美高清性xxxxhd video| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产男靠女视频免费网站| 草草在线视频免费看| 欧美一区二区精品小视频在线| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲av电影不卡..在线观看| 又爽又黄a免费视频| 啦啦啦韩国在线观看视频| 成人国产综合亚洲| 女同久久另类99精品国产91| 国产一区二区三区视频了| www.色视频.com| 夜夜爽天天搞| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产高清不卡午夜福利| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 岛国在线免费视频观看| 久久久久久久久久久丰满 | 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲av.av天堂| 中国美女看黄片| 日韩欧美在线二视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 婷婷精品国产亚洲av| 深夜a级毛片| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 99热6这里只有精品| 日日夜夜操网爽| 国产高清视频在线播放一区| 嫩草影院精品99| 欧美色欧美亚洲另类二区| 免费av观看视频| 久久久午夜欧美精品| 国产一区二区激情短视频| 国产成人aa在线观看| 日韩一区二区视频免费看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 俄罗斯特黄特色一大片| 成年免费大片在线观看| 亚洲国产精品合色在线| 草草在线视频免费看| 欧美成人一区二区免费高清观看| 黄色欧美视频在线观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 深夜精品福利| 欧美一区二区亚洲| 99久国产av精品| 午夜精品一区二区三区免费看| 亚洲欧美日韩东京热| 一级a爱片免费观看的视频| 欧美成人性av电影在线观看| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 91久久精品电影网| 我要搜黄色片| 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | bbb黄色大片| 久久久久久久久中文| 久久欧美精品欧美久久欧美| 欧美zozozo另类| 免费黄网站久久成人精品| 国产精品1区2区在线观看.| 国产精品av视频在线免费观看| 色精品久久人妻99蜜桃| 国产精品电影一区二区三区| 99国产极品粉嫩在线观看| 久久久久久久久久久丰满 | 日本爱情动作片www.在线观看 | 波野结衣二区三区在线| 国产亚洲91精品色在线| 日本黄色片子视频| 亚洲欧美日韩东京热| 久久亚洲精品不卡| 久久久国产成人免费| 午夜视频国产福利| 午夜福利欧美成人| 亚洲欧美日韩高清专用| 色5月婷婷丁香| av国产免费在线观看| 免费人成视频x8x8入口观看| 十八禁国产超污无遮挡网站| 日本与韩国留学比较| 日日干狠狠操夜夜爽| 日本三级黄在线观看| 国产视频一区二区在线看| 精品午夜福利在线看| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 午夜a级毛片| 俺也久久电影网| 日韩大尺度精品在线看网址| 91av网一区二区| 久久6这里有精品| 欧美国产日韩亚洲一区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 免费看美女性在线毛片视频| 国产在视频线在精品| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 亚洲专区中文字幕在线| 91在线精品国自产拍蜜月| 别揉我奶头 嗯啊视频| av.在线天堂| 国产一区二区激情短视频| 最新在线观看一区二区三区| 99视频精品全部免费 在线| АⅤ资源中文在线天堂| 如何舔出高潮| 我的老师免费观看完整版| 色综合站精品国产| 99热这里只有精品一区| 日本免费一区二区三区高清不卡| 国产伦人伦偷精品视频| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲专区中文字幕在线| 99国产精品一区二区蜜桃av| 99精品在免费线老司机午夜| 男人舔女人下体高潮全视频| 99精品久久久久人妻精品| 赤兔流量卡办理| 久久国产乱子免费精品| 久久久色成人| 亚洲欧美日韩东京热| 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲最大成人手机在线| 亚洲,欧美,日韩| 男女下面进入的视频免费午夜| 国产精华一区二区三区| 久久久久久久久中文| eeuss影院久久| 桃红色精品国产亚洲av| 一个人看视频在线观看www免费| 热99在线观看视频| 欧美色视频一区免费| 国产精品人妻久久久久久| 久久精品国产自在天天线| 午夜福利视频1000在线观看| 不卡视频在线观看欧美| 哪里可以看免费的av片| 中文字幕免费在线视频6| 日本黄色视频三级网站网址| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 别揉我奶头 嗯啊视频| 91久久精品电影网| 欧美成人一区二区免费高清观看| 91狼人影院| 黄色女人牲交| 国产日本99.免费观看| 婷婷亚洲欧美| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 极品教师在线视频| 日韩一本色道免费dvd| 最近中文字幕高清免费大全6 | 男人舔女人下体高潮全视频| 热99re8久久精品国产| 黄色配什么色好看| 淫秽高清视频在线观看| 直男gayav资源| 悠悠久久av| 精品免费久久久久久久清纯| 啦啦啦韩国在线观看视频| 91av网一区二区| 亚洲最大成人手机在线| 99久久九九国产精品国产免费| 五月玫瑰六月丁香| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲人成网站高清观看| 国内揄拍国产精品人妻在线| 欧美色欧美亚洲另类二区| 又紧又爽又黄一区二区| 免费观看人在逋| 亚洲人成网站高清观看| 欧美bdsm另类| x7x7x7水蜜桃| 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲av一区综合| 精品久久久久久久久久久久久| 嫩草影视91久久| 亚洲精华国产精华精| 国产精品野战在线观看| 国产精品,欧美在线| 日本黄色片子视频| 在线观看av片永久免费下载| 春色校园在线视频观看| 国产v大片淫在线免费观看| 成人精品一区二区免费| 亚洲18禁久久av| 99久国产av精品| 国产精品一区二区性色av| 亚洲七黄色美女视频| 啦啦啦韩国在线观看视频| 男人舔女人下体高潮全视频| 三级毛片av免费| 一级黄色大片毛片| 国产黄色小视频在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲欧美日韩无卡精品| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| h日本视频在线播放| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产精品永久免费网站| eeuss影院久久| 熟女人妻精品中文字幕| 永久网站在线| 午夜老司机福利剧场| 91狼人影院| 国产亚洲91精品色在线| 国产 一区 欧美 日韩| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产麻豆成人av免费视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 九九热线精品视视频播放| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 成熟少妇高潮喷水视频| 日韩精品青青久久久久久| 亚洲精品久久国产高清桃花| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 少妇的逼好多水| 别揉我奶头 嗯啊视频| 婷婷精品国产亚洲av在线| 俺也久久电影网| 日本熟妇午夜| 99九九线精品视频在线观看视频| 99久久精品一区二区三区| 久久这里只有精品中国| 久久草成人影院| 成人av一区二区三区在线看| 国产精华一区二区三区| 小说图片视频综合网站| 欧美zozozo另类| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 一区福利在线观看| 成年免费大片在线观看| 国产三级中文精品| 成年人黄色毛片网站| 欧美不卡视频在线免费观看| or卡值多少钱| av专区在线播放| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 美女高潮的动态| 国产精品一区二区性色av| 国产精品久久久久久av不卡| 伊人久久精品亚洲午夜| 国产精品精品国产色婷婷| 精品久久久噜噜| 国产伦精品一区二区三区视频9| 亚洲欧美激情综合另类| av在线蜜桃| 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲图色成人| 国产精品综合久久久久久久免费| 成年人黄色毛片网站| 特级一级黄色大片| 久久人人爽人人爽人人片va| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲自拍偷在线| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 两个人的视频大全免费| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 嫩草影院新地址| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产精品人妻久久久影院| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 午夜激情福利司机影院| 日本免费一区二区三区高清不卡| 国产真实乱freesex| 在线a可以看的网站| 搡老妇女老女人老熟妇| 欧美人与善性xxx| 男女边吃奶边做爰视频| 免费观看精品视频网站| 久久精品影院6| 老女人水多毛片| 少妇被粗大猛烈的视频| 91精品国产九色| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产人妻一区二区三区在| 久久香蕉精品热| 国产精品久久久久久av不卡| h日本视频在线播放| 狠狠狠狠99中文字幕| 91在线观看av| 99九九线精品视频在线观看视频| 尾随美女入室| 亚洲性夜色夜夜综合| 99精品在免费线老司机午夜| 九色成人免费人妻av| 乱码一卡2卡4卡精品| 草草在线视频免费看| 欧美成人免费av一区二区三区| 日日啪夜夜撸| 国产精品一区www在线观看 | 欧美成人免费av一区二区三区| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 精品人妻熟女av久视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 毛片女人毛片| 免费观看在线日韩| www.www免费av| 免费无遮挡裸体视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产伦一二天堂av在线观看| 免费观看人在逋| 尾随美女入室| 日本免费a在线| 国产午夜精品论理片| 淫秽高清视频在线观看| 尾随美女入室| 天美传媒精品一区二区| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 黄色配什么色好看| 欧美成人a在线观看| 看免费成人av毛片| 欧美zozozo另类| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲 国产 在线| 麻豆国产av国片精品| 永久网站在线| 人妻少妇偷人精品九色| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 在线看三级毛片| 嫩草影视91久久| 欧美xxxx性猛交bbbb| 成人av一区二区三区在线看| 简卡轻食公司| 久久久午夜欧美精品| 很黄的视频免费| 神马国产精品三级电影在线观看| 成年免费大片在线观看| 美女免费视频网站| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 欧美日韩精品成人综合77777| 极品教师在线视频| 亚洲美女视频黄频| 午夜久久久久精精品| 亚洲综合色惰| 九色国产91popny在线| 国产私拍福利视频在线观看| 在线播放国产精品三级| 在线免费观看的www视频| 国产综合懂色| 国产精品人妻久久久影院| 久久久精品大字幕| 国产欧美日韩精品亚洲av| 欧美最黄视频在线播放免费| 麻豆国产97在线/欧美| av专区在线播放| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 偷拍熟女少妇极品色| 欧美激情国产日韩精品一区| 欧美zozozo另类| 亚洲色图av天堂| 性插视频无遮挡在线免费观看| 亚洲色图av天堂| 日本a在线网址| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 两个人视频免费观看高清| 欧美激情久久久久久爽电影| 中国美女看黄片| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲精品影视一区二区三区av| 午夜日韩欧美国产| 一夜夜www| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 国产精品乱码一区二三区的特点| 毛片一级片免费看久久久久 | 国产黄色小视频在线观看| 看免费成人av毛片| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 午夜福利视频1000在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜激情福利司机影院| 精品人妻视频免费看| 欧美极品一区二区三区四区| 久久久久久久久大av| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 天堂√8在线中文| 赤兔流量卡办理| 床上黄色一级片| 真人做人爱边吃奶动态| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 在现免费观看毛片| 在线观看免费视频日本深夜| 一本一本综合久久| 日日啪夜夜撸| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产91精品成人一区二区三区| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 成年女人永久免费观看视频| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲精华国产精华精| 亚洲国产高清在线一区二区三| 99在线视频只有这里精品首页| 此物有八面人人有两片| 老司机午夜福利在线观看视频| 黄片wwwwww| 国产在视频线在精品| 久久精品国产清高在天天线| 国产精品电影一区二区三区| 日韩欧美免费精品| 国产乱人伦免费视频| 久久午夜福利片| 亚洲一区二区三区色噜噜| 51国产日韩欧美| 久久人人精品亚洲av| 婷婷丁香在线五月| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 看免费成人av毛片| 国产成人影院久久av| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 日日撸夜夜添| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | av在线老鸭窝| 免费电影在线观看免费观看| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 精品久久久久久久末码| 悠悠久久av| 可以在线观看的亚洲视频| av天堂在线播放| 亚洲人与动物交配视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 日韩大尺度精品在线看网址| 国产精品女同一区二区软件 | 春色校园在线视频观看| 两个人的视频大全免费| 男人狂女人下面高潮的视频| 香蕉av资源在线| 啦啦啦韩国在线观看视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 女同久久另类99精品国产91| 国产成人av教育| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 欧美国产日韩亚洲一区| 天堂√8在线中文| 赤兔流量卡办理| av视频在线观看入口| 欧美区成人在线视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产久久久一区二区三区| 深夜精品福利| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲五月天丁香| 亚洲一区二区三区色噜噜| 日本黄色片子视频| 国产免费av片在线观看野外av| 欧美最黄视频在线播放免费| 我要搜黄色片| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲成人久久爱视频| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 又爽又黄a免费视频| 九色成人免费人妻av| 日韩国内少妇激情av| 男人的好看免费观看在线视频| 久久热精品热| 国产精品久久电影中文字幕| 精品久久国产蜜桃| 色综合色国产| 99在线视频只有这里精品首页| 国产真实伦视频高清在线观看 | 麻豆国产97在线/欧美| 欧美+日韩+精品| 亚洲欧美清纯卡通| 日本五十路高清| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 欧美不卡视频在线免费观看| 简卡轻食公司| 一区福利在线观看| 看片在线看免费视频| 免费人成视频x8x8入口观看| 午夜福利高清视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国产黄a三级三级三级人| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产爱豆传媒在线观看| 欧美高清性xxxxhd video| 精品久久国产蜜桃| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 久99久视频精品免费| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产精品野战在线观看| 性插视频无遮挡在线免费观看| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲人成网站在线播| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国语自产精品视频在线第100页| 国产美女午夜福利| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲中文日韩欧美视频| 中国美女看黄片| 99国产极品粉嫩在线观看| 天堂影院成人在线观看| 偷拍熟女少妇极品色| 成人特级黄色片久久久久久久| 美女高潮的动态| 国产成年人精品一区二区| 国产探花极品一区二区| 久久久国产成人免费| 色噜噜av男人的天堂激情| 99热精品在线国产| 99久久无色码亚洲精品果冻| 此物有八面人人有两片| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 国产一区二区三区视频了| 91麻豆av在线| 麻豆国产97在线/欧美| 国产乱人伦免费视频| 热99re8久久精品国产| 他把我摸到了高潮在线观看| 欧美高清成人免费视频www| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 村上凉子中文字幕在线| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| а√天堂www在线а√下载| 国产免费一级a男人的天堂| 欧美另类亚洲清纯唯美| 综合色av麻豆| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产v大片淫在线免费观看| 精品久久久久久久久av| av福利片在线观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲av五月六月丁香网| 亚洲人成伊人成综合网2020| 99热只有精品国产| 国产精品乱码一区二三区的特点| 能在线免费观看的黄片| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲成av人片在线播放无| 禁无遮挡网站| 婷婷色综合大香蕉| 少妇的逼水好多| 在线观看午夜福利视频| 色在线成人网| 成人综合一区亚洲| 欧美成人a在线观看| 最好的美女福利视频网| 精品久久久久久久久久免费视频| 99国产精品一区二区蜜桃av| 波多野结衣高清无吗| 日本一本二区三区精品| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 午夜福利高清视频| 国产大屁股一区二区在线视频| 我要搜黄色片| 22中文网久久字幕| 国产 一区 欧美 日韩| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产三级中文精品| 99热这里只有是精品50| 岛国在线免费视频观看| 欧美又色又爽又黄视频| 欧美一级a爱片免费观看看| 69av精品久久久久久| 波多野结衣高清无吗| 久久久精品大字幕| 亚洲五月天丁香| 亚洲欧美日韩无卡精品| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 欧美成人一区二区免费高清观看| 深夜a级毛片| 真人做人爱边吃奶动态| 午夜福利视频1000在线观看| 男人舔女人下体高潮全视频| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 一级a爱片免费观看的视频| 赤兔流量卡办理|