微通道內(nèi)液-液兩相流研究進(jìn)展

唐 靜，張旭斌，蔡旺鋒，陳 丹，王富民

（天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072）

微化工技術(shù)作為化工過(guò)程強(qiáng)化的一種新技術(shù)，因其具有體積小、低能耗、高效率、安全性好等優(yōu)點(diǎn)[1-2]，逐漸應(yīng)用在化工、能源、環(huán)境、材料、醫(yī)藥等領(lǐng)域。由于微尺度效應(yīng)，使得微化工系統(tǒng)中的流動(dòng)、傳遞規(guī)律以及反應(yīng)特性較傳統(tǒng)化工系統(tǒng)發(fā)生了變化，國(guó)內(nèi)外許多科研工作者對(duì)微化工技術(shù)進(jìn)行了研究，尤其對(duì)微化工系統(tǒng)中的單相流和多相流行為進(jìn)行了較深入的研究[3]。

由于液-液兩相流的復(fù)雜性和微化工尺度效應(yīng)，采用常規(guī)尺度理論不能預(yù)測(cè)微化工系統(tǒng)中的流型轉(zhuǎn)變和傳質(zhì)過(guò)程。眾多研究結(jié)果表明，微通道中液-液兩相間的傳遞性能因微通道特征尺度的微細(xì)化而相比常規(guī)系統(tǒng)有較大提高[4]，而化工過(guò)程又是流體流動(dòng)、傳遞和反應(yīng)的相互耦合的過(guò)程，耦合過(guò)程決定了整體效率，因此為強(qiáng)化液-液兩相間的混合、傳遞過(guò)程，以及提高反應(yīng)性能，需對(duì)微通道中液-液兩相流型、傳遞過(guò)程現(xiàn)象和機(jī)理進(jìn)行深入的研究和發(fā)展。本文作者將以液-液兩相體系為對(duì)象，系統(tǒng)介紹近年來(lái)微通道中液-液兩相流體流動(dòng)、傳質(zhì)行為以及應(yīng)用的最新進(jìn)展。

1 微通道內(nèi)液-液兩相流型及流型圖譜

1.1 微通道內(nèi)液-液兩相流型

在微通道內(nèi)液-液兩相流研究中，常見(jiàn)的流型有液滴流、彈狀流、平行流和環(huán)形流等。Zhao等[7]以煤油-水為研究體系，對(duì)微通道內(nèi)油水兩相流型進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。在T 形交叉點(diǎn)處觀察到了彈狀流、單分散滴狀流、液滴群流、具有光滑界面的平行流、界面處有旋渦存在的平行流、不規(guī)則薄條紋流6 種流型；在流動(dòng)充分發(fā)展區(qū)域觀察到了彈狀流、單分散滴狀流、液滴群流、平行流、環(huán)狀流5 種流型，實(shí)驗(yàn)流型如圖1和圖2所示。Jovanovic等[8]在毛細(xì)管微通道中發(fā)現(xiàn)了4 種穩(wěn)定的流型，并考察了毛細(xì)管長(zhǎng)度、流率及兩相流量比對(duì)流型的影響以及流型對(duì)萃取性能的影響。Shao等[9]在實(shí)驗(yàn)中觀察到了雙乳W/O/W 流型，并分析了傳質(zhì)過(guò)程對(duì)流型的影響。另外，Sarkar等[10]在彎曲的玻璃微通道中對(duì)液-液兩相流進(jìn)行了研究，觀察到了7 種流型，并繪制了不同條件下的流型圖。此外，眾多研究者利用各種工作體系與不同結(jié)構(gòu)、內(nèi)徑的微通道，通過(guò)改變液-液兩相的流量，研究微通道中液-液兩相流的流型，其中觀察到的穩(wěn)定流型主要有液滴流、彈狀流和平行流3 種[11-14]。

圖1 T 形交叉點(diǎn)處的流型

圖2 微通道內(nèi)穩(wěn)定流動(dòng)狀態(tài)下的流型

1.2 影響微通道內(nèi)液-液兩相流型的因素

研究發(fā)現(xiàn)，影響微通道內(nèi)液-液兩相流型的主要因素有：兩液相流量，流體物理性質(zhì)（界面張力、黏度等），微通道壁面潤(rùn)濕性、尺寸、入口結(jié)構(gòu)等[14-15]。下文將闡述這些主要因素對(duì)流型的影響。

（1）兩液相流量 在流量較小時(shí)，易生成液滴流和彈狀流，隨著流量的增大，平行流、環(huán)形流等流型易生成[16]。當(dāng)流型為液滴流或彈狀流時(shí)，分散相流量不變，連續(xù)相流量增加時(shí)，液滴直徑或液柱長(zhǎng)度減?。贿B續(xù)相流量不變時(shí)，隨分散相流量增加，液柱長(zhǎng)度增大，液滴直徑增大[17]或變化不大[14，18]。

（2）界面張力 研究表明，相間界面張力是控制液-液兩相流型轉(zhuǎn)變的重要因素，界面張力越大，兩相越易生成液滴流和彈狀流，反之，越易生成平行流和環(huán)形流[7]。

（3）黏度 在形成液滴流和彈狀流時(shí)，分散相黏度越大，生成的分散相直徑或液柱長(zhǎng)度越大；但是，連續(xù)相黏度的增大將導(dǎo)致分散相尺寸減小[13，18]。

（4）壁面潤(rùn)濕性 壁面潤(rùn)濕性對(duì)微通道內(nèi)液-液兩相流的流型有重要影響，通道壁面只有更親連續(xù)相、分散相液滴或液柱才能形成[19]。在形成液滴流和彈狀流時(shí)，通道壁對(duì)分散相的潤(rùn)濕性能越大（接觸角越小），分散相液滴或液柱受到壁面的黏附力也就越大，分散相液滴或液柱從通道壁脫落所需的時(shí)間就越長(zhǎng)。Zhao等[20]通過(guò)考察壁面性質(zhì)對(duì)流體流動(dòng)特性和傳質(zhì)性能的影響，發(fā)現(xiàn)壁面改性前后，微通道中兩相流型發(fā)生改變。

（5）微通道尺寸 微通道尺寸對(duì)液-液兩相流型影響不大，但是在不同尺寸微通道內(nèi)，不同流型在流型譜圖上所占區(qū)域會(huì)有所變化。Kashid等[21]研究發(fā)現(xiàn)，隨著微通道尺寸的增大，彈狀流在流型圖上的分布區(qū)域增大。此外，當(dāng)流型為彈狀流時(shí)，隨微通道尺寸的增大，生成的分散相液柱體積也增大。

骨質(zhì)疏松性椎體壓縮骨折(osteoporotic vertebral vompression fractures,OVCF)是臨床常見(jiàn)、多發(fā)的骨科疾病,經(jīng)皮椎體后凸成形術(shù)(percutaneous kyphoplasty,PKP)已成為目前治療此病的主要方式之一,但術(shù)中球囊擴(kuò)張部位對(duì)療效及預(yù)后的影響研究尚少。本文將選取我院于2015年2月-2017年5月期間收治的90例骨質(zhì)疏松性椎體壓縮型骨折患者作為本次研究對(duì)象,探討骨質(zhì)疏松性椎體壓縮骨折患者接受椎體后凸成形術(shù)治療過(guò)程中不同的球囊擴(kuò)張部位對(duì)其療效及安全性的影響情況,為提高患者治療效果及預(yù)后提供切實(shí)依據(jù),現(xiàn)總結(jié)如下。

（6）微通道入口結(jié)構(gòu) 常見(jiàn)的微通道入口結(jié)構(gòu)為T 形、Y 形、聚焦流十字形以及同心圓形，研究不同入口結(jié)構(gòu)對(duì)流型影響的工作較少，不過(guò)對(duì)不同入口結(jié)構(gòu)條件下液滴流或彈狀流生成機(jī)理的研究工作比較多。Kashid等[22]觀察了不同結(jié)構(gòu)微通道中液-液兩相流的流型并給出流型譜圖。通過(guò)對(duì)比各微通道的流型譜圖發(fā)現(xiàn)，T 形、Y 形和同心圓形3 種入口結(jié)構(gòu)微通道內(nèi)觀察到的液-液兩相流型差別不大，但是各流型在流型譜圖上的分布區(qū)域有所變化。

1.3 液-液兩相流型譜圖

在觀察微通道內(nèi)液-液兩相流型的基礎(chǔ)上，許多研究者都給出了相應(yīng)研究體系的流型譜圖。比較常見(jiàn)的方法是以兩液相表觀流速或流量為坐標(biāo)作出流型譜圖，以此預(yù)測(cè)液-液兩相流型。此外，當(dāng)實(shí)驗(yàn)操作條件一定時(shí)，液-液兩相流型的多樣性由兩相黏性力、界面張力和慣性力的不同而引起，研究者也常以毛細(xì)管數(shù)、雷諾數(shù)和韋伯?dāng)?shù)為基礎(chǔ)劃分兩相流流區(qū)，給出兩相流型轉(zhuǎn)變線，并分析流型形成機(jī)理。

Kashid等以兩液相流量[21，23]以及兩相表觀流速[22]為坐標(biāo)，給出了所研究的多種結(jié)構(gòu)微通道內(nèi)液-液兩相流的流型譜圖。Guillot等[24]通過(guò)改變油水兩相流速，觀察到了平行流和單分散相液滴流，并作出了實(shí)驗(yàn)條件下液-液兩相流的流型譜圖，提出兩流型間的轉(zhuǎn)變不能用毛細(xì)管數(shù)來(lái)描述。

Dessimoz等[12]給出了以兩液相流量為坐標(biāo)的液-液兩相流型譜圖；此外，還以毛細(xì)管數(shù)和雷諾數(shù)為坐標(biāo)給出了T 形和Y 形微通道內(nèi)液-液兩相流的流型轉(zhuǎn)變圖，提出兩液相流型的轉(zhuǎn)變受界面張力與黏性力的競(jìng)爭(zhēng)控制。Zhao等[7]通過(guò)對(duì)各流型的形成過(guò)程進(jìn)行理論分析提出流型形成主要由界面張力和慣性力共同控制，并依據(jù)界面張力和慣性力為把油水兩相流型譜圖劃分為界面張力控制、慣性力控制、界面張力和慣性力共同決定的3個(gè)區(qū)域。

人們希望提出普適性的流型譜圖，包含盡可能多的控制參數(shù)。但是，到目前為止，普適性的液-液兩相流型譜圖和明確的流型轉(zhuǎn)變線仍沒(méi)有提出，已提出的流型譜圖和流型預(yù)測(cè)公式適用性差，使用限制條件也較多。而微通道的結(jié)構(gòu)尺寸、壁面性質(zhì)等條件的不同，進(jìn)一步增加了液-液兩相流型定量研究的復(fù)雜性，影響微通道中液-液兩相流型的生成和轉(zhuǎn)變的機(jī)理研究還有待深入。

2 微通道內(nèi)液-液兩相傳質(zhì)

傳質(zhì)過(guò)程通常與流動(dòng)、傳質(zhì)換熱、反應(yīng)耦合在一起，研究難度較大。微通道中，層流為流體的主要流動(dòng)方式，擴(kuò)散也因此成為流體間主要的傳質(zhì)方式。在微通道內(nèi)，由于流體流層薄，比表面積大，擴(kuò)散距離短，傳質(zhì)過(guò)程因此大大強(qiáng)化。對(duì)于微通道內(nèi)液-液兩相流的傳質(zhì)研究，研究方法主要有實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬兩種。

2.1 微通道內(nèi)液-液兩相傳質(zhì)實(shí)驗(yàn)

在利用實(shí)驗(yàn)方法研究液-液兩相傳質(zhì)時(shí)，通常采用添加指示劑[12]、可視化[23]等實(shí)驗(yàn)手段來(lái)獲取相關(guān)數(shù)據(jù)以表征傳質(zhì)速率及效率，研究?jī)?nèi)容主要包括微通道內(nèi)液-液兩相間的傳質(zhì)機(jī)理，影響萃取速率、傳質(zhì)系數(shù)的因素等。

微通道內(nèi)液-液兩相間傳質(zhì)機(jī)理與流型緊密相聯(lián)，研究最多的是彈狀流、液滴流和平行流條件下的傳質(zhì)。對(duì)于彈狀流，分散相尺寸大于通道特征尺寸，分散相液柱內(nèi)強(qiáng)烈的的內(nèi)循環(huán)流動(dòng)減小了液柱邊界層厚度，增加了表面更新速率，從而大大強(qiáng)化了傳質(zhì)性能；對(duì)于液滴流，液滴尺寸小于或等于通道特征尺寸，兩液相間的比表面積很大，有效傳質(zhì)面積大，此外，液滴內(nèi)同樣存在內(nèi)循環(huán)流動(dòng)，增強(qiáng)兩液相間傳質(zhì)；而對(duì)于穩(wěn)定的平行流，傳質(zhì)方式主要為擴(kuò)散。

Kashid等[25]以水-丙酮-甲苯為實(shí)驗(yàn)體系研究了不同結(jié)構(gòu)微通道中的流型以及傳質(zhì)情況。實(shí)驗(yàn)觀察到6 種流型，并發(fā)現(xiàn)具有淺浮雕結(jié)構(gòu)內(nèi)表面的微通道為兩液相提供更好的分散性以及更大的界面面積而取得了最佳的傳質(zhì)效果。研究還給出了各種結(jié)構(gòu)微通道內(nèi)傳質(zhì)的經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式。Sinkovec等[26]在液-液兩相彈狀流條件下進(jìn)行相轉(zhuǎn)移催化反應(yīng)研究，彈狀流為反應(yīng)提供了穩(wěn)定的反應(yīng)條件。研究發(fā)現(xiàn)，停留時(shí)間一定時(shí)，總反應(yīng)速率隨界面面積的增大而增大。

Xu等[27]以正丁醇-丁二酸-水為實(shí)驗(yàn)體系研究了液滴流情況下的液-液兩相間傳質(zhì)過(guò)程，得到的液滴尺寸介于130～550 μm，傳質(zhì)速率是傳統(tǒng)反應(yīng)器的10～100倍，微通道入口處液滴形成階段兩液相間的傳質(zhì)系數(shù)是液滴流動(dòng)階段的10～100倍。Kumemura等[17]利用T 形微通道內(nèi)產(chǎn)生的液滴流進(jìn)行水相中鋁離子的快速萃取和檢測(cè)，通過(guò)改變油水兩相的流量來(lái)控制生成液滴的尺寸。研究中鋁離子的完全萃取時(shí)間約為1 s，比傳統(tǒng)反應(yīng)器萃取速率快90倍。另外，Su等研究發(fā)現(xiàn)利用氣體的攪拌[28]或填充微顆粒[29]可極大地強(qiáng)化兩相的分散效果，比表面積和表面更新速度大幅增加，兩相間的傳質(zhì)效果顯著增強(qiáng)。

Chasanis等[30]通過(guò)對(duì)微通道的上下壁面分別進(jìn)行疏水性和親水性處理，研究平行流條件下水/甲苯/丙酮/甲基異丙基酮的交叉萃取過(guò)程，提出兩溶質(zhì)間的反應(yīng)可促進(jìn)傳質(zhì)。Zhao等[31]將微通道劃分為5個(gè)傳質(zhì)區(qū)域，并利用時(shí)間外推法消除樣品分離過(guò)程對(duì)傳質(zhì)的影響，精確測(cè)量微通道內(nèi)傳質(zhì)效果。實(shí)驗(yàn)證明微通道的傳質(zhì)效果比傳統(tǒng)反應(yīng)器高2～3個(gè)數(shù)量級(jí)，此外還提出了預(yù)測(cè)微通道內(nèi)液-液兩相流傳質(zhì)性能的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式。

2.2 微通道內(nèi)液-液兩相流數(shù)值模擬

數(shù)值模擬方法是研究微通道內(nèi)液-液兩相流的重要手段之一，常用的模擬軟件為Fluent 或研究者自行開(kāi)發(fā)的多相流模型計(jì)算程序。數(shù)值模擬方法經(jīng)常用來(lái)考察液滴流和彈狀流的生成機(jī)制，各因素對(duì)液柱長(zhǎng)度的影響以及液柱內(nèi)溶質(zhì)濃度分布和速度分布等。微通道內(nèi)彈狀流的相間接觸面積大，能夠強(qiáng)化相間傳質(zhì)；兩相間薄液膜能增強(qiáng)管壁與分散相液柱之間的傳熱與傳質(zhì)速率；液柱內(nèi)循環(huán)流動(dòng)能促進(jìn)混合、增強(qiáng)傳質(zhì)。因此，微通道內(nèi)彈狀流傳遞具有廣闊的應(yīng)用前景。此外，彈狀流也是一種十分穩(wěn)定的液-液兩相流型，因而成為數(shù)值模擬方法研究液-液兩相流的主要研究對(duì)象。

De Menech等[32]對(duì)微通道入口處分散相液柱的形成過(guò)程進(jìn)行了模擬研究，提出分散相液柱的形成機(jī)理分為擠壓、滴柱和噴射3 種，并對(duì)每一種機(jī)理的主要影響因素進(jìn)行了模擬分析。Kashid等[33]通過(guò)基于有限元的流體動(dòng)力學(xué)模型對(duì)有無(wú)化學(xué)反應(yīng)條件下彈狀流傳質(zhì)過(guò)程行了模擬，研究發(fā)現(xiàn)黏度對(duì)液柱內(nèi)流動(dòng)沒(méi)有影響，研究結(jié)果與已發(fā)表的實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合度較好。Ghaini等[34]利用基于不可壓縮Navier-Stokes 方程、含有合適兩相邊界條件的VOF算法預(yù)測(cè)了彈狀流液柱形狀以及液柱內(nèi)流體動(dòng)力學(xué)，在液柱模擬的速度矢量圖中顯示了完全發(fā)展的內(nèi)循環(huán)流動(dòng)，并表明了液膜對(duì)流體動(dòng)力學(xué)和兩相間傳質(zhì)的重要性。王文坦等[35]構(gòu)建了一套用于計(jì)算多相微流體的LBM 模型方程，并用該方法對(duì)方形通道內(nèi)液滴流進(jìn)行了三維模擬，揭示了微通道中液滴內(nèi)部的流動(dòng)機(jī)制。

在微通道內(nèi)液-液兩相間傳質(zhì)的研究過(guò)程中，由于兩相流的復(fù)雜性以及端效應(yīng)等因素，使得實(shí)驗(yàn)分析難度較大，并且大多研究都屬于定性研究，定量研究較少。而要對(duì)微通道內(nèi)液-液兩相間的傳質(zhì)過(guò)程進(jìn)行定量研究，必須在研究手段上有所突破，使傳質(zhì)研究進(jìn)入一個(gè)新的階段。

3 微通道內(nèi)液-液兩相流的應(yīng)用

多相微反應(yīng)器傳熱和傳質(zhì)性能好，可以實(shí)現(xiàn)流體的有效混合，并優(yōu)化多相反應(yīng)的操作。微通道內(nèi)液-液兩相流體系在萃取[36-37]、相轉(zhuǎn)移催化[38]、有機(jī)合成[39-40]、乳液制備[41]等領(lǐng)域具有較為廣泛的應(yīng)用前景。

微反應(yīng)器中傳質(zhì)傳熱過(guò)程的強(qiáng)化以及微尺寸效應(yīng)減小了液-液兩相快速?gòu)?qiáng)放熱反應(yīng)工業(yè)化的困難。Shen等[42]研究了微通道內(nèi)液-液兩相強(qiáng)放熱合成反應(yīng)-異辛醇與混合酸（硝酸和硫酸）之間的硝化反應(yīng)，該反應(yīng)存在潛在的爆炸危險(xiǎn)和副反應(yīng)的發(fā)生。實(shí)驗(yàn)證明了微通道中進(jìn)行該反應(yīng)的可行性和安全性，此外，還給出了進(jìn)行該合成反應(yīng)的最佳實(shí)驗(yàn)條件。與傳統(tǒng)反應(yīng)器相比，反應(yīng)的最佳溫度有所提高，沒(méi)有副產(chǎn)物生成，異辛醇的轉(zhuǎn)化率可達(dá)98.2%。

液滴流和彈狀流是微通道內(nèi)液-液兩相流中最常見(jiàn)且應(yīng)用最為廣泛的流型，由于微通道內(nèi)產(chǎn)生的液滴和液柱大小可控、生成頻率高、流型穩(wěn)定，因而液滴流和彈狀流常被應(yīng)用于酶測(cè)定、蛋白質(zhì)結(jié)晶、納米粒子合成以及膠囊制備等領(lǐng)域。Huebner等[43]在水相微液滴中進(jìn)行了定量的細(xì)胞酶化驗(yàn)，該實(shí)驗(yàn)證明對(duì)微液滴中的個(gè)別酶反應(yīng)進(jìn)行化驗(yàn)是可行的。Ravi Kumar等[44]在螺旋微反應(yīng)器中，利用彈狀流合成Ag 納米粒子，并討論了液柱尺寸以及滑移速度等因素對(duì)納米粒子的粒徑分布的影響。Huang等[45]利用聚焦十字形微通道制備了大小為130～580 μm的京尼平-明膠微膠囊，并且膠囊的大小非常均一，這種大小均勻的微膠囊將為制藥應(yīng)用提供許多潛在的用途。

4 結(jié)語(yǔ)

液-液兩相流作為微化工技術(shù)的基礎(chǔ)研究?jī)?nèi)容，其流型和傳質(zhì)的實(shí)驗(yàn)及模擬研究對(duì)微化工技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。

（1）在微通道內(nèi)液-液兩相流研究中，常見(jiàn)的流型有液滴流、彈狀流、平行流和環(huán)形流。兩液相流量、流體物理性質(zhì)以及微通道壁面潤(rùn)濕性等因素對(duì)流型有很大的影響。目前，普適性的液-液兩相流型譜圖和明確的流型轉(zhuǎn)變線仍未提出。

（2）對(duì)于微通道內(nèi)液-液兩相流的傳質(zhì)研究，研究方法主要有實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬兩種，并且大多研究都屬于定性研究，定量研究較少。

（3）對(duì)于微通道內(nèi)液-液兩相流，還需從以下兩個(gè)方面深入研究：①實(shí)驗(yàn)與模擬計(jì)算相結(jié)合，分析各流型的生成機(jī)理、流型間的轉(zhuǎn)變機(jī)理、兩相界面現(xiàn)象以及傳遞規(guī)律，提出適用性好的液-液兩相流型譜圖、流型轉(zhuǎn)變判別式以及傳質(zhì)定量表達(dá)式；②拓展微通道內(nèi)液-液兩相流的應(yīng)用研究，推進(jìn)其工業(yè)化進(jìn)程。

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