化學(xué)吸收法CO2捕集解吸能耗的分析計算

張克舫，劉中良，王遠(yuǎn)亞，李艷霞

（1 北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院，北京 100124；2 中國石油大學(xué)（華東）儲運(yùn)與建筑工程學(xué)院， 山東 青島 266580）

溫室氣體的過量排放造成全球范圍內(nèi)氣溫變暖，在所有溫室氣體中，CO2排放量最大，其對溫室效應(yīng)的貢獻(xiàn)超過了60%[1]，因而必須控制CO2的排放?；瘜W(xué)吸收法是目前技術(shù)上最為成熟、工業(yè)上應(yīng)用最廣泛的煙氣中CO2捕集的主要方法，典型的化學(xué)吸收法主要是以K2CO3水溶液或乙醇胺類的水溶液為吸收溶劑，這種方法對CO2的捕集效果較好，技術(shù)較成熟。但由于CO2解吸能耗大（或溶液再生耗能大）、吸收劑的降解和腐蝕設(shè)備，都會造成CO2捕集成本較高、存在棘手的經(jīng)濟(jì)效益問題，特別是化學(xué)吸收法的解吸能耗過高[2-3]，已經(jīng)成為化學(xué)吸收法的主要制約瓶頸。為此，世界各國研究者從新吸收劑開發(fā)、吸收解吸裝置性能、過程優(yōu)化和工藝改進(jìn)等方面開展了大量的研究工作。

在吸收劑富液熱再生過程中，一般采用水蒸氣來加熱富液，使其中的 CO2解吸出來，富液再生時所需的熱量也就是解吸CO2所需要的熱量。關(guān)于化學(xué)吸收法CO2捕集工藝解吸能耗的確定方法，主要有近似公式估算法、實(shí)驗測定法以及軟件模擬法。Sakwattanapong等[4]通過實(shí)驗測定了MEA及其混合溶液的再沸器熱負(fù)荷，給出了再沸器熱負(fù)荷與貧液和富液的負(fù)載、溶液的性質(zhì)和濃度等過程參數(shù)的圖線關(guān)系[4]。并將再沸器解吸熱負(fù)荷分為三部分：解吸反應(yīng)熱、將溶液加熱到再沸器溫度所吸收的顯熱、水的汽化熱。分別計算出解吸反應(yīng)熱和溶液吸收的顯熱，剩下的一項即水的汽化熱也是通過實(shí)驗測得的再沸器解吸熱負(fù)荷減去解吸反應(yīng)熱和溶液顯熱計算得到。利用Aspen、Hysys 等軟件模擬CO2捕集工藝的文獻(xiàn)較多，F(xiàn)reguia 和Rochelle[5]也將解吸能耗分為三部分：解吸反應(yīng)熱、將液體吸收劑加熱到再沸器溫度所吸收的熱量、解吸出的水的汽化熱，其中水的汽化熱是通過模擬得到出的解吸熱負(fù)荷減去前兩項（即解吸反應(yīng)熱和溶液顯熱）計算得到的。Alie等[6]用Aspen Plus軟件模擬MEA基本流程，模擬結(jié)果表明，當(dāng)貧液CO2負(fù)載為0.25 mol CO2/molMEA 時，解吸能耗值最小。Sigh 等[7]利用Aspen Plus 和Hysys 軟件進(jìn)行了模擬分析了解吸能耗，Jassim 等[8]模擬了貧液負(fù)載對系統(tǒng)能耗的影響，也得到了相似的規(guī)律。Abu-Zahra 等[9]利用Aspen Plus 軟件的RADFRAC 子程序，分析了MEA 溶液濃度、貧液負(fù)載、解吸塔操作壓力和貧液溫度對解吸熱耗的影響。分析與優(yōu)化結(jié)果表明，當(dāng)貧液負(fù)載為0.3 molCO2/molMEA、MEA 濃度為40%、解吸塔操作壓力為210 kPa 時，解吸熱耗最小，為3.01 GJ/tCO2，耗電量為182 kW·h/tCO2。 Oyenekan 等[10]利用Aspen Custom Modeler（ACM），模擬了貧液負(fù)荷對系統(tǒng)總功耗（熱耗與電耗）的影響，也顯示了相似的規(guī)律。

與Aspen、Hysys 等商業(yè)軟件相比，采用能耗計算公式確定解吸能耗更具有快捷性和普適性。目前的CO2捕集解吸能耗都是估算公式，計算結(jié)果各有差異。本文作者采用Leites、晏水平、王海波等能耗估算公式，對年產(chǎn)量100 萬噸的CO2捕集系統(tǒng)的能耗進(jìn)行計算，與能量守恒推導(dǎo)得到的能耗計算公式與結(jié)果進(jìn)行了對比分析，并提出了降低解吸總能耗的有效措施。

1 能耗近似公式

1.1 Leites 等能耗近似公式

Leites 等[11-12]給出了再生能耗近似公式，即 式（1）。

式中，mL為溶液的流量，kg/s；c 為吸收劑溶液的比熱容，kJ/(kg·K)；Δth為富液再生時的升溫幅度，K；GCO2為生產(chǎn)的CO2流量，molCO2/s；ΔHads為單位 CO2所需的解吸反應(yīng)熱，kJ/mol CO2；rH2O為水的汽化潛熱，kJ/mol；Ф 為回流比。

解吸單位CO2所需要的解吸耗熱qre為式（2）。

式中，Δx 為吸收液的實(shí)際CO2負(fù)載能力，mol CO2/mol MEA?？梢苑治龀觯剑?）中第一項的單位或量綱與其它兩項不同，因此文獻(xiàn)[11]與文獻(xiàn)[12]原文中的計算式（2）應(yīng)更正為式（3）。

式中，φ 為吸收液中活性成分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%；MMEA為吸收液中活性成分的摩爾質(zhì)量，kg MEA/molMEA。

Erga 也給出了每生產(chǎn)1 mol CO2所需要的解吸能耗，解吸能耗的形式與式（1）基本相同[13]。利用式（3）估算年產(chǎn)量為100 萬噸CO2的解吸能耗時，計算數(shù)據(jù)如表1 所示。當(dāng)富液在解吸塔中從98.6℃加熱到112℃時，解吸能耗計算結(jié)果如表2所示。

由表2 可知，單位CO2解吸消耗的總熱量為206.87 kJ/molCO2= 4701.59 kJ/kgCO2。年產(chǎn)量為100萬噸的CO2捕集系統(tǒng)CO2的生產(chǎn)量為34.89 kg/s，則CO2解吸過程消耗的總熱量為164.04 ×103kW。

表1 解吸能耗計算基礎(chǔ)數(shù)據(jù)

表2 Leites 公式解吸能耗計算結(jié)果

1.2 晏水平等能耗近似公式

晏水平等[16]給出了膜吸收工藝的再生能耗，富液再生時所需的熱量（不考慮再生過程中熱量損失）包括富液升溫顯熱、解吸反應(yīng)熱以及從解吸塔排出的塔頂氣所帶走的熱量，即式（4）。

文獻(xiàn)[16～18]采用式（4）計算化學(xué)吸收法的解吸能耗，則單位CO2的解吸能耗為式（5）。

式中，K 為循環(huán)倍率，一般可取1.0～2.0[19]；XCO2為煙氣中CO2的摩爾流量，mol CO2/s；η 為CO2的脫除率，%；GCO2為CO2的產(chǎn)量，mol CO2/s，GCO2=ηXCO2。

能耗計算基礎(chǔ)數(shù)據(jù)見表1，采用式（5）計算的100 萬噸CO2的解吸能耗結(jié)果如表3 所示。

1.3 王海波等能耗近似公式

王海波等[14]認(rèn)為，在CO2解吸過程中，富液解吸CO2所需的總熱量Qre包括富液升溫顯熱 Qrs、MEACOO 分解所需要的反應(yīng)熱Qads以及富液汽化潛熱Qg，即式（6）。

富液溫升顯熱Qrs（Qrs=mLcΔth）、解吸反應(yīng)熱Qads和 Qg的計算公式與晏水平等的完全相同，但富液循環(huán)量mL（kg/s）的計算公式為式（7）。

式中，wD為CO2產(chǎn)品質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%；wM為貧液中CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%；wF為富液中CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%；mCO2為CO2的產(chǎn)量，kgCO2/s。

則回收單位 CO2所需的單位能耗(kJ/ kgCO2)為式（8）。

式（8）中的ΔHads和Ф rH2O的單位為kJ/kg。年產(chǎn)量100 萬噸的捕集系統(tǒng)的CO2產(chǎn)品的質(zhì)量分?jǐn)?shù)wD=93.42%，貧液中CO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)wM=1.92%，富液中CO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)wF=5.28%。表4 是式（8）的能耗計算結(jié)果。

表4 王海波公式解吸能耗計算結(jié)果

2 能量平衡法推導(dǎo)的能耗公式

Leites、晏水平、王海波等這些解吸能耗估算公式形式相似，都是人為地將解吸總能耗分為三部分，即解吸CO2所需的反應(yīng)熱、富液升溫所需的顯熱、水汽化吸收的熱量。但在文獻(xiàn)中都是直接給出估算公式，分析了吸收劑質(zhì)量濃度、溶液的再生度、貧富液換熱器的性能對解吸能耗的影響，優(yōu)化了解吸能耗最小時的捕集操作參數(shù)。那么，解吸總能耗由三部分組成的依據(jù)是什么？捕集系統(tǒng)在最優(yōu)化的操作參數(shù)下工作，解吸能耗是最小的，是否還能進(jìn)一步降低解吸能耗？或在吸收劑性質(zhì)、吸收裝置性能、貧富液換熱器的性能一定時，怎樣進(jìn)一步減少解吸能耗？本文作者從質(zhì)量守恒和能量守恒出發(fā)，推導(dǎo)出了化學(xué)吸收法CO2解吸能耗計算公式的另一表達(dá)方式，并分析了解吸能耗中各項能耗的大小。通過推導(dǎo)出的解吸能耗公式的分析，即使收劑質(zhì)量濃度、溶液的再生度、貧富液換熱器的性能一定，仍能進(jìn)一步降低解吸總能耗，并提出了進(jìn)一步降低解吸總能耗的有效措施。

2.1 能耗公式的推導(dǎo)

解吸過程在解吸塔中進(jìn)行，在再沸器中對溶液加熱使得CO2從MEA 溶劑中解吸出來，因此取解吸塔和再沸器為研究對象，如圖1 所示，根據(jù)質(zhì)量 守恒得到式（9）。

圖1 解吸過程能量分析模型

式（9）中，mr為進(jìn)解吸塔的富液流量，kg/s；mma為解吸塔補(bǔ)液流量，kg/s；ms為飽和蒸汽流量，kg/s；mL為離開解吸塔的貧液流量，kg/s；mg為離開解吸塔的塔頂氣（CO2，H2O）流量，kg/s。

根據(jù)能量平衡，進(jìn)入解吸塔熱焓=離開解吸塔熱焓+解吸反應(yīng)熱，即式（10）。

式中，Qads為解吸反應(yīng)熱，kW；hs、hr、hma、hco、hL、hg分別為蒸汽比焓、富液比焓、進(jìn)入解吸塔的補(bǔ)液比焓、凝結(jié)水比焓、貧液比焓、離開解吸塔的塔頂氣（CO2，H2O）比焓，kJ/kg。

聯(lián)立式（9）和式（10）得式（11）。

ms(hs-hco)為水蒸氣在再沸器中放出的熱量，即CO2解吸過程的解吸能耗，以Qre表示，則為式（12）。

將mL=mr+mma-mg代入（12）式中，整理得 式（13）。

式（13）中，mr(hL-hr)為富液從進(jìn)解吸塔比焓被加熱到貧液比焓所吸收的熱量，以Qrs表示；mma(hL-hma)為解吸塔補(bǔ)液從進(jìn)解吸塔比焓被加熱到貧液比焓所吸收的熱量，以Qma表示；mg(hg-hL)= mghg-mghL，其中mghg為塔頂氣（CO2，H2O）離開解吸塔帶走的能量，以Hg表示。mghL=mgcLtL是塔頂氣在貧液溫度下的焓值，以HgL表示。

則式（13）可表示為式（14）。

式（14）中，Qrs=mr(hL-hr)=mr(cLtL-crtr)

Qma=mma(hL-hma)=mma(cLtL-cmatma)

Hg-HgL=mghg-mghL=mgcgtg-mgcLtL

式中，cL、cr、cma、cg分別為貧液、富液、補(bǔ)液、塔頂氣的比熱容，kJ/(kg·K)。若cL≈cr，則Qrs=mrcr(tL-tr)，即Qrs為富液在解吸塔中溫升到解吸溫度所吸收的顯熱。若cL≈cma，則Qma=mmacma(tL-tma)，即Qma為解吸塔補(bǔ)液溫升到解吸溫度所吸收的顯熱。

Hg-HgL=mgcgtg-mgcLtL反映了塔頂氣從貧液狀態(tài)加熱到氣體狀態(tài)所吸收的熱量。雖然離開解吸塔的塔頂氣溫度低于貧液溫度，但塔頂氣是以氣相離開解吸塔的，即塔頂氣中的H2O 是水蒸氣狀態(tài)，因而Hg-HgL=mgcgtg-mgcLtL為正，且包含了塔頂氣中的水蒸氣部分從液態(tài)加熱到氣態(tài)所吸收的熱量。

由式（14）可知，解吸總能耗由四部分能耗組成：CO2解吸反應(yīng)熱、富液在解吸塔中溫升到解吸溫度所吸收的顯熱、解吸塔補(bǔ)液溫升到解吸溫度所吸收的顯熱、塔頂氣從貧液狀態(tài)加熱到離開解吸塔狀態(tài)所吸收的熱量（塔頂氣離開解吸塔帶走的焓減去塔頂氣在貧液溫度下的焓）。

2.2 解吸總能耗分析

一年產(chǎn)量為100 萬噸CO2的捕集純化、驅(qū)油封存示范工程即將在某發(fā)電廠投產(chǎn)運(yùn)行，捕集系統(tǒng)的設(shè)計工藝參數(shù)已通過Aspen Plus 軟件優(yōu)化得到，根據(jù)其CO2捕集工藝的節(jié)點(diǎn)參數(shù)，將進(jìn)入、離開解吸塔的物流及能量列于表5 中。

根據(jù)表5 的物流和能量數(shù)據(jù)，計算出解吸塔耗能的各項能耗列于表6 中，解吸總能耗為166.499 MW，CO2產(chǎn)量為34.89 kg/s，則單位產(chǎn)量CO2的解吸能耗為4772.1 kJ/kgCO2。

2.3 能耗計算結(jié)果對比

表7 中，本文作者推導(dǎo)的能耗計算公式是根據(jù)解吸塔中的能量守恒推導(dǎo)出來的，能耗計算結(jié)果是比較準(zhǔn)確的。但計算公式中涉及富液、貧液在不同溫度下的比熱容的確定，涉及貧液、富液、解吸出的塔頂氣的流量等設(shè)計或運(yùn)行參數(shù)，而設(shè)計前這些參數(shù)未知，因此推導(dǎo)的能耗計算公式適用于設(shè)計后或運(yùn)行時的能耗計算。

表5 100 萬噸/年產(chǎn)量解吸塔的物流及能量

表6 100 萬噸/年產(chǎn)量解吸過程各項能耗

王海波計算公式中涉及到溶液中CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)，因此適用于設(shè)計后或運(yùn)行時的能耗估算。計算結(jié)果小于能量平衡法推導(dǎo)的結(jié)果，誤差5.4%；在溶液中CO2負(fù)載確定的情況下，Leites 和晏水平公式中只涉及一些經(jīng)驗系數(shù)和煙氣參數(shù)，因此在捕集工藝設(shè)計前，可以通過公式估算解吸能耗，估算出的能耗小于能量平衡結(jié)果，誤差為1.5%，估算精度 較高。

與式（3）相比，式（4）中考慮了溶液的循環(huán)倍率K。當(dāng)K=1 時，式（4）與式（3）完全相同，估算的能耗誤差較小，證明了估算式（3）的合理性。因為晏水平公式考慮了實(shí)際工藝中循環(huán)倍率的大小，因此能耗估算公式的適用性很強(qiáng)。采用晏水平估算公式時，應(yīng)根據(jù)實(shí)際工藝明確捕集系統(tǒng)的循環(huán)倍率和比熱容，才能得到比較可靠的估算結(jié)果。

3 降低解吸總能耗的有效措施

CO2捕集系統(tǒng)中，CO2解吸過程所需的熱量為Qre=Qads+Qrs+Qma+Hg-HgL。由此可見，要降低捕集系統(tǒng)的能量消耗量，降低解吸能耗Qre，可以從以下4 個方面入手。

表7 解吸能耗結(jié)果對比

3.1 降低解吸CO2 所需的反應(yīng)熱Qads

反應(yīng)熱是促進(jìn)吸收劑與CO2形成的弱聯(lián)結(jié)化合物分解所需的熱量，這主要取決于溶液性質(zhì)、解吸塔的裝置性能、解吸過程的工藝水平。要進(jìn)一步降低40.03%的解吸反應(yīng)熱能耗率，需要改良或研發(fā)新溶液、改進(jìn)吸收和解吸塔的裝置性能、改進(jìn)解吸工藝和優(yōu)化操作參數(shù)等。

3.2 降低塔頂氣帶走的熱量Hg

由表6 可知，塔頂氣引起的能耗占29.9%，比例較大，原因是解吸出的塔頂氣（CO2，H2O）中含有一定量的水蒸氣，水蒸氣從富液中蒸發(fā)出來需要吸收大量的汽化潛熱。而在解吸塔中解吸出CO2是捕集系統(tǒng)的最終目的，因此可行的措施不是減少塔頂氣的流量，而是采取有效措施減少塔頂氣中水蒸氣的含量，或合理回收塔頂氣帶走的這部分熱量。

3.3 降低富液升溫所需顯熱Qrs

降低解吸能耗Qre，最直接的方法就是提高富液進(jìn)口溫度，降低富液升溫所需顯熱Qrs。富液在貧富液換熱器中被加熱到98.6 ℃，富液在解吸塔中再被加熱到解吸溫度112 ℃，還需要吸收44.767 MW 的溫升顯熱，富液溫升吸收的熱量全部由蒸汽提供，占蒸汽熱量的26.89%?？梢?，要降低捕集系統(tǒng)的蒸汽消耗量，減少富液溫升吸熱是一個很有效的方法。而且富液進(jìn)解吸塔溫度越高，富液在解吸塔的吸熱量越少，再沸器消耗的熱量越少，節(jié)能效果越好。因此可以采取有效措施，回收系統(tǒng)的余熱來加熱富液，使富液進(jìn)解吸塔的溫度盡可能地提高到解吸 溫度。

CO2解吸捕集系統(tǒng)的余熱很多，例如塔頂氣帶走的熱量、凝結(jié)水排放的熱量、壓縮機(jī)級間冷卻熱、制冷系統(tǒng)排熱等，也可以利用太陽能?？刹捎脽岜玫扔酂峄厥占夹g(shù)，使這些中溫或低溫余熱升溫到較高的溫度，進(jìn)一步加熱進(jìn)解吸塔的富液。

3.4 降低補(bǔ)液升溫所需顯熱Qma

在解吸塔中，40 ℃的解吸塔補(bǔ)液被加熱到解吸溫度112 ℃，需要吸收的熱量5.295 MW，全部由蒸汽提供，占蒸汽能耗的3.18%?？梢姡岣呓馕a(bǔ)液進(jìn)解吸塔的溫度，也能降低捕集系統(tǒng)的蒸汽消耗量。這也可以通過回收利用系統(tǒng)的余熱，使解吸塔補(bǔ)液進(jìn)解吸塔的溫度盡可能地提高到解吸 溫度。

4 結(jié) 論

（1）根據(jù)質(zhì)量與能量守恒原理，推導(dǎo)出化學(xué)吸收法CO2捕集工藝解吸總能耗的計算通式。根據(jù)年產(chǎn)量100 萬噸CO2的捕集工藝流程的節(jié)點(diǎn)參數(shù)，分析計算了解吸能耗中各項能耗的大小。

（2）本文作者推導(dǎo)的能耗計算公式的能耗計 算結(jié)果準(zhǔn)確，適用于設(shè)計后或運(yùn)行時的能耗計算。在捕集工藝設(shè)計前，可采用Leites、晏水平、王海波等估算公式估算解吸能耗。其中晏水平公式考慮了實(shí)際工藝中循環(huán)倍率的大小，因此能耗估算公式的適用性很強(qiáng)，循環(huán)倍率和比熱容取值偏差不大時，估算精度較高。

（3）改良或研發(fā)新溶液、改進(jìn)裝置性能、改進(jìn)解吸工藝和優(yōu)化操作參數(shù)等，可以減少解吸總能耗。在吸收劑質(zhì)量濃度、溶液的再生度、貧富液換熱器的性能一定時，可采用熱泵等余熱回收技術(shù)，回收捕集系統(tǒng)塔頂氣、凝結(jié)水等余熱，進(jìn)一步加熱富液、解吸塔補(bǔ)液，以降低捕集工藝解吸總能耗，從而減少CO2捕集消耗的蒸汽量。

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