珠江三角洲對(duì)流層氣溶膠時(shí)空變化特征分析

蔣 哲，陳良富，王中挺，陶明輝

1遙感科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)科學(xué)院 遙感與數(shù)字地球研究所，北京 100094

2中層大氣與全球環(huán)境探測(cè)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)科學(xué)院 大氣物理研究所，北京 100029

3國(guó)家環(huán)境保護(hù)部衛(wèi)星環(huán)境應(yīng)用中心，北京 100094

1 引 言

氣溶膠是懸浮在大氣中的固態(tài)和液態(tài)顆粒物［1］.大氣氣溶膠是當(dāng)今大氣化學(xué)研究的前沿領(lǐng)域，對(duì)流層氣溶膠是最突出的研究對(duì)象.對(duì)流層氣溶膠通過(guò)直接［2］（散射或吸收太陽(yáng)輻射）和間接［3－4］（作為云的凝結(jié)核改變?cè)频姆凑章驶蚋淖冊(cè)频拇髿鈮勖﹥煞N效應(yīng)影響地球的輻射平衡和氣候［5］，尤其是大氣邊界層包含了大氣中大部分的氣溶膠和水汽，它的影響更是占居主導(dǎo)地位［6］，氣溶膠對(duì)太陽(yáng)輻射起著明顯的反向散射作用［7－8］.而大氣氣溶膠細(xì)顆粒物作為大氣復(fù)合污染的核心污染物，其物理－化學(xué)－光學(xué)性質(zhì)及其大氣輻射效應(yīng)一直是環(huán)境和氣候科學(xué)領(lǐng)域研究人員關(guān)注的科學(xué)前沿，但迄今對(duì)此的研究仍相當(dāng)薄弱［9］.氣溶膠細(xì)顆粒物主要來(lái)自車輛尾氣、化石、油料及生物質(zhì)燃料燃燒等人為排放源和二次污染.細(xì)顆粒氣溶膠對(duì)人類健康影響非常大，氣溶膠顆粒直徑在2.5μm以下則可到達(dá)肺部，極易對(duì)人體造成損傷［10］.但由于對(duì)自然、人為因素產(chǎn)生的氣溶膠時(shí)空分布缺乏足夠的認(rèn)識(shí)，人們對(duì)這些影響產(chǎn)生的機(jī)理并不十分清楚，對(duì)氣溶膠的發(fā)生源、沉降及輸送更是知之甚少［11］.

氣溶膠光學(xué)厚度（AOD，Aerosol Optical Depth）是表征氣溶膠消光特性的一個(gè)重要參數(shù)，它是推算氣溶膠含量、評(píng)估大氣污染程度、研究氣溶膠其后效應(yīng)的關(guān)鍵因子［12］.利用衛(wèi)星遙感資料來(lái)分析大氣氣溶膠光學(xué)厚度的分布變化已成為目前重要的探測(cè)手段.從標(biāo)量信號(hào)中反演AOD算法以暗目標(biāo)法最為成熟，該方法已經(jīng)用于美國(guó)Terra和Aqua衛(wèi)星的MODIS傳感器的氣溶膠產(chǎn)品反演的業(yè)務(wù)化運(yùn)行［13－14］.標(biāo)量方法反演陸地氣溶膠主要存在兩大難點(diǎn)：地表反射噪聲和氣溶膠模型.偏振方法即矢量方法是近來(lái)倍受關(guān)注的一種新興的對(duì)地觀測(cè)方法，它具有對(duì)細(xì)模態(tài)氣溶膠敏感、地表偏振反射易分離的特點(diǎn).利用多角度偏振探測(cè)數(shù)據(jù)監(jiān)測(cè)陸地氣溶膠，國(guó)內(nèi)外已經(jīng)有許多人進(jìn)行了研究［15－21］.偏振反演中地表反射噪聲較小，所以細(xì)模態(tài)氣溶膠反演關(guān)鍵的影響因素是氣溶膠模型的選擇.

2 氣溶膠模型建立

氣溶膠衛(wèi)星遙感由于受本身信息量的限制，另外問(wèn)題本身也不存在解析解，因此反演問(wèn)題通常簡(jiǎn)化為：根據(jù)已有地面觀測(cè)建立的氣溶膠特性氣候數(shù)據(jù)，事先確定氣溶膠模型，然后啟用輻射傳輸模式建立一個(gè)包含所有可能觀測(cè)條件下衛(wèi)星可能輻射量觀測(cè)表格，將實(shí)際衛(wèi)星遙感觀測(cè)值與之匹配，最接近的即為反演結(jié)果.衛(wèi)星反演氣溶膠的關(guān)鍵問(wèn)題就是氣溶膠模型的選擇.

2.1 衛(wèi)星氣溶膠模型比較與實(shí)驗(yàn)氣溶膠模型建立

PARASOL氣溶膠產(chǎn)品業(yè)務(wù)算法預(yù)定了11種氣溶膠模型：模態(tài)半徑取0.05～0.15μm，方差為固定值0.40，折射指數(shù)m＝1.47－0.01i.業(yè)務(wù)算法中Angstrom指數(shù)的變化范圍與固定的復(fù)折射指數(shù)在珠三角地區(qū)有很大的局限性.

MODIS氣溶膠業(yè)務(wù)反演算法將氣溶膠模式假定為一種細(xì)粒子和粗粒子模式以一定比例的組合，粗粒子模式是固定的一種，細(xì)粒子模式分吸收型、中度吸收型、非吸收型三種，根據(jù)全球AERONET每個(gè)站點(diǎn)不同季節(jié)氣溶膠的單次散射反照率和非對(duì)稱因子參數(shù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果來(lái)確定細(xì)粒子模式［11］.從MODIS提供的全球氣溶膠細(xì)粒子模式分布圖中可以看出珠三角大部分地區(qū)細(xì)粒子為非吸收型，譜分布的平均半徑范圍為0.16～0.25，標(biāo)準(zhǔn)方差為0.37～0.67，復(fù)折射指數(shù)實(shí)部為1.42，虛部為0.004～0.007.

本文利用AERONET開平站和香港站地面觀測(cè)數(shù)據(jù)獲取珠三角地區(qū)細(xì)模態(tài)氣溶膠模型.AERONET是一個(gè)地基氣溶膠監(jiān)測(cè)網(wǎng)，由NASA和PHOTONS建立，提供全球的氣溶膠光學(xué)厚度、譜分布和不同氣溶膠中水汽的分布［23］.本文在研究分析了氣溶膠復(fù)折射指數(shù)和譜分布產(chǎn)品的基礎(chǔ)上，建立了珠三角地區(qū)的氣溶膠模型：復(fù)折射指數(shù)實(shí)部1.4～1.5，虛部0～0.03；粒子譜為對(duì)數(shù)正態(tài)分布，公式為

式中，C是歸一化粒子數(shù)常數(shù)，σ是標(biāo)準(zhǔn)偏差，取值0.5、0.6，rm是平均半徑，范圍為0.05～0.1μm.

表1為PARASOL、MODIS業(yè)務(wù)算法以及本文反演試驗(yàn)中細(xì)模態(tài)氣溶膠模型的對(duì)比.從表1可以看出，PARASOL、MODIS業(yè)務(wù)算法所預(yù)設(shè)的氣溶膠模式與地面觀測(cè)的結(jié)果有較大差別，在譜分布方面，PARASOL的標(biāo)準(zhǔn)方差要小于地面觀測(cè)，MODIS的平均半徑要大于地面觀測(cè)；在復(fù)折射指數(shù)方面，PARASOL和MODIS設(shè)定的范圍較窄.

表1 PARASOL、MODIS業(yè)務(wù)算法與本實(shí)驗(yàn)中細(xì)模態(tài)氣溶膠模型比較Table 1 Comparison of physical properties of the fine mode aerosol models used in PARASOL，MODIS and the retrieval

2.2 氣溶膠模型敏感性分析

為討論氣溶膠模型對(duì)反演的影響，研究中分別進(jìn)行了偏振反射率對(duì)譜分布和復(fù)折射指數(shù)的敏感性分析，分析結(jié)果如圖1—圖3.圖1中平均半徑分別取值0.05、0.06、0.07、0.08、0.1，方差固定為0.5，圖2中方差分別取值0.45、0.5、0.55、0.6，平均半徑取固定值0.1μm，二者均假設(shè)復(fù)折射指數(shù)實(shí)部和虛部分別為1.42和0.005，地表類型為植被，太陽(yáng)天頂角為36度，相對(duì)方位角為0°，最大視場(chǎng)角為±55°.從圖1和圖2可以看出，假設(shè)相同的偏振反射率，由不同平均半徑和方差組成的譜分布類型反演出來(lái)的氣溶膠光學(xué)厚度有很大差異.復(fù)折射指數(shù)描述了氣溶膠粒子對(duì)光的吸收和散射作用，復(fù)折射指數(shù)的實(shí)部表示對(duì)光的散射作用，一般在可見(jiàn)光波段變化不大，干粒子的值為1.5～1.6［24］，而對(duì)于吸濕粒子，其實(shí)部值為1.33～1.5，復(fù)折射指數(shù)的虛部表示對(duì)光的吸收作用，無(wú)論在可見(jiàn)光波段或紅外波段都有很大變化.復(fù)折射指數(shù)對(duì)整個(gè)氣溶膠反演也起著至關(guān)重要的影響，假設(shè)氣溶膠復(fù)折射指數(shù)實(shí)部分別為1.4、1.5、1.6，虛部分別為0和0.3，平均半徑為0.1μm，方差為0.4，地表類型為植被，太陽(yáng)天頂角為36°，相對(duì)方位角為0°，最大視場(chǎng)角為±55°，敏感性分析結(jié)果如圖3所示，可以看出，相同的偏振反射率，不同的復(fù)折射指數(shù)反演出來(lái)的光學(xué)厚度差別很大.

均勻設(shè)計(jì)法將所有待考察參數(shù)的所有組合作為備選域[3]，在其上尋找最具代表性的點(diǎn)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，因此其本質(zhì)是一種并行搜索方法，可以避免陷入局部極小點(diǎn)，具有全局尋優(yōu)能力。另外，控制系統(tǒng)中除了PID控制器需要參數(shù)調(diào)整外，一般還存在著其他類型的參數(shù)，此時(shí)若想對(duì)這些參數(shù)同時(shí)進(jìn)行整定，工程整定法就變得不再適用，而均勻設(shè)計(jì)法則不受此影響[4]。

圖3 偏振反射率對(duì)氣溶膠復(fù)折射指數(shù)敏感性分析（0.66μm）Fig.3 Sensitivity of the polarized reflectance to the refractive index of fine mode aerosol（wavelength is 0.66micron）

3 細(xì)模態(tài)AOD反演

3.1 反演算法與流程

只考慮地表直接散射時(shí)，大氣層頂偏振輻亮度公式為

地表的多角度偏振特征采用Nadal和Bréon（1999）的半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ兔枋觯?5］為

其中Fp為地物的菲涅爾反射系數(shù)，ρ和β是隨著地表覆蓋類型調(diào)整的系數(shù).

考慮大氣影響的地表偏振貢獻(xiàn)可以表示為

式中M為大氣質(zhì)量數(shù)，τm為大氣分子光學(xué)厚度，τa為氣溶膠光學(xué)厚度，c為與氣溶膠強(qiáng)前向散射有關(guān)的系數(shù)，一般設(shè)置為0.5.

目前定量遙感大氣氣溶膠的常規(guī)方法是在假定大氣氣溶膠和大氣模式下對(duì)地氣系統(tǒng)的散射進(jìn)行預(yù)先計(jì)算，建立查找表來(lái)定量反演大氣氣溶膠物理光學(xué)特性.本文基于以上原理，反演細(xì)模態(tài)AOD步驟如下：

1）根據(jù)衛(wèi)星觀測(cè)幾何和地表類型，利用（4）式計(jì)算地表反射的偏振輻亮度；

2）設(shè)定預(yù)設(shè)的氣溶膠模式，利用輻射傳輸方程計(jì)算建立矢量查找表；

3）根據(jù)衛(wèi)星觀測(cè)幾何插值矢量查找表，計(jì)算氣溶膠模式在不同的氣溶膠光學(xué)厚度下（統(tǒng)一轉(zhuǎn)換為0.67μm，范圍為0～1.8，間隔為0.1）的偏振輻亮度；

4）結(jié)合2N個(gè)（2個(gè)波段：0.67μm和0.865μm，N個(gè)角度：最多16個(gè)）衛(wèi)星觀測(cè)結(jié)果，利用偏振輻亮度標(biāo)準(zhǔn)方差法計(jì)算各氣溶膠模式在不同氣溶膠光學(xué)厚度下的標(biāo)準(zhǔn)偏差η；

5）選取η的最小值，其相應(yīng)的氣溶膠模式及氣溶膠光學(xué)厚度即為反演結(jié)果.

3.2 反演結(jié)果與驗(yàn)證

研究中利用PARASOL一級(jí)數(shù)據(jù)反演了珠三角地區(qū)2007、2008、2009三年的細(xì)模態(tài)AOD.圖4為2008年11月13日和2009年10月22日細(xì)模態(tài)AOD反演結(jié)果，無(wú)反演結(jié)果的部分為水體、云或數(shù)據(jù)缺失.以2008年11月為例，通過(guò)將反演結(jié)果、PARASOL氣溶膠產(chǎn)品、AERONET開平站地基氣溶膠產(chǎn)品三者進(jìn)行比較，結(jié)果表明引入了當(dāng)?shù)貧馊苣z模型后的反演結(jié)果比衛(wèi)星產(chǎn)品更接近地面觀測(cè)結(jié)果，由于衛(wèi)星產(chǎn)品或者地基數(shù)據(jù)的缺失，表格2列出了2008年11月份某5天氣溶膠光學(xué)厚度（865nm）的比較結(jié)果.

表2 本文反演結(jié)果、PARASOL氣溶膠產(chǎn)品、地基氣溶膠產(chǎn)品比較Table 2 Comparison of retrieval results，PARASOL aerosol products and AERONET data

4 氣溶膠時(shí)空變化特征分析

珠江三角洲地區(qū)已發(fā)展成以大型城市為中心、以發(fā)達(dá)的高速公路網(wǎng)連接中小城市的城市群區(qū)域.大氣污染成為制約珠三角區(qū)域社會(huì)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展、構(gòu)建和諧社會(huì)的瓶頸問(wèn)題.文章通過(guò)利用MODIS產(chǎn)品和反演結(jié)果分析了珠三角近三年氣溶膠的時(shí)空變化特征，MODIS總的AOD反映了總的氣溶膠消光特性的強(qiáng)度，而反演的細(xì)模態(tài)AOD主要表征了細(xì)顆粒氣溶膠的消光特性強(qiáng)度，反映了二次污染的強(qiáng)度.本文首先利用MODIS氣溶膠產(chǎn)品分析了珠三角地區(qū)總的AOD值的季節(jié)和年際變化特征.從圖6可以看出，春季AOD出現(xiàn)較大值，秋夏季次之，冬季最小.季節(jié)間的差異可高達(dá)0.9，這個(gè)分析結(jié)果與低能見(jiàn)度事件發(fā)生在秋冬季［26］的情形有所區(qū)別，這是因?yàn)锳OD代表的是垂直整層氣溶膠的消光效果，而地面能見(jiàn)度代表的是地面層氣溶膠的水平消光效果.春夏季出現(xiàn)較大AOD值與這季節(jié)較大的相對(duì)濕度導(dǎo)致的氣溶膠粒子的親水增長(zhǎng)有關(guān)，也可能與東南亞的生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的污染物長(zhǎng)距離輸送有關(guān)［27］.

本研究對(duì)珠三角地區(qū)2007、2008、2009三年的細(xì)模態(tài)AOD反演結(jié)果進(jìn)行了月平均和年平均，圖5為2009年3月、6月、9月和12月的月平均結(jié)果圖，細(xì)模態(tài)AOD2007、2008、2009年的年均值分別為0.1、0.09、0.079，呈現(xiàn)了逐年減低的趨勢(shì).從空間分布上看，珠三角中部地區(qū)的廣州、佛山、中山等地細(xì)模態(tài)AOD較大，尤其是佛山市的順德區(qū)和南海區(qū)，這可能與局部污染源關(guān)系密切，因?yàn)榉鹕绞侨珖?guó)有名的陶瓷生產(chǎn)基地，佛山還有家具、家電等眾多企業(yè)，工業(yè)生產(chǎn)排放的大量氣溶膠粒子增加了AOD值.

從圖6和圖7中可以看出珠三角細(xì)粒子氣溶膠光學(xué)厚度和總的光學(xué)厚度都有逐年降低的趨勢(shì)，這在一定程度上顯示了珠三角地區(qū)通過(guò)制定區(qū)域大氣污染防治措施來(lái)改善空氣質(zhì)量的有效性.PARASOL和MODIS在氣溶膠觀測(cè)上各有優(yōu)勢(shì)，PARASOL對(duì)于細(xì)模態(tài)氣溶膠粒子十分敏感，可以很好的表征主要來(lái)自于人類污染排放的細(xì)粒子氣溶膠，但是在粗粒子的監(jiān)測(cè)上有其局限性，而MODIS氣溶膠產(chǎn)品則能以較高的精度反演氣溶膠總的光學(xué)厚度，其氣溶膠產(chǎn)品在很多研究工作中被驗(yàn)證.本文將反演結(jié)果與MODIS氣溶膠產(chǎn)品進(jìn)行了對(duì)比，從圖8可以看出采用偏振方法反演的結(jié)果明顯低于MODIS氣溶膠產(chǎn)品.珠三角大氣污染主要呈現(xiàn)出一次污染和二次污染、粗顆粒物和細(xì)顆粒物并存的特征.

5 結(jié)論和討論

珠江三角洲是世界上人口最密集、發(fā)展最迅速的城市區(qū)域之一.近年來(lái)，無(wú)論就人體健康效應(yīng)、區(qū)域灰霾和能見(jiàn)度下降，還是就輻射和氣候影響而言，氣溶膠都已經(jīng)引起了社會(huì)和科學(xué)界的廣泛關(guān)注.本文利用AERONET資料建立珠三角地區(qū)氣溶膠模型，在此基礎(chǔ)上利用矢量輻射傳輸模式RT3建立查找表，采用多角度偏振方法反演了2007—2009年的細(xì)模態(tài)AOD，最后基于三年的反演結(jié)果和MODIS氣溶膠產(chǎn)品分析了珠三角地區(qū)氣溶膠的時(shí)空變化特征，得到以下結(jié)果：

1）地基觀測(cè)數(shù)據(jù)表明，珠三角氣溶膠表現(xiàn)出粗細(xì)顆粒物并存的特征.珠三角地區(qū)細(xì)模態(tài)氣溶膠模型與PARASOL和MODIS產(chǎn)品算法中預(yù)設(shè)的氣溶膠模型有較大不同，其中復(fù)折射指數(shù)實(shí)部在1.4～1.6之間，虛部在0～0.06之間，細(xì)粒子譜分布參數(shù)為：標(biāo)準(zhǔn)方差在0.5～0.7之間，平均半徑在0.05～0.15μm之間；氣溶膠細(xì)粒子比例在70%以上，說(shuō)明珠三角區(qū)域人為氣溶膠源占的比例很大，污染主要與局地排放有關(guān).

2）模擬計(jì)算表明，不同物理性質(zhì)的細(xì)模態(tài)氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)、偏振反射率有較大不同，需要分別考慮，細(xì)模態(tài)AOD反演結(jié)果、PARASOL產(chǎn)品和地基觀測(cè)數(shù)據(jù)三者的比較結(jié)果顯示，引入當(dāng)?shù)貧馊苣z模型使反演精度得到了較大的提高.

3）珠三角區(qū)域大氣污染表現(xiàn)出一次污染和二次污染并存、粗顆粒物和細(xì)顆粒物并存的特征.2007—2009年，珠三角地區(qū)總的氣溶膠光學(xué)厚度呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢(shì)，這也說(shuō)明經(jīng)過(guò)近幾年的努力，珠江三角洲空氣質(zhì)量有所好轉(zhuǎn).總的AOD在春季出現(xiàn)較大值，秋夏季次之，冬季最小，春夏季出現(xiàn)較大AOD值與氣溶膠粒子的親水增長(zhǎng)有關(guān)，也與東南亞的生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的污染物長(zhǎng)距離輸送有關(guān).

4）2009年細(xì)模態(tài)AOD年均值較2007年分別下降了21%，這也顯示了政府采取提高空氣質(zhì)量措施的有效性；在空間分布上，廣州、佛山等城市密集區(qū)域的氣溶膠濃度較高，這也在一定程度上證明了人類活動(dòng)如車輛尾氣排放、工業(yè)燃燒是氣溶膠的重要來(lái)源.

致 謝 本文AERONET開平站數(shù)據(jù)由中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所的陳洪濱研究員提供，PARASOL一級(jí)數(shù)據(jù)由法國(guó)空間中心提供，RT3程序由美國(guó)科羅拉多大虛的Evans教授提供，在此表示感謝.

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