Pu同位素比值在沉積物測年中的應(yīng)用

楊旭，潘少明，徐儀紅，阮向東，管永精，

（1.南京大學(xué) 地理與海洋科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 210093；2.廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西 南寧 530004）

環(huán)境中的放射性核素具有潛在的危害性，同時(shí)也具有重要的物質(zhì)運(yùn)移示蹤價(jià)值（萬國江，2000）。近幾十年來，放射性核素（Pu、137Cs 和210Pb） 作為示蹤元素在各種沉積環(huán)境中被廣泛應(yīng)用，包括沉積物沉積年代的推斷、沉積物沉積速率的估算、根據(jù)特定環(huán)境中放射性核素的分布特征、來源及其遷移運(yùn)動(dòng)趨勢研究沉積物的沉積、輸運(yùn)過程等（Baskaran et al，1996；Fuller et al，1999；Lind et al，2006；Mitchell et al，1999；Hancock et al，2011；Zaborska et al，2010）。目前，百年尺度上沉積環(huán)境研究中，用于沉積物定年的核素主要有人工放射性核素137Cs 和天然放射性核素210Pb，其中137Cs 時(shí)標(biāo)法應(yīng)用最為廣泛。自20 世紀(jì)60年代以來，137Cs 作為放射性時(shí)標(biāo)已被普遍應(yīng)用于研究海洋、河流、水庫、湖泊、濕地等多種沉積環(huán)境下的沉積物定年研究（Ritchie et al，1990；夏小明等，2004；Wei et al，2007；夏小明 等，1999；et al，潘少明 等，1997）。但是由于137Cs 的半衰期僅為30.2年，迄今為止，環(huán)境中的137Cs 總量已衰變掉60%，1963年的峰值已衰變到原來的1/3，隨著時(shí)間的推移，137Cs 作為沉積物計(jì)年時(shí)標(biāo)的靈敏度將受到影響（Pan et al，2011）。Pu 同位素與137Cs 來源相同，但其半衰期更長，可以成為沉積物計(jì)年的新核素。且研究表明（Koide et al，1977；Koide et al，1979；Koide et al，1985；Krey et al，1976），240Pu/239Pu 比值在“暫停核試驗(yàn)宣言（moratorium）”的前后有著顯著的差異，可作為潛在的定年工具。1964年美國的SNAP-9A 人造衛(wèi)星的核動(dòng)力裝置在地球上空燒毀，大量的238Pu 進(jìn)入大氣并散落于地表，使得該期間內(nèi)238Pu/239+240Pu 比值出現(xiàn)了較為明顯的峰值，可望作為沉積物定年的有效時(shí)間標(biāo)志。

1 钚同位素的來源

钚（Pu） 是最重要的超鈾元素，目前已發(fā)現(xiàn)钚有20 種同位素，其中主要的钚同位素有238Pu、239Pu、240Pu 和241Pu 4 種，這其中尤以239Pu（半衰期為24 110年）、240Pu（半衰期為6 573年） 最為重要。不同來源的Pu 具有不同的240Pu/239Pu 同位素比值：如武器級(jí)钚材料中240Pu 含量較低，240Pu/239Pu比值在0.01～0.07 之間；反應(yīng)堆燃燒后的核燃料中钚同位素240Pu/239Pu 的比值較高，約為0.23～0.67；大氣層核試驗(yàn)沉降產(chǎn)生的钚同位素240Pu/239Pu 比值為0.18；美國早期在太平洋環(huán)礁上進(jìn)行的核實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的240Pu/239Pu 比值為0.30～0.36，高于全球大氣沉降的240Pu/239Pu 比值（Cooper et al，2000；Rodushkin et al，1999；Warneke et al，2002）。因此，240Pu/239Pu 比值可作為判別钚同位素來源的重要手段。

自然界中天然存在的钚微乎其微。環(huán)境中的钚主要來源于核試驗(yàn)、核燃料后處理廠和核設(shè)施的廢物排放、核事故及攜帶核物質(zhì)的衛(wèi)星的焚毀等人類核活動(dòng)，其中絕大部分來自于1945-1980年間的大氣層核試驗(yàn)。全球大氣核試驗(yàn)的歷史大致分為兩個(gè)階段：1952-1958年，主要是美國在太平洋試驗(yàn)場（Pacific Proving Ground，PPG） 進(jìn)行的核試驗(yàn)；1961-1962年，主要是前蘇聯(lián)在北冰洋及西伯利亞地區(qū)進(jìn)行一系列的大規(guī)模核試驗(yàn)。1958-1961年，前蘇聯(lián)與美國實(shí)行“暫停核試驗(yàn)的宣言（moratorium）”，是暫停核試驗(yàn)階段。1963年8月，美、蘇、英簽訂《部分禁止核試驗(yàn)條約》，結(jié)束了大規(guī)模的大氣核試驗(yàn)。1970年代，中法兩國進(jìn)行了少量核試驗(yàn)。此外，1986年切爾諾貝利核泄漏事故產(chǎn)生的Pu 大氣沉降主要在歐洲一些地方及西伯利亞地區(qū)被觀測到（Livingston et al，1983；Mitchell et al，1999）。由于各年份進(jìn)行的核試驗(yàn)的次數(shù)和爆炸當(dāng)量的不均一，使得钚的全球沉降量的分布隨時(shí)間變化而變化。圖1 為東京地區(qū)監(jiān)測到的239+240Pu 和137Cs年度大氣沉降量，Hirose 等（Hirose et al，2008） 對(duì)其分析后表明：與137Cs 一樣，239+240Pu 的大氣沉降量也與全球大氣核試驗(yàn)的歷史階段相一致，主要沉降年份集中于1960-1980年間，其中最大沉降年份為1963年。

圖1 1957-2005年日本東京和筑波地區(qū)監(jiān)測到的239， 240Pu（虛線）和137Cs（實(shí)線）年度大氣沉降量（Bq/m2） （Hirose et al，2008）

大氣核試驗(yàn)釋放的放射性塵埃進(jìn)入平流層后，主要通過以下途徑沉降到地球表面：比較大的顆粒（50～100 μm） 很快沉降在試驗(yàn)區(qū)附近，在爆炸中心和下風(fēng)方向形成污染帶；絕大部分粒徑較小的放射性顆粒（1～10 μm） 可能會(huì)停留在大氣的對(duì)流層內(nèi)（離地面大約10 km 內(nèi)） 達(dá)數(shù)小時(shí)至幾個(gè)月，然后沉降在與爆炸點(diǎn)處同一緯度的地區(qū)，稱為區(qū)域沉降；小于1 μm 的放射性微粒進(jìn)入大氣的更高上空——同溫層（距地面50 km 以上），可飄流幾年或十幾年，然后通過擴(kuò)散和混合作用沉降到地球表面，這種方式為全球性沉降（徐儀紅等，2012）。海洋中的钚同位素在1946-1948年左右開始被監(jiān)測到，如圖2 所示，1960年之前，海洋中的239+240Pu既有全球沉降來源，也有區(qū)域沉降來源，而1960年之后，海洋中的239+240Pu 僅來自于全球沉降，且海洋中钚同位素隨時(shí)間變化的趨勢也與全球大氣核試驗(yàn)的歷史階段相一致，具有很明顯的時(shí)序分布特征。因此，钚同位素可以作為20 世紀(jì)40年代以來的沉積物定年工具。

圖2 海洋中239+240Pu年沉降量（Nakano et al，2003）

2 Pu 同位素及其比值定年

2.1 Pu 同位素定年

利用Pu 同位素進(jìn)行沉積物定年的原理與137Cs法基本相同。大氣核試驗(yàn)產(chǎn)生的人工放射性核素Pu 通過大氣擴(kuò)散沉降輸入地表與水體環(huán)境中，沉降于水體表面的Pu 同位素（主要為239Pu、240Pu）被水體中的懸浮物吸附后，大部分沉至水底并蓄積于沉積物中，使得沉積物中的Pu 同位素的垂直分布與其大氣沉降的的時(shí)間分布相關(guān)。在穩(wěn)定的沉積環(huán)境中，Pu 同位素沉降量隨時(shí)間的變化特征可完好地保存于沉積序列中，則Pu 同位素在沉積物中的峰值及其他特異值可作為時(shí)標(biāo)定年。

環(huán)境中存在的Pu 同位素（239Pu、240Pu） 主要來源于1945-1980年間的大氣核試驗(yàn)，其中1950年代后期和1960年代初期的核試驗(yàn)產(chǎn)生了最大量的Pu，且由于其不同的來源而有著不同的240Pu/239Pu比值，另外238Pu/239+240Pu 比值在不同地區(qū)不同的年代也不盡相同，也可為沉積物定年提供參考信息。

2.2 Pu 同位素定年的優(yōu)勢

與137Cs 相比，Pu 同位素定年具有以下明顯優(yōu)勢：

（1） Pu 同位素更容易被沉積物中的細(xì)顆粒物質(zhì)吸附。由于沉積物中有機(jī)質(zhì)、黏土礦物、膠體等強(qiáng)烈的吸附作用，使得Pu 被固化在其中而不容易發(fā)生遷移（Lee et al，1997）。研究表明，河口環(huán)境中239+240Pu 與137Cs 的地球化學(xué)行為存在差異，137Cs可能存在向外遷移過程（Su et al，2002），且易吸附于易溶解的礦物碎屑、堿性金屬等顆粒物，而239+240Pu 則易吸附于難溶解的氧化物、有機(jī)物或膠狀顆粒物（Alberts et al，1979；Dai et al，2001；Smith et al，1995），239+240Pu 比137Cs 更易從水中轉(zhuǎn)移到沉積物中（Livingston et al，1983；Nagaya et al，1984；Nagaya et al，1987；Nagaya et al，1993）。

（2） Pu 同位素可觀測到的起始年代比137Cs 法早。137Cs 時(shí)標(biāo)法是通過確定幾個(gè)特殊點(diǎn)作為時(shí)標(biāo)來進(jìn)行定年的，如：1954年的起始值、1963年的最大峰值和部分地區(qū)可觀測到的1986年切爾諾貝利事件的峰值。沉積物剖面中Pu 同位素的比活度分布與137Cs 具有相同的沉積年代特征，但是由于Pu的半衰期較長，因此可觀測到1948年的沉降年代（Hirose et al，2008）。且南半球137Cs 的沉降量僅為北半球的1/3，137Cs 峰值在南半球和赤道的局部區(qū)域并不明顯，而Pu 峰值皆較為清晰（Hancock et al，2011）919-929。

（3） Pu 同位素定年法比137Cs 法更精確、高效。首先，239Pu、240Pu 的半衰期分別為24 110年、6 573年，這意味著環(huán)境中的239Pu、240Pu 總量基本沒有變化，幾乎可以不考慮衰變的影響。且240Pu/239Pu 比值、238Pu/239+240Pu 比值也都具有指示沉積年代的作用，通過這些Pu 同位素比值與239+240Pu 峰值和起始值的相互驗(yàn)證，可得到更精確、更可靠的沉積年代信息。另外，近年來隨著質(zhì)譜技術(shù)，特別是電感耦合等離子體質(zhì)譜（ICP-MS） 分析法、加速器質(zhì)譜（AMS） 分析法和熱電離質(zhì)譜法（TIMS）等測量技術(shù)的快速發(fā)展，使得Pu 同位素的測量更高效、靈敏，這也為應(yīng)用239+240Pu 和Pu 同位素比值法進(jìn)行沉積物的定年提供了有力的技術(shù)支撐（Oughton et al，2000；Tims et al，2004；Wang et al，2005；Yamada et al，2007；Everett et al，2008）。

3 Pu 同位素及其比值在定年中的應(yīng)用

3.1 239+240Pu 時(shí)標(biāo)計(jì)年

239+240Pu 測年的主時(shí)標(biāo)與137Cs 相似，確定的主要年份如下所示：①采樣年份：水體沉積物頂層沉積年份對(duì)應(yīng)采樣年份；②1948年：研究發(fā)現(xiàn)（Leslie et al，2008），北半球可探測到的239+240Pu 起始年代比南半球早1～2年，且多個(gè)地區(qū)可觀測到的239+240Pu 的起始年份比137Cs 早，均為1952年。但在儀器的探測精度及探測極限允許的條件下，沉積物柱樣中可檢測到239+240Pu 的最早年份是1948年，239+240Pu 剖面最深層應(yīng)與此對(duì)應(yīng)。③1963年：1963年前后大氣239+240Pu 沉降量最大，沉積物中239+240Pu 值最大層對(duì)應(yīng)于1963年的沉積層。

利用239+240Pu 時(shí)標(biāo)法對(duì)沉積物定年主要需注意兩個(gè)方面，239+240Pu 峰值的準(zhǔn)確性與239+240Pu 在不同的水體環(huán)境的適用性。林瑞芬等（1992） 對(duì)新疆博斯騰湖沉積物柱芯研究后發(fā)現(xiàn)，239+240Pu 分布峰值情況與20 世紀(jì)60年代核試驗(yàn)高峰相當(dāng)吻合，出現(xiàn)在1963±2年。萬國江等（2011） 利用239+240Pu 與137Cs 技術(shù)對(duì)云南程海和瑞士Greifensee 沉積物柱芯研究中發(fā)現(xiàn)，239+240Pu 與137Cs 的主蓄積峰位于同一幾何深度，且程海沉積柱芯中的239+240Pu 比活度與北半球137Cs 逐年沉降量之間具有很好的對(duì)應(yīng)關(guān)系。說明239+240Pu 具有湖泊現(xiàn)代沉積計(jì)年的時(shí)標(biāo)價(jià)值。

在河口及海洋環(huán)境中，239+240Pu 時(shí)標(biāo)法在一些地區(qū)也有了相應(yīng)的研究。Pan et al（2011） 和劉旭英等（2009） 對(duì)長江水下三角洲區(qū)域的SC07 柱樣分析后發(fā)現(xiàn)，該柱狀樣沉積物中239+240Pu 核素剖面與137Cs 剖面存在一致的1963年最大蓄積峰和1958年次蓄積峰，且239+240Pu 活度可探測的深度下限比137Cs 低，討論結(jié)果把1948年作為SC07 柱樣239+240Pu 的起始年代。Zheng et al（2004；2005） 多次對(duì)日本海及Sagami 灣等西北太平洋海域進(jìn)行調(diào)查后顯示，239+240Pu 及137Cs 比活度的垂直剖面分布基本相似（圖3 是其中的Sagami 灣柱狀樣），柱樣的239+240Pu 可探測深度也均低于137Cs；Hancock et al（2011） 使用239+240Pu、137Cs 作為計(jì)年時(shí)標(biāo)對(duì)澳大利亞和新西蘭海灣與湖泊的研究中發(fā)現(xiàn)，137Cs 的蓄積峰并不明顯，最大峰值區(qū)域范圍較寬，甚至無峰值出現(xiàn)，而239+240Pu 的最大蓄積峰均較顯著。可見在湖泊、河口、海洋等環(huán)境中，利用239+240Pu 時(shí)標(biāo)法對(duì)沉積物定年具有可行性。

圖3 Sagami 灣柱狀樣（KT-91-03-8） 239+240Pu 比活度和137Cs 比活度垂直分布（Zheng et al，2005）

3.2 240Pu/239Pu 同位素比值定年

由于核材料在制造工藝和設(shè)計(jì)上的差異，不同來源的Pu 具有不同的240Pu/239Pu 比值，而PPG（比值約為0.30～0.36） （Everett et al，2008）383-393和全球大氣沉降（比值約為0.18） （Krey et al，1976）兩個(gè)來源對(duì)環(huán)境中Pu 的分布影響最為深遠(yuǎn)。因此，如若受到不同來源核素的影響，沉積物柱狀樣中240Pu/239Pu 同位素比值將呈現(xiàn)出明顯的分層現(xiàn)象。Koide et al（1985）1-8對(duì)兩極冰蓋中的240Pu/239Pu 比值進(jìn)行系統(tǒng)的分析與對(duì)比（如圖4 所示），發(fā)現(xiàn)1958年以前，240Pu/239Pu 比值約為0.30，1960年左右Pu 沉降量明顯減小，240Pu/239Pu 比值為約為0.22，1961-1962年前蘇聯(lián)在Novaya Zemlya 等地進(jìn)行大量核試驗(yàn)，240Pu/239Pu 比值為0.18。因此，推斷冰芯中240Pu/239Pu 比值的變化可推測極地冰蓋的沉積年代。

圖4 北極和南極冰芯中的240Pu/239Pu 同位素比值的年代特征（Koide et al，1985）

研究表明（Wang et al，2005；Zheng et al，2004；Zheng et al，2005；Pan et al，2011），中國東海、沖繩海槽、日本海域與sagami 灣的柱狀樣中的240Pu/239Pu 同位素比值隨著深度的增加皆有明顯的遞增趨勢，其中底層沉積物中的240Pu/239Pu 比值最大，可能是受1950年代Bikini 核試驗(yàn)的影響。這些變化趨勢與均南極、格陵蘭島冰芯沉積物中的240Pu/239Pu 同位素比值的變化趨勢相似。

1952-1954年，美國太平洋核試驗(yàn)產(chǎn)生的240Pu/239Pu 同位素比值較高。在南極沉積物中，測得最底層中的240Pu/239Pu 同位素比值高于0.34，同時(shí)對(duì)應(yīng)于較高的Pu 比活度，而北極沉積物中的240Pu/239Pu 同位素比值則小于0.29（Koide et al，1985）。1955-1958年，蘇聯(lián)和英國進(jìn)行的核試驗(yàn)占到了所有核試驗(yàn)產(chǎn)生當(dāng)量的50%，研究發(fā)現(xiàn)此期間南極和北極的240Pu/239Pu 同位素比值均較低，平均值分別為0.22 和0.25（劉旭英，2009）。1961-1962年，暫停核武器試驗(yàn)協(xié)議簽署前（Partial Test Ban Treaty of 1963），前蘇聯(lián)在Novaya Zemlya 進(jìn)行了大規(guī)模的系列核試驗(yàn)，在南極和北極冰芯沉積物中記錄了此期間的240Pu/239Pu 同位素比值為0.18。

圖5 為長江口柱樣SC07、SC18 中239+240Pu 活度及240Pu/239Pu 同位素比值的剖面分布情況。兩個(gè)柱狀樣沉積物均以黏土質(zhì)粉砂為主，并且柱狀樣中的大多數(shù)層位的組分含量差別不大，說明樣品粒度參數(shù)對(duì)實(shí)驗(yàn)中239+240Pu、137Cs 比活度測定的影響有限（Pan et al，2011；龐仁松 等，2011）。Tims et al（2010） 曾對(duì)SC07 柱樣中240Pu/239Pu 比值情況進(jìn)行了詳細(xì)的探討，推斷出了1952-1954、1955-1958、1961-1962 三段沉積年代，與其239+240Pu的峰值情況一致。Pan et al（2011） 利用137Cs 的峰值對(duì)該柱狀樣進(jìn)行定年分析，結(jié)果與其一致?？梢娎?40Pu/239Pu 同位素比值對(duì)沉積物進(jìn)行定年具有可靠性。

柱樣SC18 中240Pu/239Pu 同位素比值（如圖5 所示） 從表層至160 cm 范圍內(nèi)幾乎保持均一狀態(tài)，平均值為0.219±0.013，高于全球大氣沉降的平均值0.18。160 cm 深度以下，240Pu/239Pu 同位素比值開始增加，其中181～195 cm 的240Pu/239Pu 同位素比值較高，平均值約為0.258，在201 cm 深度附近，240Pu/239Pu 同位素比值達(dá)到最大值0.319±0.022。因此，SC18 柱樣201 cm 深度以下沉積物可能代表了1952年至1954年美國太平洋核試驗(yàn)的年代。而181～195 cm 的240Pu/239Pu 同位素比值與北極觀測到的1955～1958年期間的比值（0.25） 極為接近，且此段深度范圍內(nèi)沉積物的239+240Pu 比活度也較高（約為0.48 mBq/g），說明這段沉積物可能都對(duì)應(yīng)于1955-1958年間的沉積年代。160 cm 深度以上則可能代表采樣年份至1963年。這些研究結(jié)果與liu等（2011） 對(duì)柱樣SC18 的239+240Pu 活度剖面分析相一致，也符合龐仁松等（2011） 利用210Pb 和137Cs對(duì)SC18 柱樣的定年分析。

圖5 柱樣SC07 和SC18 的239+240Pu 比活度（mBq/g） 和240Pu/239Pu同位素比值的垂直分布（SC07 引自Tims et al，2010；Pan et al，2010；SC18 引自liu et al，2011）

此外，Thorstern 等（2002） 研究北半球溫帶地區(qū)的Pu 核素后發(fā)現(xiàn)，美國1952-1953年在Nevada沙漠的核試驗(yàn)所釋放的Pu 核素隨大氣運(yùn)動(dòng)，已經(jīng)向東擴(kuò)散影響至歐洲的西北地區(qū)，且Alpine 冰芯與Rothamsted 牧草中的240Pu/239Pu 同位素比值的變化趨勢相似，可以鑒別出1955-1970年沉積年代，Thorsten 等研究人員認(rèn)為該數(shù)據(jù)可作為北半球溫帶區(qū)域的定年提供參考。另外，1986年切爾諾貝利核泄漏事故產(chǎn)生的240Pu/239Pu 同位素比值約為0.42（Ketterer et al，2004；Boulyga et al，1997；Harley et al，1980；）。

3.3 238Pu/239+240Pu 比值定年

1950年代早期，大氣核試驗(yàn)釋放的Pu 同位素的238Pu/239+240Pu 比值約為0.1，除此外，1956-1979年間，大部分年限的238Pu/239+240Pu 比值約為0.03±0.02，核試驗(yàn)產(chǎn)生的238Pu 總量皆遠(yuǎn)小于239+240Pu（Koide et al，1985）1-8。但1964年SNAP-9A 人造衛(wèi)星的核輔助動(dòng)力裝置在地球上空燒毀，產(chǎn)生了高于大氣沉降3 倍的238Pu，其中超過2/3 的量散落在南半球，成為了南半球238Pu 的主要來源，研究表明了238Pu/239+240Pu 的1968 峰值就是受此次核事故的影響（Hancock et al，2011）。有研究表明，北半球的238Pu/239+240Pu 比值在該段時(shí)間內(nèi)也有明顯變化（Smith et al，1987）。

Hancock et al（2011） 對(duì)澳大利亞和新西蘭多個(gè)區(qū)域沉積物中的238Pu/239+240Pu 比值進(jìn)行了深入的研究，圖6 是Hinchinbrook 海峽柱狀樣中的137Cs活度、239+240Pu 活度及238Pu/239+240Pu 同位素比值的剖面分布情況，從圖中可以看出，該柱樣238Pu/239+240Pu 同位素比值除了存在較清晰的1968年峰值外，還存在1954年較大的起始值，且柱狀樣中238Pu/239+240Pu 的1968年峰值符合239+240Pu 對(duì)柱狀樣的定年結(jié)果，而1954年起始值也與137Cs 的探測下限相一致。此外Hancock 等還對(duì)多個(gè)柱狀樣中的238Pu/239+240Pu 比值進(jìn)行細(xì)致的分析，均發(fā)現(xiàn)存在1968年峰值，多個(gè)柱樣還存在1954年較大的起始值。

圖6 Hinchinbrook 海峽柱狀樣239+240Pu 比活度和238Pu/239+240Pu 比值的垂直分布（Hancock et al，2011）

4 結(jié)論

從現(xiàn)有的研究來看，Pu 同位素定年在海洋、河口、湖泊等環(huán)境中皆可適用。239+240Pu 時(shí)標(biāo)法可為沉積物定年提供1948年和1963年兩個(gè)主時(shí)標(biāo)。通過對(duì)比柱狀樣中240Pu/239Pu 比值的變化趨勢，可為沉積物定年提供有用的時(shí)標(biāo)信息，而238Pu/239+240Pu 比值可為沉積物計(jì)年提供較為明顯1968年峰值和1954年起始值。此外，240Pu/239Pu 同位素比值在“暫停核試驗(yàn)宣言”前后都有顯著的變化，所以，Pu 同位素比值不僅可為沉積物計(jì)年提供特異的時(shí)標(biāo)，還可明確區(qū)分核試驗(yàn)暫停前后的多段沉積時(shí)間。且與137Cs 法相比，Pu 同位素定年的主時(shí)標(biāo)更為明顯，可探測到沉積年代更早，將239+240Pu 的時(shí)標(biāo)與Pu 同位素比值推論所得沉積年代信息相結(jié)合，可使得到的沉積年代信息更確切，更可靠。因此，隨著時(shí)間的推移，Pu 同位素及其比值在今后的沉積物測年中的應(yīng)用前景廣闊，與其他測年方法一起共用可以提高沉積物測年的精度。

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