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    裙帶菜多糖的熱裂解產(chǎn)物分析及卷煙應(yīng)用研究

    2013-03-14 08:35:32劉珊張軍濤胡軍胡有持
    中國(guó)煙草學(xué)報(bào) 2013年5期
    關(guān)鍵詞:裙帶菜糠醛卷煙

    劉珊,張軍濤,胡軍,胡有持

    1 中國(guó)煙草總公司鄭州煙草研究院,鄭州市高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2號(hào) 450001;2 廈門煙草工業(yè)有限責(zé)任公司,廈門市海滄新陽(yáng)工業(yè)區(qū) 361026

    我國(guó)擁有豐富的海洋植物資源——海藻。研究表明,將海藻提取物加入卷煙后具有生津降刺、改善口感、提高吸食品質(zhì)的作用[1-3]。為了進(jìn)一步研究海藻多糖在煙草中是如何發(fā)揮作用的,本文以裙帶菜多糖為研究對(duì)象,進(jìn)行了多糖的熱裂解分析研究,即在模擬卷煙燃燒的條件下,考察裙帶菜多糖在熱裂解過程中香味物質(zhì)的生成情況,同時(shí)進(jìn)行了多糖的卷煙應(yīng)用研究,為卷煙香料研究提供技術(shù)參考依據(jù)。

    1 材料、儀器與方法

    1.1 主要材料和儀器

    裙帶菜(Undaria pinnati fida,大連沿海);空白卷煙(江蘇中煙工業(yè)有限責(zé)任公司提供)。

    無(wú)水乙醇、95%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))乙醇(AR,天津市凱通化學(xué)試劑有限公司);正丁醇、三氯甲烷(AR,天津市富宇精細(xì)化工有限公司);D-葡萄糖,D-果糖,D-半乳糖,D-半乳糖醛酸,D-甘露糖,L-鼠李糖,D-木糖,L-巖藻糖(分析純生化試劑,Sigma);硅烷化試劑,三氟乙酸,吡啶等(均為國(guó)產(chǎn)分析純)。

    CP224S型電子天平(感量:0.0001 g,北京賽多利斯公司);GC-2010氣相色譜儀(日本島津);Pyroprobe 5000熱裂解儀(CDS Analytical, Oxford,PA);HP6890/5973 GC/MS聯(lián)用儀(美國(guó)Agilent公司)。

    1.2 方法

    1.2.1 裙帶菜多糖的制備方法

    裙帶菜依次經(jīng)洗凈、除雜、晾曬、烘干和粉碎后,過20目篩。稱取一定量裙帶菜干粉,加水回流提取3 h,提取液過濾濃縮后加入95%乙醇,靜置過夜,過濾并干燥得到裙帶菜粗多糖。將粗多糖溶于水中,加入一定量的三氯乙酸,放置過夜,過濾除去沉淀的蛋白質(zhì),濾液濃縮后加入乙醇靜置過夜,過濾后將沉淀干燥即得裙帶菜多糖。

    1.2.2 裙帶菜多糖的單糖組成分析方法

    稱取多糖樣品2 mg ,加入三氟乙酸高溫水解120 min,冷卻,減壓旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)蒸干。先加入吡啶,待樣品溶解后,加入硅烷化試劑制備衍生化樣品。以肌醇為內(nèi)標(biāo)。單糖標(biāo)準(zhǔn)品同法衍生化并進(jìn)行氣相色譜分析。

    GC工作條件:色譜柱:RTX-5(30 m × 320 μm,0.25 μm)毛細(xì)管柱;進(jìn)口溫度:230℃;檢測(cè)器溫度:230℃;升溫程序: 130℃保持1.0 min,以2℃ /min升至180℃,保持3 min,再以10℃ /min升至220℃,保持3 min;載氣流速3.0 mL/min;不分流模式。

    1.2.3 裙帶菜多糖的熱裂解方法

    取專用石英管一根,裝填2 mg多糖樣品,兩端塞入適量的石英棉,將樣品調(diào)整至裂解石英管中央位置。

    裂解條件:氧氮混合氣(氧氣和氮?dú)獍大w積比9:91混合),裂解初溫為50℃,保持5 s,然后以30 ℃/s的升溫速率,將終溫分別升至300℃,600℃,900 ℃,并保持5 s。吸附阱設(shè)置:吸附溫度-60 ℃,脫附溫度300 ℃,保持1 min,脫附氣為氦氣。裂解腔附件的初始溫度:50 ℃,最終溫度:250 ℃,保持8 min。反應(yīng)氣的流量:20 mL/min。

    GC工作條件:色譜柱:DB-5ms(30 m × 250 μm,0.25 μm)毛細(xì)管柱;進(jìn)樣口溫度:280 ℃;升溫程序:40 ℃保持3 min,以10 ℃/min升至240 ℃,再以20 ℃/min升至280 ℃,保持5 min;載氣流速:1.2 mL/min;分流比50∶1。

    MS工作條件:質(zhì)譜傳輸線溫度:280 ℃;電離方式:EI;離子源溫度:230 ℃;四極桿溫度:150 ℃;電離能量:70 eV;掃描范圍:33~350 amu;溶劑延遲5 min。

    采用Wiley和NIST05數(shù)據(jù)庫(kù)檢索,以匹配度≥85%者定性,峰面積歸一化法定量。

    1.2.4 裙帶菜多糖的感官評(píng)價(jià)方法

    多糖以水稀釋后,采用香精注射機(jī)按照煙絲質(zhì)量的0.008%均勻地注入空白卷煙,對(duì)照樣加入相同量的水,加料煙支于溫度(22±1)℃ 和相對(duì)濕度(60±20)% 環(huán)境中平衡48 h后,由7名具有省級(jí)及省級(jí)以上卷煙感官評(píng)價(jià)資格的評(píng)委進(jìn)行評(píng)價(jià)。采用單體香料評(píng)價(jià)方法,主要從香氣特性、煙氣特性和口感特性3個(gè)方面進(jìn)行評(píng)價(jià)。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 裙帶菜多糖的單糖組成

    通過與單糖標(biāo)準(zhǔn)品的保留時(shí)間相比較與峰面積的計(jì)算,可得到裙帶菜多糖所含單糖單元的種類以及含量,如下表所示。由表1可知,裙帶菜多糖主要由葡萄糖構(gòu)成,并含有一定量的木糖與少量的甘露糖、半乳糖、半乳糖醛酸、果糖以及巖藻糖。

    表1 裙帶菜多糖的單糖組成 (%)

    2.2 裙帶菜多糖裂解結(jié)果分析

    在典型的卷煙燃燒過程中,其燃燒錐中心處于無(wú)氧的裂解狀態(tài),溫度通常在700~900 ℃,裂解區(qū)周圍的溫度在400~700 ℃,靠近抽吸端的蒸餾區(qū)溫度一般低于400 ℃[4]。在裂解過程中設(shè)定不同的溫度可一定程度上模擬這一過程。為此,在實(shí)驗(yàn)中選取卷煙燃燒有代表性的300℃、600℃和900 ℃進(jìn)行比較,分別代表?yè)]發(fā)性物質(zhì)開始進(jìn)入煙氣、煙草開始燃燒和抽吸時(shí)最高溫度這3個(gè)典型溫度[5]。

    圖1所示為300℃、600℃和900 ℃下裙帶菜多糖裂解總離子流圖。表2為裙帶菜多糖3個(gè)不同溫度裂解后GC-MS檢索分析結(jié)果。其中化合物的定性采用Wiley和NIST05數(shù)據(jù)庫(kù)檢索,以匹配度≥85%定性,峰面積歸一化法相對(duì)定量,表2所示為檢索出的化合物種類與面積百分比含量。

    圖1 裙帶菜多糖300℃、600℃和900 ℃下裂解總離子流圖

    從圖1和表2可看出,在300 ℃時(shí),產(chǎn)生的化合物種類較少,主要是呋喃類化合物,其中糠醛的峰面積占到總峰面積的60%以上,相對(duì)含量較高的化合物還包括5-甲基糠醛和5-羥甲基糠醛。當(dāng)裂解溫度上升至600 ℃與900 ℃時(shí),產(chǎn)生的化合物種類顯著增加,與300 ℃相比,增加了許多低分子量的物質(zhì),主要是一些酮類化合物,但是呋喃類化合物仍處于主導(dǎo)地位,其峰面積仍占據(jù)總峰面積的20%以上。600 ℃的裂解產(chǎn)物中含量較高的有糠醛、糠醇、5-甲基糠醛、5-羥甲基糠醛、1,4:3,6-雙脫水-α-D型吡喃葡萄糖等。900 ℃的裂解產(chǎn)物中含量較高的主要有糠醛、5-甲基糠醛、甲基環(huán)戊烯醇酮、1,4:3,6-雙脫水-α-D型吡喃葡萄糖、3,5-二羥基-2-甲基-4(H)-吡喃-4-酮等。

    表2 裙帶菜多糖熱裂解產(chǎn)物分析 (%)

    續(xù)表2

    從裙帶菜多糖的熱裂解產(chǎn)物分析結(jié)果看,主要熱裂解產(chǎn)物以呋喃類、酮類、有機(jī)酸類、醛類為主。多糖裂解時(shí),首先進(jìn)行鏈剪切作用,發(fā)生逆醇醛縮合反應(yīng),再進(jìn)行下一步的裂解,形成小分子[6]。裙帶菜多糖主要由葡萄糖構(gòu)成,因此其裂解產(chǎn)物主要由葡萄糖裂解產(chǎn)生。其中呋喃類物質(zhì)的產(chǎn)生,例如糠醛和5-羥甲基糠醛,可能是由多糖中的葡萄糖單元結(jié)構(gòu)通過裂解形成[7,8],并且隨著溫度的升高,大分子的呋喃類物質(zhì)可進(jìn)一步裂解形成小分子物質(zhì)或者發(fā)生聚合[9]。

    在較低溫度時(shí),多糖處于熱裂解初期,主要發(fā)生脫水和解聚反應(yīng),糖醛酸側(cè)鏈斷裂,其內(nèi)在結(jié)構(gòu)開始發(fā)生變化。隨著溫度的升高,多糖熱裂解程度加劇,產(chǎn)物也變得復(fù)雜。在此階段,多糖結(jié)構(gòu)中的主要糖苷鍵和C-C鍵斷開,發(fā)生脫羥、脫羧和脫羰反應(yīng),形成一些羰基和羧基化合物[10],例如4-環(huán)戊烯-1,3-二酮、3-甲基-2-環(huán)戊烯-1-酮、肉豆蔻酸等。

    此外,裙帶菜多糖熱裂解過程中還產(chǎn)生了含硫物質(zhì)(Z)-3-(苯硫基)-1,3-戊二烯與含氮物質(zhì)7-甲基-2,4-二羥基蝶啶。由于海藻與陸生植物相比具有較高的硫元素含量水平,主要以多糖硫酸酯的形式存在,門曉媛等[11]報(bào)道裙帶菜多糖硫酸基的含量高達(dá)10%左右,它們?cè)诟邷貤l件下可能發(fā)生裂解等一系列反應(yīng)生成較小分子的含硫化合物。而在裙帶菜多糖的提取過程中雖然進(jìn)行了脫蛋白處理,但仍可能殘留有少量的蛋白質(zhì)與氨基酸等含氮物質(zhì),并且裙帶菜本身也含有一些含氮的色素類物質(zhì),這些物質(zhì)都有可能在高溫過程中反應(yīng)生成新的含氮化合物。

    裙帶菜多糖裂解結(jié)果表明,在裂解過程中產(chǎn)生了很多有利于改善卷煙感官品質(zhì)的香味物質(zhì),例如5-羥甲基糠醛、2-乙?;秽⒖啡?、糠醇、肉豆蔻酸等。同時(shí),裂解過程中也產(chǎn)生了酚類等有害成分,并且相對(duì)含量隨著裂解溫度的上升有增加的趨勢(shì)。

    2.3 裙帶菜多糖試驗(yàn)卷煙感官評(píng)價(jià)結(jié)果

    添加裙帶菜多糖的試驗(yàn)卷煙的感官評(píng)價(jià)結(jié)果表明:裙帶菜多糖與煙香的諧調(diào)性較好,無(wú)異味。添加裙帶菜多糖對(duì)卷煙的香氣質(zhì)有一定改善,能夠明顯降低雜氣,提高細(xì)膩程度,降低干燥程度,增加回甜感(圖2),但是余味方面與空白卷煙相比稍顯不足??傮w上看,裙帶菜多糖對(duì)卷煙的感官舒適度具有改善作用。

    圖2 試驗(yàn)卷煙感官質(zhì)量評(píng)吸結(jié)果

    3 結(jié)論

    在模擬卷煙抽吸的溫度范圍內(nèi),裙帶菜多糖的熱裂解產(chǎn)物隨溫度的提高而趨向復(fù)雜。裙帶菜多糖在熱裂解過程中產(chǎn)生豐富的香味物質(zhì),如5-羥甲基糠醛、2-乙?;秽⒖啡?、糠醇、肉豆蔻酸等。裙帶菜多糖的卷煙感官質(zhì)量評(píng)價(jià)結(jié)果也表明,裂解產(chǎn)生的香味物質(zhì)能夠改善卷煙的感官質(zhì)量,能與煙香諧調(diào),具有降低雜氣,提高煙氣細(xì)膩柔和度,增強(qiáng)回甜舒適感的作用。

    [1]朱尊權(quán),胡有持,劉惠民,等.羊棲菜水提取液及其在煙草中的應(yīng)用[P],CN1961761.

    [2]朱尊權(quán),胡有持,張曉兵,等.羊棲菜乙醇提取液及其在煙草中的應(yīng)用[P],CN1961762.

    [3]朱尊權(quán),胡有持,周細(xì)才,等.羊棲菜多糖及其在煙草中的應(yīng)用[P],CN1962699.

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