• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)反硝化聚磷工藝的影響

    2013-03-04 06:23:36王亞宜潘綿立
    關(guān)鍵詞:過(guò)長(zhǎng)硝化反應(yīng)時(shí)間

    王亞宜,王 鴻,郭 剛,潘綿立

    (1.同濟(jì)大學(xué) 污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海200092;2.上海醫(yī)藥工業(yè)研究院,上海200040)

    反硝化聚磷技術(shù)是利用一類反硝化聚磷菌(DPAOs)可利用亞硝酸鹽/硝酸鹽為電子受體,以胞內(nèi)儲(chǔ)存物聚羥基烷酸酯(PHA)為電子受體,通過(guò)“一碳兩用”原則來(lái)同步完成反硝化脫氮和過(guò)量吸磷目的的[1].因反硝化聚磷技術(shù)具備節(jié)省碳源和曝氣量以及污泥產(chǎn)量低等諸多優(yōu)勢(shì)已成為污水處理領(lǐng)域競(jìng)相研究的熱點(diǎn)技術(shù)之一[2].

    在厭氧階段,DPAOs將胞內(nèi)聚磷水解并利用該過(guò)程釋放的能量三磷酸腺苷(ATP)及糖原提供的還原力來(lái)完成碳源的吸收和PHA的合成,以作為后續(xù)缺氧反硝化的電子供體;而缺氧階段PHA降解產(chǎn)生的能量可用于聚磷的合成,最終實(shí)現(xiàn)除磷目標(biāo)[3].可見(jiàn),PHA作為細(xì)胞的物質(zhì)和能量轉(zhuǎn)換中心,在DPAOs的代謝過(guò)程扮演重要角色,其在厭氧階段的合成水平直接決定著后續(xù)缺氧吸磷的功效以及DPAOs是否可占優(yōu)勢(shì).如果厭氧反應(yīng)時(shí)間過(guò)短,則PHA合成可能不充分;相反,厭氧反應(yīng)時(shí)間過(guò)長(zhǎng)將可能使微生物長(zhǎng)期暴露于饑餓狀態(tài),并導(dǎo)致PHA的無(wú)效損失[4],繼而削弱后續(xù)反硝化脫氮除磷效果.

    因此,考察厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)反硝化除磷代謝特征以及功能微生物的影響對(duì)于明晰反硝化除磷科學(xué)機(jī)理,提高反硝化除磷工藝的穩(wěn)定性具有重要意義.本研究通過(guò)設(shè)定三個(gè)水平的厭氧反應(yīng)時(shí)間tR(90,120和150min),考察了不同厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)反硝化除磷效果的長(zhǎng)期影響作用,同時(shí)探索了微生物種群結(jié)構(gòu)及形態(tài)學(xué)特性變化.

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)裝置

    厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)反硝化除磷效果的影響試驗(yàn)在序批式反應(yīng)器(sequencing batch reactor,SBR)中進(jìn)行.如圖1所示,SBR為圓柱形有機(jī)玻璃容器,有效容積為2.5L,充水比為0.7.反應(yīng)器內(nèi)配有攪拌裝置,同時(shí)內(nèi)置pH 、氧化還原電位(ORP)及溶解氧(DO)傳感器,實(shí)現(xiàn)在線監(jiān)測(cè)和控制.

    圖1 SBR試驗(yàn)裝置和控制系統(tǒng)Fig.1 The schematic diagram of experimental SBR

    1.2 試驗(yàn)廢水

    試驗(yàn)采用模擬配水,溶液化學(xué)需氧量(COD)為300mg·L-1,其中CH3COONa的質(zhì)量濃度為276.75mg·L-1,CH3CH2COONa的質(zhì)量濃度為72mg·L-1,KH2PO4的質(zhì)量濃度為21.97mg·L-1,CaCl2的質(zhì)量濃度為10mg·L-1,MgSO4·7H2O的質(zhì)量濃度為85mg·L-1,NH4Cl的質(zhì)量濃度為38.18mg·L-1,烯丙基硫脲(ATU)的質(zhì)量濃度為4mg·L-1,微量元素液為0.5mL·L-1.微量元素液的組成及濃度參見(jiàn)文獻(xiàn)[5].在厭氧末,即分別為90,120和150min時(shí),投加KNO3溶液形成缺氧環(huán)境.

    1.3 SBR運(yùn)行與試驗(yàn)

    接種污泥取自上海某污水處理廠二沉池污泥,該污泥具有生物脫氮除磷功能.在SBR裝置中首先通過(guò)An/A/O交替運(yùn)行,進(jìn)行DPAOs的富集.該SBR有效容積為7.5L,充水比為0.7.本試驗(yàn)1d設(shè)定3個(gè)周期,一個(gè)周期為8h,其中:進(jìn)水5min,厭氧2h,缺氧3.5h,好氧30min,靜置60min,排水5 min,閑置50min.其他運(yùn)行參數(shù)如下:污泥質(zhì)量濃度維持在4 000mg·L-1左右,泥齡控制在20d左右.經(jīng)過(guò)120d馴化后,揮發(fā)性懸浮固體(VSS)與懸浮固體(SS)的質(zhì)量濃度比ρVSS/ρSS穩(wěn)定在0.72~0.75,認(rèn)為系統(tǒng)已達(dá)穩(wěn)定狀態(tài),DPAOs馴化結(jié)束.

    將馴化好的DPAOs均分三份,接種到2.5L的SBR中(圖1).將厭氧反應(yīng)時(shí)間tR分別設(shè)定為90,120和150min,相應(yīng)調(diào)整閑置時(shí)間,其他運(yùn)行時(shí)間及參數(shù)不變.經(jīng)過(guò)115d的馴化后,三個(gè)SBR中污泥的ρVSS/ρSS分別穩(wěn)定在0.72~0.76、0.7~0.75及0.75~0.80,認(rèn)為系統(tǒng)已達(dá)穩(wěn)定狀態(tài).再比較三個(gè)系統(tǒng)的脫氮除磷效果,觀察污泥形態(tài)變化,并利用熒光原位雜交技術(shù)(fluorescence in situ hyrbridisation,F(xiàn)ISH)檢測(cè)功能菌的數(shù)量變化.

    1.4 常規(guī)指標(biāo)分析方法

    取水樣直接過(guò)膜(孔徑4.5μm),然后測(cè)定PO43--P、NH4+-N、NO2--N、NO3--N 及混合液懸浮固體MLSS、混合液揮發(fā)性懸浮固體MLVSS,測(cè)量方法采用中國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試方法.COD測(cè)定使用Merck COD試劑,糖原測(cè)量采用蒽酮試劑法,PHA 測(cè) 定 采 用 氣 相 色 譜 法[6],胞外 聚 合 物(EPS)測(cè)定方法見(jiàn)文獻(xiàn)[7].

    1.5 分子生物學(xué)FISH分析方法

    取好氧末污泥,采用FISH測(cè)定微生物種群.總的微生物群落用EUBMIX探針標(biāo)記,探針PAOMIX用來(lái)標(biāo)記PAOs中的Accumulibacter,探針GAOQ989與探針GBG2結(jié)合用來(lái)標(biāo)記GAOs中的Competibacter.探針 ALF969(甲酰胺濃度為35%)用來(lái)標(biāo)記聚糖菌(GAOs)中的Alphaproteobacteria.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)An/A/O-SBR脫氮除磷效果的影響

    2.1.1 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間的長(zhǎng)期脫氮效果比較

    如圖2a,2b所示,在運(yùn)行80d后,厭氧反應(yīng)時(shí)間為90和120min的兩組SBR系統(tǒng)總氮(TN)去除率均穩(wěn)定在90%~100%,平均去除率分別為93%與97%.在后期,厭氧反應(yīng)時(shí)間為120min的SBR系統(tǒng)TN去除率不如厭氧反應(yīng)時(shí)間為90min的SBR系統(tǒng)穩(wěn)定.而厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的SBR脫氮效果最不穩(wěn)定,TN去除率通常在60%~100%之間波動(dòng)(圖2c),而80d后的平均去除率為81%.

    圖2 厭氧反應(yīng)時(shí)間不同的系統(tǒng)長(zhǎng)期脫氮效果比較Fig.2 Variations in N obtained in the long-term operation of the three systems with different anaerobic time

    從An/A/O SBR長(zhǎng)期的反硝化效果來(lái)看,厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min反應(yīng)器積累的NO2--N較厭氧反應(yīng)時(shí)間為90或120min的反應(yīng)器要多(圖2c),其缺氧末NO2--N積累有時(shí)高達(dá)12.8mg·L-1,相應(yīng)的游離亞硝酸(FNA)質(zhì)量濃度為2.9×10-4mg·L-1.較高的FNA往往會(huì)抑制反硝化速率,導(dǎo)致脫氮效果變差[8-9].

    2.1.2 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間的長(zhǎng)期除磷效果比較

    在運(yùn)行80d后,厭氧反應(yīng)時(shí)間為90和120min的兩組SBR厭氧釋磷量分別穩(wěn)定在25~30mg·L-1和15~20mg·L-1,缺氧除磷效果均穩(wěn)定在50%左右;在好氧末,系統(tǒng)除磷效果穩(wěn)定在80%左右,80d后兩個(gè)SBR的磷平均去除率分別為85%和73%(圖3a,3b).而厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的系統(tǒng)厭氧釋磷及缺氧、好氧除磷效果不穩(wěn)定,其厭氧釋磷的下降可能是由FNA的抑制作用導(dǎo)致的,因?yàn)樵囼?yàn)中厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min系統(tǒng)的FNA質(zhì)量濃度有時(shí)可達(dá)2.9×10-4mg·L-1.而根據(jù)文獻(xiàn)[10]報(bào)導(dǎo),當(dāng) HNO2-N 的質(zhì)量濃度達(dá)到5×10-3mg·L-1時(shí),PAOs厭氧釋磷量可降低50%,這與本研究結(jié)果相符.

    FNA影響生物除磷效果,可能有兩方面的原因.①FNA作為解偶聯(lián)劑,通過(guò)提高質(zhì)子透過(guò)膜的通透性而破壞質(zhì)子驅(qū)動(dòng)力,從而在不抑制呼吸鏈遞氫的同時(shí)卻抑制了ATP的合成,使氧化與磷酸化偶聯(lián)過(guò)程脫離[11];② 高FNA將破壞多聚磷酸激酶(PPK),從而破壞PAOs的吸磷過(guò)程[9].缺少了PPK的參與,PAOs無(wú)法正常合成聚磷.

    2.1.3 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間 An/A/O-SBR 系統(tǒng)PHA、糖原合成及脫氮除磷效果

    圖3 厭氧反應(yīng)時(shí)間不同的系統(tǒng)長(zhǎng)期除磷效果比較Fig.3 Variations in P obtained in the long-term operation of the three systems with different anaerobic time

    基于三個(gè)SBR的長(zhǎng)期運(yùn)行效果,開(kāi)展了典型周期各生化指標(biāo)的檢測(cè).圖4給出了三個(gè)SBR第345個(gè)周期胞內(nèi)物質(zhì)(PHA和糖原)的變化情況.隨著厭氧反應(yīng)時(shí)間從90min延長(zhǎng)為150min,PHA在厭氧段的含量水平降低,其中聚羥基丁酸酯(PHB)減少量尤為明顯.厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min較厭氧反應(yīng)時(shí)間為90min的PHB合成量減少了近20%.在缺氧段,厭氧反應(yīng)時(shí)間為120和150min的PHA消耗量分別為厭氧反應(yīng)時(shí)間為90min反應(yīng)器合成PHA量的92%和77%.對(duì)應(yīng)圖3中脫氮除磷效果隨厭氧反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)而下降,可得出結(jié)論:厭氧反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng)造成脫氮除磷效果的變差,主要是由PHA厭氧段的含量水平低以及在缺氧段的降解效率低造成的.

    厭氧段PHA隨厭氧反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)而降低有兩方面的原因:(1)厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的反應(yīng)器在厭氧段初期,普通異養(yǎng)反硝化菌(OHB)利用進(jìn)水中的一部分COD迅速將溶液中上一周期滯留下來(lái)的NO3--N和NO2--N反硝化,而因三個(gè)反應(yīng)器初始的COD相同,這就造成了厭氧反應(yīng)時(shí)間為150 min SBR系統(tǒng)PHA合成量的降低;(2)由于厭氧反應(yīng)時(shí)間的過(guò)長(zhǎng)造成了PHA在厭氧段的無(wú)效損失.在厭氧階段,當(dāng)系統(tǒng)缺少外碳源時(shí),微生物通過(guò)內(nèi)源代謝消耗PHA來(lái)提供自身所必須的能量,因此從圖4(圖中PHA=PHB+PHV,其中PHV為聚羥基戊酸酯)中可以看出,厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min時(shí),厭氧反應(yīng)時(shí)間已經(jīng)過(guò)長(zhǎng),造成厭氧段PHA含量水平的降低.

    圖4 典型周期(第345個(gè)周期)中PHA與糖原的變化比較Fig.4 Variations of PHA and glycogen during one cycle(the 345th cycle)in the three batch reactors

    對(duì)比三個(gè)不同厭氧反應(yīng)時(shí)間系統(tǒng)的脫氮效果(表1),表中厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的反應(yīng)器在缺氧初,NO3--N少投加了2.4mg·L-1,是為了避免其在缺氧末亞硝酸鹽或FNA的大量積累.發(fā)現(xiàn)厭氧反應(yīng)時(shí)間設(shè)定越長(zhǎng),NO3--N與NO2--N比還原速率越低,導(dǎo)致脫氮效果下降(去除率分別為100%、92%和79%).厭氧末PHA水平低同時(shí)也造成反硝化過(guò)程各種酶對(duì)電子的競(jìng)爭(zhēng)[12],由于硝酸鹽還原酶(Nar)對(duì)電子的捕捉能力較亞硝酸鹽還原酶(Nir)強(qiáng),這種不平衡性造成了FNA的積累,繼而產(chǎn)生一系列對(duì)反硝化及除磷的抑制作用.

    表1 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)反硝化效率的影響(第345個(gè)周期)Tab.1 Comparison of the N and P removal during one cycle(the 345th cycle)in batch experiments

    分析第345個(gè)典型周期,厭氧反應(yīng)時(shí)間為90 min的反應(yīng)器除磷效果可達(dá)93%;厭氧反應(yīng)時(shí)間為120min的反應(yīng)器除磷效果降為65%.而厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的反應(yīng)器經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期運(yùn)行,其厭氧釋磷量?jī)H為4.1mg·L-1(圖5),這主要是因?yàn)镻HA水平及其在缺氧段降解效率的降低,造成反硝化效率的降低,繼而造成的亞硝酸鹽或FNA的積累抑制了多聚磷酸激酶(PPK酶)或PHA氧化時(shí)能量的產(chǎn)生,最終導(dǎo)致除磷效率的下降[13].

    圖5 典型周期中(第345個(gè)周期)P/N去除特性比較Fig.5 Variations of P/N during one cycle(the 345th cycle)in the three batch reactors

    2.2 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)An/A/O-SBR微生物種群結(jié)構(gòu)的影響

    本試驗(yàn)中,隨著厭氧反應(yīng)時(shí)間設(shè)定值的增高,PAOs含量遞減,分別為(58±2.3)%、(50±2.2)%與(45±2.7)%;而 GAOs(Competibacter)含量遞增,即分別為(28±2.3)%、(30±2.2)%和(42±2.7)%(圖6).

    圖6 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間的微生物種群結(jié)構(gòu)比較Fig.6 FISH images from the three reactors in typical cycle tests

    Filipe等[14]通過(guò)對(duì)GAOs和PAOs在厭氧條件下熱力學(xué)參數(shù)的理論研究發(fā)現(xiàn),若厭氧區(qū)的固體停留時(shí)間超過(guò)吸收揮發(fā)性脂肪酸所需時(shí)間時(shí),將迫使GAOs和PAOs分解胞內(nèi)聚合物以滿足細(xì)胞的維持生長(zhǎng),本試驗(yàn)結(jié)果表明,過(guò)長(zhǎng)的厭氧反應(yīng)時(shí)間將使PAOs逐漸從系統(tǒng)中淘洗出去,影響系統(tǒng)脫氮除磷效果.

    2.3 厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)An/A/O-SBR系統(tǒng)微生物形態(tài)學(xué)的長(zhǎng)期影響

    檢測(cè)了各反應(yīng)器好氧末污泥的胞外聚合物,其蛋白質(zhì)與糖含量見(jiàn)表2.可見(jiàn),各反應(yīng)器蛋白質(zhì)含量基本相同,而隨著厭氧反應(yīng)時(shí)間設(shè)定值的延長(zhǎng),胞外糖含量減少明顯,即厭氧反應(yīng)時(shí)間為120和150min系統(tǒng)污泥的胞外糖含量均比厭氧反應(yīng)時(shí)間為90min的系統(tǒng)減少約20%.由此可以推測(cè),厭氧反應(yīng)時(shí)間過(guò)長(zhǎng)或外碳源不足時(shí),將迫使微生物消耗胞外糖類來(lái)提供能量.而通過(guò)檢測(cè)污泥絮體粒徑分布(表2),也證實(shí)了厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的粒徑要明顯小于較短厭氧反應(yīng)時(shí)間的污泥粒徑.

    表2 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間下微生物胞外聚合物比較Tab.2 Chemical composition of EPS extracted from the three sludges

    對(duì)于厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的系統(tǒng),由于厭氧反應(yīng)時(shí)間過(guò)長(zhǎng),在無(wú)外碳源情況下,微生物需要消耗自身物質(zhì)(包括其細(xì)胞膜外表面的糖類等物質(zhì))來(lái)獲得維持生存所需的能量,長(zhǎng)此以往,使污泥黏性變差,絮體形成效果差,最終影響系統(tǒng)的脫氮除磷效果.另外,在排泥量相同的情況下,厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的反應(yīng)器ρSS略低,為3 600mg·L-1,這也是由于厭氧反應(yīng)時(shí)間過(guò)長(zhǎng),微生物消耗自身物質(zhì)所致.

    3 結(jié)論

    通過(guò)考察不同厭氧反應(yīng)時(shí)間下反硝化除磷系統(tǒng)的長(zhǎng)期運(yùn)行,結(jié)果表明:

    (1)厭氧運(yùn)行時(shí)間過(guò)長(zhǎng)會(huì)降低PAOS/DPAOs厭氧末的PHA含量,導(dǎo)致后續(xù)缺氧階段FNA的積累,繼而影響反硝化除磷和脫氮效果;

    (2)隨著厭氧反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),各反應(yīng)器中PAOs的比例呈下降趨勢(shì),GAOs的比例呈上升趨勢(shì),表明在本試驗(yàn)條件下,厭氧反應(yīng)時(shí)間過(guò)長(zhǎng),對(duì)PAOs的富集不利,長(zhǎng)期運(yùn)行將導(dǎo)致系統(tǒng)的惡化甚至崩潰.

    (3)從微生物形態(tài)來(lái)看,由于厭氧反應(yīng)時(shí)間過(guò)長(zhǎng),微生物消耗了其體外糖類等物質(zhì)來(lái)提供能量以維持生存,使得絮體黏性變差,最終導(dǎo)致厭氧反應(yīng)時(shí)間為150min的反應(yīng)器中微生物絮體較小,絮體形成效果較差.

    [1] Mino T. Microbiology and biochemistry of the enhanced biological phosphate removal process [J].Water Research,1998,32(11):3193.

    [2] WANG Yayi,GENG Junjun,GUO Gang,et al.N2O production in anaerobic/anoxic denitrifying phosphorus removal process:The effects of carbon sources shock[J].Chemical Engineering Journal,2011,172(2):999.

    [3] Tsuneda S,Ohno T,Soejima K,et al.Simultaneous nitrogen and phosphorus removal using denitrifying phosphate accumulating organisms in a sequencing batch reactor [J].Biochemical Engineering Journal,2006,27(3):191.

    [4] WANG Yayi,GENG Junjun,REN Zhongjia,et al.Effect of anaerobic reaction time on denitrifying phosphorus removal and N2O production[J].Bioresource Technology,2011,102(10):5674.

    [5] WANG Yayi,JIANG Fun,ZHANG Zhaoxiang,et al.The long term effect of carbon source on the competition between polyphosphorus accumulating organisms and glycogen accumulating organism in a continuous plug flow anaerobic/aerobic(A/O)process[J].Bioresource Technology,2010,101(1):98.

    [6] Oehmen A,Keller-Lehmann B,Zeng R J,et al.Optimisation of poly-β-h(huán)ydroxyyalkanoate analysis using gas chromatography for enhanced biological phosphorus removal systems [J].Journal of Chromatography A,2005,1070(1/2):131.

    [7] 吳昌永.實(shí)時(shí)控制下短程生物脫氮的實(shí)現(xiàn)及其穩(wěn)定性研究[D].哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院,2006.WU Changyong. Achievement and stability of shortcut biological nitrogen removal under real-time control [D].Harbin:Municipal and Environmental Engineering of Harbin Institute of Technology,2006.

    [8] Zhou Yan,Pijuan M,Yuan Zhiguo.Free nitrous acid inhibition on anoxic phosphorus uptake and denitrification by polyphosphate accumulating organisms [J]. Biotechnol Bioengineering,2007,98(4):903.

    [9] Sijbesma W F H,Almeida J S,Reis M A M,et al.Uncoupling effect of nitrite during denitrification by Pseudomonas fluorescens:An in vivo P-31-NMR study [J].Biotechnology and Bioengineering,1996,52(1):176.

    [10] Reddy D,Lancaster J R,Cornforth D P.Nitrite inhibition of clostridum-botulinum-electron-spin resonance detection of ironnitric oxide complexes[J].Science,1983,221:769.

    [11] Kampschreur M J,Temmink H,Kleerebezem R,et al.Nitrous oxide emission during wastewater treatment [J]. Water Research,2009,43(17),4093.

    [12] Zhou Yan,Pijuan M,Yuan Zhiguo.Development of a 2-sludge,3-stage system for nitrogen and phosphorous removal from nutrient-rich wastewater using granular sludge and biofilms[J].Water Research,2008,42(12),3207.

    [13] Zhou Yan,Pijuan M,Oehmen A,et al.The source of reducing power in the anaerobic metabolism of polyphosphate accumulating organisms (PAOs)—a mini-review [J].Water Science &Technology,2010,61(7):1653.

    [14] Filipe C D M,Grady Jr C P L.Ecological engineering of bioreactors for wastewater treatment [J].Water Air Soil Pollution,2000,123(1):117.

    猜你喜歡
    過(guò)長(zhǎng)硝化反應(yīng)時(shí)間
    硫脲濃度及反應(yīng)時(shí)間對(duì)氫化物發(fā)生-原子熒光法測(cè)砷影響
    包皮過(guò)長(zhǎng)早“環(huán)切”
    用反應(yīng)時(shí)間研究氛圍燈顏色亮度對(duì)安全駕駛的影響
    汽車零部件(2018年5期)2018-06-13 08:42:18
    包皮過(guò)長(zhǎng)一定要手術(shù)切除嗎?
    婦女生活(2018年3期)2018-03-15 22:05:10
    MBBR中進(jìn)水有機(jī)負(fù)荷對(duì)短程硝化反硝化的影響
    厭氧氨氧化與反硝化耦合脫氮除碳研究Ⅰ:
    海水反硝化和厭氧氨氧化速率同步測(cè)定的15N示蹤法及其應(yīng)用
    視覺(jué)反應(yīng)時(shí)間和聽(tīng)覺(jué)反應(yīng)時(shí)間的比較分析
    雙側(cè)喙突過(guò)長(zhǎng)1例
    疑難病雜志(2014年8期)2014-03-06 08:03:58
    抗抑郁治療對(duì)抑郁癥患者視覺(jué)反應(yīng)時(shí)間的影響
    亚洲av电影不卡..在线观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产成人精品久久久久久| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产精品精品国产色婷婷| 99在线视频只有这里精品首页| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产精品野战在线观看| 男女啪啪激烈高潮av片| 亚洲无线在线观看| 给我免费播放毛片高清在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 亚洲最大成人中文| 日韩欧美精品v在线| 色哟哟·www| 禁无遮挡网站| 十八禁国产超污无遮挡网站| 国产精品1区2区在线观看.| 麻豆久久精品国产亚洲av| av中文乱码字幕在线| 中文字幕av成人在线电影| 日韩人妻高清精品专区| 大型黄色视频在线免费观看| 国产精品福利在线免费观看| 看非洲黑人一级黄片| 日日撸夜夜添| 哪里可以看免费的av片| 露出奶头的视频| 一区二区三区四区激情视频 | 精品午夜福利在线看| 精品人妻视频免费看| 精华霜和精华液先用哪个| 永久网站在线| 人人妻人人看人人澡| av在线老鸭窝| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 乱码一卡2卡4卡精品| 亚洲中文日韩欧美视频| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 欧美日韩综合久久久久久| 91久久精品电影网| 亚洲成人精品中文字幕电影| 久久99热这里只有精品18| 欧美精品国产亚洲| av在线天堂中文字幕| 卡戴珊不雅视频在线播放| 成人av在线播放网站| 丝袜喷水一区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 欧美精品国产亚洲| 麻豆乱淫一区二区| 天天一区二区日本电影三级| 国产精品av视频在线免费观看| 成人午夜高清在线视频| 亚洲图色成人| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产欧美日韩精品亚洲av| 禁无遮挡网站| 亚洲在线观看片| 在线天堂最新版资源| 99热网站在线观看| 亚洲欧美日韩高清专用| a级一级毛片免费在线观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 少妇人妻精品综合一区二区 | 国产伦一二天堂av在线观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 综合色av麻豆| 免费看av在线观看网站| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 久久久国产成人精品二区| 搡老熟女国产l中国老女人| av天堂在线播放| a级毛片a级免费在线| 国产黄色视频一区二区在线观看 | av在线老鸭窝| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | а√天堂www在线а√下载| 成人二区视频| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产高潮美女av| 日韩精品青青久久久久久| 美女大奶头视频| av国产免费在线观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 日韩精品青青久久久久久| 日韩一本色道免费dvd| 国产精品福利在线免费观看| 久久中文看片网| 国产精品女同一区二区软件| 插阴视频在线观看视频| 99热全是精品| 久久久a久久爽久久v久久| 日韩在线高清观看一区二区三区| 亚洲国产高清在线一区二区三| 2021天堂中文幕一二区在线观| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产一区二区激情短视频| 久久久久九九精品影院| 亚洲国产精品久久男人天堂| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 波多野结衣巨乳人妻| 12—13女人毛片做爰片一| 少妇被粗大猛烈的视频| a级毛片免费高清观看在线播放| 在线观看午夜福利视频| 久久精品夜色国产| 乱码一卡2卡4卡精品| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产高清视频在线播放一区| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲电影在线观看av| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 香蕉av资源在线| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲四区av| 麻豆乱淫一区二区| 男女那种视频在线观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 国产高清不卡午夜福利| 美女免费视频网站| 精品国产三级普通话版| 天堂√8在线中文| 六月丁香七月| 欧美中文日本在线观看视频| 十八禁国产超污无遮挡网站| 黄色配什么色好看| 国产乱人视频| 国产男人的电影天堂91| 99久久无色码亚洲精品果冻| 最近2019中文字幕mv第一页| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国内精品一区二区在线观看| 日本与韩国留学比较| 国产一区二区激情短视频| 毛片女人毛片| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲欧美日韩东京热| 寂寞人妻少妇视频99o| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 久久草成人影院| 日韩在线高清观看一区二区三区| 成人av一区二区三区在线看| 村上凉子中文字幕在线| 免费电影在线观看免费观看| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲国产精品成人久久小说 | 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲国产精品合色在线| av天堂在线播放| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 99riav亚洲国产免费| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 亚洲国产欧洲综合997久久,| 三级毛片av免费| 欧美人与善性xxx| avwww免费| 久久午夜亚洲精品久久| 日韩精品中文字幕看吧| 久久久久久久午夜电影| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 全区人妻精品视频| 18禁在线播放成人免费| 淫妇啪啪啪对白视频| 在线a可以看的网站| 亚洲18禁久久av| 久久久久性生活片| h日本视频在线播放| 国产av不卡久久| 国产精品一二三区在线看| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲自偷自拍三级| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产老妇女一区| 天堂动漫精品| 久久99热6这里只有精品| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲内射少妇av| 欧美成人精品欧美一级黄| 日本-黄色视频高清免费观看| a级毛片免费高清观看在线播放| 如何舔出高潮| 男女啪啪激烈高潮av片| 最近手机中文字幕大全| 日韩在线高清观看一区二区三区| 日日撸夜夜添| 91精品国产九色| 高清午夜精品一区二区三区 | 99热这里只有是精品在线观看| 国产毛片a区久久久久| 久久人人爽人人爽人人片va| 精品久久久久久成人av| 亚洲精品一区av在线观看| 国产精品久久久久久av不卡| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 久久中文看片网| 国产精品一二三区在线看| 欧美区成人在线视频| 亚洲熟妇熟女久久| 日本三级黄在线观看| 91久久精品电影网| 久久久久九九精品影院| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产精品一区二区三区四区久久| 熟女人妻精品中文字幕| 久久久a久久爽久久v久久| 日韩国内少妇激情av| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产精品福利在线免费观看| 天堂√8在线中文| 岛国在线免费视频观看| 久久99热6这里只有精品| 丝袜喷水一区| h日本视频在线播放| 高清日韩中文字幕在线| 国产成人影院久久av| 亚洲人与动物交配视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 淫秽高清视频在线观看| 美女高潮的动态| 国产精品电影一区二区三区| 联通29元200g的流量卡| 中文亚洲av片在线观看爽| 国产成人福利小说| 国产v大片淫在线免费观看| 婷婷精品国产亚洲av| 久久99热这里只有精品18| 国产高清有码在线观看视频| 国产精品久久久久久久久免| 天天一区二区日本电影三级| 久久久久久九九精品二区国产| 日韩欧美三级三区| 国产人妻一区二区三区在| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 亚洲人与动物交配视频| 99久久九九国产精品国产免费| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 一本精品99久久精品77| 小说图片视频综合网站| 亚洲18禁久久av| 亚洲国产色片| 亚洲,欧美,日韩| 99热只有精品国产| 国产亚洲欧美98| 国产精品久久久久久久电影| 欧美一区二区国产精品久久精品| 免费看日本二区| av天堂中文字幕网| 久久国产乱子免费精品| 精品欧美国产一区二区三| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 欧美日本亚洲视频在线播放| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 免费一级毛片在线播放高清视频| 2021天堂中文幕一二区在线观| 日韩强制内射视频| 国产精品一区www在线观看| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产高清视频在线播放一区| 成人漫画全彩无遮挡| 干丝袜人妻中文字幕| 99热精品在线国产| 成人国产麻豆网| 久久午夜福利片| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 成人毛片a级毛片在线播放| 高清日韩中文字幕在线| 可以在线观看的亚洲视频| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 亚洲美女视频黄频| videossex国产| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲三级黄色毛片| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 欧美一区二区国产精品久久精品| 高清毛片免费看| 国产亚洲精品久久久久久毛片| www日本黄色视频网| 欧美激情在线99| 三级毛片av免费| 麻豆一二三区av精品| 国产高清激情床上av| 可以在线观看的亚洲视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产成人aa在线观看| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 精品乱码久久久久久99久播| 一本一本综合久久| av在线亚洲专区| 国产高清视频在线观看网站| 成年女人毛片免费观看观看9| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 一级毛片aaaaaa免费看小| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲四区av| 黄色一级大片看看| 免费高清视频大片| 国产69精品久久久久777片| 老女人水多毛片| 色哟哟哟哟哟哟| 深爱激情五月婷婷| 黄色欧美视频在线观看| 日本 av在线| 99热6这里只有精品| 女同久久另类99精品国产91| 俄罗斯特黄特色一大片| 观看免费一级毛片| 12—13女人毛片做爰片一| 91久久精品国产一区二区三区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 一级毛片aaaaaa免费看小| 国产精品亚洲一级av第二区| 日本 av在线| 69人妻影院| 久久这里只有精品中国| 国产三级在线视频| 国产亚洲91精品色在线| 俺也久久电影网| 精品久久久久久久久久免费视频| 日韩av不卡免费在线播放| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产av在哪里看| 日本一二三区视频观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 一a级毛片在线观看| 乱系列少妇在线播放| 欧美国产日韩亚洲一区| 日日干狠狠操夜夜爽| 老司机午夜福利在线观看视频| 两个人的视频大全免费| 亚洲国产精品成人综合色| av专区在线播放| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产精品久久视频播放| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 日本一二三区视频观看| 欧美激情国产日韩精品一区| 久久久久久久久久黄片| 精品日产1卡2卡| 免费在线观看影片大全网站| 欧美一区二区亚洲| 国产精品一区二区免费欧美| 国产 一区精品| 男人和女人高潮做爰伦理| 伦精品一区二区三区| www.色视频.com| 日本欧美国产在线视频| 亚洲丝袜综合中文字幕| av在线观看视频网站免费| 亚洲国产精品成人综合色| 中文字幕免费在线视频6| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲精品粉嫩美女一区| 乱系列少妇在线播放| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 一进一出抽搐动态| 亚洲欧美成人精品一区二区| 午夜影院日韩av| 亚洲无线在线观看| 亚洲欧美日韩高清专用| 波多野结衣巨乳人妻| 男人舔女人下体高潮全视频| 人妻少妇偷人精品九色| 网址你懂的国产日韩在线| 午夜激情欧美在线| 成人精品一区二区免费| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 毛片一级片免费看久久久久| 女人被狂操c到高潮| 亚洲性久久影院| 亚洲美女视频黄频| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 女同久久另类99精品国产91| 亚洲性夜色夜夜综合| 国产精品一二三区在线看| 色综合色国产| 免费高清视频大片| 熟女人妻精品中文字幕| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 哪里可以看免费的av片| 久久99热6这里只有精品| 成年女人看的毛片在线观看| 观看美女的网站| 亚洲三级黄色毛片| 五月伊人婷婷丁香| 国产精品伦人一区二区| 国产不卡一卡二| 午夜福利成人在线免费观看| 婷婷六月久久综合丁香| 一本精品99久久精品77| 少妇的逼好多水| a级一级毛片免费在线观看| 欧美一区二区国产精品久久精品| 欧美日韩国产亚洲二区| 91久久精品国产一区二区成人| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 男女边吃奶边做爰视频| 国产午夜精品论理片| 日韩成人av中文字幕在线观看 | 国产精华一区二区三区| 国产精品综合久久久久久久免费| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 日韩欧美精品v在线| 亚洲av电影不卡..在线观看| 我的女老师完整版在线观看| 精品久久久久久久久久久久久| www.色视频.com| 一本精品99久久精品77| 麻豆国产97在线/欧美| 在线国产一区二区在线| 综合色丁香网| 亚洲色图av天堂| 俺也久久电影网| av在线蜜桃| 亚洲人与动物交配视频| 美女大奶头视频| 亚洲av不卡在线观看| 国产伦精品一区二区三区视频9| 最近最新中文字幕大全电影3| 长腿黑丝高跟| 日韩欧美在线乱码| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 国产高清不卡午夜福利| 成人av在线播放网站| 亚洲精品在线观看二区| 中出人妻视频一区二区| 国产私拍福利视频在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 欧美极品一区二区三区四区| 村上凉子中文字幕在线| 99热6这里只有精品| 亚洲av五月六月丁香网| 日本精品一区二区三区蜜桃| 中出人妻视频一区二区| 日本与韩国留学比较| 夜夜夜夜夜久久久久| 欧美一区二区精品小视频在线| 综合色丁香网| 午夜视频国产福利| 我的女老师完整版在线观看| 校园春色视频在线观看| 色在线成人网| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 我的老师免费观看完整版| 一区二区三区免费毛片| 不卡视频在线观看欧美| 卡戴珊不雅视频在线播放| 久久精品91蜜桃| 午夜激情欧美在线| 最新中文字幕久久久久| 亚洲在线观看片| 激情 狠狠 欧美| 黄色一级大片看看| 在现免费观看毛片| 亚洲av中文av极速乱| 免费看日本二区| 久久久久久伊人网av| 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲av一区综合| 在线a可以看的网站| 国产真实乱freesex| 亚洲真实伦在线观看| 成年av动漫网址| 精品午夜福利在线看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 日本免费一区二区三区高清不卡| 晚上一个人看的免费电影| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 高清毛片免费看| 亚洲自偷自拍三级| 国产成人一区二区在线| 男女视频在线观看网站免费| 熟女电影av网| 国产日本99.免费观看| 精品国产三级普通话版| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 观看美女的网站| 熟女电影av网| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| av中文乱码字幕在线| 日本在线视频免费播放| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产精品亚洲美女久久久| 午夜福利在线观看吧| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 91精品国产九色| 深夜精品福利| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产亚洲精品久久久com| 国产三级中文精品| 中文字幕免费在线视频6| 免费高清视频大片| 久久鲁丝午夜福利片| 99久国产av精品国产电影| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 亚洲第一电影网av| 久久久久久久午夜电影| 亚洲av二区三区四区| 亚洲成人久久爱视频| 精华霜和精华液先用哪个| 成人美女网站在线观看视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 一级黄片播放器| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲国产精品成人综合色| 老熟妇仑乱视频hdxx| 中文字幕免费在线视频6| 变态另类丝袜制服| 国内精品一区二区在线观看| 久久久色成人| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲人成网站高清观看| 成年女人永久免费观看视频| 亚洲av二区三区四区| 51国产日韩欧美| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲丝袜综合中文字幕| 一个人观看的视频www高清免费观看| 成人毛片a级毛片在线播放| 成人亚洲精品av一区二区| 有码 亚洲区| 看十八女毛片水多多多| 午夜激情福利司机影院| 99热网站在线观看| av在线亚洲专区| 免费观看的影片在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看| 国产大屁股一区二区在线视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 一区二区三区免费毛片| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 日韩av在线大香蕉| 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲最大成人中文| 一级毛片久久久久久久久女| 午夜福利成人在线免费观看| 男人舔女人下体高潮全视频| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 97超视频在线观看视频| 国产探花在线观看一区二区| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 久久久久久久久久成人| 两个人视频免费观看高清| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 美女内射精品一级片tv| 白带黄色成豆腐渣| 欧美zozozo另类| 国产精品乱码一区二三区的特点| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲av五月六月丁香网| 午夜免费激情av| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲va在线va天堂va国产| av.在线天堂| 成人性生交大片免费视频hd| 午夜福利高清视频| 成年av动漫网址| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 欧美日韩综合久久久久久| 欧美3d第一页| 久久精品影院6| 国产精品1区2区在线观看.| 国产精品一二三区在线看| 欧美精品国产亚洲| h日本视频在线播放| 能在线免费观看的黄片| 男人舔女人下体高潮全视频| 97超碰精品成人国产| 久久午夜亚洲精品久久| 日本 av在线| 亚洲无线观看免费| 麻豆成人午夜福利视频| 一级a爱片免费观看的视频| a级一级毛片免费在线观看| 日韩高清综合在线| 欧美日韩在线观看h| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲精品久久国产高清桃花| 午夜影院日韩av| 欧美最黄视频在线播放免费| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲国产精品sss在线观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 插阴视频在线观看视频| 日韩中字成人| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 一本一本综合久久| 日韩制服骚丝袜av| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 午夜福利在线观看免费完整高清在 |