基于加速器7Li(p,n)反應的硼中子俘獲治療中子源的優(yōu)化設計

李長楷 馬英杰 湯曉斌 謝 芹 耿長冉 陳 達

1（成都理工大學核技術與自動化工程學院 成都 610059）

2（南京航空航天大學核科學與工程系 南京 210016）

基于加速器7Li(p,n)反應的硼中子俘獲治療中子源的優(yōu)化設計

李長楷1,2馬英杰1湯曉斌2謝 芹2耿長冉2陳 達2

1（成都理工大學核技術與自動化工程學院 成都 610059）

2（南京航空航天大學核科學與工程系 南京 210016）

7Li(p,n)反應以中子產額大、反應閾能低等優(yōu)點成為硼中子俘獲治療加速器驅動中子源所用中子反應的候選類型之一。本文重點研究了該中子產生反應作為加速器驅動中子源的中子產額及其能譜特性，并對產生的高能中子束流進行慢化，使其滿足BNCT治療要求。首先采用蒙特卡羅程序MCNPX2.5.0模擬加速器7Li(p,n)反應過程，得到1.9?3.0 MeV能量入射質子的中子產額及其能譜，并詳細研究了質子入射能量為2.5 MeV的最佳條件下產生的中子束流特性；進而提出中子束流的慢化設計方案，并對慢化所得超熱中子束品質進行分析研究。模擬計算結果表明，10 mA流量的2.5 MeV能量入射質子所產生的中子束經過慢化處理后，可以很好地滿足硼中子俘獲治療的中子束流要求。

硼中子俘獲治療，蒙特卡羅方法，超熱中子，中子慢化

1936年，Locher提出硼中子俘獲法(Boron Neutron Capture Therapy，BNCT)治療惡性腫瘤，其基本原理是利用熱中子和10B發(fā)生熱中子俘獲反應：

其反應產物7Li和4He均屬于重粒子，具有射程短、高LET(傳能線密度)、高REB(相對生物效應)等優(yōu)點，配合親腫瘤硼化合物使10B集中于腫瘤組織，可以局部性、選擇性殺死腫瘤細胞，而對正常細胞造成較小傷害[1]。

熱中子由于散射、俘獲等原因無法有效治療位于體內的惡性腫瘤。超熱中子(0.4 eV?10 keV)經表層組織慢化，到達腫瘤區(qū)域時已成熱中子，且在表層組織能量沉積較少，因此BNCT的理想治療中子束流一般選超熱中子束[2]。

目前，國內對BNCT研究所用的中子源為反應堆中子源，但由于反應堆安裝復雜、造價和維護費用高及核安全方面的管制，因此，反應堆中子源難以在醫(yī)院普及使用。相對于目前廣泛使用的加速器驅動中子源以安全性高、公眾接受度高、成本相對較低、慢化處理簡單等特點，成為BNCT最具未來應用潛力的中子源[3,4]。目前，國內關于BNCT加速器中子源的研究還很少，國際上對BNCT加速器中子源所使用的中子產生反應主要包括7Li(p,n)、9Be(p,n)、9Be(d,n)、13C(d,n)以及D-T和D-D裂變反應等，其中7Li(p,n)反應具有中子產額大、反應閾能低、產出中子平均能量低等優(yōu)點，成為首選方案；但由于該反應產生的中子束流平均能量較BNCT所需超熱中子能量依然偏高，且存在γ光子污染，因此對病人照射前仍需對中子束流進行慢化處理[5?8]。

本文主要采用蒙特卡羅程序MCNPX2.5.0對BNCT加速器中子源7Li(p,n)反應過程進行模擬計算，獲得超熱中子束流的中子產額、能譜等信息；提出中子束流的慢化優(yōu)化設計方案，并對慢化所得超熱中子束品質進行研究，通過跟蹤2×109個粒子的輸運，整個過程計算誤差在5%以內，從而證明加速器中子源應用于BNCT的可操作性。

1 研究方法

1.1計算模型及計數(shù)方法

考慮到7Li(p,n)反應閾能為1.88 MeV，因此本文重點研究1.9?3.0 MeV的入射質子轟擊靶核所得的中子能譜。計算模型為：質子束為半徑5 cm的柱狀束；靶為圓盤狀厚靶，半徑8 cm，厚0.3 cm，經計算驗證該厚度和半徑的厚靶可獲得較大中子產額。MCNPX的計數(shù)方法：在靶外部設一計數(shù)球面，用Ft卡配合余弦卡將整個計數(shù)球面從質子入射方向按角度分為18個子區(qū)間，每個子區(qū)間對應的角度為10°，用F1卡對每個子區(qū)間計數(shù)計算出微分中子產額角分布；設18個楔體將整個計數(shù)球面按面積均分為18個子區(qū)間，對子區(qū)間內出射中子通量計數(shù)得出按立體角分布的微分中子產額分布；同時，設不同能量箱計算出微分中子產額按能量分布，為保證精確度對能量計數(shù)設3500個子區(qū)間。蒙特卡羅計算所用模型如圖1所示。

圖1 質子束轟擊鋰靶計算模型Fig.1 Model of proton beam bombarding lithium target.

為研究7Li(p,n)反應產生的高能中子束流經過慢化得到的超熱中子束品質，本文通過檢測、對比不同快中子慢化材料、慢中子和光子吸收材料以及反射材料后設計出一種新型慢化裝置方案：快中子慢化和慢中子吸收材料選用fluental材料[9]，此材料是由芬蘭開發(fā)的一種專利材料，設計初衷是作為反應堆BNCT慢化劑，其成分是質量分數(shù)為69%的AlF3、質量分數(shù)為30%的Al和質量分數(shù)為1%的LiF；光子吸收材料選用PbF2。裝置采用2 cm鉛層作為鋰襯底，裝置末端采用9 cm鉛板作為γ屏蔽材料；慢化物質存放在2 mm厚的鋁制圓筒里，圓筒內半徑為12 cm，外圍由18 cm厚的PbF2反射層包圍；整個裝置外圍由溶鋰重水屏蔽，其中鋰濃度為0.1 g·cm?3。慢化裝置結構如圖2所示。

1.2慢化反射裝置設計標準[10]

根據(jù)BNCT系統(tǒng)要求，超熱中子場應符合以下指標：超熱中子注量率φepi至少要達到109cm?2·s?1以上；超熱中子注量率與熱中子注量率的比值φepi/φth要達到100以上；快中子劑量率與超熱中子注量率的比值Df/φepi不能大于2×10?13Gy·cm2；γ劑量率與超熱中子注量率的比值Dγ/φepi不能大于2×10?13Gy·cm2。

圖2 中子束流慢化/屏蔽裝置結構示意圖Fig.2 Moderating and shielding device.

2 計算結果與分析

2.1加速器7Li(p,n)反應中子束流特性

2.1.1 模擬計算方法的可行性驗證

經模擬計算得出2.5 MeV能量入射質子產生的中子總產額為0.90×1012n·mC?1；中子最大能量0.782 MeV；中子平均能量0.332 MeV；中子角度區(qū)間為0°?180°；中子平均角度為62.7°。以上各參數(shù)已有的研究數(shù)據(jù)[11]如下：中子總產額為0.89× 1012n·mC?1；中子最大能量0.786 MeV；中子平均能量0.326 MeV；中子角度區(qū)間為0°?180°；中子平均角度為62.9°。對比本文數(shù)據(jù)與已有實驗數(shù)據(jù)看出，本文所用方法與實驗數(shù)據(jù)有較高的吻合度，從而驗證了該方法的可行性。

2.1.2 1.9?3.0 MeV能量入射質子產生中子特征分析

為全面獲取7Li(p,n)反應產出中子能譜特性，對單位立體角中子產額、單位弧度角中子產額和單位能量中子產額等微分中子產額進行模擬計算。圖3(a)、(b)分別給出單位立體角中子產額和單位弧度角中子產額隨角度的分布(0°≤θ≤180°)，其中，質子入射方向為0°。

由圖3(a)，單位立體角中子產額在10°時達到最大，從90°開始曲線明顯變緩，可見在質子入射方向上的中子產額面積密度較大。由圖3(b)，單位角度中子產額在40°達到最大，從90°開始變緩。綜合兩圖可見，對于能量大于1.9 MeV的入射質子，其產出中子在90°以上的分布還是很可觀的。因此，為充分利用這些“向后”方向的中子，在設計慢化裝置時可將靶置于慢化材料之中，并在后面再加上反射層。

圖3 不同能量入射質子單位立體角中子產額dY/d? (a)和單位弧度角中子產額dY/dθ (b)隨角度分布Fig.3 Different neutron yield distribution dY/d? (a) and dY/dθ (b) as a function of angle for incidence proton.

圖4 為單位能量區(qū)間的中子產額隨中子能量的分布情況。由圖4，隨著入射質子能量的升高，高能量的出射中子逐漸出現(xiàn)且額度逐漸增多；當入射質子能量大于2.3 MeV時，出射中子能譜有兩個峰，第二個峰形成的原因是7Li(p,n)在2.25 MeV處有個共振峰(圖5)，同時，中子總產額隨入射質子能量分布(圖6)中，入射質子能量從2.1 MeV提高到2.3MeV，中子產額有個較陡增幅也歸因于此?？紤]利用此共振峰使中子產額較大，以縮短治療時間，且不致使產出中子能量過高，本文最終選擇2.5MeV入射質子所產生的中子束流作為實驗對象。

圖4 不同能量入射質子微分中子產額dY/dE隨能量分布Fig.4 Different neutron yield distribution dY/dE as a function of energy for incidence proton.

圖5 7Li(p,n)反應截面Fig.5 7Li(p,n) reaction cross section.

圖6 不同入射能量質子對應的中子產額Fig.6 Neutron yield for incidence proton with different energy.

2.1.3 2.5 MeV能量入射質子產出中子特性

圖7給出微分中子產額隨能量和角度的分布，由19×3500個數(shù)據(jù)經matlab繪出，可以精細反應出微分中子產額隨能量和出射角度的分布以及中子出射能量和中子出射角度二者之間的分布關系；同時，由圖7可見，高能中子的分布角度較小。

圖7 2.5 MeV入射質子能量多對應的微分中子產額Fig.7 Different neutron yield for incidence proton with energy 2.5 MeV.

2.2中子束慢化模擬計算

由于加速器7Li(p,n)反應產生的中子束流還需進行慢化，因此本文提出了一種新型慢化裝置設計方案，并對慢化裝置出口2 cm、4 cm、6 cm、8 cm處的超熱中子注量率φepi、熱中子注量率φth、快中子劑量率Df以及γ劑量率Dγ進行計數(shù)，慢化材料厚度選擇15?23 cm。

慢化裝置的快中子慢化材料和熱中子吸收材料為fluental材料，γ屏蔽材料為鉛板。分別計算了超熱中子注量率φepi、超熱中子注量率與熱中子注量率比值φepi/φth、快中子劑量與超熱中子注量率比值Df/φepi、γ劑量與超熱中子注量率比值Dγ/φepi隨慢化材料厚度的變化，如圖8所示。

圖8 φepi (a)、φepi/φth (b)、Df/φepi (c)和Dγ/φepi (d)隨慢化材料厚度的變化Fig.8 φepi (a), φepi/φth (b), Df/φepi (c) and Dγ/φepi (d) as a function of moderating material thickness.

由圖8(a)，慢化材料厚度小于21 cm時距出口2?4 cm處的超熱中子輻射場可滿足要求，6 cm、8cm處滿足要求的慢化材料最大厚度分別為17.4 cm和19.4 cm。由圖8(b)，距出口8 cm 處15?23 cm厚度慢化材料均可滿足要求，2 cm、4 cm、6 cm處為滿足要求對應的慢化材料厚度區(qū)間分別為16?21 cm、17?20.4 cm、18.2?19.7 cm。由圖8(c)、(d)可以看出，距出口2?8 cm各點及15?23 cm各厚度的慢化材料均可滿足要求。綜上分析，最后選定慢化劑厚度為17 cm，滿足要求的最大超熱中子束通量治療點為距出口4 cm處。

2.3慢化后超熱中子束流技術指標參數(shù)

經計算得出慢化材料厚度17 cm時距出口4 cm處的各項技術指標參數(shù)為：φepi為1.98×109n·cm?2·s?1；φepi/φth為100；Df/φepi為7× 10?14Gy·cm2；Dγ/φepi為1.4×10?14Gy·cm2?？梢院芎梅螧NCT所需超熱中子束標準。

圖9為慢化后出射中子隨角度的分布。可以看出，中子出射角集中在50°左右。

圖9 慢化后中子出射角分布Fig.9 Neutron emergence angle as a function of different moderator thickness.■ 15 cm, ● 17 cm, ▲ 19 cm, ▼ 21 cm, ? 23 cm

3 結語

利用蒙特卡羅程序MCNPX的模擬計算，研究了7Li(p,n)反應作為加速器驅動中子源的中子產額及其能譜特性；并提出慢化處理方案，確保產生的超熱中子束滿足BNCT治療要求；從理論上驗證了基于加速器10 mA流量2.5 MeV入射質子轟擊鋰靶所得中子束流經過慢化可作BNCT中子源使用。7Li(p,n)反應閾能較低，通過提高入射質子流量可以為加速器小型化提供可能。研究結果將有助于推動我國基于加速器驅動硼中子俘獲治療技術的發(fā)展，可作為未來研制7Li(p,n)反應BNCT加速器中子源的重要理論依據(jù)。

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CLCTL929

Research of accelerator-based neutron source for boron neutron capture therapy

LI Changkai1,2MA Yingjie1TANG Xiaobin2XIE Qin2GENG Changran2CHEN Da2

1(College of Nuclear Technology and Automation Engineering, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)2(Department of Nuclear Science and Engineering, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China)

Background:7Li(p,n) reaction of high neutron yield and low threshold energy has become one of the most important neutron generating reactions for Accelerator-based Boron Neutron Capture Therapy(BNCT). Purpose: Focuses on neutron yield and spectrum characteristics of this kind of neutron generating reaction which serves as an accelerator-based neutron source and moderates the high energy neutron beams to meet BNCT requirements. Methods: The yield and energy spectrum of neutrons generated by accelerator-based7Li(p,n) reaction with incident proton energy from 1.9 MeV to 3.0 MeV are researched using the Monte Carlo code-MCNPX2.5.0. And the energy and angular distribution of differential neutron yield by 2.5-MeV incident proton are also given in this part. In the following part, the character of epithermal neutron beam generated by 2.5-MeV incident protons is moderated by a new-designed moderator. Results: Energy spectra of neutrons generated by accelerator-based7Li(p,n) reaction with incident proton energy from 1.9 MeV to 3.0 MeV are got through the simulation and calculation. The best moderator thickness is got through comparison. Conclusions: Neutron beam produced by accelerator-based7Li(p,n) reaction, with the bombarding beam of 10 mA and the energy of 2.5 MeV, can meet the requirement of BNCT well after being moderated.

Boron neutron capture therapy, Monte Carlo method, Epithermal neutron, Neutron moderator

TL929

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.090203

江蘇省科技支撐計劃(1006-KFA13001)資助

李長楷，男，1987年出生，成都理工大學在讀碩士研究生，從事加速器硼中子俘獲治療研究

2013-07-15，

2013-08-24