• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    3種離子液體與甲霜靈二元混合物的聯(lián)合毒性

    2012-12-25 02:12:38王成林劉樹(shù)深劉海玲同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院長(zhǎng)江水環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室上海0009同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室上海0009
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2012年11期
    關(guān)鍵詞:甲霜參考模型混合物

    王成林 ,張 瑾 ,劉樹(shù)深 *,劉海玲 (.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,長(zhǎng)江水環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海0009;.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 0009)

    3種離子液體與甲霜靈二元混合物的聯(lián)合毒性

    王成林1,張 瑾1,劉樹(shù)深1*,劉海玲2(1.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,長(zhǎng)江水環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海200092;2.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200092)

    選擇3種咪唑類(lèi)離子液體(ILs): C10H19ClN2(IL1), C12H23ClN2(IL2), C16H31ClN2(IL3)和一種殺菌劑甲霜靈(MET)為混合物組分,以直接均分射線(xiàn)法構(gòu)建3組二元混合物體系:MET-IL1, MET-IL2和MET-IL3. 應(yīng)用微板毒性分析法(MTA)測(cè)定二元混合物對(duì)青?;【鶴67 (Vibrio qinghaiensis sp.–Q67)的聯(lián)合毒性.通過(guò)比較實(shí)驗(yàn)毒性數(shù)據(jù)與濃度加和(CA)參考模型分析混合物的毒性相互作用,并利用半數(shù)效應(yīng)濃度(EC50)水平下的等效線(xiàn)圖分析毒性變化規(guī)律.結(jié)果表明 3組二元混合物的相互作用明顯不同.在 MET-IL1和 MET-IL2 2組二元體系中,MET濃度比例越高,拮抗作用越明顯;在MET-IL3二元體系中,隨著MET濃度比例的減小,MET與IL3的相互作用由加和變?yōu)閰f(xié)同,并且MET比例越小,協(xié)同作用越明顯.

    離子液體(ILs);甲霜靈;二元混合物;協(xié)同;拮抗;聯(lián)合毒性

    離子液體(ILs)是一類(lèi)在室溫下具有蒸汽壓低、不易燃、不揮發(fā)、不污染大氣等優(yōu)良特性的有機(jī)液態(tài)鹽[1-2].因而, ILs被作為一種“綠色”溶劑取代傳統(tǒng)的有機(jī)溶劑而廣泛應(yīng)用于合成、提取、催化等化工領(lǐng)域中[3].有關(guān) ILs的毒性研究,目前的研究工作主要集中在以下兩個(gè)問(wèn)題:一是 ILs對(duì)生態(tài)系統(tǒng)中各類(lèi)生物的毒性作用情況;二是ILs的各部分組成對(duì) ILs毒性的影響[4-6].盡管多種 ILs對(duì)水生生物的毒性效應(yīng)已有報(bào)道,然而水環(huán)境中與ILs共存的其他污染物對(duì)ILs的毒性有何影響或 ILs與這些污染物共存時(shí)毒性如何變化卻很少報(bào)道.本課題組曾就 ILs與農(nóng)藥二元混合物對(duì)Q67的發(fā)光抑制毒性做過(guò)初步研究[7],發(fā)現(xiàn)有些ILs對(duì)農(nóng)藥產(chǎn)生拮抗或者協(xié)同作用.

    本文選擇了 3種結(jié)構(gòu)相似的咪唑類(lèi) ILs:1-己基-3-甲基咪唑氯鹽(IL1),1-辛基-3-甲基咪唑氯鹽(IL2),1-十二烷基-3-甲基咪唑氯鹽(IL3)和一種酰苯胺類(lèi)高效內(nèi)吸性殺菌劑甲霜靈(MET)[8]為混合物組分,應(yīng)用直接均分射線(xiàn)法(EquRay)[9]構(gòu)建了3組二元混合物:MET-IL1、MET-IL2和MET-IL3;以青?;【鶴67為檢測(cè)生物,應(yīng)用微板毒性分析法(MTA)[10]測(cè)定這 4個(gè)組分及其二元混合物(15組)的濃度-效應(yīng)數(shù)據(jù),結(jié)合基于濃度加和(CA)參考模型下的二元混合物等效線(xiàn)圖,分析各組二元混合物的毒性效應(yīng)變化,以期為 ILs與其他污染物的相互作用提供參考.

    1 材料與方法

    1.1 主要儀器與試劑

    PowerWave微孔板分光光度計(jì)(美國(guó)BIO-TEK公司);實(shí)驗(yàn)所用菌種為青?;【?Q67 (Vibrio qinghaiense sp.–Q67),購(gòu)自北京濱松光子技術(shù)股份有限公司;3種ILs全部購(gòu)自德國(guó)Merck公司,甲霜靈(MET)購(gòu)自德國(guó) Dr Ehrenstorfer GmbH公司,它們的基本信息見(jiàn)表1.

    表1 3種咪唑類(lèi)離子液體和甲霜靈的基本性質(zhì)及EC50Table 1 The properties and median effective concentrations (EC50) of ILs and MET

    1.2 毒性測(cè)試與濃度-效應(yīng)曲線(xiàn)擬合

    發(fā)光菌Q67的培養(yǎng)方法,毒物對(duì)Q67發(fā)光抑制率采用微板毒性分析法(MTA)測(cè)定[10].單個(gè)化合物或混合物對(duì)發(fā)光菌的濃度-響應(yīng)曲線(xiàn)(CRC)非線(xiàn)性模擬參照文獻(xiàn)[11]進(jìn)行.

    1.3 混合物設(shè)計(jì)方法

    為系統(tǒng)考察混合物的毒性變化規(guī)律,對(duì)每組二元混合物采用直接均分射線(xiàn)法[9]設(shè)計(jì)5條具有不同濃度比(pi, i=1,2,3,4,5)的混合物射線(xiàn)(Ri),每條射線(xiàn)安排12個(gè)濃度點(diǎn)(表2).

    1.4 混合物毒性相互作用分析

    以 CA模型為加和參考模型,從整個(gè)混合物的CRC曲線(xiàn)分析比較不同濃度范圍內(nèi)的毒性相互作用,如觀(guān)測(cè)毒性符合加和參考模型預(yù)測(cè)毒性的為加和作用,大于加和參考模型預(yù)測(cè)毒性的為協(xié)同作用,小于加和參考模型預(yù)測(cè)毒性的為拮抗作用.

    CA模型公式表達(dá)為[12-13]:

    式中: ci表示混合物中產(chǎn)生某一效應(yīng)x%時(shí)組分i的濃度, ECx,i表示混合物中第i個(gè)化合物單獨(dú)存在時(shí)所產(chǎn)生的效應(yīng)與混合物總效應(yīng)x%相同時(shí)的濃度.

    等效線(xiàn)圖[14]以直角坐標(biāo)系統(tǒng)表達(dá)二元混合物在某個(gè)效應(yīng)(如半數(shù)效應(yīng)等)時(shí)各混合物組分的濃度分布,以加和參考模型預(yù)測(cè)線(xiàn)為基礎(chǔ)分析混合物的聯(lián)合作用類(lèi)型(加和、協(xié)同或拮抗).

    2 結(jié)果與討論

    2.1 3種ILs與MET對(duì)Q67的毒性

    通過(guò)MTA法測(cè)得的3種咪唑類(lèi)ILs和甲霜靈(MET)對(duì)Q67的濃度-效應(yīng)關(guān)系如圖1,對(duì)4種物質(zhì)均采用Logit函數(shù)[6]擬合,其相關(guān)參數(shù)及根據(jù)擬合曲線(xiàn)得到的EC50值見(jiàn)表1.結(jié)果表明,3種ILs對(duì)Q67的毒性具有烷基鏈越長(zhǎng),其毒性越大的規(guī)律,這也與文獻(xiàn)[6,15]中報(bào)道的結(jié)果吻合.

    2.2 混合物的濃度-效應(yīng)分析

    通過(guò)MTA法測(cè)得的MET-IL1,MET-IL2和MET-IL3等二元混合物射線(xiàn)(共 15條)的濃度-效應(yīng)數(shù)據(jù)點(diǎn)及擬合曲線(xiàn)如圖 2,其相關(guān)參數(shù)見(jiàn)表2.為更好地比較不同濃度配比(pi)下二元混合體系的擬合濃度-效應(yīng)曲線(xiàn),在擬合誤差沒(méi)有顯著性差異的情況下,對(duì)所有的二元混合物體系采用相同的擬合函數(shù).由表2可知,MET-IL1, METIL2和MET-IL3的所有混合物射線(xiàn)均可用Logit函數(shù)擬合.所有混合物射線(xiàn)的 R均大于 0.994, RMSE均在 0.034以下,說(shuō)明擬合具有顯著的統(tǒng)計(jì)意義.

    圖1 3種ILs和MET的濃度-效應(yīng)關(guān)系Fig.1 The concentration-response data and fitted curves of three ILs and MET

    表2 3組二元混合物的濃度比和擬合CRC模型Table 2 The concentration ratios and fitted CRC models of three binary mixture rays

    以 CA為加和參考模型,如果實(shí)驗(yàn)擬合效應(yīng)高于、等于與低于 CA預(yù)測(cè)效應(yīng),則混合物呈協(xié)同、加和與拮抗作用.從圖2可知,在不同的濃度配比下,擬合的CRC偏離CA模型預(yù)測(cè)線(xiàn)的程度不同,即相互作用不同.在 MET-IL1二元混合物中,4條射線(xiàn)(MET-IL1-R1, MET-IL1-R2,METIL1-R3和MET-IL1-R4)在整個(gè)CRC范圍內(nèi),均表現(xiàn)出拮抗作用,而MET-IL1-R5則表現(xiàn)為低濃度和高濃度呈加和作用,其余濃度范圍內(nèi)呈拮抗作用.在 MET-IL2二元混合物中,4條射線(xiàn)(MET-IL2-R1,MET-IL2-R2,MET-IL2-R3 和MET-IL2-R4)也表現(xiàn)出較明顯的拮抗作用, MET-IL2-R5則表現(xiàn)出加和作用.在MET-IL3二元混合物中,2條射線(xiàn)(MET-IL3-R1, METIL3-R2)表現(xiàn)出加和作用,而另外 3條射線(xiàn)(MET-IL3-R3,MET-IL3-R4和MET-IL3-R5)則表現(xiàn)為明顯協(xié)同作用.

    由上述結(jié)果可知,在MET-IL1和MET-IL2兩組二元體系中,MET所占的濃度比例越大,即IL的濃度比例越小,MET與IL的拮抗作用越明顯.在MET-IL3的二元混合物體系中,隨著IL的濃度比例的增加,MET與IL的相互作用由加和變?yōu)閰f(xié)同作用.

    2.3 等效線(xiàn)圖評(píng)價(jià)混合物的毒性效應(yīng)

    從圖3中可以看出,在不同濃度配比下,ILs與MET的相互作用呈明顯不同.這種現(xiàn)象文獻(xiàn)中也曾報(bào)道過(guò),即2種藥物以一種比例混合時(shí)表現(xiàn)為相加,而以另一種比例混合時(shí)表現(xiàn)為協(xié)同或拮抗[16].從圖3中可以看出,隨著 ILs濃度的增加,MET與IL1,MET與IL2的相互作用表現(xiàn)為拮抗作用逐漸減弱,MET與IL3的相互作用則是由加和變?yōu)閰f(xié)同.

    3 結(jié)論

    3.1 不同烷基鏈的3種咪唑類(lèi)ILs(C10H19ClN2, C12H23ClN2和C16H31ClN2)對(duì)發(fā)光菌Q67的發(fā)光抑制毒性具有烷基鏈越長(zhǎng)其毒性越大的規(guī)律.

    3.2 不同濃度比例下, IL與MET的相互作用會(huì)明顯不同,在 MET-C10H19ClN2和 METC12H23ClN2兩組二元體系中,MET濃度比例越高,拮抗作用越明顯,在 MET-C16H31ClN2二元體系中,隨著 MET濃度比例的減小,MET與 C16H31ClN2的相互作用由加和變?yōu)閰f(xié)同,并且 MET比例越小,協(xié)同作用越明顯.

    圖2 3組二元混合物5種濃度配比下的濃度-效應(yīng)曲線(xiàn)Fig.2 The concentration-response relationship of 15 mixture rays for three sets of binary mixtures

    圖3 3組二元混合物半數(shù)效應(yīng)濃度水平下的等效線(xiàn)Fig.3 Isobolograms of binary mixtures at the median effect concentration (EC50) levels

    [1] Brennecke J F, Maginn E J. Ionic liquids: innovative fluids for chemical processing [J]. AIChE J, 2001,47(11):2384-2389.

    [2] Bernot R J, Brueseke M A, Evans-White M A, et al. Acute and chronic toxicity of imidazolium-based ionic liquids on Daphnia magna [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2005, 24(1):87-92.

    [3] Endres F. Ionic liquids: solvents for the electrodeposition of metals and semiconductors [J]. Chemphyschem, 2002,3(2):144-154.

    [4] 盧珩俊,陸 胤,徐冬梅,等.咪唑類(lèi)離子液體系列對(duì)鹵蟲(chóng)的急性毒性研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2011,31(3):454-460.

    [5] 劉 芳,劉樹(shù)深,劉海玲.部分離子液體及其混合物對(duì)發(fā)光菌的毒性作用 [J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào), 2007,2(2):164-171.

    [6] 張 瑾,劉樹(shù)深,竇容妮,等.30種離子液體對(duì)青?;【鶴67的毒性效應(yīng) [J]. 環(huán)境科學(xué), 2011,32(4):1108-1113.

    [7] 張 晶,王金承,劉樹(shù)深,等.中心復(fù)合設(shè)計(jì)射線(xiàn)法考察離子液體C16H31ClN2與樂(lè)果的毒性相互作用 [J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào), 2009, 4(3):353-358.

    [8] 萬(wàn)積成,王金花,徐超一,等.甲霜靈試紙實(shí)地檢測(cè)與液相色譜一質(zhì)譜聯(lián)用比對(duì)結(jié)果分析 [J]. 農(nóng)藥, 2008,47(10):743-745.

    [9] Dou R N, Liu S S, Mo L Y, et al. A novel direct equipartition ray design (EquRay) procedure for toxicity interaction between ionic liquid and dichlorvos [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2011, 18(5):734-742.

    [10] 劉保奇,葛會(huì)林,劉樹(shù)深.測(cè)定環(huán)境污染物對(duì)青海弧菌發(fā)光強(qiáng)度抑制的微板發(fā)光法研究 [J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào), 2006,1(2):186-191.

    [11] 葛會(huì)林,劉樹(shù)深,劉芳.多組分苯胺類(lèi)混合物對(duì)發(fā)光菌的抑制毒性 [J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào), 2006,1(4):295-302.

    [12] Liu S S, Song X Q, Liu H L, et al. Combined photobacterium toxicity of herbicide mixtures containing one insecticide [J]. Chemosphere, 2009,75(3):381-388.

    [13] Ge H L, Liu S S, Zhu X W, et al. Predicting hormetic effects of ionic liquid mixtures on luciferase activity using the concentration addition model [J]. Environmental Science and Technology, 2011,45(4):1623-1629.

    [14] Altenburger R, Nendza M, Schuurmann G.Mixture toxicity and its modeling by quantitative structure-activity relationships [J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2003,22(8):1900-1915.

    [15] Costello D M, Brown L M, Lamberti G A. Acute toxic effects of ionic liquids on zebra mussel (Dreissena polymorpha) survival and feeding [J]. Green Chemistry, 2009.11(4):548-553.

    [16] 張 凌,張馬忠,杭燕南.等效線(xiàn)圖解法在藥效學(xué)相互作用研究中的應(yīng)用 [J]. 國(guó)際麻醉學(xué)與復(fù)蘇雜志, 2007,28(5):472-476.

    Joint toxicities of three binary mixture between metalaxyl and ionic liquid.

    WANG Cheng-lin1, ZHANG Jin1, LIU Shu-shen1*, LIU Hai-ling2(1.Key Laboratory of Yangtze River Water Environment, Ministry of Education, College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China;2.State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse, College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China). China Environmental Science, 2012,32(11):2090~2094

    Selecting three imidazolium-based ionic liquids (ILs), C10H19ClN2(IL1), C12H23ClN2(IL2), and C16H31ClN2(IL3), and metalaxyl (MET) as the mixture components, three groups of binary mixture, MET-IL1, MET -IL2, and MET-IL3, were designed by using the direct equipartition ray design procedure. The toxicities of the individual chemicals and binary mixtures to Vibrio qinghaiensis sp.–Q67 were determined by the microplate toxicity analysis (MTA). The toxicity interaction was evaluated by comparing the toxicity observed to that predicted by the concentration addition (CA) model and employing the isobologram at median effect concentration (EC50). The toxicity interactions of three groups of binary mixtures were significantly different. In the binary mixtures of MET-IL1 and MET-IL2, the higher the concentration ratio of MET was, the more obvious the antagonism. However, the toxicity interaction in the MET-IL3 mixtures was additive for the high concentration ratio of MET and synergistic for the low concentration ratio of MET. The lower the ratio of MET was, the stronger the synergistic action was.

    ionic liquids (ILs);metalaxyl;binary mixture;synergism;antagonism;joint toxicities

    2012-03-13

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20977065, 21177097)

    * 責(zé)任作者, 教授, ssliuhl@263.net

    X503.225

    A

    1000-6923(2012)11-2090-05

    王成林(1987-),男,河南鄭州人,同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生,主要從事混合污染物毒理研究.發(fā)表論文1篇.

    猜你喜歡
    甲霜參考模型混合物
    手性農(nóng)藥甲霜靈在土壤微生物中降解的研究*
    多組分纖維混合物定量分析通用計(jì)算模型研制
    正丁醇和松節(jié)油混合物對(duì)組織脫水不良的補(bǔ)救應(yīng)用
    生物法拆分外消旋甲霜靈制備R-甲霜靈
    基于環(huán)境的軍事信息系統(tǒng)需求參考模型
    語(yǔ)義網(wǎng)絡(luò)P2P參考模型的查詢(xún)過(guò)程構(gòu)建
    混合物按照歐盟CLP進(jìn)行分類(lèi)標(biāo)簽
    UV/H2 O2 聯(lián)用工藝對(duì)甲霜靈農(nóng)藥的降解
    萃取精餾分離甲苯-正庚烷混合物的模擬研究
    基于參考模型的制造業(yè)MES需求建模
    一区二区三区四区激情视频| 91成人精品电影| 18在线观看网站| 中国美女看黄片| 成人午夜精彩视频在线观看| 丰满少妇做爰视频| 亚洲 欧美一区二区三区| av国产精品久久久久影院| 国产一区二区 视频在线| 欧美在线一区亚洲| 色综合欧美亚洲国产小说| 看十八女毛片水多多多| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产深夜福利视频在线观看| 十八禁高潮呻吟视频| 日本91视频免费播放| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 久久久久久久大尺度免费视频| 一区二区三区四区激情视频| 久久精品国产综合久久久| 看免费av毛片| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 少妇 在线观看| 性色av一级| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲 国产 在线| 精品福利观看| 男男h啪啪无遮挡| 欧美中文综合在线视频| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲av国产av综合av卡| 成人亚洲精品一区在线观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 天天影视国产精品| 999精品在线视频| a 毛片基地| 久久国产精品人妻蜜桃| www.精华液| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 久久精品成人免费网站| 大话2 男鬼变身卡| 香蕉丝袜av| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 亚洲 国产 在线| 久久青草综合色| 老司机在亚洲福利影院| 一本色道久久久久久精品综合| 久久精品国产亚洲av高清一级| 丝袜喷水一区| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 妹子高潮喷水视频| 晚上一个人看的免费电影| 午夜精品国产一区二区电影| 国产不卡av网站在线观看| 男女之事视频高清在线观看 | 99久久99久久久精品蜜桃| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲国产日韩一区二区| 婷婷色麻豆天堂久久| 777米奇影视久久| 好男人视频免费观看在线| 亚洲av在线观看美女高潮| 成人免费观看视频高清| bbb黄色大片| av国产精品久久久久影院| 999精品在线视频| 亚洲精品美女久久av网站| 国产黄频视频在线观看| 国产精品人妻久久久影院| 午夜福利影视在线免费观看| 波多野结衣av一区二区av| 大陆偷拍与自拍| 少妇人妻久久综合中文| 人妻人人澡人人爽人人| 国产野战对白在线观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产免费一区二区三区四区乱码| www.自偷自拍.com| videosex国产| 亚洲伊人久久精品综合| 亚洲精品国产av成人精品| 在线观看人妻少妇| 免费观看av网站的网址| 国产精品人妻久久久影院| www日本在线高清视频| 日本91视频免费播放| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲免费av在线视频| 午夜91福利影院| 悠悠久久av| 亚洲国产日韩一区二区| 国产一区二区在线观看av| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲精品一区蜜桃| 成人亚洲欧美一区二区av| 日韩一本色道免费dvd| 久久免费观看电影| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲国产av影院在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 国产成人欧美在线观看 | 欧美成狂野欧美在线观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产午夜精品一二区理论片| 丁香六月天网| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产主播在线观看一区二区 | 国产精品一区二区免费欧美 | 亚洲第一av免费看| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产一区二区激情短视频 | 亚洲av片天天在线观看| 精品亚洲成a人片在线观看| 叶爱在线成人免费视频播放| xxx大片免费视频| 亚洲国产精品成人久久小说| 人妻 亚洲 视频| 久久久亚洲精品成人影院| 欧美另类一区| 欧美日韩黄片免| 国产免费现黄频在线看| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产精品熟女久久久久浪| 午夜福利乱码中文字幕| 十八禁人妻一区二区| 黄色a级毛片大全视频| 中文字幕制服av| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产成人91sexporn| 人妻人人澡人人爽人人| 午夜福利乱码中文字幕| 中文欧美无线码| 高清不卡的av网站| 男女午夜视频在线观看| 男女免费视频国产| 激情五月婷婷亚洲| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 精品国产乱码久久久久久男人| 精品久久蜜臀av无| 亚洲欧美一区二区三区国产| 亚洲男人天堂网一区| 色播在线永久视频| 国产免费一区二区三区四区乱码| 精品一区二区三卡| 国产亚洲欧美在线一区二区| 操出白浆在线播放| 不卡av一区二区三区| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 亚洲第一av免费看| 亚洲第一青青草原| 九草在线视频观看| 国产有黄有色有爽视频| 深夜精品福利| 波野结衣二区三区在线| 大话2 男鬼变身卡| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 男女国产视频网站| 美国免费a级毛片| 欧美 日韩 精品 国产| 国产精品久久久av美女十八| 国产成人一区二区在线| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 一级片免费观看大全| 国产免费福利视频在线观看| 日本av免费视频播放| 国产黄色免费在线视频| 在线精品无人区一区二区三| 国产成人精品在线电影| 婷婷色麻豆天堂久久| 麻豆国产av国片精品| 久久这里只有精品19| 国产成人啪精品午夜网站| 国产99久久九九免费精品| 一级黄色大片毛片| 新久久久久国产一级毛片| 成在线人永久免费视频| 高清av免费在线| 亚洲成人免费电影在线观看 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 乱人伦中国视频| 性色av乱码一区二区三区2| 一级毛片电影观看| 久久人人97超碰香蕉20202| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 一级毛片电影观看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 乱人伦中国视频| 人成视频在线观看免费观看| 两个人看的免费小视频| 涩涩av久久男人的天堂| 国产精品成人在线| 无限看片的www在线观看| 一区二区日韩欧美中文字幕| 美女主播在线视频| 又黄又粗又硬又大视频| 国产在线视频一区二区| 爱豆传媒免费全集在线观看| 欧美日韩黄片免| 久久中文字幕一级| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| tube8黄色片| 免费高清在线观看视频在线观看| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 人妻 亚洲 视频| 免费在线观看黄色视频的| 久久久久网色| 在线天堂中文资源库| 国产精品亚洲av一区麻豆| 激情视频va一区二区三区| 午夜福利免费观看在线| 美女扒开内裤让男人捅视频| 超碰97精品在线观看| 久久av网站| 亚洲av美国av| 国产在线一区二区三区精| 久久99精品国语久久久| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 99热国产这里只有精品6| 最新在线观看一区二区三区 | 曰老女人黄片| 亚洲国产精品国产精品| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲人成电影免费在线| 成年女人毛片免费观看观看9 | 精品少妇黑人巨大在线播放| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 男人操女人黄网站| 2018国产大陆天天弄谢| a级毛片黄视频| 丝袜喷水一区| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 精品福利永久在线观看| 日本午夜av视频| 精品第一国产精品| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 自线自在国产av| 欧美在线黄色| 99国产精品一区二区蜜桃av | 激情五月婷婷亚洲| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 精品第一国产精品| 中国美女看黄片| 国产亚洲欧美精品永久| 国产精品99久久99久久久不卡| 18禁国产床啪视频网站| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 黑人欧美特级aaaaaa片| 色播在线永久视频| 亚洲国产精品国产精品| 熟女av电影| 日韩大码丰满熟妇| 最近中文字幕2019免费版| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 精品少妇久久久久久888优播| 一本综合久久免费| av片东京热男人的天堂| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 美女福利国产在线| 多毛熟女@视频| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 国产高清国产精品国产三级| 另类精品久久| 亚洲中文av在线| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 久久久久久久精品精品| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 国产在线免费精品| 精品欧美一区二区三区在线| 亚洲成人免费电影在线观看 | 男男h啪啪无遮挡| 天天影视国产精品| 这个男人来自地球电影免费观看| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 老鸭窝网址在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲欧美一区二区三区国产| 深夜精品福利| 在线观看免费午夜福利视频| 精品高清国产在线一区| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产欧美亚洲国产| 亚洲av成人精品一二三区| 9191精品国产免费久久| av在线老鸭窝| 国产一区二区激情短视频 | 99精品久久久久人妻精品| 国产精品一区二区免费欧美 | 亚洲欧美激情在线| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 中国美女看黄片| 色综合欧美亚洲国产小说| a级毛片黄视频| 日本91视频免费播放| 性高湖久久久久久久久免费观看| 亚洲七黄色美女视频| 人体艺术视频欧美日本| 七月丁香在线播放| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 国产精品欧美亚洲77777| 99久久99久久久精品蜜桃| 精品人妻1区二区| 视频区欧美日本亚洲| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 一本大道久久a久久精品| 好男人电影高清在线观看| 老司机影院毛片| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲中文日韩欧美视频| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲欧美精品自产自拍| 婷婷丁香在线五月| 亚洲欧美一区二区三区久久| 18禁观看日本| 免费观看人在逋| 首页视频小说图片口味搜索 | 尾随美女入室| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 丰满饥渴人妻一区二区三| h视频一区二区三区| 国产伦理片在线播放av一区| 视频在线观看一区二区三区| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲av综合色区一区| 国产精品.久久久| 91国产中文字幕| av国产精品久久久久影院| 97在线人人人人妻| 日韩,欧美,国产一区二区三区| cao死你这个sao货| 成人国产av品久久久| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲伊人色综图| 国产免费福利视频在线观看| www.熟女人妻精品国产| 黄色视频在线播放观看不卡| 欧美+亚洲+日韩+国产| 在线观看免费视频网站a站| 九草在线视频观看| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产人伦9x9x在线观看| 国产精品久久久久久精品古装| 黄色视频不卡| 精品一区在线观看国产| 午夜福利乱码中文字幕| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 一区福利在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| av欧美777| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲国产精品成人久久小说| 久久毛片免费看一区二区三区| 成人黄色视频免费在线看| 国产精品久久久久成人av| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 后天国语完整版免费观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 青春草视频在线免费观看| 日本av免费视频播放| 国产成人a∨麻豆精品| 丝袜脚勾引网站| 大片免费播放器 马上看| 国产精品久久久av美女十八| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 美女主播在线视频| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲精品第二区| 免费少妇av软件| 好男人电影高清在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲av男天堂| 亚洲成人免费电影在线观看 | 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 精品国产国语对白av| 午夜影院在线不卡| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 精品久久久精品久久久| 午夜福利在线免费观看网站| 一区二区三区乱码不卡18| 人体艺术视频欧美日本| 高清欧美精品videossex| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 人妻人人澡人人爽人人| 国产伦人伦偷精品视频| 日本欧美国产在线视频| 伊人亚洲综合成人网| 老司机亚洲免费影院| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲七黄色美女视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产成人精品无人区| 我要看黄色一级片免费的| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 男人爽女人下面视频在线观看| 99国产综合亚洲精品| netflix在线观看网站| av有码第一页| 精品久久久精品久久久| 久久精品国产亚洲av高清一级| 曰老女人黄片| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产一级毛片在线| 精品国产一区二区久久| 婷婷色av中文字幕| 日韩一本色道免费dvd| svipshipincom国产片| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲精品第二区| 免费在线观看完整版高清| 欧美日韩视频精品一区| 热re99久久国产66热| 久久亚洲精品不卡| 国产色视频综合| 高清不卡的av网站| 欧美在线黄色| 91国产中文字幕| 妹子高潮喷水视频| 国产一区二区在线观看av| 国产亚洲精品第一综合不卡| 日韩中文字幕视频在线看片| 另类亚洲欧美激情| 一级毛片女人18水好多 | 久久午夜综合久久蜜桃| 男女床上黄色一级片免费看| 国精品久久久久久国模美| 色94色欧美一区二区| 一区二区三区四区激情视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 日韩免费高清中文字幕av| 国产福利在线免费观看视频| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 男女边摸边吃奶| 91精品伊人久久大香线蕉| 18禁国产床啪视频网站| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲欧美激情在线| 久久久亚洲精品成人影院| 免费日韩欧美在线观看| 免费观看人在逋| 午夜福利视频精品| 宅男免费午夜| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲欧美色中文字幕在线| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲国产精品国产精品| 在线观看免费午夜福利视频| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日本av免费视频播放| 欧美精品亚洲一区二区| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 99久久综合免费| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产免费现黄频在线看| 黄片播放在线免费| 欧美变态另类bdsm刘玥| av又黄又爽大尺度在线免费看| 久久久久久人人人人人| 嫁个100分男人电影在线观看 | 免费在线观看完整版高清| svipshipincom国产片| 亚洲第一av免费看| 国产成人免费观看mmmm| 欧美+亚洲+日韩+国产| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 少妇 在线观看| 在线看a的网站| 亚洲成人手机| 成年人免费黄色播放视频| 人人澡人人妻人| 尾随美女入室| 高清av免费在线| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 久久久精品区二区三区| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲精品日本国产第一区| 国产熟女欧美一区二区| 午夜日韩欧美国产| 亚洲av电影在线进入| 91精品国产国语对白视频| 91精品三级在线观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 午夜免费观看性视频| 国产精品人妻久久久影院| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲av国产av综合av卡| 国产精品免费视频内射| 亚洲一码二码三码区别大吗| 在现免费观看毛片| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 后天国语完整版免费观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 午夜福利在线免费观看网站| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲人成电影观看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品卡一卡二卡四卡免费| www.av在线官网国产| 激情五月婷婷亚洲| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 美女午夜性视频免费| 国产97色在线日韩免费| 欧美+亚洲+日韩+国产| 嫁个100分男人电影在线观看 | 亚洲,欧美,日韩| 精品一区在线观看国产| 精品亚洲成a人片在线观看| av福利片在线| 丰满饥渴人妻一区二区三| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 99国产精品免费福利视频| 国产精品一区二区在线不卡| 18禁国产床啪视频网站| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产三级黄色录像| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 美女大奶头黄色视频| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 国产又爽黄色视频| 黄片播放在线免费| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| av网站在线播放免费| www.av在线官网国产| 手机成人av网站| 久久99精品国语久久久| 男女午夜视频在线观看| 欧美大码av| 国产av精品麻豆| 一级黄片播放器| 少妇人妻 视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 啦啦啦在线免费观看视频4| 亚洲av欧美aⅴ国产| 久久人人97超碰香蕉20202| 欧美另类一区| 99国产综合亚洲精品| 九色亚洲精品在线播放| www.精华液| 午夜福利一区二区在线看| 久久久精品94久久精品| 熟女av电影| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久鲁丝午夜福利片| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 色网站视频免费| 老司机深夜福利视频在线观看 | 亚洲精品一区蜜桃| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 亚洲精品在线美女| 国产精品成人在线| 亚洲欧美清纯卡通| 老司机影院成人| 女人久久www免费人成看片| 精品第一国产精品| 亚洲国产精品999| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 考比视频在线观看| 男女高潮啪啪啪动态图| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲国产欧美在线一区| 国产精品久久久av美女十八| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产成人av教育| 精品视频人人做人人爽| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 免费高清在线观看日韩| 欧美日韩精品网址| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产又色又爽无遮挡免| 午夜免费鲁丝| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 少妇 在线观看| 麻豆国产av国片精品| 国产亚洲精品第一综合不卡| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产三级黄色录像| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产在线观看jvid| 久久影院123| 免费高清在线观看日韩| 超碰成人久久| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 我要看黄色一级片免费的| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 美国免费a级毛片| 亚洲av电影在线进入| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 尾随美女入室|