Al2O3:C、LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P對本底輻射的熱釋光響應(yīng)比較

陳勁民 李永強 熊正燁 王文華 封余軍 黃存友 湯 照 師文慶

（廣東海洋大學(xué)理學(xué)院 湛江 524088）

隨著核能的發(fā)展和電離輻射源的廣泛應(yīng)用，輻射防護中的常見問題是如何評價小劑量低劑量率電離輻射對人體健康的影響[1–3]。熱釋光劑量計(TLD)廣泛用于監(jiān)測人體在輻射場中的劑量當量，則對低輻射場累積劑量測量用TLD進行比較很有必要。

熱釋光劑量計有 CaSO4:Dy[4]、Li2B4O7:Cu,Ag,P[5]、LiF:Mg,Ti[6]、LiF:Mg,Cu,P[7]、Al2O3:C[8]等(后者可用作熱釋光和光釋光劑量計)。硫酸鈣系列材料的等效原子序數(shù)較大，組織等效性較差，在生物體劑量測量中應(yīng)用較少；四硼酸鋰系列材料的組織等效性最好，但制備過程須用鉑金坩堝，成本較高；氟化鋰系列材料組織等效性較好，發(fā)光峰溫較高，穩(wěn)定性好[9]。

目前，LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P是最為廣泛使用的熱釋光劑量計；隨著光釋光技術(shù)的發(fā)展，Al2O3:C的使用日益廣泛。然而，評價低劑量輻射場對人體健康的影響，往往需長達數(shù)月的累積時間。本文就LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P、Al2O3:C熱釋光劑量片對湛江市區(qū)的輻射本底響應(yīng)，進行比較，為TLD低輻射場累積劑量測量提供參考依據(jù)。

1 實驗方法

LiF:Mg,Ti與LiF:Mg,Cu,P劑量片均為中國防化研究院產(chǎn)品，前者為4 mm×4 mm×0.8 mm方片，LiF:Mg,Cu,P為Φ4.5 mm×0.8 mm圓片；α-Al2O3:C，美國藍道爾公司，5 mm×5 mm×1 mm方片。在湛江進行自然輻射本底輻照。

為實現(xiàn)電子平衡，將退火后的劑量片用聚乙烯塑料袋封裝，并用4.5 mm厚的有機玻璃板作補償。室溫下避光保存 3、5、7、10、15、30 d，每組 5個劑量片。用Harshow2000(美國Thermo Fisher生產(chǎn)）熱釋光讀出器從室溫線性加熱測量熱釋光，升溫速率 5oC/s。α-Al2O3:C 升溫至 400oC 保溫 40 s退火；LiF:Mg,Ti和 LiF:Mg,Cu,P升溫至 300oC保溫 40 s退火。保存7 d劑量片的典型熱釋光曲線見圖1。

圖1 三種劑量片的熱釋光曲線及其動力學(xué)擬合Fig.1 TL glow curves of TLDs and their kinetic fitting.

2 結(jié)果與分析

2.1 比較方法

將每條熱釋光曲線用動力學(xué)方程擬合[10]：

式中，I為熱釋光強度，S為德拜頻率因子，E為陷阱中電子的激活能，k為波爾茲曼常數(shù)，T為熱力學(xué)溫度，b為動力學(xué)級數(shù)。所用材料為片材，在加熱過程中不能保證各部分溫度一致，則討論熱釋光曲線擬合參數(shù)并無意義，故本文研究熱釋光峰面積所對應(yīng)輻射劑量的熱釋光響應(yīng)。

2.2 實驗數(shù)據(jù)

根據(jù)保存時間用熱釋光方法[11]測得年劑量率為0.66 mGy/a，由此確定三種劑量片的劑量。所有劑量片的和熱釋光響應(yīng)數(shù)據(jù)見(表1)。Al2O3:C熱釋光峰面積對應(yīng)于147oC –286oC的累積，其余兩種劑量片對應(yīng)于 239oC–298oC 的累積。LiF:Mg,Ti靈敏度較低，保存3d與5 d的熱釋光響應(yīng)不可分辨，故未列入表中。

表1 Al2O3:C、LiF:Mg,Cu,P和LiF:Mg,Ti的熱釋光響應(yīng)數(shù)據(jù)表Table 1 TL response data of Al2O3, LiF:Mg,Cu,P and LiF:Mg,Ti.

2.3 數(shù)據(jù)分析與討論

由圖1，就最低可探測劑量而言，LiF:Mg,Ti的最大(>10 μGy)，LiF:Mg,Cu,P 次之(約為 2 μGy)，Al2O3:C最低(1–2 μGy)。三種劑量片對低本底的劑量響應(yīng)曲線見圖2，LiF:Mg,Ti和LiF:Mg,Cu,P的劑量響應(yīng)可用直線擬合；但對于Al2O3:C劑量響應(yīng)曲線，累積劑量時間段較長的熱釋光響應(yīng)有明顯衰退而呈非線性。低劑量(～10 μGy)時，Al2O3:C 的 TL響應(yīng)約為LiF:Mg,Cu,P的3倍，較大劑量(>50 μGy)時，由于時間較長，Al2O3:C的響應(yīng)降為LiF:Mg,Cu,P的2倍左右。

圖2 三種劑量片在低輻射場中的劑量響應(yīng)Fig.2 TL responses of the three TLDs in low radiation field

Al2O3:C的熱釋光溫度低于 LiF，我們用 5 mm×5 mm×1 mm片材測量的熱釋光溫度已有所偏高[12]，實際熱釋光溫度則更低，峰溫低于 200oC。因發(fā)光峰溫較低，長時間保存會出現(xiàn)熱釋光衰退[13]。發(fā)光峰溫較低的劑量片都有類似情況，Li2B4O7:Cu,Ag,P也有一定衰退[5]，但不如 Al2O3:C明顯。綜合靈敏度和熱釋光衰退因素，用LiF:Mg,Cu,P作低輻射場的累積劑量測量，是較優(yōu)的選擇。

3 結(jié)語

系統(tǒng)地測量了 Al2O3:C、LiF:Mg,Ti、LiF:Mg,Cu,P劑量片對湛江本地的本底輻射的熱釋光響應(yīng)。比較了三種劑量片的熱釋光靈敏度，結(jié)果表明，Al2O3:C靈敏度最高，最低響應(yīng)劑量為 1–2 μGy；LiF:Mg,Cu,P靈敏度與Al2O3:C靈敏度接近，最低響應(yīng)劑量約為2 μGy；LiF:Mg,Ti靈敏度較低，最低響應(yīng)劑量在10 μGy以上。由于Al2O3:C的發(fā)光峰溫較低，當時間較長時會存在熱釋光衰退；LiF:Mg,Cu,P的發(fā)光峰溫較高，較長時間范圍內(nèi)都很穩(wěn)定，所以LiF:Mg,Cu,P更適合低輻射場的累積劑量測量。

致謝 感謝中國防化研究院的唐開勇博士和中山大學(xué)的唐強博士提供劑量片。

1 李世正, 張春梅, 孫俠, 等. 低劑量輻射對職業(yè)受照射者的健康影響. 中華放射醫(yī)學(xué)與防護雜志[J], 2000,20(4): 279–281 LI Shizheng, ZHANG Chunmei, SUN Xia,et al.Low-dose radiation effects on the health of occupation exposurer[J]. Chinese Journal of Radiological Medicine and Protection, 2000, 20(4): 279–281

2 陶祖范, 魏履新. 小劑量電離輻射流行病學(xué)研究概況與展望[J]. 中華放射醫(yī)學(xué)與防護雜志, 1995, 15:162–164 TAO Zufan, WEI Lüxin. An overview and prospect of epidemiology research to low-dose ionizing radiation[J].Chinese Journal of Radiological Medicine and Protection,1995, 15: 162–164

3 漆波, 劉清芳, 王建鋒. 核工廠低劑量電離輻射職業(yè)受照人群癌癥死亡隊列研究的 Meta分析[J]. 輻射防護,2008, 28(3): 161–169 QI Bo, LIU Qingfang, WANG Jianfeng. Cohort studies on cancer mortality among nuclear workers exposed to low-dose ionizing radiation: A Meta-analysis[J].Radiation Protection, 2008, 28(3): 161–169

4 Hernandez-Medina A, Negron-Mendoza A, Ramos-Bernal S. Temperature effect during the gamma irradiation of CaSO4:Dy[J]. Radiation Measurements, 2010, 45:586–588

5 熊正燁, 張純祥, 唐強. 磷光體 Li2B4O7:Cu,Ag,P的熱釋光特性[J]. 科學(xué)通報, 2007, 52: 384–387 XIOMG Zhengye, ZHANG Chunxiang, TANG Qiang.Thermoluminescence characteristics of Li2B4O7:Cu,Ag,P[J]. Chin Sci Bull, 2007, 52: 1776–1779

6 張仲綸, 蘇震, 鄭雁珍, 等. LiF熱釋光劑量計高劑量測量方法的研究[J]. 輻射研究與輻射工藝學(xué)報, 1993, 11:136–138 ZHANG Zhonglun, SU Zhen, ZHENG Yanzhen,et al.High dose dosimetry by LiF thermoluminescence dosimeter[J]. J Radiat Res Radiat Process, 1993, 11:136–138

7 羅達玲, 黃乃明, 張純祥. LiF熱釋光劑量計的劑量響應(yīng)的研究[J]. 核技術(shù), 1992, 15: 51–58 LUO Daling, HUANG Naiming, ZHANG Chunxiang.Dose response of thermoluminescent lithium fluoride to gamma radiation[J]. Nucl Tech, 1992, 15: 51–58

8 Umisedo N K, Yoshimura E M, Gasparian P B R,et al.Comparison between blue and green stimulated luminescence of Al2O3:C[J]. Radiation Measurements,2010, 45: 151–156

9 SHEN Wenxiu, TANG Kaiyong, ZHU Hongying,et al.New Advances in LiF:Mg,Cu,P TLD (GR-200A) [J].Radiat Prot Dosimetry, 2002, 100(1-4): 357–360

10 XIONG Zhengye, DING Ping, TANG Qiang,et al.Thermoluminescence spectra of lithium tetraborate single crystal[J]. Advanced Materials Research, 2011, 160:252–255

11 熊正燁, 唐強, 陳勁民, 等. 湖光巖瑪爾湖的熱釋光斷代[J]. 核技術(shù), 2009, 32(4): 277–280 XIONG Zhengye, TANG Qiang, CHEN Jingmin,et al.Thermoluminescence dating of Huguangyan Maar Lake[J]. Nucl Tech, 2009, 32(4): 278–280

12 楊新波, 李紅軍, 徐軍, 等. α-Al2O3:C晶體的熱釋光和光釋光特性[J]. 物理學(xué)報, 2008, 57: 7900–7905 YANG Xinbo, LI Hongjun, XU Jun,et al.Thermoluminescence and optically stimulated luminescence characteristic s of α-Al2O3:C crystal[J].Acta Physica Sinca, 2008, 57: 5900–7905

13 丁萍, 熊正燁, 王文華, 等. 湖光巖火山灰古劑量的兩種計算比較[J]. 輻射防護, 2011, 31: 174–177 DING Ping, XIONG Zhengye, WANG Wenhua,et al.Comparison of calculated paleodoses of volcano ash beside Huguang Maar Lake[J]. Radiation Protection, 2011,31: 174–177