中子照相技術(shù)在核燃料元件無(wú)損檢測(cè)中的應(yīng)用

魏國(guó)海 韓松柏 陳東風(fēng) 王洪立 郝麗杰 武梅梅賀林峰 王 雨 劉蘊(yùn)韜 孫 凱 趙志祥

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院中子散射實(shí)驗(yàn)室 北京 102413)

核電是現(xiàn)代能源的重要組成部分，而核安全是核電發(fā)展的命脈。核燃料元件作為核電站反應(yīng)堆的核心部件，在高溫、高壓、高放、高功率密度等苛刻的服役條件下極容易破損[1,2]。為了保障反應(yīng)堆安全運(yùn)行，核燃料元件從加工、生產(chǎn)到服役的過(guò)程之中必須通過(guò)多種手段進(jìn)行檢測(cè)，以確保質(zhì)量、保證安全[3-5]。

中子照相是無(wú)損檢測(cè)(NDT)技術(shù)中的一種，它與X射線(xiàn)照相功能互補(bǔ)，在核工業(yè)、航空、航天、地質(zhì)、考古等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[2,4]。相比X射線(xiàn)、超聲、渦流等其它核燃料元件無(wú)損檢測(cè)手段，中子照相技術(shù)的最大優(yōu)勢(shì)是利用間接成像方法可以對(duì)具有放射性的樣品進(jìn)行檢測(cè)。其基本步驟如圖1所示：將對(duì)g射線(xiàn)不敏感的中子轉(zhuǎn)換屏置于被測(cè)物體后部，中子束穿過(guò)被測(cè)物體打在轉(zhuǎn)換屏上，形成放射性潛像，隨后將轉(zhuǎn)換屏置于膠片上使其感光，這樣即可避免樣品放射性的干擾[2]。

圖1 中子照相間接成像方法原理圖Fig.1 The principle of transfer neutron radiography.

中子照相在核燃料元件檢測(cè)方面具備如下優(yōu)點(diǎn)：(1)無(wú)損檢測(cè)：中子的穿透能力極強(qiáng)，可對(duì)較厚物體和金屬材料進(jìn)行透視成像[6]，能夠?qū)崿F(xiàn)核燃料元件的內(nèi)部結(jié)構(gòu)缺陷(如芯塊變形、破損等)的無(wú)損檢測(cè)[7]。(2)區(qū)分同位素和臨近元素：中子反應(yīng)截面與原子序數(shù)無(wú)關(guān)，可以區(qū)分同位素和原子序數(shù)臨近元素。中子照相可用于檢測(cè)核燃料中235U的富集度以及快堆 MOX燃料中的 PuO2團(tuán)簇分布[8-10]。(3)檢測(cè)元件包殼氫聚狀態(tài)：中子對(duì)氫等較輕元素敏感，中子照相可以檢測(cè)鋯合金包殼外層的氫聚狀態(tài)，并可定量測(cè)量氫聚含量[10]。目前，中子照相作為一種有效的核燃料元件研究和質(zhì)量控制手段，在瑞士、法國(guó)、德國(guó)、美國(guó)、澳大利亞、日本、印度、韓國(guó)等許多國(guó)家得到廣泛應(yīng)用[11-13]。

1 中子照相在未輻照核燃料元件無(wú)損檢測(cè)中的應(yīng)用

核燃料元件質(zhì)量直接影響反應(yīng)堆安全，在裝載前必須進(jìn)行多項(xiàng)檢查以確保加工質(zhì)量。可用中子照相對(duì)未輻照燃料元件的組裝情況、材料中的空泡、不合格的燃料芯塊、芯塊燒結(jié)情況、芯塊235U富集度、芯塊內(nèi)的可燃毒物分布、PuO2均勻度、平均密度等作定性與定量的分析[2]。

1.1 確定芯塊235U 富集度

測(cè)量燃料芯塊235U富集度是保障核燃料元件在壓水堆中安全運(yùn)行的重要質(zhì)量控制環(huán)節(jié)之一。若某

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃（973計(jì)劃）(2010CB833106)資助

通常采用質(zhì)譜分析[5]、252Cf 中子活化[9]、中子照相等技術(shù)檢測(cè)未輻照芯塊的235U富集度。中子照相技術(shù)具有無(wú)損、快速、直觀等優(yōu)點(diǎn)。中子照相通過(guò)測(cè)定芯塊中子透射率確定芯塊235U富集度。鈾的兩種同位素238U和235U的熱中子截面相差很大(分別為12.17barn和700.6barn)，因此芯塊中235U富集度很小的變化都可以被測(cè)量出來(lái)。利用數(shù)字IP板技術(shù)，通過(guò)測(cè)量一系列已知富集度的標(biāo)準(zhǔn)樣品繪制出“圖像灰度-富集度”標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)，針對(duì)某一樣品的中子照相圖像可以對(duì)應(yīng)推算出富集度的數(shù)值，精度可達(dá)2%。瑞士PSI (The Paul Scherrer Institute) 研究院制造了一根模擬元件，芯塊部分長(zhǎng)度 16cm，各芯塊具有不同235U富集度[10]。圖2為該元件的中子照相圖片，下方為通過(guò)中子照相數(shù)字IP板獲得的定量信息。

圖2 PSI中子照相方法檢測(cè)富集度[10]Fig.2 Determination of the 235U content (enrichment) in nuclear fuel elements at PSI[10].

日本原子能研究院科研人員利用 JRR-3研究堆上的中子照相裝置TNRF，對(duì)不同235U富集度的壓水堆核燃料元件進(jìn)行了成像檢測(cè)。他們通過(guò)三維成像技術(shù)獲得了元件橫斷截面圖像信息，如圖3所示，左側(cè)為濃縮鈾燃料元件(芯塊中心為空洞)，右側(cè)為天然鈾燃料元件。從圖像的灰度差別可明顯區(qū)分出濃縮鈾和天然鈾，通過(guò)定量計(jì)算還可得出芯塊、中空部分和包殼管的尺寸。

圖3 (a)和(b)濃縮鈾和天然鈾芯塊中子三維成像；(c)和(d)芯塊三維成像數(shù)字輪廓[11]Fig. 3 (a) and (b) NCT images of enriched and natural pellets. (c) and (d) Profiles of CT numbers in a line in the pellets[11].

1.2 檢測(cè)燃料內(nèi)可燃毒物

在UO2燃料芯塊中添加可燃毒物，用以調(diào)節(jié)燃料在燃燒初期的裂變剩余反應(yīng)性，避免產(chǎn)生局部過(guò)熱，延長(zhǎng)燃料組件的均衡性燃耗。要求可燃毒物與燃料混合均勻，混合不均導(dǎo)致燃料的反應(yīng)性與設(shè)計(jì)值存在差異，影響反應(yīng)堆運(yùn)行安全。中子照相可無(wú)損檢測(cè)可燃毒物在燃料芯塊內(nèi)的分布，并確定含量[10]。圖4為可燃毒物Gd和Sm由于混合不均產(chǎn)生的團(tuán)簇在芯塊內(nèi)的分布。

圖4 芯塊內(nèi)可燃毒物團(tuán)簇(左圖摻Gd，右圖摻Sm)[10]Fig.4 Fuel pellets with clusters of burnable poison(left: Gd; right: Sm) [10].

1.3 檢測(cè)MOX型燃料內(nèi)PuO2團(tuán)簇

將PuO2和UO2混合制造MOX型燃料時(shí)，混合不均會(huì)產(chǎn)生PuO2團(tuán)簇，中子照相可區(qū)分Pu和U元素，檢測(cè)混合的均勻性。圖5顯示該MOX型燃料內(nèi)存在PuO2團(tuán)簇，其尺寸大約為250mm[8]。圖6為一個(gè)經(jīng)過(guò)邊界加強(qiáng)處理的成像圖片，它清晰顯示出芯塊內(nèi)的 PuO2團(tuán)簇。利用定量計(jì)算方法，根據(jù)中子照相成像光學(xué)密度與 PuO2含量的對(duì)應(yīng)關(guān)系，可計(jì)算出 MOX型燃料芯塊不同位置處 PuO2的含量，圖7為利用顯微光密度計(jì)計(jì)算出的芯塊不同位置處的PuO2含量。

圖5 MOX型燃料內(nèi)的PuO2團(tuán)簇[8]Fig.5 PuO2 agglomerates as inclusions inside MOX fuel pellets[8].

圖6 MOX型燃料內(nèi)的PuO2團(tuán)簇圖像(經(jīng)過(guò)數(shù)字增強(qiáng)處理)[8].Fig.6 Image enhanced NR showing PuO2 agglomerates in MOX fuel pellets[8]

圖7 通過(guò)顯微光學(xué)密型燃料中不同F(xiàn)v iagr.i7ous percentages of fuel pellets hav[i8n]g

2 中子照相在輻照后核燃料元件無(wú)損檢測(cè)中的應(yīng)用

中子照相對(duì)輻照后的燃料元件檢測(cè)可了解有關(guān)元件泄露、腫脹、缺陷遷移等有關(guān)情況。用中子照相來(lái)對(duì)比同一燃料元件在輻照前、輻照中及輻照后的情況，研究元件的結(jié)構(gòu)及性能改變是提升燃料元件性能的重要手段[4]。由于輻照后的燃料元件具有很強(qiáng)的放射性，通常的無(wú)損檢測(cè)手段無(wú)法獲得檢測(cè)成像，而中子間接照相對(duì)樣品本身的放射性不敏感，為輻照后燃料元件的無(wú)損檢測(cè)提供了一種不可替代的檢測(cè)手段。

2.1 核燃料元件內(nèi)部缺陷無(wú)損檢測(cè)

位于包殼內(nèi)的核燃料芯塊發(fā)生核裂變釋放能量，芯塊的狀態(tài)及芯塊與包殼間的相互作用(PCI)均會(huì)影響燃料元件的安全。如果芯塊發(fā)生破損，產(chǎn)生的碎片會(huì)進(jìn)入芯塊與包殼的間隙，可能引起芯塊與包殼緊密接觸形成熱點(diǎn)，導(dǎo)致包殼局部溫度過(guò)高而破裂，最終引發(fā)核泄漏[5]。

2.1.1 壓水堆核燃料元件內(nèi)部缺陷無(wú)損檢測(cè)

提高元件的燃耗是提升壓水堆性能最直接、有效的手段。高燃耗下芯塊體積變化直接影響燃料密度、熱傳導(dǎo)性能、芯塊與包殼間隙等。日本三菱重工利用中子照相對(duì)一組平均燃耗為75 MWd/kgU的壓水堆核燃料元件進(jìn)行了無(wú)損檢測(cè)，確認(rèn)芯塊結(jié)構(gòu)和狀態(tài)是否改變。圖8為燃耗為78 MWd/kgU的燃料元件中子照相成像。圖像表明在達(dá)到此燃耗時(shí)軸向未出現(xiàn)間隙，蝶形體未消失，相鄰蝶形體底部距離約為 200–400 mm(設(shè)計(jì)值為 500 mm)[7]。檢測(cè)結(jié)果證明在此燃耗下芯塊性能可保持穩(wěn)定。

圖8 壓水堆核燃料元件中子照相成像[7]Fig.8 Image of PWR nuclear fuel elements by neutron radiography[7].

2.1.2 沸水堆核燃料元件內(nèi)部缺陷無(wú)損檢測(cè)

沸水堆燃料元件采用環(huán)形芯塊(芯塊中間有空洞)，此設(shè)計(jì)可降低輻照期間芯塊中心溫度，降低芯塊與包殼間相互作用。圖9中模擬沸水堆元件包含實(shí)心及環(huán)形芯塊，通過(guò)圖像可清晰分辨中心空洞的邊界和尺寸，從而區(qū)分不同芯塊類(lèi)型。

圖9 沸水堆核燃料元件中子照相成像[8]Fig.9 Image of BWR nuclear fuel element by neutron radiography[8].

2.1.3 快堆核燃料元件內(nèi)部缺陷無(wú)損檢測(cè)

快堆核燃料芯塊直徑較小，芯塊等部件被裝載在SS316不銹鋼包殼管內(nèi)。印度甘地原子研究中心(IGCAR)利用中子照相對(duì)燃耗達(dá)到50MWd/kgU的快堆乏燃料元件進(jìn)行了測(cè)試，圖10為一組存在破損的燃料芯塊，圖11清晰顯示出芯塊間的縫隙[8]。

圖10 快堆燃料元件中子照相成像圖片[8]Fig.10 Image of FBTR nuclear fuel elements by neutron radiography[8].

圖11 輻照后的快堆燃料元件中子照相成像圖片[8]Fig.11 Image of FBTR post-irradiated nuclear fuel element by neutron radiography[8].

2.2 檢測(cè)燃料元件包殼氫聚

在反應(yīng)堆內(nèi)運(yùn)行過(guò)程中，某些燃料元件包殼會(huì)發(fā)生氫聚集現(xiàn)象。氫聚會(huì)導(dǎo)致氫脆，使得在高溫、高壓、高功率密度服役環(huán)境下的包殼發(fā)生破損，引發(fā)核泄露[5]。中子與氫反應(yīng)截面較高(82.3barn)，而包殼主要材料鋯(6.64barn)與中子截面較低，中子照相成像對(duì)比度較高，可原位無(wú)損檢測(cè)氫聚在包殼的位置、分布、形態(tài)等信息[10]。圖12為瑞士PSI檢測(cè)元件包殼氫聚的中子照相成像，其中黑色區(qū)域代表氫的聚集。從圖中可以清晰分辨出氫聚的位置、形態(tài)，利用數(shù)字IP板技術(shù)還可定量獲得氫聚的含量[12]，檢測(cè)限值為20ppm，測(cè)量誤差為10%。圖中黑斑區(qū)域的氫含量約為3000ppm，尺寸為3–12cm，最大厚度為0.35mm。圖13為破損包殼表面的氫聚情況，圖的下方為包殼不同位置處氫濃度定量信息。計(jì)算結(jié)果顯示破損位置的氫濃度為8000ppm，此結(jié)果與其它方法的檢測(cè)結(jié)果十分吻合，說(shuō)明中子照相方法定量測(cè)量包殼氫聚含量的可靠性[10]。

圖12 從不同角度檢測(cè)包殼外層的氫聚(每次旋轉(zhuǎn)30°)[10]Fig.12 Hydride lenses in the outer cladding layer of a tube,visualized by different perspectives of the same sample, rotated each by 30° [10].

圖13 包殼不同位置氫濃度(成像左側(cè)顯示包殼破損)[10]Fig.13 Hydrogen accumulation in the cladding material of a fuel rod (broken at left side) [10].

德國(guó)KIT技術(shù)研究院利用瑞士PSI的冷中子照相設(shè)備ICON研究了包殼氫聚。ICON的準(zhǔn)直比(L/D)為350，最佳空間分辨率可達(dá)到25mm。成像系統(tǒng)采用超薄Gadox閃爍屏(厚度10mm)、高分辨1：1 CCD相機(jī)(ANDOR DV436)，成像窗尺寸為28mm×28mm，掃描步距20mm。圖14 為元件包殼中子照相成像與光學(xué)成像對(duì)比圖，其中中子照相成像清晰顯示了氫含量的差別。圖15為通過(guò)中子照相技術(shù)獲取的相同實(shí)驗(yàn)條件下包殼材料氫聚含量的數(shù)值，其中M5合金包殼材料的氫聚含量低于Zr-4合金和E110合金，該結(jié)果得到了其他檢測(cè)手段的驗(yàn)證[13]。

圖14 包殼中子照相與光學(xué)成像對(duì)比[13]Fig.14 Neutron radiographs and optical appearance of cladding tubes[13] .

圖15 包殼內(nèi)氫含量分布[13]Fig.15 Quantification of hydrogen content in the cladding tubes[13] .

3 結(jié)束語(yǔ)

中子照相可以對(duì)輻照前及輻照后的燃料元件進(jìn)行多種檢測(cè)，如確定235U富集度、檢測(cè)快堆MOX燃料內(nèi) PuO2團(tuán)簇分布、檢測(cè)核燃料元件缺陷、研究包殼氫聚等，它作為一種有效的核燃料元件研究和檢測(cè)手段在工業(yè)發(fā)達(dá)國(guó)家已得到了廣泛的應(yīng)用。

我國(guó)未來(lái)對(duì)核電的需求將持續(xù)增加，對(duì)燃料元件安全保障方面的迫切需求促使了中子照相技術(shù)的發(fā)展。中國(guó)原子能科學(xué)研究院已開(kāi)展核燃料元件中子照相無(wú)損檢測(cè)的研究工作，目前壓水堆核燃料元件中子照相模擬檢測(cè)平臺(tái)已建成，可開(kāi)展15cm長(zhǎng)模擬燃料元件的檢測(cè)工作。隨著中國(guó)先進(jìn)研究堆(CARR)中子照相裝置的建成，今后可開(kāi)展多種堆型燃料元件的無(wú)損檢測(cè)工作，為我國(guó)核工業(yè)安全、快速地發(fā)展提供重要的檢測(cè)技術(shù)保障。

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