大氣細(xì)粒子元素特征研究進(jìn)展綜述

張國文，劉厚鳳

（山東師范大學(xué) 人 口·資源與環(huán)境學(xué)院，山東 濟(jì) 南250014）

1 引言

大氣顆粒物指的是懸浮在大氣中的液態(tài)或固態(tài)粒子。大氣顆粒物的粒徑范圍從幾個(gè)納米到100μm，根據(jù)空氣動(dòng)力學(xué)直徑可將其分為 TSP、PM10和PM2．5（分別指空氣動(dòng)力學(xué)直徑不大于100μm、10μm和2．5μm 的顆粒物），通常把空氣動(dòng)力學(xué)直徑2．5μm作為粗、細(xì)粒子的分界［1］。本文將空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于2．5μm的顆粒物稱為“細(xì)粒子”。

目前，我國大氣顆粒物污染的環(huán)境控制指標(biāo)為PM10，美國用PM2．5作為該國指標(biāo)［2］，細(xì)粒子的環(huán)境污染在國外早已引起重視。大氣顆粒物作為一種重要的空氣質(zhì)量標(biāo)記物，在超過大氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)或臨界負(fù)荷時(shí)，將對(duì)城市氣候和生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生重大影響，能造成嚴(yán)重的污染事件［3］。同時(shí)大氣顆粒物在許多地球物理和地球化學(xué)過程中起著重要作用，它可以影響太陽輻射平衡和成云過程，從而影響熱量分布，因此是影響氣候的重要因素之一［4］。

研究顆粒物中元素的粒徑分布特征，能夠進(jìn)一步研究顆粒物的來源、構(gòu)成以及輸送等［5］。由于細(xì)粒子的粒徑小，比表面積大，易于富集空氣中的有毒物質(zhì)［6］，而且污染源排放的元素特別是重金屬元素，容易在細(xì)粒子中富集，不僅對(duì)氣候和環(huán)境造成影響，而且影響人體健康，因而備受關(guān)注。

目前我國對(duì)細(xì)粒子中元素特征研究尚未進(jìn)行系統(tǒng)研究，只有部分城市在個(gè)別點(diǎn)位進(jìn)行了短期的研究［2］，本文根據(jù)國內(nèi)外的研究現(xiàn)狀，對(duì)細(xì)粒子中元素在大氣中的組成特征、時(shí)空間變化規(guī)律、來源解析進(jìn)行了論述。

2 細(xì)粒子的危害分析

2．1 對(duì)人體健康的危害

氣溶膠粒子的狀態(tài)、大小、組成及運(yùn)動(dòng)方式等均與人體健康密切相關(guān)，對(duì)人體健康影響最大的是粒徑為0．1～2．5μm之間的粒子［7］。顆粒物粒徑大小是決定其毒性的主要因素，這是因?yàn)楸晃皆诩?xì)顆粒物上的有害物質(zhì)可以被人體有效吸收而進(jìn)入血液中［8］。細(xì)粒子與肺組織細(xì)胞接觸后，吸附其上很難掉落，通過刺激作用導(dǎo)致肺組織細(xì)胞尤其是肺泡巨噬細(xì)胞的損害，沉積在肺泡的細(xì)粒子能存留數(shù)周或數(shù)年。

胡偉、魏復(fù)盛［9］研究發(fā)現(xiàn)，細(xì)顆粒物中與健康反應(yīng)有關(guān)的污染元素比粗顆粒物中的要多，氣喘、慢性咳嗽、慢性咳痰和支氣管炎癥狀發(fā)生率與細(xì)、粗顆粒物中土壤元素都有比較明顯的正相關(guān)關(guān)系，細(xì)顆粒物中工業(yè)污染元素對(duì)人體呼吸健康的影響比粗顆粒大。

2．2 對(duì)能見度的影響

能見度指視力正常的人在當(dāng)時(shí)的天氣條件下，能從背景（天空或地面）中識(shí)別出具有一定大小目標(biāo)物的最大距離。大氣能見度降低已經(jīng)成為當(dāng)今國際上比較突出的城市環(huán)境問題［10］。氣溶膠粒子特別是細(xì)粒子可通過消光作用使大氣能見度降低。

近年來我國的一些城市都開展了對(duì)氣溶膠細(xì)粒子的研究，建立了一些監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)［11］。王京麗等［12］對(duì)北京2001年春夏秋冬四季細(xì)粒子的研究指出北京市大氣細(xì)粒子質(zhì)量濃度與風(fēng)速、濕度呈正相關(guān)關(guān)系，細(xì)粒子質(zhì)量濃度與能見度的關(guān)系會(huì)隨著季節(jié)變化而不同。王京麗等統(tǒng)計(jì)了不同季節(jié)細(xì)粒子對(duì)能見度的影響，閻逢旗等［13］擬合得到了能見度與細(xì)粒子濃度關(guān)系的經(jīng)驗(yàn)公式。美國是率先制定PM2．5細(xì)粒子國家環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)的國家，并投入巨資在全國設(shè)立了若干超級(jí)觀測站（Supersite）進(jìn)行PM2．5的物理化學(xué)特性及與能見度的關(guān)系。細(xì)粒子對(duì)大氣能見度的影響已引起國際上的廣泛關(guān)注。

2．3 對(duì)氣候的影響

大氣中的細(xì)粒子與日益積累的溫室氣體一樣，對(duì)全球的氣候有重要的影響，導(dǎo)致全球降溫［14］。它影響氣候的方式主要有以下兩種：一種是將太陽的輻射散射至外層空間而直接影響氣候；另一種是增加云層中微滴的數(shù)量而間接影響氣候。2000年，Rosenfeld提供的衛(wèi)星圖片證明，氣溶膠對(duì)降水還有一定的抑制作用［15］，可見大氣顆粒物對(duì)氣候有很大的影響。

3 細(xì)粒子元素研究進(jìn)展

3．1 細(xì)粒子元素分析

對(duì)大氣細(xì)粒子元素的儀器分析方法有質(zhì)子激光X熒光分析法（PIXE）［4，14］、電感耦合等離子體／質(zhì)譜分析法（ICP～MS）［2，16］、原子吸收法（AAS）［17］、同步輻射 X熒光分析法［18］、中子活化分析法（NAA）［19］、酸提法［20］、X 射線熒光光譜法［21］等。

隨著科技的進(jìn)步和對(duì)細(xì)粒子的廣泛關(guān)注，細(xì)粒子元素分析的種類也越來越細(xì)化。國內(nèi)宋宇，等［22］在1999年到2000年對(duì)北京市大氣細(xì)粒子的研究中分析了EC、Fe、Ca、K、Mg、A1、Na、Zn、Mn、Ti、Pb、Ba和P共13種無機(jī)元素；王淑蘭，等［23］分析了2000年采暖季、非采暖季北京不同尺度大氣顆粒物的22種無機(jī)元素S、Ca、Fe、Al、K、Mg、Zn、Na、Mn、Pb、Cu、P、Ba、Cr、As、Ti、Se、Co、Sn、Ni、V、Ag；2010年，洪也，等［24］分析了沈陽城區(qū)春節(jié)期間大氣顆粒物的40種元素 U、Be、Al、K、Se、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ga、Rb、Sr、Y、Zr、Nb、Cs、Ba、U、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、HO、Er、Tm、Yb、Lu、Hf、Ta、Tl、Th、U。

國外，F(xiàn)rancoise，et al［25］在1984年法國阿爾卑斯山地面雪中大氣重金屬的研究中分析了Pb、Cd、Cu、Zn、Ag、Na、Mg、K、Ca、Fe、Al和 Mn等13種重金屬元素；Rosa Cagginao，et al［26］2010年對(duì)地中海的Tito Scalo的細(xì)粒子研究實(shí)驗(yàn)中，分析了Al、Ca、Cd、Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Na、Ni、Pb、Ti和Zn等14種金屬元素。

3．2 細(xì)粒子元素的粒徑分布特征

大氣氣溶膠是由多種源及復(fù)雜的大氣物理、化學(xué)過程產(chǎn)生的不同尺度的粒子組成的群體［23］。以空氣動(dòng)力學(xué)尺度研究大氣顆粒物的元素分布特征，可以掌握顆粒物的元素譜分布，對(duì)于解析顆粒物元素的來源，研究顆粒物對(duì)人體健康的危害，評(píng)價(jià)城市大氣環(huán)境質(zhì)量，制定環(huán)境控制對(duì)策具有重要意義。PM2．5的標(biāo)準(zhǔn)的提出，主要是為了更有效地監(jiān)測隨著工業(yè)化日益發(fā)達(dá)而出現(xiàn)的，在舊標(biāo)準(zhǔn)中被忽略的對(duì)人體有害的細(xì)小顆粒物。PM2．5指數(shù)已經(jīng)成為一個(gè)重要的測控空氣污染程度的指數(shù)。據(jù)了解，到2010年底為止，除美國和歐盟一些國家外，世界上大部分國家都還未開展對(duì)PM2．5的監(jiān)測，大多對(duì)PM10進(jìn)行監(jiān)測，我國擬于2016年實(shí)施新的PM2．5環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。研究不同粒徑顆粒物中元素的分布，可以進(jìn)一步解析顆粒物中細(xì)粒子的來源。

不同粒徑顆粒物中元素的含量會(huì)有不同。何鷹等對(duì)廈門不同粒徑中的 TSP、PM10、PM2．5中的 Al、B、Ba、Ca、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、K、Li、Mg、Mn、Na、Ni、Pb、Sr和Zn 18種元素進(jìn)行了對(duì)比研究，TSP、PM10、PM2．5中元素順序?yàn)閆n＞ Na＞Fe＞ Al～Ca＞Pb＞K＞Mg＞B＞Cr＞Cu～Mn～Ba～Cd＞Sr～Ni～Li～Co。TSP／PM10、TSP／PM2．5的每個(gè)元素的比值說明了不同粒徑顆粒物中元素的關(guān)系，Ca、Cu、Fe、Pb、Zn在 TSP 中含量最多，Na和Mg在TSP、PM10和PM2．5中的濃度是相似的。地殼元素（Al、Ca和 K）和海洋源離子（Mg）與高等［27］的研究相比是較低的。另外，其他的人為源元素，如Cr、Co、Cd、Ni和 Cu在這項(xiàng)研究中并不高，但是Pb、Zn有很高的濃度，說明Pb、Zn可能是廈門空氣的主要污染物。

不同粒徑顆粒物中元素的地域性、富集性也有明顯不同。騰恩江等［6］對(duì)中國廣州、武漢、蘭州、重慶4城市環(huán)境空氣顆粒物分布特征研究指明4城市顆粒物元素各有自己明顯的分布特征，顆粒物中S、Cl、Se、As、Br、Cu、Zn、Pb等元素受人類活動(dòng)的影響有明顯的富集，特別是易富集在細(xì)粒子中，這些元素以S元素為代表。崔蓉，等［20］對(duì)北京市城區(qū)大氣顆粒物PM10和PM2．5的元素分析表明，Al、Fe、Ca、Mg在PM10濃度約為PM2．5的2倍，Ni元素在PM2．5中濃度高于PM10。對(duì)各元素在PM2．5與PM10中濃度比值（PM2．5／PM10）分析可知，Pb、Cu、Ni的比值較大，說明這3種元素在細(xì)粒子中富集較多；Se更多地富集在粗粒子中，其余各元素在粗細(xì)粒子中的分布相對(duì)差異較小。

3．3 細(xì)粒子元素質(zhì)量濃度的時(shí)空變化特征

徐宏輝［2］在對(duì)北京市細(xì)粒子元素垂直分布研究中將金屬元素濃度垂直分布的相似性分為3類：在80m出現(xiàn)高值的元素，在8m出現(xiàn)高值的元素，垂直分布比較均勻。Al、Fe、Mg、Ca、Ba、Sr、Zr、Na的平均濃度都在80m出現(xiàn)高值，這與張仁健，等［28］的觀測結(jié)果大部分元素在47m高度的濃度要大于8m高度的是一致的。

洪也，等［24］對(duì)沈陽市夏秋季節(jié)大氣細(xì)顆粒物元素濃度的研究指出夏秋季節(jié)Zn、K、Pb、Mn、Cu、Ba和As等受人類活動(dòng)影響的元素濃度夏秋季僅為冬季的20%～50%，示蹤元素如Pb、As等含量很低，這與張仁健，等［29］的研究結(jié)果相似。

楊龍，等［30］對(duì)北京市秋冬近地層 PM2．5質(zhì)量濃度垂直分布特征表明秋冬兩季PM2．5質(zhì)量濃度的垂直分布隨高度增加而呈對(duì)數(shù)遞減的規(guī)律。

閆向陽，等［16］對(duì)沈陽市環(huán)境空氣顆粒物分布特征的研究表明季節(jié)不同，顆粒物中元素種類和濃度都會(huì)發(fā)生變化，尤其是人為源排放的元素變化更為明顯。

3．4 源解析

源解析技術(shù)是指對(duì)大氣顆粒物的來源進(jìn)行定性或定量研究的技術(shù)［31］。解析大氣顆粒物的來源，對(duì)于防治顆粒物污染是一個(gè)非常重要而又復(fù)雜的課題，也是大氣顆粒物研究領(lǐng)域的重要內(nèi)容之一［32］。源解析技術(shù)大體上可以分為3種：排放清單（Emissionntory），以污染源為對(duì)象的擴(kuò)散模型（Diffusion Model），污染區(qū)域?yàn)閷?duì)象的受體模型（Receptor Model），其中以受體模型中的化學(xué)法發(fā)展最為成熟，化學(xué)法是以氣溶膠特性守恒和特性平衡分析為前提，與數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)方法相結(jié)合而發(fā)展起來的，主要提出了化學(xué)質(zhì)量平衡法、因子分析法、富集因子法3種［31］。

在大氣氣溶膠污染研究中，通常都應(yīng)用雙重歸一的富集因子法來區(qū)別其自然或人為的來源。關(guān)于參比元素國際上多選用Fe、Al或Si為參比元素。如果大氣顆粒物中某種元素相對(duì)地殼的富集因子值EF地殼較大時(shí)，表明該元素有了富集。洪也、李潮流，等［24、33］在對(duì)顆粒物元素特征研究時(shí)運(yùn)用的都是富集因子法。

主因子分析法對(duì)大氣顆粒物來源進(jìn)行解析，目的是找出能解釋系統(tǒng)主要方差的最小因子數(shù)目。理論上，幾個(gè)與重要排放源相聯(lián)系的因子的方差較大，余下因子的方差急劇減小。應(yīng)用spss軟件對(duì)元素的化學(xué)濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行最大方差旋轉(zhuǎn)的因子分析。徐宏輝，等［2］應(yīng)用因子分析方法對(duì)北京市的細(xì)粒子進(jìn)行來源解析，對(duì)進(jìn)一步了解北京市的氣溶膠污染狀況都有重要意義。

后向軌跡法是利用氣團(tuán)的后向軌跡模型可以幫助找到影響當(dāng)?shù)貧鈭F(tuán)的來源，徐宏輝，等［2］在對(duì)北京及周邊地區(qū)氣溶膠的組分進(jìn)行分析時(shí)應(yīng)用了后向軌跡法，研究表明來自不同地區(qū)的氣團(tuán)會(huì)對(duì)金屬元素的濃度造成不同的影響。

PMF（positive matrix factorization）方法和其他方法相比，它具有不需要測量源成分譜、分解矩陣中元素非負(fù)、可以利用數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)偏差進(jìn)行優(yōu)化等優(yōu)點(diǎn)［22］，多次在大氣氣溶膠元素特征分析中應(yīng)用。宋宇等［22］利用PMF方法比較全面的確定北京市大氣細(xì)粒子的主要來源：地面揚(yáng)塵、建筑源、生物質(zhì)燃燒、二次源、機(jī)動(dòng)車排放和燃煤。段荊春等［34］利用PMF解析了北京市冬季大氣顆粒物數(shù)濃度的粒徑分布和來源，比較實(shí)測值和計(jì)算值結(jié)果較為理想。

4 結(jié)語

細(xì)粒子對(duì)人體健康的危害已經(jīng)引起國內(nèi)外的廣泛關(guān)注，并且針對(duì)細(xì)粒子進(jìn)行了進(jìn)一步的研究。美國和歐盟是最早制定PM2．5標(biāo)準(zhǔn)的，而且對(duì)其組分已進(jìn)行了深入的研究，并建立了PM2．5的常規(guī)監(jiān)測網(wǎng)。而國內(nèi)對(duì)PM2．5及其組分的研究起步較晚，對(duì)于PM2．5中無機(jī)組分的長時(shí)間連續(xù)在線觀測更鮮有報(bào)道。近幾年來我國大力開展了PM2．5及其中無機(jī)組分的研究，并取得了一定的成果，即將實(shí)施的新的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)已與國際接軌。目前大多數(shù)國內(nèi)研究均基于傳統(tǒng)膜采樣方法，該方法存在采樣時(shí)間長，前處理步驟復(fù)雜，實(shí)驗(yàn)過程易受污染，實(shí)時(shí)監(jiān)測難，膜易損壞等缺點(diǎn)，而連續(xù)在線采樣分析方法恰好彌補(bǔ)了以上缺點(diǎn)。目前連續(xù)在線采樣分析方法在國內(nèi)應(yīng)用較少，研究區(qū)域主要集中在北京地區(qū)，可以獲得高分辨率的污染物濃度分析結(jié)果，加強(qiáng)國內(nèi)對(duì)PM2．5形成機(jī)理的深入研究。PM2．5已經(jīng)引起公眾的廣泛關(guān)注，擬實(shí)施的新標(biāo)準(zhǔn)已與國際接軌，PM2．5的常規(guī)監(jiān)測網(wǎng)的建立，連續(xù)在線的采樣都會(huì)對(duì)PM2．5的研究更深入。PM2．5中的元素分析會(huì)明確細(xì)粒子與粗粒子來源的區(qū)別，對(duì)提出完善的顆粒物污染改善措施具有深刻的意義。

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