雙液滴碰撞行為及調(diào)控機制的研究進(jìn)展

趙峻逸，薛士東，韓敬坤，溫榮福，蘭忠，郝婷婷，馬學(xué)虎

（大連理工大學(xué)化學(xué)工程研究所，遼寧大連116024）

引 言

氣體環(huán)境中的雙液滴碰撞行為廣泛存在于自然現(xiàn)象與工業(yè)應(yīng)用過程中，例如氣象學(xué)中雨滴的形成過程[1-5]、內(nèi)燃機等噴霧燃燒系統(tǒng)中的燃料液滴間的碰撞過程[6-10]、印刷業(yè)中的噴墨打印過程[11]、制藥工程中的溶劑噴霧過程[12]、食品生產(chǎn)中的噴霧干燥過程[13-15]、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的農(nóng)藥噴灑過程[16-17]、核反應(yīng)堆的操作過程[18]等。

雙液滴碰撞行為對霧化過程起到強化作用，是對霧滴群空間運行過程進(jìn)行分析建模的基礎(chǔ)[19]。微觀上的雙液滴碰撞行為會影響介尺度條件下液滴團(tuán)簇間的相互作用，使微觀與宏觀主導(dǎo)機制間的競爭與協(xié)調(diào)關(guān)系發(fā)生改變[20]，進(jìn)而影響宏觀上霧滴群的粒徑分布與空間運行規(guī)律。同時，針對不同的應(yīng)用領(lǐng)域，碰撞液滴在粒徑尺度、工質(zhì)工況、界面形態(tài)等方面存在多樣性，雙液滴間的碰撞形式眾多。因此，對雙液滴碰撞行為進(jìn)行研究，得到不同碰撞形式和碰撞條件下液滴的碰撞行為，將有利于人為調(diào)控液滴的碰撞過程，增加霧滴聚并比例或分離比例，獲得各種應(yīng)用所需的最佳霧滴粒徑和速度分布[21-24]。本文將從雙液滴碰撞行為影響因素的視角，對雙液滴碰撞行為及調(diào)控機制的研究進(jìn)展進(jìn)行綜述并展望發(fā)展趨勢。

1 雙液滴碰撞行為關(guān)鍵問題

1.1 雙液滴碰撞的幾何定義

在雙液滴碰撞的理論研究中，一般將碰撞前的兩液滴均視為球體，當(dāng)表面接觸時即發(fā)生碰撞，如圖1所示。

圖1 雙液滴碰撞幾何示意圖Fig.1 Schematic diagram of binary droplets collision

其中，urel為兩碰撞液滴的相對速度（m/s），由式（1）計算[25]

1.2 雙液滴碰撞的無量綱參數(shù)

通常使用基于液體特性和碰撞動力學(xué)的無量綱參數(shù)來表征雙液滴碰撞的過程和結(jié)果。主要包括碰撞無量綱偏心度B、Weber數(shù)We、Ohnesorge數(shù)Oh、液滴粒徑比Δ等。

無量綱偏心度B表征兩液滴的相對位置，其值介于0～1之間，定義如式（2）所示。當(dāng)B=0時，發(fā)生對心碰撞；當(dāng)0＜B＜1時，發(fā)生非對心碰撞，且B越大，兩液滴偏心程度越大。液滴粒徑比Δ表征兩液滴的相對尺寸，其值介于0～1之間，定義如式（3）所示。當(dāng)Δ=1時，發(fā)生等大碰撞；當(dāng)0＜Δ＜1時，發(fā)生非等大碰撞，且Δ越小，兩液滴粒徑差別越大。

碰撞Weber數(shù)We由兩碰撞液滴的相對速度、液體物理性質(zhì)和小液滴粒徑?jīng)Q定，表征慣性力與表面張力之比[26]，定義如式（4）所示。Ohnesorge數(shù)Oh由液體物理性質(zhì)和小液滴粒徑?jīng)Q定，定義如式（5）所示。通過改變液滴的黏度和表面張力，可以調(diào)控We和Oh的大小。

從上述四個無量綱參數(shù)中可以得到Reynolds數(shù)Re和毛細(xì)管數(shù)Ca，定義分別如式（6）和式（7）所示[27]，可用于液滴碰撞過程的其他表征。

Ashgriz等[25]發(fā)現(xiàn)當(dāng)500＜Re＜4000時，對碰撞結(jié)果都沒有明顯影響，而該范圍包含了大多數(shù)實驗中的Re取值范圍，故實驗研究中通常忽略Re對碰撞結(jié)果的影響。

上述常規(guī)的無量綱參數(shù)僅適用于同種液滴間的碰撞研究，但在雨滴形成和噴霧燃燒等過程中，由于液滴溫度或固體含量的差異，兩碰撞液滴的物理化學(xué)性質(zhì)可能存在差異。兩種液體雖然可混溶，但異種液滴間的碰撞需要引入液體黏度比、密度比等特殊的無量綱參數(shù)。

1.3 雙液滴碰撞行為

液滴在不同的碰撞形式和碰撞條件下發(fā)生不同的碰撞行為?，F(xiàn)有研究主要將雙液滴碰撞行為分為五大類：反彈、聚并、自反分離、拉伸分離、破碎。其中，聚并屬于穩(wěn)定碰撞；反彈、分離和破碎屬于非穩(wěn)定碰撞。2%羥丙基甲基纖維素水溶液液滴在空氣中碰撞行為[28]如圖2所示。

圖2 雙液滴碰撞的四種碰撞行為[28]Fig.2 Four different outcomesof droplet collisions[28]

（1）反彈（bouncing，B） 指兩液滴在接觸前發(fā)生形變，并在間隙氣膜作用下彈開的碰撞行為。兩液滴在彼此接近的過程中，間隙會形成壓縮氣膜，在適宜的We條件下，碰撞動能足以引起液滴形變，液滴在達(dá)到最小間距之前就失去水平速度，隨后變形的液滴通過表面張力作用恢復(fù)球形的過程將增加間隙氣膜的局部壓力，間隙變寬并發(fā)生反彈。液滴反彈除了與液體性質(zhì)相關(guān)外，還取決于環(huán)境氣體特性，對該過程的研究需要量化氣相密度、氣相流場分布等外部參數(shù)[29]。

（2）聚并（coalescence，C） 指兩液滴接觸后永久合并，最終形成單個穩(wěn)定液滴的碰撞行為。在聚并過程中，兩液滴的初始動能足以將間距縮小到分子作用的臨界距離10-8m[30]，間隙內(nèi)的氣體被擠出，發(fā)生聚并。液滴接觸后在間隙處產(chǎn)生高壓導(dǎo)致液滴展平，液滴動能大部分轉(zhuǎn)變?yōu)楸砻婺?，小部分用于液滴?nèi)部運動和間隙內(nèi)氣體流動的耗散。聚并現(xiàn)象是許多應(yīng)用技術(shù)中所期望得到的穩(wěn)定的碰撞行為，例如黏性燒結(jié)、噴霧冷卻以及新興的微流體和納米流體技術(shù)等[31-33]。聚并模型主要包括液膜排干理論、能量模型理論和臨界速度理論，其中液膜排干理論的應(yīng)用相對最為廣泛[33-35]。該理論認(rèn)為碰撞后液滴之間形成液膜，其厚度隨膜內(nèi)液體排出而逐漸減小，至臨界膜厚度時液膜破裂，聚并過程由此發(fā)生。

（3）自反分離（reflexive separation，RS） 指兩液滴發(fā)生近對心碰撞后，聚并體反向拉伸形成液絲并最終形成多個液滴的碰撞行為。在自反分離過程中，液滴聚并體先變?yōu)槿鐖D3所示的圓環(huán)狀，由于圓環(huán)狀液滴內(nèi)外部區(qū)域之間存在壓力差，液滴沿徑向收縮并將液體從中心排出。這種收縮過程是液體表面張力引起的自反作用，最終會形成一個圓形末端的液體圓柱。當(dāng)We超出臨界值WeC，液體圓柱不穩(wěn)定而分裂為多個小液滴。

圖3 等大液滴對心碰撞過程中的圓環(huán)狀液滴[25]Fig.3 Circular droplets in head-on collision of two equal-size drops[25]

（4）拉伸分離（stretching separation，SS） 指兩液滴發(fā)生非對心碰撞后，聚并體斜向拉伸形成液絲并最終形成多個液滴的碰撞行為。在拉伸分離過程中，液滴聚并體先沿斜向拉伸達(dá)到最大形變，之后由于表面張力的作用開始向中心收縮。液體向端部負(fù)曲率低壓區(qū)的流動會使液絲端部變細(xì)而斷裂，產(chǎn)生衛(wèi)星液滴。由于拉伸分離發(fā)生時偏心度較大，碰撞液滴只有小部分會發(fā)生直接接觸，液滴其余部分會沿原有軌跡運動并拉伸接觸區(qū)域，因此初始液滴動能的拉伸力和接觸區(qū)域表面能的聚并力共同決定了碰撞過程，當(dāng)拉伸力與聚并力的比值超出臨界值就會發(fā)生拉伸分離。

（5）破碎（shattering） 指兩液滴在We極高（＞1000）條件下發(fā)生碰撞后劇烈形變，最終形成若干小液滴簇的碰撞行為。由于液滴破碎的發(fā)生需要非常高的碰撞能量[15,36]，這在燃油噴霧、農(nóng)藥噴灑和噴霧干燥器等高密度噴霧技術(shù)應(yīng)用中并不常見，所以大多數(shù)研究中并未涉及液滴破碎。

1.4 衛(wèi)星液滴

衛(wèi)星液滴是指初始液滴在碰撞過程中接觸并形成聚并體之后，不能穩(wěn)定聚并而重新分離額外生成的液滴，其尺寸小于初始液滴。衛(wèi)星液滴出現(xiàn)于拉伸分離、自反分離和破碎幾種碰撞行為中，形成機理主要包括末端收縮機理和毛細(xì)波不穩(wěn)定機理。

（1）末端收縮機理（end-pinching）末端收縮是高We、低B條件下近對心碰撞的形成衛(wèi)星液滴的主控機理[37]。如圖4所示，液滴聚并體在拉伸后由于圓形末端曲率小，局部壓力大于中心區(qū)域，末端的液體將向中心流動[圖4（b）]；液體在近端部積累并在其中心側(cè)形成負(fù)曲率低壓區(qū)[圖4（c）]；周圍液體向低壓區(qū)的流動會在其中心側(cè)形成頸部[圖4（d）]；曲率變小又會導(dǎo)致頸部向中部的流動而進(jìn)一步變細(xì)，最終斷裂。末端收縮機理一次收縮斷裂生成兩個衛(wèi)星液滴和中部液絲，液絲仍可繼續(xù)發(fā)生末端收縮并生成衛(wèi)星液滴，直至達(dá)到臨界值[38]，因此末端收縮更容易形成奇數(shù)個衛(wèi)星液滴。

（2）毛 細(xì) 波 不 穩(wěn) 定 機 理（capillary-wave instability） 毛細(xì)波不穩(wěn)定是高We、高B條件下非對心碰撞形成衛(wèi)星液滴的主控機理[37]。與末端收縮機理相比，毛細(xì)波不穩(wěn)定機理控制下的液絲斷裂會同時生成若干衛(wèi)星液滴，且液滴尺寸的方差更大。Brenn等[40]基于毛細(xì)波的線性穩(wěn)定性分析構(gòu)建了衛(wèi)星液滴數(shù)目和尺寸的預(yù)測模型，實驗結(jié)果表明在相當(dāng)大的We和偏心度范圍內(nèi)，形成的衛(wèi)星液滴都是奇數(shù)，極少見到偶數(shù)，而模型預(yù)測結(jié)果與之吻合。

圖4 末端收縮機理[39]Fig.4 Schematic diagramof end-pinching mechanism[39]

衛(wèi)星液滴的數(shù)量和大小在根本上取決于碰撞液滴的We和偏心度，另外液滴粒徑比、液體黏度、氣相壓力等因素也有影響；而在分離過程中直接取決于液絲直徑、液絲長徑比等因素。Brenn等[38]發(fā)現(xiàn)當(dāng)液絲長徑比大于10且液絲無量綱直徑大于0.17時，發(fā)生末端收縮；而在較小的液絲長徑比下，液絲會收縮成一個衛(wèi)星液滴。Notz等[41]發(fā)現(xiàn)當(dāng)液絲Ohnesorge數(shù)Ohlig不低于0.1時，液絲不會發(fā)生斷裂，Ohlig的定義如式（8）所示

Schulkes[42]的數(shù)值模擬結(jié)果表明：當(dāng)粒徑比等于15時，需滿足Ohlig＜5×10-3才能發(fā)生末端收縮。但在實驗中也觀察到了在Ohlig＞0.1時，仍然通過末端收縮形成衛(wèi)星液滴的情況。這可能是由于模擬中將液絲視為圓柱進(jìn)行處理計算，這與實驗中的液絲形態(tài)有差異。

2 雙液滴碰撞行為的調(diào)控機制

雙液滴碰撞行為會受到液滴參數(shù)及氣相環(huán)境等因素的綜合影響。通過對文獻(xiàn)進(jìn)行總結(jié)發(fā)現(xiàn)，影響雙液滴碰撞結(jié)果的因素主要包括偏心度、We等碰撞參數(shù)，液滴粒徑比、液滴黏度和表面張力、液滴粒徑等液滴參數(shù)，氣體環(huán)境、非均相結(jié)構(gòu)等環(huán)境結(jié)構(gòu)參數(shù)。其中偏心度B和碰撞Weber數(shù)We被認(rèn)為是影響液滴碰撞行為兩個最主要的參數(shù)，因此研究者們通常使用B-We液滴碰撞圖來直觀地表示不同碰撞條件下的雙液滴碰撞結(jié)果。碰撞圖中的區(qū)域由理論邊界線來劃分，現(xiàn)有的液滴碰撞行為預(yù)測模型多以B-We液滴碰撞圖作為基礎(chǔ)[43]。

2.1 液滴碰撞圖

典型的B-We液滴碰撞圖結(jié)構(gòu)如圖5所示，圖中包含：（1）反彈、聚并、拉伸分離和自反分離四種碰撞行為區(qū)域；（2）反彈-聚并邊界線（bouncingcoalescence，B-C），拉 伸 分 離-聚 并 邊 界 線（stretching separation-coalescence，SS-C）和自反分離-聚并邊界線（reflexive separation-coalescence，RS-C）三條區(qū)域邊界線；（3）B=0時從反彈轉(zhuǎn)變?yōu)榫鄄⒌呐R界點WeB-C、B=0時從聚并轉(zhuǎn)變?yōu)樽苑捶蛛x的臨界點WeC、反彈、聚并和拉伸分離的三重點WeT[44]、拉伸分離-聚并邊界線與We軸在B=1.0處的交點WeC-S四個特征點。這些特征點是邊界線建模的基礎(chǔ)。

圖5 典型的液滴碰撞圖[26]Fig.5 Typical droplet collision map[26]

文獻(xiàn)中關(guān)于液滴碰撞實驗的研究結(jié)果大多符合圖5所示的碰撞圖結(jié)構(gòu)，同時也存在一些區(qū)域的增添或缺失。例如，Qian等[39]發(fā)現(xiàn)烷烴在B＜0.6且We＜5的極低We范圍內(nèi)出現(xiàn)了另一個聚并區(qū)，然而在Pan等[45]的數(shù)值模擬中，無論如何細(xì)化網(wǎng)格均未發(fā)現(xiàn)該區(qū)域。這種差異說明除動能和表面張力以外，計算模型中忽略的液體分子間力也會影響碰撞結(jié)果。Kuschel等[44]、Foissac等[46]對水滴碰撞的研究中均未出現(xiàn)反彈區(qū)域，這是由于水的表面張力較大，在相同氣體壓力的碰撞過程中形變量較小，接觸點附近不易形成間隙氣膜，不易發(fā)生反彈。Jiang等[47]的研究中提到，反彈區(qū)域出現(xiàn)的速度上限為(σ/μ)max=50 m/s，由于常溫下水的σ/μ=71.43 m/s超出了該上限，因此碰撞中不會出現(xiàn)反彈現(xiàn)象。

可以看出，典型的B-We液滴碰撞圖中并未包括所有的雙液滴碰撞行為影響因素，因此并不能適用于所有碰撞條件和液滴尺寸。當(dāng)碰撞圖中未涉及的參數(shù)發(fā)生變化時，液滴碰撞圖區(qū)域面積和邊界線均會發(fā)生變化。

迄今為止，研究者們進(jìn)行了大量實驗來獲得不同碰撞條件下的B-We液滴碰撞圖，從而探究各影響因素對碰撞行為的作用機制和規(guī)律，雙液滴碰撞實驗匯總?cè)绫?所示。液滴碰撞圖為雙液滴碰撞行為的調(diào)控機制提供了思路：調(diào)控雙液滴碰撞行為，一方面可以通過改變偏心度B和We來調(diào)控液滴在碰撞圖中所處的區(qū)域絕對位置；另一方面還可以通過改變粒徑比、黏度、氣相壓力等影響因素來調(diào)控碰撞圖的結(jié)構(gòu)，改變各邊界線的位置，進(jìn)而調(diào)控液滴在碰撞圖中的相對位置。

2.2 邊界線模型

為定量得到碰撞圖邊界線的位置變化情況、調(diào)控碰撞圖的結(jié)構(gòu)，研究者們以特征點作為邊界線建模的基礎(chǔ)，不斷完善碰撞圖邊界線模型。

（1）反彈-聚并邊界線 Estrade等[49]在1999年首次基于能量守恒建立了如式（9）所示的B-C邊界線模型。該模型假設(shè)液滴形變的初始動能與最大形變所需能量相等是臨界狀態(tài)，氣液兩相間沒有黏性耗散。形狀因子φ′定義如式（10）所示。

其中，形狀因子φ可以分別基于兩反彈液滴最大形變時的臨界值進(jìn)行計算，即φ=hs/rs或φ=hl/rl，如圖6（a）所示。理論上φ可以取0～2間的任意值，當(dāng)φ=2，液滴最大形變時仍為球形，即發(fā)生無形變反彈。χ的定義如式（11）～式（13）所示，h的幾何定義如圖6（b）所示。

表1 雙液滴碰撞實驗匯總Table 1 Summary of binary droplet collision experiments

圖6 模型參數(shù)示意圖Fig.6 Schematic diagram of model parameters

Hu等[57]在2017年通過增加液滴內(nèi)的黏性耗散項將Estrade等[49]的反彈邊界線模型擴展到更高的黏度系統(tǒng)。最終反彈區(qū)域下邊界線的表達(dá)式如式（14）所示

Al-Dirawi等[28]使用提出的扁球體形狀因子φO.S.，以及Hu等[57]的動能定義，僅考慮相互作用區(qū)域的質(zhì)量，在2019年提出了反彈狀態(tài)邊界的修改模型。通過分析每次碰撞后發(fā)生的氣泡形狀振蕩的衰減，可以直接從實驗觀察值估算黏性耗散因子。將反彈邊界線模型進(jìn)行了修正，如式（15）、式(16）所示。在測試的We范圍內(nèi)擬合度較好。

（2）拉伸分離-聚并邊界線 Ashgriz等[25]在1990年建立的SS-C模型如式（17）所示

Brenn等[38]在2006年修正的SS-C模型如式（18）所示

其中，系數(shù)K1和K2根據(jù)實驗數(shù)據(jù)通過最小二乘法計算確定，同時還取決于液滴尺寸，可以用1/Oh2的線性函數(shù)表示。

2019年，F(xiàn)inotello等[13]在針對噴霧干燥器中的液滴碰撞，使用VOF法研究了黏度對雙液滴碰撞結(jié)果的影響。同時分析了黏性耗散在不同碰撞條件下的作用，模型中體現(xiàn)了液滴黏度以及粒徑比的影響。最終得到的SS-C模型如式（19）、式（21）所示

（3）自反分離-聚并邊界線 最早Qian等[39]的RS-C模型中僅考慮了等大對心碰撞，并基于自反分離過程中的能量守恒得到了線性式（20）。其中，β為聚并-分離臨界點處與物性無關(guān)的幾何參數(shù)，如式（21）所示；γ為與附加表面能相關(guān)的參數(shù)，如式（22）所示。αE是初始能量耗散分?jǐn)?shù)，對于水和烷烴，αE通常取0.5[47]。a、b、c、d分別為液滴碰撞過程中的形狀參數(shù)（m）。

從式（20）可以看出，液滴聚并體的分離過程中，初始動能可分為兩部分：一部分是Oh表示的克服液滴內(nèi)部運動的黏性耗散；另一部分是γ表示的達(dá)到最終形狀所需的能量。通過Qian等[39]和Jiang等[47]的實驗數(shù)據(jù)擬合得到：β=24±3，γ=10±2。當(dāng)液體黏度極小（Oh=0），其臨界Weber數(shù)僅與γ有關(guān)。

之后，Pan等[45]在2005年提出的RS-C模型如式（23）所示，F(xiàn)inotello等[13]在2019年修正的RS-C模型如式（24）、式（25）所示。

3 碰撞參數(shù)對碰撞行為的影響和調(diào)控

3.1 偏心度的影響

偏心度對雙液滴碰撞行為結(jié)果有明顯影響。從圖5可以看出，對于We＜20的碰撞過程，偏心度較低時（B＜0.5）發(fā)生液滴聚并，此時聚并過程由液滴拉伸程度和排液時間（液體從高壓區(qū)域流向接觸點并形成液橋）控制；隨偏心度增大（0.5＜B＜0.8），聚并體拉伸程度增大，排液時間縮短，液滴間質(zhì)量傳遞減弱；隨偏心度繼續(xù)增大（B＞0.8），兩液滴在達(dá)到最小間距之前就失去水平速度，間隙氣膜的局部高壓將兩液滴彈開，發(fā)生反彈。

對于20＜We＜100的碰撞過程，偏心度較低時（B＜0.2）發(fā)生自反分離，隨偏心度增大（0.2＜B＜0.4），兩液滴接觸區(qū)域減小，初始液滴動能的拉伸力與接觸區(qū)域表面能的聚并力的比值增大，兩液滴間的質(zhì)量傳遞及混合程度減小，發(fā)生聚并；隨偏心度繼續(xù)增大（B＞0.4），初始液滴動能的拉伸力逐漸占據(jù)主導(dǎo)，液滴不能穩(wěn)定聚并而發(fā)生拉伸分離。

偏心度對自反分離和拉伸分離行為中的衛(wèi)星液滴產(chǎn)生過程有明顯影響。Brenn等[38]在2006年通過異丙醇液滴碰撞實驗系統(tǒng)研究了偏心度對液絲體積和衛(wèi)星液滴的影響：偏心度較低時，由于碰撞液滴之間的黏性耗散，液絲體積小長度短；隨偏心度增加，液絲體積和長度達(dá)到極大值，此極值對應(yīng)的偏心度與We和液滴粒徑有關(guān)；隨偏心度繼續(xù)增加，液體微團(tuán)間的相互作用使液絲體積減小。隨偏心度增大，由于衛(wèi)星液滴形成機理由末端收縮轉(zhuǎn)變?yōu)槊?xì)波不穩(wěn)定，衛(wèi)星液滴數(shù)量和體積均先增大后減小。2020年，Cong等[58]通過耦合Level Set的VOF法模擬了非等大偏心碰撞，發(fā)現(xiàn)在如圖7所示的條件下，衛(wèi)星液滴形成過程會出現(xiàn)毛細(xì)波不穩(wěn)定的特征，印證了高偏心度條件下衛(wèi)星液滴形成機理的轉(zhuǎn)變，同時也說明了偏心碰撞與旋轉(zhuǎn)運動相關(guān)[59]。

圖7 B=0.9，We=210條件下液滴變形的無量綱時間演化[58]Fig.7 Dimensionless time evolution of the droplets deformation at B=0.9,We=210[58]

3.2 碰撞Weber數(shù)的影響

We對雙液滴碰撞行為結(jié)果有明顯影響。從圖5可以看出，對于近對心碰撞（B＜0.2）過程，We極低時（＜5）發(fā)生液滴反彈。隨We增大，液滴碰撞行為由反彈轉(zhuǎn)變?yōu)榫鄄?。Pan等[45]通過Level Set法模擬了雙液滴對心碰撞過程，其動態(tài)壓力分布如圖8所示。液滴反彈過程中間平面較平，證明了間隙氣膜的局部高壓是由氣相壓力引起的，而不是由表面張力引起的。We越大，聚并體的形變程度越大，質(zhì)量傳遞越強；當(dāng)超過自反分離臨界點WeC時，液滴發(fā)生自反分離[53]。對于非對心碰撞（B＞0.2）過程，隨We增大，液滴不能發(fā)生穩(wěn)定聚并而發(fā)生拉伸分離。

圖8 液滴對心碰撞過程中的動態(tài)壓力分布[45]Fig.8 Distribution of dynamic pressure on surface of drops during head-on collision process[45]

We對自反分離和拉伸分離行為中的衛(wèi)星液滴產(chǎn)生過程有明顯影響。Estrade等[49]觀察到We介于28～120之間的對心碰撞會形成一個衛(wèi)星液滴，且自反分離和拉伸分離產(chǎn)生的衛(wèi)星液滴粒徑分別為初始液滴平均粒徑的26%和17%。對于自反分離，Brenn等[38]研究結(jié)果表明：隨We增加，液絲體積和長度增大，生成的衛(wèi)星液滴尺寸隨We增大而增大，當(dāng)We=44時生成的衛(wèi)星液滴與初始液滴等大；隨We持續(xù)增大，衛(wèi)星液滴體積繼續(xù)增大，衛(wèi)星液滴數(shù)量增加[60]。對于拉伸分離，隨We增加，衛(wèi)星液滴數(shù)量增加，衛(wèi)星液滴尺寸先增大再減小。

隨We繼續(xù)增大，極高的動能會使兩液滴碰撞后發(fā)生劇烈形變并破碎為若干液滴簇。Pan等[61]2009年的研究表明，隨We的增加，碰撞聚并體的邊緣變得越來越不穩(wěn)定，當(dāng)超過破碎臨界We（與液滴物性相關(guān)），聚并體的邊緣會飛濺出大量衛(wèi)星液滴。2014年，Kuan等[62]使用自適應(yīng)界面跟蹤方法對高We下的水滴對心碰撞進(jìn)行模擬研究，捕獲了聚并體的不穩(wěn)定邊緣，并在We＜442的范圍內(nèi)與Pan等[61]的實驗結(jié)果吻合。

3.3 液滴粒徑比的影響

在實際噴霧過程中，霧滴粒徑雖然會受到噴嘴結(jié)構(gòu)、噴霧壓力等因素的影響，但均服從正態(tài)分布，因此實際過程中的非等大液滴間的碰撞行為占比較高，而液滴粒徑比又會顯著影響雙液滴碰撞行為結(jié)果。液滴粒徑比的變化會顯著改變B-We液滴碰撞圖的結(jié)構(gòu)：隨粒徑比減小，兩液滴粒徑差異增大，碰撞圖中聚并區(qū)域增大，拉伸分離、自反分離區(qū)域均減小。在偏心度和We一定的條件下，通過調(diào)控碰撞液滴的粒徑比，可以使原本發(fā)生分離的液滴轉(zhuǎn)變?yōu)榫鄄F(xiàn)象。

非等大液滴碰撞實驗研究重點在于碰撞圖結(jié)構(gòu)的變化程度以及宏觀實驗現(xiàn)象的分析。由于在非等大碰撞過程中小液滴有向大液滴流動的趨勢，聚并體自反作用較弱，因此非等大液滴碰撞更易聚并[63]。2010年，Rabe等[52]研究了不同粒徑比條件下450μm水滴的碰撞，如圖9所示。隨粒徑比減小，拉伸分離區(qū)域向上移動，自反分離區(qū)域向下移動，聚并區(qū)域顯著增大，沒有出現(xiàn)反彈區(qū)域。但同組的Foissac等[46]的另一項研究清楚地顯示了300μm水滴碰撞的反彈區(qū)域，這可能是由液滴尺寸效應(yīng)引起的。最近，Li等[56]的實驗結(jié)果表明：隨粒徑比減小，若碰撞后聚并，聚并體振蕩的最大形變量增大；若碰撞后分離，聚并體發(fā)生分離所需的時間縮短。

圖9 非等大水滴碰撞實驗結(jié)果[52]Fig.9 Experimental resultsfor collision outcomes with water droplets of different diameters[52]

圖10 非等大液滴對心碰撞結(jié)果[25]Fig.10 Collision outcome of unequal sized droplets[25]

非等大液滴碰撞發(fā)生對心碰撞時，液滴間傳質(zhì)過程較強。在自反分離過程中，大衛(wèi)星液滴出現(xiàn)在初始小液滴一側(cè)，其中液體主要來自于初始小液滴；小衛(wèi)星液滴反之，如圖10所示。Nikolopoulos等[64]在2012年用數(shù)值模擬研究印證了這一現(xiàn)象。非等大液滴碰撞后的衛(wèi)星液滴數(shù)量和粒徑與粒徑比和偏心度有關(guān)。Estrade等[49]發(fā)現(xiàn)：當(dāng)28＜We＜120，Δ=1.0時，自反分離通常產(chǎn)生一個衛(wèi)星液滴；Δ=0.5時，自反分離通常無額外衛(wèi)星液滴產(chǎn)生。

非等大碰撞的數(shù)值模擬研究則聚焦于微觀機理模型的建立和現(xiàn)象的理論分析。Inamuro等[65-66]采用LB法模擬了粒徑比為0.5和0.25條件下的液滴碰撞。結(jié)果表明，當(dāng)Δ=0.5時，隨We增加，小液滴在大液滴上的鋪展程度增加，且WeC與Brazier-Smith等[48]的理論預(yù)測值一致。2018年，Yoshino等[67]發(fā)現(xiàn)：當(dāng)Δ=0.7左右時，WeC有最小值。之后Deka等[68]在2019年利用耦合Level Set的VOF法（CLSVOF）模擬非等大液滴的碰撞過程，如圖11所示。隨粒徑比減小，接觸區(qū)域附近液絲曲率增大，產(chǎn)生的衛(wèi)星液滴粒徑增大，衛(wèi)星液滴分離時刻提前。這是由于在粒徑比較大時接觸區(qū)域會產(chǎn)生局部高壓，并會影響衛(wèi)星液滴的最終形成。

液滴粒徑比對衛(wèi)星液滴形成機理也有影響。Chowdhary等[59]使用VOF法對非等大液滴的偏心碰撞進(jìn)行了三維數(shù)值模擬。如圖12所示，隨粒徑比減小，液絲斷裂的機理從末端收縮向毛細(xì)波不穩(wěn)定轉(zhuǎn)變。

3.4 液滴粒徑的影響

對于不同的應(yīng)用領(lǐng)域，涉及的液滴粒徑范圍也有較大差異，例如農(nóng)藥噴灑領(lǐng)域液滴粒徑通常處于50～350μm之間[69]，燃油噴霧領(lǐng)域液滴粒徑通常在450～600μm之間[6]，而牛奶等食品干燥過程中的液滴粒徑可達(dá)到600μm以上[13]，液滴的初始粒徑同樣會對碰撞行為有影響。碰撞液滴初始粒徑的變化同樣會影響B(tài)-We碰撞圖的結(jié)構(gòu)：隨液滴粒徑增大，碰撞圖中聚并區(qū)域略有增大。在偏心度和We一定的條件下，通過調(diào)控碰撞液滴粒徑，同樣可以提高液滴發(fā)生聚并的比例。

對于不同碰撞液滴粒徑，即使在相同的偏心度和We條件下，形成衛(wèi)星液滴的數(shù)量也有差異。Brenn等[38,40]首次在B-We碰撞圖中體現(xiàn)了拉伸分離產(chǎn)生的衛(wèi)星液滴數(shù)量，如圖13所示。對于較大的液滴粒徑，可觀察到的最大衛(wèi)星液滴數(shù)目更多，不同衛(wèi)星液滴數(shù)的區(qū)域劃分更密集。當(dāng)We一定，隨液滴粒徑增大，穩(wěn)定聚并區(qū)域略有增大；當(dāng)偏心度一定，隨碰撞液滴粒徑增大，生成相同數(shù)量衛(wèi)星液滴所需的We減小，碰撞后出現(xiàn)的衛(wèi)星液滴最大數(shù)量增大。

圖11 粒徑比對液絲斷裂和衛(wèi)星液滴尺寸的影響[68]Fig.11 Effect of droplet size ratio on pinch-off and satellite droplet size[68]

圖12 粒徑比對衛(wèi)星液滴形成機理的影響[59]Fig.12 Effect of droplet size ratio on satellite droplet formation mechanism[59]

4 液滴特性對碰撞行為的影響和調(diào)控

不同噴霧過程中所使用的液體性質(zhì)不同，其中液體燃料、食品料液等屬于高黏液體，且表面張力各異。對于噴霧燃燒等高溫過程，燃料液體的黏度和表面張力會隨溫度的變化而發(fā)生較大改變。隨液滴特征尺度減小，界面張力、黏性應(yīng)力等表面力對液滴碰撞、變形等行為的影響更顯著，黏度和表面張力的改變會顯著地影響液滴的碰撞過程[70-74]。通過改變液體的黏度和表面張力進(jìn)而調(diào)控液滴碰撞行為，也是最常用、最直接的調(diào)控手段之一。

4.1 黏度的影響

液滴黏度會影響碰撞過程中的衛(wèi)星液滴的數(shù)量、聚并體形變及黏性耗散。2003年，Willis等[50]在真空環(huán)境下通過實驗研究了黏性液滴碰撞，首次發(fā)現(xiàn)聚并體的振動時間與We和黏度無關(guān)，而與Re2呈指數(shù)關(guān)系。得到了黏度為0.01Pa·s和0.03Pa·s油的WeC的值分別約為350和3000。聚并體的最大形變量隨黏度系數(shù)和We而變化，同時形變期間能量耗散百分比隨黏度的增加而增加，之后Gotaas等[51]在2007年證實了這一發(fā)現(xiàn)。Brenn等[38]通過異丙醇和丙酮液滴碰撞的對比研究表明，黏度低的液滴更容易發(fā)生分離，形成的衛(wèi)星液滴更多。

液滴黏度的改變對B-We碰撞圖結(jié)果區(qū)域有很大的影響，隨黏度升高，聚并區(qū)域增大，拉伸分離區(qū)域減小。Jiang等[47]在1992年首次通過實驗研究了水和正構(gòu)烷烴液滴的等大碰撞過程。結(jié)果表明，WeB-C、WeC的值均隨液滴黏度增大而線性增大。Kuschel等[44]在2013年的研究結(jié)果表明，隨黏度升高，聚并區(qū)域顯著增大，自反分離和拉伸分離區(qū)域不斷減小，如圖14所示。

碰撞圖中的特征點和邊界線模型通過Oh進(jìn)行黏度修正。Gotaas等[51]在2007年運用調(diào)幅技術(shù)得到了MEG和DEG的自反分離起始點模型如式（26）所示。之后，F(xiàn)inotello等[13]在2019年使用VOF法研究了黏度對液滴碰撞結(jié)果的影響，分析了黏性耗散在不同黏度和不同尺寸液滴碰撞中的作用，并給出了修正后的C-SS表達(dá)式（27）和C-RS表達(dá)式（28）。

4.2 表面張力的影響

圖13 等大異丙醇液滴碰撞圖[38]Fig.13 Collision maps of binary equal-sized propanol-2 drops[38]

圖14 黏度對碰撞圖邊界線的影響[44]Fig.14 Effect of viscosity on boundaries of collision map[44]

由于表面張力σ已經(jīng)在We中體現(xiàn)，因此不會對B-We碰撞圖結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響，但液滴表面張力同樣會影響碰撞過程中的液滴形變程度及能量耗散。Qian等[75]基于CLSVOF法，將聚合物液滴與牛頓液滴的碰撞過程進(jìn)行了比較，如圖15所示。隨表面張力降低，表面能降低，耗散能量增加，最大形變增大，液滴的聚并穩(wěn)定時間增加。

液滴表面張力還會對液滴碰撞行為和衛(wèi)星液滴產(chǎn)生影響。Sedano等[76]對不同表面張力的液滴碰撞過程進(jìn)行了數(shù)值模擬，結(jié)果如表2所示。隨表面張力減小，自反分離和拉伸分離比例增大，反彈和聚并比例減小，衛(wèi)星液滴數(shù)增大。衛(wèi)星液滴的結(jié)果如圖16所示。對于衛(wèi)星液滴數(shù)量，隨表面張力減小，0個衛(wèi)星液滴的占比減小，2個以上衛(wèi)星液滴的占比增大；對于衛(wèi)星液滴粒徑，隨表面張力減小，250μm以下的小粒徑衛(wèi)星液滴數(shù)量顯著增大（表面張力下降77%，50μm以下液滴增加了309.67%，150～250μm液滴增加了479.55%）。

表2 不同液體混合物的雙液滴碰撞結(jié)果比例［76］Table 2 Proportion of binary droplet collision outcomes for different liquid mixtures［76］

4.3 非均相結(jié)構(gòu)的影響

非均相液滴在農(nóng)藥噴灑及燃油噴霧過程中十分常見，通常是以“水包油”或“油包水”的穩(wěn)定形式存在。液滴外有機液膜的存在將不利于液滴碰撞后的穩(wěn)定聚并，液滴更易發(fā)生分離和破碎。對于非均相液滴碰撞行為的調(diào)控，可以從改變有機液膜種類、降低有機液膜厚度等方面來進(jìn)行。Pak等[77]利用MD法模擬了包有苯甲酸、庚酸、庚二酸液膜的水滴聚并過程，并在各種初始速度和偏心度條件下研究了非均相液滴的碰撞動力學(xué)，如圖17所示。有機液膜的存在降低了水分子間的氫鍵數(shù)量，發(fā)生液滴破碎的臨界速度降低，液滴更容易發(fā)生破碎并產(chǎn)生更多的小液滴。

5 氣體環(huán)境對碰撞行為的影響和調(diào)控

針對不同的應(yīng)用領(lǐng)域，碰撞液滴所處的氣體環(huán)境差異較大，對液滴碰撞過程也有顯著影響。主要包括氣體壓力、氣液密度比、氣體種類等。通過改變氣相條件來調(diào)控液滴碰撞行為也有較高的可行度。

圖15 表面張力對液滴形變和無量綱能量演化的影響[75]Fig.15 Effect of surface tension on droplet deformation and dimensionless energy evolution[75]

氣體壓力對反彈現(xiàn)象的影響仍存在爭議。目前大多數(shù)觀點認(rèn)為，隨氣體壓力升高，液滴更易發(fā)生反彈而不易聚并[78]。Qian等[39]在1997年發(fā)現(xiàn)：氣體壓力增大會增強間隙氣膜的局部高壓，從而促進(jìn)液滴反彈的發(fā)生。Estrade等[49]在1999年發(fā)現(xiàn)：隨氣體壓力增大，B-We液滴碰撞圖中反彈區(qū)域顯著增大，如圖18所示。之后，Reitter等[54]在2017年通過對液滴接觸時間的測量分析，指出發(fā)生反彈的最小氣膜厚度約為100μm，液滴間隙氣膜黏度效應(yīng)是主要的，而氣體壓力的升高對間隙氣膜的動態(tài)黏度的影響很小。Lu等[79]在2019年通過實驗和數(shù)值模擬研究了在10～60 atm（1 atm=101325Pa）的高壓環(huán)境中液滴的碰撞特性，同樣發(fā)現(xiàn)氣體壓力的增加會促進(jìn)液滴反彈，同時抑制液滴的分離。而液滴的反彈又會抑制液滴尺寸的增加，因此平均粒徑會隨環(huán)境壓力的增加而降低，但是這與1989年Amsden等[80]的模型預(yù)測結(jié)果相反。

圖16 衛(wèi)星液滴數(shù)量占比和粒徑占比[76]Fig.16 Ratio of satellite droplet number and diameter[76]

圖17 非均相液滴在各條件下的臨界速度[77]Fig.17 Critical velocity of heterogeneous droplets under various conditions[77]

圖18 不同氣體壓力下的正十四烷液滴碰撞圖[49]Fig.18 Collision map of n-tetradecane droplet at various pressures[49]

氣體分子量的增大通常伴隨著氣液密度比的增大，這會有利于液滴發(fā)生反彈。Nobari等[81]在1996年的模擬結(jié)果表明：當(dāng)增大氣液密度比時，液滴在更高的We下仍不會聚并，這說明在分子量更大的氣體環(huán)境中液滴更易發(fā)生反彈。2016年，Li等[82]對液滴碰撞過程中氣體壓力的影響進(jìn)行了建模，首次將微觀范德華力和稀薄氣體效應(yīng)成功納入宏觀Navier-Stokes方程進(jìn)行求解。Zhao等[83]在2019年采用LB法研究高氣液密度比的雙液滴碰撞，發(fā)現(xiàn)若保持其他參數(shù)條件不變，當(dāng)氣液密度在135～750的范圍內(nèi)，液滴碰撞行為變化不明顯。

6 結(jié)論與展望

本文綜述了雙液滴碰撞實驗和數(shù)值模擬進(jìn)展以及各影響因素對碰撞結(jié)果的作用規(guī)律，結(jié)果表明，雙液滴碰撞行為廣泛存在于燃油噴霧、噴霧冷卻、噴墨印刷、農(nóng)藥噴灑、雨滴形成等過程中，其研究主要通過液滴碰撞實驗和數(shù)值模擬方式進(jìn)行，現(xiàn)有研究多聚焦于雙液滴在不同的碰撞形式和碰撞參數(shù)條件下的碰撞結(jié)果規(guī)律，通過B-We碰撞圖定性給出偏心度、We、液滴粒徑比、黏度和表面張力、氣體環(huán)境等因素對液滴碰撞結(jié)果的作用規(guī)律，定量給出了Wec、Ohr、WeB-C等臨界參數(shù)，并基于此建立了許多雙液滴碰撞結(jié)果預(yù)測模型。隨雙液滴碰撞理論和碰撞圖邊界線模型的日趨完善，可以通過調(diào)控液滴在B-We碰撞圖中的位置或直接改變碰撞圖的結(jié)構(gòu)來調(diào)控單對液滴碰撞結(jié)果，獲得各應(yīng)用場景中所需要的液滴粒徑和速度。

展望液滴碰撞領(lǐng)域未來主要的研究方向如下。

（1）研究重點由微觀的雙液滴碰撞機理向宏觀的霧滴群碰撞概率轉(zhuǎn)變，關(guān)注介尺度條件下液滴團(tuán)簇間的碰撞行為。實際噴霧場景中存在多對液滴間碰撞、二次碰撞、非球形液滴間的碰撞等形式，同時碰撞液滴所處的局部流場也會受到相鄰液滴的碰撞行為的影響，這些復(fù)雜的實際過程很難通過微觀機理模型求解。因此，對介觀尺度上液滴團(tuán)簇間的碰撞行為進(jìn)行研究，得到微觀與宏觀主控機制間的競爭與協(xié)調(diào)關(guān)系，是液滴碰撞理論的發(fā)展方向之一。

（2）考慮不同應(yīng)用領(lǐng)域中液滴的多樣性和特殊性，將液滴碰撞理論運用于不同的場景。各領(lǐng)域間的液滴多樣性主要表現(xiàn)在：粒徑尺度（毫米級、微米級、納米級）、液滴工質(zhì)（燃油、墨料、藥液）、液滴形態(tài)（非球形、非均相、親/疏水界面上）等，這些實際場景對液滴碰撞行為的影響規(guī)律和程度都有待進(jìn)一步研究和探索。

（3）液滴碰撞的研究手段和方法上仍要尋求突破。對于實驗手段，高密度霧滴群中的碰撞現(xiàn)象的高速液滴的可視化、碰撞行為的捕捉、碰撞頻率的統(tǒng)計都是亟待解決的難點問題；對于數(shù)值模擬手段，宏觀上的模擬研究雖然可以忽略某些微觀機理，但碰撞概率和次數(shù)的簡化方法、單對液滴碰撞結(jié)果的判定標(biāo)準(zhǔn)、衛(wèi)星液滴的粒徑和速度變化、氣液兩相流場的交互作用等方面的影響也推動著計算模型精度的提高。

總之，只有考慮宏觀上霧滴群內(nèi)液滴間的碰撞以及各應(yīng)用場景中的液滴多樣性，才能夠解決不同噴霧領(lǐng)域中的實際問題。從霧滴群碰撞行為的調(diào)控機制入手，提供具體的調(diào)控策略來提高噴霧效率、產(chǎn)生更多的有效霧滴，發(fā)揮雙液滴碰撞行為研究成果的價值。

符號說明

Bc——臨界偏心度

b——兩液滴在相對速度方向上距離，m

d——液滴碰撞前粒徑，m

h——液滴碰撞接觸區(qū)域?qū)挾?，m

R——等大液滴粒徑，m

r——液滴半徑，m

u——液滴碰撞前速度，m/s

α——碰撞角，（°）

αμ——黏性耗散因子

η——液滴形狀因子

μ——液滴黏度，Pa·s

ρ——液滴密度，kg/m3

σ——液滴表面張力，N/m

τ——形狀參數(shù)

χ——液滴碰撞接觸區(qū)域的體積比例

φ——相對速度與液滴中心點連線之間的夾角，（°）

下角標(biāo)

l——大液滴

lig——液絲

s——小液滴