• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    高結晶度透明微晶玻璃的制備

    2011-11-24 01:32:40梅宇釗羅志偉盧安賢
    中國有色金屬學報 2011年6期
    關鍵詞:核化晶化微晶

    李 婧,梅宇釗,羅志偉,盧安賢

    高結晶度透明微晶玻璃的制備

    李 婧,梅宇釗,羅志偉,盧安賢

    (中南大學 材料科學與工程學院,長沙 410083)

    制備摻雜Nd2O3的Na2O-CaO-SiO2(NCS)系高結晶度透明微晶玻璃。通過DSC測定,確定基礎玻璃的核化與晶化制度。采用 XRD、FTIR和 SEM 等方法研究 NCS系微晶玻璃的結晶性能、組織結構和透明性能。結果表明:NCS系玻璃經(jīng)熱處理后析出成分接近于Na6Ca3Si6O18的微晶體。當玻璃在(630 ℃,10 h)+(800 ℃,1 h)條件下處理時,結晶度達79.86%,晶粒為球形,尺寸為1~2 μm,3 mm厚試樣在710 nm波長下的透光率為68.8%;繼續(xù)延長熱處理時間, 晶相和玻璃相的化學組成連續(xù)變化,玻璃幾乎完全析晶,晶粒尺寸達250 μm,3 mm厚試樣在710 nm波長下的透光率達65.5%。

    微晶玻璃;鈉鈣硅酸鹽;析晶;微觀結構

    透明微晶玻璃是通過對基礎玻璃進行熱處理而獲得的一種既含一定量晶相又含殘余玻璃相的透明材料。因其較好的力學性能和獨特的光譜性能而成為研究的熱點[1?3]。隨著科研工作者對其基礎玻璃系統(tǒng)的工藝制度、析晶機理及顯微結構等基礎研究工作的不斷深入,透明微晶玻璃的應用前景將會更加廣闊。高結晶度、高可見?紅外光透過率的透明微晶玻璃可望替代傳統(tǒng)的透明陶瓷,在固體激光器、紅外發(fā)生器、紅外探測器、紅外整流罩、核成像斷層掃描儀、坦克窗、士兵防護面具、信息和照明等軍用和民用領域有重要的應用前景[4?7]。

    近年來,國內外科研工作者已經(jīng)對多種體系的微晶玻璃進行了研究,常要求析出納米尺寸的晶粒來保持體系的透明性能。如含LaF3、PbF2、NaYF4和LiTaO3等納米晶透明微晶玻璃[8?11]成為光功能材料的研究熱點,而納米尺寸β-石英固溶體作為主晶相的鋰鋁硅微

    本文作者研究摻雜Nd2O3的Na2O-CaO-SiO2(NCS)系微晶玻璃的結晶性能、微觀結構和透明性能。通過控制基礎玻璃的核化與晶化制度,制備晶粒尺寸可達250 μm的高結晶度透明微晶玻璃,微晶體的成分接近于 Na6Ca3Si6O18,與玻璃相組成相近。這種新型大晶粒、高結晶度透明微晶玻璃有望代替晶體和透明陶瓷,其制備方法也有可能推廣到其他體系的高結晶度微晶玻璃的制備。

    1 實驗

    制備了添加 Nd2O3(2%,質量分數(shù))的 53SiO2-30CaO-17Na2O系玻璃(NCS)。玻璃的化學組成很接近于準二元 CaOSiO2-Na2OSiO2中固溶體形式的(Na2O·2CaO·3SiO2(N1C2S3)-Na2O·CaO·2SiO2(N1C1S2))。選用分析純 Na2CO3、CaCO3和 SiO2作為原材料,純度不低于 99.0%。將配合料充分研磨、混勻,過孔徑0.2 mm篩子,然后置于150 mL剛玉坩堝中,在硅鉬電爐中以5 ℃/min升到1 500 ℃,保溫2 h。將熔制好的玻璃液澆注到預熱溫度為580 ℃的鋼模具中成型,以獲得塊狀玻璃樣品。將玻璃試樣放入電阻爐中,于580 ℃溫度下進行精密退火,并隨爐冷卻到室溫。所獲得的基礎玻璃無氣泡,呈透明的紫色。

    通過對基礎玻璃進行 DSC分析和熱膨脹系數(shù)測定,來確定該玻璃體系玻璃的軟化、晶體析出等相變過程的特征溫度。將少量玻璃試樣在瑪瑙研缽中研磨成粉末,用Netzsch DTA 449PC示差掃描量熱儀進行DSC分析,升溫過程中采用高純Ar保護,升溫速率為 10 K/min。隨機取樣,將玻璃加工成 20 mm×5 mm×5 mm的矩形棒,采用日本TAS100型熱分析儀測定其線膨脹系數(shù),升溫速度為10 ℃/min,測試溫度為室溫到1 000 ℃。

    根據(jù) DSC曲線和熱膨脹收縮曲線反映的轉變溫度,確定最佳的核化與晶化工藝參數(shù),得到一系列晶相為Na6Ca3Si6O18的微晶玻璃。采用RigaKu公司生產(chǎn)的D/Max 2500型18 kW轉靶X射線衍射儀測定經(jīng)熱處理后各微晶玻璃試樣粉末的X射線衍射譜,以確定試樣中晶相種類和含量,并利用Jade 5分析軟件計算微晶玻璃的析晶度。

    表1所列為各樣品的熱處理制度和析出晶相。取邊長約為3 mm的塊狀微晶玻璃樣品,將樣品1、2、3、6、12其中一面進行拋光處理,然后在4%HF溶液中浸泡60~70 s進行腐蝕,超聲波清洗后進行表面噴金處理。再取試樣13的新鮮斷面,未經(jīng)腐蝕下清洗噴金處理。采用荷蘭FEI公司生產(chǎn)的Sirion 200型場發(fā)射掃描電鏡觀察樣品的顯微結構。

    將少量基礎玻璃和微晶玻璃樣品在瑪瑙研缽中研磨成粒徑小于75 μm的粉末,加入溴化鉀溶液,混勻后,壓成d 10 mm的圓片,然后在Thermo scientific Nicolet 6700 FT-IR型紅外光譜儀上測定各粉末壓片的紅外吸收光譜,光譜測定波數(shù)范圍為400~2 000 cm?1。

    利用日本日立U?3310型紫外可見光譜儀測量玻璃的透光性能,試樣用砂紙磨平后拋光,尺寸為15 mm×15 mm×3 mm。

    2 結果與討論

    2.1 DSC分析和熱處理制度的確定

    圖1所示為玻璃的DSC曲線和熱膨脹曲線。從玻璃的DSC曲線可以看出,NCS體系的玻璃化轉變溫度(θg)為626 ℃,在805.1 ℃左右分別出現(xiàn)放熱峰。線膨脹收縮曲線顯示的θg為600.05 ℃,這個溫度比DSC測的溫度要低,這是因為在測定收縮曲線過程中,玻璃始終受到頂桿所施加的力。玻璃的膨脹軟化溫度為644.05 ℃。成核通常在粘度為 1010~1011Pa·s時的溫度下保持一段時間[12],這個粘度介于 θg(相當于粘度1012.4Pa·s)和 θf(相當于粘度 108~1010Pa·s)之間,所以選取核化溫度θn為630 ℃。

    為確定最佳核化時間(tn),將NCS玻璃在630 ℃分別保溫6、8、10和12 h后升溫至800 ℃保溫1 h,制備了微晶玻璃 4~7?;A玻璃中析出的晶體是固溶體(s/s),化學式為 Na4+2xCa4?x[Si6O18] (0≤x≤1)。該固溶體由兩個 Na取代 Ca來形成[13?14]。根據(jù)圖 2(a)的XRD譜線分析,樣品晶相接近于鈉鈣硅酸鹽Na6Ca3Si6O18,其中,樣品3的非晶態(tài)饅頭峰最為平緩,晶態(tài)峰強度最高。為了更直觀地研究樣品的析晶度隨核化時間的變化,利用Jade 5分析軟件對XRD譜進行擬合,計算微晶玻璃的析晶度,如圖2(b)所示。此法在很大程度上避免了人為誤差,其計算結果比剪紙稱質量法更準確。但因計算原理采用的是近似計算方法,存在一定的誤差,其誤差范圍為±5%。雖然存在誤差,但分析結果中析晶度的變化趨勢與 XRD譜吻合。由此可以看出,微晶玻璃的析晶度受基礎玻璃核化時間的影響很大,隨著核化時間的延長,析晶度逐漸增大,當核化時間為10 h時,析晶度達到最大值,之后析晶度隨核化時間的延長而不再增加。因此,對于NCS玻璃,其最佳核化時間(tn)應為10 h。

    表1 NCS系玻璃的熱處理制度和析出晶相Table 1 Heat treatment system and phases composition of NCS glass

    圖1 玻璃的DSC曲線與熱膨脹曲線Fig.1 DSC and expansion curves of glass

    根據(jù)玻璃在 805.1 ℃左右出現(xiàn)較尖銳的放熱峰,制定了4種不同的熱處理制度:在630 ℃保溫10 h后,分別于750、780、800和820 ℃保溫至樣品透明性能開始降低。研究發(fā)現(xiàn),750 ℃和780 ℃分別需保溫6 h(樣品8)和2 h(樣品9),結晶度分別為75.79%和78.43%,玻璃的析晶速度緩慢,晶粒長大需要較長時間。經(jīng)820 ℃熱處理0.5 h(樣品10)后結晶度已接近71.01%,過快的析晶速率導致樣品的結晶度難以控制、容易失透。圖3所示為微晶玻璃8~10的XRD譜。因為800 ℃晶化時晶粒的生長速度適當,為了得到高結晶度、透明性良好、結構穩(wěn)定的NCS微晶玻璃樣品,確定該溫度為最佳晶化溫度。

    為了在保證透明性能的基礎上得到最高的結晶度,在透明樣品6的基礎上繼續(xù)延長晶化時間,制備了樣品11和12,分別是在800 ℃晶化70 min和120 min。圖4所示為NCS基礎玻璃和微晶玻璃6、11和12的宏觀形貌。由圖4可以看出,基礎玻璃透明,沒有氣泡。而熱處理后的微晶玻璃透明性能下降,出現(xiàn)明顯的不規(guī)則氣泡。這種缺陷可能是因為基礎玻璃本身存在肉眼不可見的氣泡等缺陷,由于缺陷附近的能量相對較高,離子遷移更容易,隨著晶化過程的進行,氣泡不斷長大,最終形成較大的不規(guī)則氣泡。樣品11首先在能量較高的表面出現(xiàn)缺陷,樣品12則在表面和內部均勻地分布了大量的氣泡。圖5所示為微晶玻璃6、11和12的XRD譜,結果顯示,樣品在800 ℃晶化后晶相接近于鈉鈣硅酸鹽 Na6Ca3Si6O18。隨著晶化時間的延長,玻璃相持續(xù)減少,試樣晶化2 h后已沒有明顯的非晶峰,幾乎完全析晶,但樣品仍存在較高的透光性能。

    圖2 微晶玻璃4~7的XRD譜和析晶度隨核化時間變化趨勢Fig.2 XRD patterns of glass-ceramics samples 4?7(a) and volume fraction of crystalline phases as function of nucleation time(b)

    圖3 微晶玻璃8~10的XRD譜Fig.3 XRD patterns of glass-ceramics samples 8~10

    圖4 NCS玻璃和微晶玻璃的宏觀形貌Fig.4 Macro morphology of NSC glass and glass-ceramics:(a) Sample 1; (b) Sample 6; (c) Sample 11; (d) Sample 12

    圖5 微晶玻璃6、11和12的XRD譜Fig.5 XRD patterns of glass-ceramics samples 6, 11 and 12

    2.2 NCS玻璃和微晶玻璃的紅外光譜分析

    圖6所示為NCS玻璃樣品0、2、3、6和12在400~2 000 cm?1區(qū)域的紅外光譜。從圖中可以看出,NCS玻璃和微晶玻璃的紅外光譜大體相似,存在3個較寬的吸收帶,分別位于 1 100~900 cm?1,800~700 cm?1,650~400 cm?1。其中,在 1 100~900 cm?1范圍內呈現(xiàn)強度較高且吸收峰形狀較寬的吸收帶,此吸收峰由Si—O不對稱伸縮振動所引起。在該范圍出現(xiàn)多峰分裂(2~3個譜帶),是由于[SiO4]中4個Si—O鍵的 不同鍵強所引起[15?16]?;A玻璃和在 630 ℃熱處理5 h(樣品2)和10 h(樣品3)微晶玻璃樣品,都只有2個吸收較弱的譜帶,分別位于1 017和938 cm?1。兩峰分裂不深,位置和形狀一致?;A玻璃800 ℃晶化1 h(樣品6)和2 h(樣品12)后的樣品兩帶分裂明顯、譜帶變窄,其中,1 017 cm?1的譜帶向高頻偏移,并分裂出兩個峰,分別位于1 035、1 066 cm?1;938 cm?1的譜帶則向低頻偏移至914 cm?1。在800~700 m?1弱吸收區(qū),有1~2個譜帶,歸屬于Si—Si伸縮振動。試樣0、2和3在這個吸收區(qū)仍然保持一致,只有一個寬的譜帶位于722 cm?1。試樣6和12有兩個弱的銳鋒位于 731和 694 cm?1。在650~400 m?1中強吸收區(qū),有2~3個譜帶,屬O—Si—O彎曲振動及Si—O—Si彎曲振動與Ca—O和Na—O伸縮振動相耦合?;A玻璃呈現(xiàn)分裂差的兩個帶,位于494和477 cm?1。隨著核化時間的延長,這兩個帶向高頻移動,分裂程度加劇。晶化熱處理后,樣品存在3個譜帶,分別位于620、529和454 cm?1,譜帶分裂明顯,相對強度增大。

    圖6 NCS玻璃和微晶玻璃在400~2 000 cm?1區(qū)域的紅外光譜Fig.6 FTIR spectra for NCS glass and glass-ceramics at 400?2 000 cm?1

    從基礎玻璃及其微晶玻璃的紅外光譜看出,基礎玻璃經(jīng) 630 ℃核化處理后,形成的晶核并沒有引起SiO2的富集[11],只對Si—O—Si彎曲振動與Ca—O和Na—O伸縮振動相耦合區(qū)造成影響。這是因為 Na2O作為形核劑,在熱處理中出現(xiàn)鈉的聚集而形成初始的晶核。800℃晶化處理后析出了鈉鈣硅酸鹽固溶體,樣品有序度的升高引起譜帶數(shù)目的增加。固溶體成分接近于Na6Ca3Si6O18,而基礎玻璃中Na為Ca的1.13倍,這就造成了殘余玻璃相中Na—O和Ca—O(非橋氧)鍵比例不同于基礎玻璃,使微晶玻璃樣品在 650~400 cm?1范圍內的紅外吸收明顯不同于玻璃態(tài)的。

    2.3 熱處理制度對顯微形貌和性能的影響

    圖7(a)~(f)為微晶玻璃1、2、3、6和 12的SEM像。接近于鈉鈣硅酸鹽晶體組成的基礎玻璃使均勻形核變得容易,結構調整需要的能量少。由圖7可知,原始玻璃在剛加熱至630 ℃時結構開始調整、發(fā)生分相,呈現(xiàn)均勻的液滴狀,這些小的液滴在玻璃形核時都是有利的形核位置[17]。樣品在630 ℃保溫5 h后,形成納米晶核,繼續(xù)延長時間至10 h后,晶核增多。將核化10 h后的樣品升高溫度在800 ℃繼續(xù)保溫1 h后,玻璃相中均勻分布著尺寸為1~2 μm、晶相接近于鈉鈣硅酸鹽Na6Ca3Si6O18的固溶體,微晶玻璃的透光率在λ=710 nm時為68.8%。進一步保溫后晶體成分無明顯變化,晶粒尺寸達250 μm左右。相變過程中富集鈉的晶核不斷增長,這樣導致了基礎玻璃中形成貧鈉區(qū),在晶體周圍擴散區(qū)的作用下,固溶體被迫改變成分使其更接近于玻璃相的成分[18]。因為晶相與玻璃相在成分上的高度相似,HF酸在腐蝕母體玻璃相時,NCS晶相會也有一定的腐蝕。樣品6的晶體表面因腐蝕而不夠光滑,晶界狀態(tài)不明顯說明樣品尚未完全析晶,這與XRD測試的結果對應(見圖7(d))。樣品12則因晶粒尺寸過大,在玻璃相腐蝕后脫落,只可觀察到明顯的晶界(見圖7(e))。試樣12未腐蝕的斷面形貌,晶粒為球形,結構致密,顯示了很高的結晶度,與XRD測試中幾乎完全析晶的結果吻合(見圖7(f))。

    NCS基礎玻璃經(jīng)630 ℃核化10 h和800 ℃晶化2 h熱處理后,幾乎完全析晶,但3 mm厚試樣的透光率仍有65.5%(λ=710 nm)。原因是在相變過程中,晶相和玻璃相的化學組成連續(xù)變化,從而導致晶相和玻璃相之間極小的折射率差異,使NCS微晶玻璃具有較高的透明性。

    圖7 NCS微晶玻璃的SEM像Fig.7 SEM images of NCS glass-ceramics: (a) Sample 1; (b) Sample 2; (c) Sample 3; (d) Sample 6; (e) Corrosion surface of sample 12; (f) Fracture surface of sample 12

    3 結論

    1) NCS基礎玻璃630 ℃核化處理后,析出了納米級別的晶核。結構的細微起伏對Si—O四面體影響較小。進一步晶化處理后獲得高結晶度的透明微晶玻璃,玻璃結構中有序度的升高引起紅外譜帶數(shù)目的增加。

    2) NCS基礎玻璃在不同的熱處理條件下析出成分都接近于Na6Ca3Si6O18的微晶體。當玻璃在(630 ℃,10 h+800 ℃,1 h)條件下處理時,制得的微晶玻璃結晶度達 79.68%,晶粒尺寸為 1~2 μm,透光率達68.8%。

    3) 由于相變中晶相和玻璃相的化學組成連續(xù)變化,當玻璃完全析晶且其球狀晶粒尺寸達250 μm時,NCS微晶玻璃仍有65.5%的透明度。

    REFERENCES

    [1] 李要輝, 曹建尉, 盧金山, 梁開明. 鋰鋁硅微晶玻璃結構與性能熱穩(wěn)定性研究[J]. 無機材料學報, 2009, 24(5): 1031?1035.LI Yao-hui, CAO Jian-wei, LU Jin-shan, LIANG Kai-ming.Stability of microstructure and properties of transparent Li2O-Al2O3-SiO2glass-ceramics[J]. Journal of Inorganic Materials, 2009, 24(5): 1031?1035.

    [2] TICK P A, BORRELLI N F, REANEY I M. The relationship between structure and transparency in glass-ceramic materials[J].Optica Materials, 2000, 15: 81?91.

    [3] BERTHIER T, FOKIN V M, ZANOTTO E D. New large grain,highly crystalline, transparent glass-ceramics[J]. Journal of Non-Crystalline Solids, 2008, 354(15/16): 1721?1730.

    [4] 顧 牡, 孫心瑗, 黃世明, 金鑫杰, 劉 波, 劉小林, 倪 晨.透明 SiO2-Al2O3-CaO-CaF2微晶玻璃中 Tb3+的發(fā)光性能研究[J]. 人工晶體學報, 2009, 38(2): 321?325.GU Mu, SUN Xin-yuan, HUANG Shi-ming, JIN Xin-jie, LIU Bo, LIU Xiao-lin, NI Chen. Study on the luminescence properties of Tb3+in transparent SiO2-Al2O3-CaO-CaF2glass ceramic[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2009, 38(2): 321?325.

    [5] WEI G C. Transparent ceramics for lighting[J]. Journal of the European Ceramic Society, 2009, 29: 237?244.

    [6] SANDS J M, FOUNTZOULAS C G, GILDE G A, PATEL P J.Modelling transparent ceramics to improve military armour[J].Journal of the European Ceramic Society, 2009, 29: 261?266.

    [7] 張常建, 肖卓豪, 盧安賢. 透明微晶玻璃的研究現(xiàn)狀與展望[J]. 材料導報, 2009, 23(7): 38?43.ZHANG Chang-jian, XIAO Zhuo-hao, LU An-xian.Investigation progress and application of transparent glass-ceramics[J]. Materials Review, 2009, 23(7): 38?43.

    [8] YU Yun-long, CHEN Da-qin, MA En, WANG Yuan-sheng, HU Zhong-jian. Spectroscopic properties of Nd3+doped transparent oxyfluoride glass ceramics[J]. Spectrochimica Acta: Part A,2007, 67: 709?713.

    [9] PISARSKA J, RYBA-ROMANOWSKI W, DINMINAK-DZIK G, GORYCZKA T, PISARSKI W A. Near-infrared luminescence of rare earth ions in oxyfluoride lead borate glasses and transparent glass-ceramic materials[J]. Optica Applicata, 2008, 38: 212?216.

    [10] SANTANA-ALONSO A, YANES A C, MéNDEZ-RAMOS J,DEL-CASTILLO J, RODRíGUEZ V D. Sol-gel transparent nano-glass-ceramics containing Eu3+-doped NaYF4nanocrystals[J]. Journal of Non-Crystalline Solids, 2010, 356:933?936.

    [11] TARAFDER A, ANNAPURNA K, CHALIHA R S, TIWARI V S, GUPTA P K, KARMAKAR B. Structure, dielectric and optical properties of Nd3+-doped LiTaO3transparent ferroelectric glass-ceramic nanocomposites[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2010, 489: 291?28.

    [12] 程金樹, 李 宏, 湯李纓, 何 峰. 微晶玻璃[M]. 北京: 化學工業(yè)出版社, 2006: 81?113.CHENG Jin-shu, LI Hong, TANG Li-yin, HE Feng. Glassceramic[M]. Beijing: Chemical Industry Press, 2006: 81?113.

    [13] SOBOLEVA E N, YURITSYN N S, UGOLKOV V L. Kinetics of crystal nucleation of Na2O·2CaO·3SiO2-based solid solutions in glasses of the Na2SiO3-CaSiO3pseudobinary join[J]. Glass Physics and Chemistry, 2004, 30(6): 481?486.

    [14] OHSATO B H, TAKEUCHI Y. Structural study of the phase transition of Na2Ca4[Si6O18][J]. Acta Crystallographica, 1990, 46:125?131.

    [15] KONDRATOWICZ T. Structural changes in sodium-calciunsilicate glass after adding Si3N4[J]. Optica Applicata, 2007,37(1/2): 41?50.

    [16] 聞 輅, 梁婉雪, 章正剛, 黃進初. 礦物紅外光譜學[M]. 重慶: 重慶大學出版社, 1988: 104?111.WEN Lu, LIANG Wan-xue, ZHANG Zheng-gang, HUANG Jing-chu. The infrared spectroscopy of minerals[M]. Chongqing:Chongqing University Press, 1988: 104?111.

    [17] 曹建尉, 李要輝, 徐 博, 梁開明. Na2O-CaO-SiO2-MgOAl2O3-ZnO微晶玻璃制備及晶化行為的研究[J]. 硅酸鹽通報,2009, 28(z1): 14?18.ZAO Jian-wei, LI Yao-hui, XU Bo, LIANG Kai-ming.Preparation and crystallization behavior of glass-ceramics[J].Bulletin of the Chinese Ceramic Society, 2009, 28(z1): 14?18.

    [18] FOKIN V M, POTAPOV O V, ZANOTTO E D,SPIANDORELLO F M, UGOLKOV V L, PEVZNER B Z.Mutant crystals in Na2O·2CaO·3SiO2glasses[J]. Journal of Non-Crystalline Solids, 2003, 331: 240?253.

    Preparation of transparent glass-ceramics with high crystallinity

    LI Jing, MEI Yu-zhao, LUO Zhi-wei, LU An-xian
    (School of Materials Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China)

    The transparent Nd2O3doped Na2O-CaO-SiO2(NCS) glass-ceramics with high crystallinity were prepared.The nucleation and crystallization conditions of precursor glass were determined by DSC. The crystal phase, crystallite size, morphology and transparency were examined by XRD, IR, SEM and UV-VIS. The results show that the compositions of crystals are close to Na6Ca3Si6O18when NCS glass is heat-treated under different conditions. When the NCS glass is heat-treated at (630 ℃, 10 h)+(800 ℃, 1 h), the spherical crystals with grain size of about 1?2 μm are obtained, the crystallinity and the transmittance of 3 mm thick sample reach up to 79.86% and 68.8% at λ=710 nm,respectively. By prolonging the thermal treatment time, the crystallization is almost complete with grain size about 250μm, and the transmittance of 3 mm thick sample still remains 65.5% at λ=710 nm.

    glass-ceramics; sodium calcium silicate; crystallization; microstructure

    TQ321

    A

    1004-0609(2011)06-1450-07

    2010-06-03;

    2010-11-20

    盧安賢,教授,博士;電話:0731-88830351;E-mial: axlu@mail.csu.edu.cn晶玻璃也是低膨脹材料的主要研究對象[1]。BERTHIER等[3]于2008年首次制備晶粒尺寸為5~7 μm的新型高透明微晶玻璃,正是玻璃相與晶相之間很小的折射率差異保持體系的高透明性。

    (編輯 李艷紅)

    猜你喜歡
    核化晶化微晶
    手持式核化探測儀器發(fā)展現(xiàn)狀與應用展望
    不同環(huán)境下粉煤灰合成A型分子篩的研究
    遼寧化工(2022年8期)2022-08-27 06:02:54
    玻璃冷卻速率和鋰鋁硅微晶玻璃晶化行為、結構相關性
    鋰鋁硅微晶玻璃不混溶及其析晶探討
    人工影響天氣碘化銀催化劑研究進展
    晶核劑對燒結法制備Li2O-A12O3-SiO2系微晶玻璃晶化過程的影響
    陶瓷學報(2019年6期)2019-10-27 01:18:38
    核化生醫(yī)學救援程序與訓練思考
    Li2O加入量對Li2O-Al2O3-SiO2微晶玻璃結合劑性能的影響
    水熱法制備NaSm(MoO4)2-x(WO4)x固溶體微晶及其發(fā)光性能
    窄通道內的汽泡核化以及滑移汽泡的影響
    国产一级毛片在线| 麻豆久久精品国产亚洲av| 精品人妻视频免费看| 国产 亚洲一区二区三区 | 日韩欧美三级三区| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产色爽女视频免费观看| 国产精品99久久久久久久久| 日韩一本色道免费dvd| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 日韩伦理黄色片| 国产黄a三级三级三级人| 六月丁香七月| av线在线观看网站| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 1000部很黄的大片| 国产男人的电影天堂91| 丰满少妇做爰视频| 免费黄网站久久成人精品| 美女被艹到高潮喷水动态| 最近中文字幕2019免费版| av播播在线观看一区| 免费电影在线观看免费观看| 欧美成人a在线观看| 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲va在线va天堂va国产| 丝袜美腿在线中文| 久久精品国产亚洲网站| 成人一区二区视频在线观看| 国产精品一区二区性色av| 久久这里只有精品中国| 69av精品久久久久久| a级毛色黄片| 免费人成在线观看视频色| 亚洲成人av在线免费| 久久国产乱子免费精品| 午夜亚洲福利在线播放| 成人鲁丝片一二三区免费| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 欧美日韩精品成人综合77777| 国产视频首页在线观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 成年版毛片免费区| www.色视频.com| 久久韩国三级中文字幕| 亚洲av在线观看美女高潮| 黄色一级大片看看| 精华霜和精华液先用哪个| 国产一区二区在线观看日韩| 国产在线男女| 99久久九九国产精品国产免费| 黄色日韩在线| 午夜福利网站1000一区二区三区| 五月伊人婷婷丁香| 国产精品一及| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 国产亚洲精品av在线| 欧美最新免费一区二区三区| av国产免费在线观看| 九色成人免费人妻av| 亚洲综合精品二区| a级毛色黄片| 亚洲国产精品成人久久小说| 中文字幕免费在线视频6| 国产人妻一区二区三区在| 精品人妻一区二区三区麻豆| 欧美高清成人免费视频www| 特级一级黄色大片| 黄色一级大片看看| 亚洲av日韩在线播放| 深夜a级毛片| 少妇的逼好多水| 好男人在线观看高清免费视频| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 日韩中字成人| 舔av片在线| 2021少妇久久久久久久久久久| 中文字幕免费在线视频6| 日韩一区二区视频免费看| kizo精华| 亚洲性久久影院| 久久亚洲国产成人精品v| 男女那种视频在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 色视频www国产| 观看免费一级毛片| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 观看免费一级毛片| kizo精华| 在线天堂最新版资源| 成人毛片60女人毛片免费| 婷婷色麻豆天堂久久| 日本午夜av视频| 美女黄网站色视频| 亚洲18禁久久av| 国产精品久久久久久av不卡| 久热久热在线精品观看| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 日韩中字成人| 久久国内精品自在自线图片| 欧美成人精品欧美一级黄| 一级爰片在线观看| 国产毛片a区久久久久| 日韩av不卡免费在线播放| 热99在线观看视频| av又黄又爽大尺度在线免费看| av一本久久久久| 最近手机中文字幕大全| 国产在线男女| av国产免费在线观看| 六月丁香七月| 少妇的逼水好多| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 久久99热这里只频精品6学生| 国产v大片淫在线免费观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 久久精品久久久久久久性| 久久精品国产亚洲av涩爱| 婷婷色综合大香蕉| 成年人午夜在线观看视频 | 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲国产精品成人综合色| 国产人妻一区二区三区在| 97超碰精品成人国产| 亚洲精品,欧美精品| 中国国产av一级| 一级av片app| 一个人看的www免费观看视频| 欧美日本视频| 国产精品久久久久久精品电影| 一二三四中文在线观看免费高清| 美女被艹到高潮喷水动态| 国产黄频视频在线观看| 毛片一级片免费看久久久久| 免费人成在线观看视频色| 亚洲精品,欧美精品| 久久韩国三级中文字幕| 久久久久久久久中文| 哪个播放器可以免费观看大片| 日本免费a在线| 亚洲久久久久久中文字幕| 天堂中文最新版在线下载 | 嫩草影院新地址| 丝瓜视频免费看黄片| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 免费大片18禁| 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲精品视频女| 最近最新中文字幕免费大全7| 久久6这里有精品| 国产v大片淫在线免费观看| 国产精品一区二区在线观看99 | 内地一区二区视频在线| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 最近2019中文字幕mv第一页| 欧美最新免费一区二区三区| 国产精品精品国产色婷婷| 内地一区二区视频在线| 日韩精品青青久久久久久| 69av精品久久久久久| 亚洲av成人精品一区久久| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 成人综合一区亚洲| 欧美区成人在线视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 水蜜桃什么品种好| 老司机影院毛片| 麻豆国产97在线/欧美| 国产一级毛片在线| 久久热精品热| 一夜夜www| 十八禁国产超污无遮挡网站| 2022亚洲国产成人精品| 国产在视频线精品| 少妇的逼水好多| 亚洲欧洲国产日韩| 久久人人爽人人片av| 精品酒店卫生间| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 18禁动态无遮挡网站| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 一级毛片电影观看| 久久久a久久爽久久v久久| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 日韩av在线大香蕉| 成人美女网站在线观看视频| 亚洲欧美日韩无卡精品| 一级毛片我不卡| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 免费av毛片视频| 一级黄片播放器| 一个人看的www免费观看视频| 色哟哟·www| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 久久韩国三级中文字幕| 欧美日本视频| 2018国产大陆天天弄谢| 色尼玛亚洲综合影院| 欧美精品一区二区大全| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 亚洲在久久综合| 亚洲av福利一区| 国产精品伦人一区二区| 1000部很黄的大片| 天天躁日日操中文字幕| 中文资源天堂在线| 国产精品一区二区三区四区久久| 亚洲图色成人| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 美女内射精品一级片tv| 特级一级黄色大片| av一本久久久久| 日日啪夜夜爽| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产中年淑女户外野战色| 网址你懂的国产日韩在线| 少妇的逼好多水| 99热这里只有精品一区| 国产三级在线视频| 亚洲国产色片| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 又爽又黄a免费视频| 午夜日本视频在线| 国产av国产精品国产| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产成人91sexporn| 久久精品国产亚洲网站| 一区二区三区高清视频在线| 禁无遮挡网站| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 夜夜爽夜夜爽视频| 日韩制服骚丝袜av| 晚上一个人看的免费电影| 国产精品综合久久久久久久免费| 久久久久九九精品影院| 白带黄色成豆腐渣| 免费大片18禁| 成人午夜精彩视频在线观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 国产黄色免费在线视频| av女优亚洲男人天堂| 国产成人精品福利久久| 18禁在线播放成人免费| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国产亚洲91精品色在线| 国产综合懂色| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲精品国产av蜜桃| 日韩人妻高清精品专区| 男插女下体视频免费在线播放| 精品少妇黑人巨大在线播放| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| av国产久精品久网站免费入址| 在线播放无遮挡| 亚洲av成人av| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产真实伦视频高清在线观看| 久久久色成人| 亚洲电影在线观看av| 91在线精品国自产拍蜜月| 日韩一区二区视频免费看| 色吧在线观看| 国产久久久一区二区三区| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产精品嫩草影院av在线观看| 免费大片黄手机在线观看| 日韩精品有码人妻一区| 最近2019中文字幕mv第一页| 永久网站在线| 午夜福利在线观看吧| 精品少妇黑人巨大在线播放| 欧美一区二区亚洲| 少妇的逼水好多| 精品午夜福利在线看| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久久久久九九精品二区国产| 97热精品久久久久久| 国产一区二区三区综合在线观看 | 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产精品久久久久久av不卡| 久久亚洲国产成人精品v| 一边亲一边摸免费视频| 中文字幕久久专区| xxx大片免费视频| 亚洲精品一区蜜桃| 亚洲精品日韩av片在线观看| 成人二区视频| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 能在线免费观看的黄片| 亚洲av日韩在线播放| 成人无遮挡网站| 国产探花极品一区二区| 一级二级三级毛片免费看| 国产伦精品一区二区三区四那| 日韩欧美三级三区| 久久久a久久爽久久v久久| 搡女人真爽免费视频火全软件| 久久精品久久久久久久性| 日韩av不卡免费在线播放| 天天躁日日操中文字幕| 青春草视频在线免费观看| 亚洲精品视频女| 久久99热这里只频精品6学生| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲精品色激情综合| 国产精品一区www在线观看| 日本熟妇午夜| 黑人高潮一二区| 国产单亲对白刺激| 国产有黄有色有爽视频| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 伦精品一区二区三区| 国产一区二区在线观看日韩| 能在线免费看毛片的网站| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 久久精品久久精品一区二区三区| 丝袜喷水一区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 麻豆成人午夜福利视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在| av卡一久久| 亚洲欧美日韩东京热| 最近视频中文字幕2019在线8| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲av.av天堂| 欧美高清性xxxxhd video| 少妇人妻一区二区三区视频| 久久人人爽人人片av| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 麻豆乱淫一区二区| 免费高清在线观看视频在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| av在线蜜桃| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲电影在线观看av| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲色图av天堂| 国产高清有码在线观看视频| 国产精品.久久久| 日本爱情动作片www.在线观看| 伦精品一区二区三区| 国产精品女同一区二区软件| 麻豆成人av视频| 超碰av人人做人人爽久久| av在线亚洲专区| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 成人午夜精彩视频在线观看| 最近视频中文字幕2019在线8| 国产成人午夜福利电影在线观看| 偷拍熟女少妇极品色| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产精品人妻久久久久久| 国产精品日韩av在线免费观看| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 免费av观看视频| av一本久久久久| 免费看不卡的av| 乱人视频在线观看| 国产午夜精品论理片| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 青青草视频在线视频观看| 欧美人与善性xxx| 国产黄色小视频在线观看| 伦精品一区二区三区| 午夜亚洲福利在线播放| 国产精品.久久久| 男女视频在线观看网站免费| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 97热精品久久久久久| 精品国产露脸久久av麻豆 | 高清在线视频一区二区三区| 日日啪夜夜撸| 日韩av在线大香蕉| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 嫩草影院入口| 久久久久久久久中文| 99热网站在线观看| 欧美日韩亚洲高清精品| 永久免费av网站大全| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 午夜免费观看性视频| 久久这里只有精品中国| 秋霞在线观看毛片| 99视频精品全部免费 在线| 深爱激情五月婷婷| 日韩视频在线欧美| 又大又黄又爽视频免费| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 欧美最新免费一区二区三区| 69av精品久久久久久| 亚洲经典国产精华液单| 亚洲最大成人手机在线| ponron亚洲| 99热6这里只有精品| 2022亚洲国产成人精品| 精品久久久久久成人av| 亚洲精品亚洲一区二区| 国内精品宾馆在线| 伦理电影大哥的女人| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 成人亚洲精品一区在线观看 | 国产v大片淫在线免费观看| 午夜日本视频在线| 禁无遮挡网站| 色综合色国产| 免费看美女性在线毛片视频| 91精品一卡2卡3卡4卡| 丰满乱子伦码专区| 啦啦啦韩国在线观看视频| 在线免费观看的www视频| 欧美成人午夜免费资源| 亚洲精品日韩av片在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 少妇的逼好多水| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 精品一区二区免费观看| 极品教师在线视频| 神马国产精品三级电影在线观看| 国产片特级美女逼逼视频| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 69av精品久久久久久| 少妇的逼水好多| 免费电影在线观看免费观看| 如何舔出高潮| 中文字幕av成人在线电影| 国产亚洲精品久久久com| 久久久久国产网址| 搡老乐熟女国产| 美女被艹到高潮喷水动态| 日韩欧美三级三区| 99热这里只有精品一区| 国产精品无大码| 能在线免费观看的黄片| 欧美日韩综合久久久久久| 久久精品久久精品一区二区三区| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 热99在线观看视频| 欧美一级a爱片免费观看看| 91久久精品国产一区二区三区| 国产伦一二天堂av在线观看| 97热精品久久久久久| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 精品国产露脸久久av麻豆 | av.在线天堂| 国产美女午夜福利| 日本午夜av视频| 乱码一卡2卡4卡精品| av又黄又爽大尺度在线免费看| 一级爰片在线观看| 久久久久久久久久黄片| 日本一本二区三区精品| 日韩欧美三级三区| 真实男女啪啪啪动态图| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 超碰97精品在线观看| 日日啪夜夜撸| 亚洲精品成人av观看孕妇| 22中文网久久字幕| 麻豆成人午夜福利视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲高清免费不卡视频| 少妇高潮的动态图| 两个人视频免费观看高清| 欧美+日韩+精品| 视频中文字幕在线观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 一边亲一边摸免费视频| 夜夜爽夜夜爽视频| 777米奇影视久久| 国产色爽女视频免费观看| 国产成人免费观看mmmm| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 婷婷六月久久综合丁香| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 少妇丰满av| 极品教师在线视频| 亚洲18禁久久av| 亚洲无线观看免费| videossex国产| 欧美精品一区二区大全| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 爱豆传媒免费全集在线观看| 人妻一区二区av| 一级毛片我不卡| 神马国产精品三级电影在线观看| 99久久人妻综合| 亚洲国产欧美人成| 亚洲色图av天堂| 久久久久精品性色| 欧美bdsm另类| 国产欧美日韩精品一区二区| 69av精品久久久久久| 国内精品美女久久久久久| 美女高潮的动态| 免费电影在线观看免费观看| 尾随美女入室| 日韩欧美精品免费久久| 免费高清在线观看视频在线观看| 天堂影院成人在线观看| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 波野结衣二区三区在线| 国产中年淑女户外野战色| 草草在线视频免费看| 国产淫语在线视频| 亚洲国产精品成人综合色| 国产精品综合久久久久久久免费| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 欧美+日韩+精品| 免费观看的影片在线观看| av播播在线观看一区| 真实男女啪啪啪动态图| 一个人免费在线观看电影| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 日本黄色片子视频| 日韩大片免费观看网站| 特级一级黄色大片| 国产精品嫩草影院av在线观看| 日本色播在线视频| 青春草视频在线免费观看| 久久6这里有精品| av网站免费在线观看视频 | 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 观看美女的网站| 免费观看在线日韩| 91精品国产九色| 国产av不卡久久| 看免费成人av毛片| 成人性生交大片免费视频hd| 欧美bdsm另类| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产在线一区二区三区精| 搡老乐熟女国产| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲精品456在线播放app| 国产av不卡久久| 看十八女毛片水多多多| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲国产精品专区欧美| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 婷婷色综合www| 哪个播放器可以免费观看大片| 精品久久久噜噜| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲精品自拍成人| 老女人水多毛片| 免费大片18禁| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲av电影不卡..在线观看| av一本久久久久| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲精品456在线播放app| 精品久久久久久久久av| 夫妻性生交免费视频一级片| 色视频www国产| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 国产成人精品福利久久| 午夜激情福利司机影院| 97超视频在线观看视频| 十八禁网站网址无遮挡 | 久久精品国产自在天天线| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 毛片一级片免费看久久久久| 只有这里有精品99| 欧美97在线视频| 六月丁香七月| 亚洲成人精品中文字幕电影| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 成人亚洲精品一区在线观看 | 啦啦啦中文免费视频观看日本| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 乱码一卡2卡4卡精品| 最近中文字幕高清免费大全6| 日韩一本色道免费dvd| 在线观看人妻少妇| 成人午夜高清在线视频| 久久久午夜欧美精品| 日本一本二区三区精品| 国产免费视频播放在线视频 | 国产在视频线在精品| 青青草视频在线视频观看| 久久久久久九九精品二区国产| videos熟女内射| 国精品久久久久久国模美| 午夜福利在线在线| 国产免费又黄又爽又色| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 美女cb高潮喷水在线观看|