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    GC-MS與HELP法分析玫瑰精油化學(xué)成分

    2011-10-27 08:00:22王國(guó)宇
    食品科學(xué) 2011年10期
    關(guān)鍵詞:香茅精油玫瑰

    余 峰,張 彬*,周 武,任 杰,王國(guó)宇

    (南昌大學(xué)中德食品工程中心,江西 南昌 330047)

    GC-MS與HELP法分析玫瑰精油化學(xué)成分

    余 峰,張 彬*,周 武,任 杰,王國(guó)宇

    (南昌大學(xué)中德食品工程中心,江西 南昌 330047)

    氣相色譜-質(zhì)譜法(GC-MS)分析江西大馬士革玫瑰精油的化學(xué)成分。各色譜峰對(duì)應(yīng)的質(zhì)譜于NIST標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜庫(kù)中進(jìn)行相似度檢索,共匹配鑒定64個(gè)組分,占總峰面積的92.8%;分別提取6個(gè)色譜峰的色譜-質(zhì)譜二維數(shù)據(jù),直觀推導(dǎo)式演進(jìn)特征投影分析法(HELP)解析獲得新的色譜和質(zhì)譜。結(jié)果結(jié)合NIST質(zhì)譜庫(kù)檢索,與純品色譜對(duì)照,共鑒定出7個(gè)組分,總相對(duì)含量為49.77%。解析所得組分中,β-苯乙醇、橙花醇、L-香茅醇和香葉醇的相對(duì)含量接近ISO 9842:2003《玫瑰油》保加利亞同類油的要求。

    氣相色譜-質(zhì)譜法(GC-MS);直觀推導(dǎo)式演進(jìn)特征投影法(HELP);玫瑰精油;化學(xué)成分

    玫瑰精油是一種使用歷史悠久、價(jià)格昂貴的花香類香料,具有呵護(hù)般的芳香和卓越的美容保健功效[1]。氣相色譜-質(zhì)譜(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)法是分析天然產(chǎn)物的常用手段,其化學(xué)成分的定性結(jié)果主要是將質(zhì)譜數(shù)據(jù)在標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜庫(kù)中進(jìn)行相似度匹配獲得,相對(duì)含量則可用峰面積歸一化法[2]計(jì)算得出。該法同樣適用于玫瑰精油的分析,但由于玫瑰精油的化學(xué)成分復(fù)雜,其中性質(zhì)相近的成分保留時(shí)間接近,從而使色譜峰重疊,加之背景的存在,給精油的定性定量分析造成困難,這勢(shì)必影響精油品質(zhì)的評(píng)價(jià)。即便是最精密的儀器,這種現(xiàn)象也難以避免[3]。作為化學(xué)計(jì)量法之一的直觀推導(dǎo)式演進(jìn)特征投影分析法(heuristic evolving latent projection,HELP)[4-5]可以有效解決上述問題,并且已有成功的先例,如Mehdi等[6]對(duì)伊朗天竺葵揮發(fā)油中61種組分進(jìn)行定性定量分析,Zhao等[7]結(jié)合HELP和移動(dòng)窗口搜索方法測(cè)定了丁香花揮發(fā)油中的95種化學(xué)成分。本實(shí)驗(yàn)用水蒸汽蒸餾法從江西首次引種的大馬士革玫瑰花瓣中提取精油,GCMS法分析精油的化學(xué)成分,由GC-MS工作站生成總離子流圖,并從中提取待解析色譜峰的色譜-質(zhì)譜二維數(shù)據(jù);HELP法解析二維數(shù)據(jù),將解析后組分的質(zhì)譜在NIST標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜庫(kù)中進(jìn)行相似度檢索,鑒定各個(gè)組分,對(duì)照該組分純品的色譜,比較保留時(shí)間以進(jìn)一步確認(rèn)組分;用峰面積歸一化法計(jì)算各組分的相對(duì)含量,并將玫瑰精油特征香氣成分的相對(duì)含量與ISO 9842:2003《玫瑰油》國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)[8]進(jìn)行比較。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器

    玫瑰精油采用水蒸汽蒸餾法從江西農(nóng)科院引種的大馬士革玫瑰花瓣中提取。

    乙醚(色譜純) 天津市天大化學(xué)試劑廠。

    6890N/5973i氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀 美國(guó)Agilent公司。

    1.2 玫瑰精油化學(xué)成分GC-MS分析

    配制0.02g/mL精油乙醚溶液,取1μL過有機(jī)濾膜后注入氣質(zhì)聯(lián)用儀分析,生成總離子流色譜圖,各色譜峰對(duì)應(yīng)的質(zhì)譜于計(jì)算機(jī)NIST標(biāo)準(zhǔn)譜庫(kù)中進(jìn)行相似度檢索,共匹配出64個(gè)組分,占總峰面積的92.80%。其中6個(gè)色譜峰由于峰重疊或背景干擾而使匹配結(jié)果存疑,如應(yīng)檢出組分中橙花醇缺失且L-香茅醇、β-苯乙醇和香葉醇等組分檢索的相似度低于85%,這將不利于江西大馬士革玫瑰精油品質(zhì)的較準(zhǔn)確評(píng)估,因此,將這6個(gè)峰列為待解析色譜峰。

    1.3 氣相色譜-質(zhì)譜條件

    氣相色譜:HP-5MS石英毛細(xì)管柱(30m×0.25mm,0.25μm),連接質(zhì)譜(MSD);升溫程序:75℃保持2min,以2.5℃/min升至210℃,再以10℃/min升至240℃,保持10min;載氣(He)流速1.0mL/min,壓力8.86psi;進(jìn)樣量1μL,分流比5:1;進(jìn)樣口溫度250℃。

    質(zhì)譜:電子轟擊(EI)離子源,離子源溫度230℃;四極桿溫度150℃;質(zhì)量掃描范圍m/z10~400。

    1.4 色譜峰HELP法解析

    將待解析色譜峰的色譜-質(zhì)譜二維數(shù)據(jù)從氣質(zhì)工作站中提取出來,HELP法對(duì)二維數(shù)據(jù)進(jìn)行解析[5,9-10]。數(shù)據(jù)分析在計(jì)算機(jī)上進(jìn)行,程序用Matlab 7.0編寫,所分辨的質(zhì)譜在NIST標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜庫(kù)中進(jìn)行相似檢索,比較解析后各組分及其對(duì)應(yīng)純品的色譜,通過對(duì)比保留時(shí)間以進(jìn)一步確認(rèn)解析結(jié)果。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 待解析色譜峰的HELP法解析[5]

    2.1.1 測(cè)定結(jié)果

    圖1為玫瑰精油的總離子流色譜圖(TIC),圖中編號(hào)A~F標(biāo)識(shí)為6個(gè)待解析色譜峰。以D色譜峰為例對(duì)HELP法解析結(jié)果進(jìn)行說明,通過與純品色譜圖對(duì)照發(fā)現(xiàn)L-香茅醇和橙花醇的保留時(shí)間點(diǎn)幾乎完全重合,圖2為D色譜峰的放大,它可能是L-香茅醇和橙花醇的混合峰,該峰在NIST質(zhì)譜庫(kù)中的第一匹配結(jié)果為D-香茅醇,相似度為96%,第二匹配結(jié)果為應(yīng)檢出組分L-香茅醇,相似度僅為80%。圖3為D色譜峰的色譜-質(zhì)譜二維數(shù)據(jù)譜圖,它包含了D色譜峰保留時(shí)間段內(nèi)所有核質(zhì)比離子碎片的色譜圖,所有離子碎片色譜圖相加即為對(duì)應(yīng)保留時(shí)間段內(nèi)的總離子流色譜圖。

    圖1 江西大馬士革玫瑰精油總離子流色譜圖Fig.1 TIC of essential oil from Jiangxi R. damascene

    圖2 D色譜峰的放大圖Fig.2 TIC of peak cluster D

    圖3 D色譜峰的二維數(shù)據(jù)譜圖Fig.3 2-Dimensional multi-component data of peak cluster D

    2.1.2 背景的檢測(cè)與扣除

    對(duì)重疊峰前后的零組分區(qū)域數(shù)據(jù)進(jìn)行主成分分析(principal component analysis,PCA),通過最小二乘法擬合背景并將其扣除。計(jì)算和觀察D色譜峰的二維數(shù)據(jù),D色譜峰沒有明顯的背景存在。

    2.1.3 組分純濃度區(qū)域和零濃度區(qū)域的確定

    圖4為D色譜峰二維數(shù)據(jù)的演進(jìn)特征投影圖,圖中有一段較短直線段b通過坐標(biāo)原點(diǎn)O,是一個(gè)組分的純濃度區(qū)域,其他各點(diǎn)幾乎全為重疊區(qū)域。用固定尺寸移動(dòng)窗口漸進(jìn)因子分析法(FSMWEFA)制出D色譜峰二維數(shù)據(jù)的秩圖(圖5),表明D色譜峰是一個(gè)雙組分體系,圖中a部分為基線,是第一個(gè)組分的零濃度區(qū)域;b部分只有一個(gè)顯著大的特征值,是第一個(gè)組分的純濃度區(qū)域;b部分之后第二個(gè)顯著大的特征值出現(xiàn),表明第二個(gè)組分流出,這一區(qū)間存在兩個(gè)組分;到c部分,又只有一個(gè)顯著大的特征值,說明第一個(gè)組分流完,只剩下第二個(gè)組分。

    圖4 D色譜峰演進(jìn)特征投影圖Fig.4 Latent projection graph for peak cluster D

    2.1.4 純組分質(zhì)譜和色譜的滿秩分辨

    圖5 D色譜峰秩圖Fig.5 FSMWEFA plot for peak cluster D

    如圖5所示,利用a、b、c區(qū)間可以從D色譜峰的二維數(shù)據(jù)中分辨出第一個(gè)組分的二維數(shù)據(jù),并由此得出第一個(gè)組分的解析色譜(圖7曲線1)和解析質(zhì)譜(圖8A)。將第一個(gè)組分的二維數(shù)據(jù)從D色譜峰二維數(shù)據(jù)中剝離,得到新二維數(shù)據(jù)如圖6所示,同樣的方法對(duì)新二維數(shù)據(jù)進(jìn)行解析,得到第二個(gè)組分的解析色譜(圖7曲線2)和解析質(zhì)譜(圖 8B)。

    圖6 扣除第一個(gè)組分的二維數(shù)據(jù)譜圖Fig.6 2-dimensional multi-component data of peak cluster D excluded the first component

    圖7 D色譜峰的解析色譜Fig.7 Analysis of TICs for peak cluster D

    圖8 橙花醇(A)和L-香茅醇(B)的解析質(zhì)譜Fig.8 Analysis of mass spectrum for nerol (A) and L-citronellol (B)

    2.1.5 純組分的定性

    將D色譜峰兩個(gè)組分的解析質(zhì)譜于NIST質(zhì)譜庫(kù)檢索,第一匹配結(jié)果為:橙花醇和L-香茅醇,相似度分別為96%和94%,二者對(duì)應(yīng)的色譜圖和質(zhì)譜圖如圖7~9所示,最后,分別對(duì)照L-香茅醇和橙花醇純品的色譜圖,通過比較保留時(shí)間進(jìn)一步確認(rèn)組分。與上述解析D峰的方法相似,利用HELP法對(duì)其他色譜峰進(jìn)行逐一解析,解析前后的NIST譜庫(kù)的檢索結(jié)果如表1所示。

    2.2 解析組分的定量分析

    解析工作全部結(jié)束后,用峰面積歸一化法計(jì)算各解析組分的相對(duì)含量,總相對(duì)含量為49.77%,結(jié)果見表1。β-苯乙醇、橙花醇、L-香茅醇和香葉醇是玫瑰精油的特征香氣組分,ISO 9842:2003亦對(duì)其相對(duì)含量有規(guī)定,比較發(fā)現(xiàn),解析后由于從D色譜峰中分出了橙花醇,從而使江西大馬士革玫瑰精油的特征香氣成分相對(duì)含量更接近ISO 9842:2003的要求。

    表1 色譜峰解析前后分析結(jié)果對(duì)比Table 1 Comparison of components from peak clusters before and after analysis

    3 結(jié) 論

    采用GC-MS法分析玫瑰精油的化學(xué)成分,結(jié)合NIST標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜庫(kù)進(jìn)行相似度檢索共匹配鑒定出64個(gè)組分,占總峰面積的92.80%。用HELP法對(duì)6個(gè)色譜峰進(jìn)行解析,NIST譜庫(kù)檢索,純品色譜對(duì)照,共解析鑒定了7個(gè)組分,總相對(duì)含量為49.77%,其中特征性香氣成分——β-苯乙醇、橙花醇、L-香茅醇和香葉醇的相對(duì)含量接近ISO 9842:2003保加利亞同類油的要求。需指出的是,隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展,快速、簡(jiǎn)單、易操作已是化學(xué)計(jì)量學(xué)方法發(fā)展的趨勢(shì),一些解析軟件如Matlab[11]以及AMDIS[12]已在這方面體現(xiàn)其優(yōu)勢(shì)。

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    Component Analysis of Essential Oil from Rose by GC-MS Combined with HELP

    YU Feng,ZHANG Bin*,ZHOU Wu,REN Jie,WANG Guo-yu
    (Sino-German Food Engineering Center, Nanchang University, Nanchang 330047, China)

    Gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) was used to analyze the compositions of the essential oil from JiangxiR. damascene. A total of 64 components accounting for 92.80% of total relative content were identified by similarity searching in NIST mass database. Chromatographic profiles and mass spectra for seven components were resolved from six peak clusters of 2-dimensional multi-component data by using heuristic evolving latent projection (HELP). These components accounting for 49.77% of the total relative content were identified by similarity searches using the NIST, and verified by comparing the retention time with that of pure samples. Relative contents of phenethyl alcohol, nerol,L-citronellol and geraniol were close to requirements of the standard of ISO 9842:2003.

    gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS);heuristic evolving latent projection (HELP);essential oil;chemical components

    S573.7;O657.7

    A

    1002-6630(2011)10-0237-04

    2010-08-01

    江西省教育廳科技項(xiàng)目(GJJ09067)

    余峰(1986—),男,碩士研究生,研究方向?yàn)樘烊划a(chǎn)物的提取及應(yīng)用。E-mail:ynfwii2005@sina.com

    *通信作者:張彬(1956—),男,教授,學(xué)士,研究方向?yàn)樘烊划a(chǎn)物的提取及應(yīng)用。E-mail:binzhangsu@126.com

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