污染土壤?蘆竹?水體系中As，Cd，Pb和Zn的滲漏與遷移特征

(中南大學(xué) 冶金科學(xué)與工程學(xué)院，湖南 長沙，410083)

近代工業(yè)活動大大加速了重金屬的生物地球化學(xué)循環(huán)進(jìn)程，導(dǎo)致重金屬向環(huán)境中釋放加快。尤其是礦區(qū)、冶煉區(qū)及其污染區(qū)土壤、農(nóng)作物中重金屬污染對人體健康風(fēng)險大增[1?3]。As，Cd和 Pb等造成的環(huán)境污染問題在礦冶區(qū)比較突出[4?5]。開展礦冶區(qū)土壤中重金屬污染的控制與治理已成為一個迫切需要解決的環(huán)境問題。生態(tài)修復(fù)是以植物修復(fù)為核心，結(jié)合工程措施、化學(xué)措施或微生物措施的修復(fù)技術(shù)，具有在工程上簡單可行、易于接受等優(yōu)勢，能實現(xiàn)污染土壤的綜合利用而具有廣闊的應(yīng)用前景。一些學(xué)者通過田間試驗進(jìn)行了重金屬污染土壤的生態(tài)修復(fù)，如工業(yè)大麻對污染土壤中Cd[6]，沙柳對河流底泥中Zn和Cd[7]，高粱和向日葵對黃鐵礦廢渣區(qū)污染土壤中As，Cd，Co，Cu和Zn等[8]均具有較強的修復(fù)潛力和較好的去除效率。Tian等[9]利用欒樹和杜英樹對湖南湘潭廢棄錳礦附近土壤進(jìn)行了長達(dá)3 a的修復(fù)試驗，結(jié)果發(fā)現(xiàn)土壤Cu，Zn，Mn，Cd，Ni，Pb和Co等含量均有所下降，下降幅度為4.2%～86%，特別是Cd，Ni，Zn和Mn下降幅度均超過50%。湖南省是有色金屬之鄉(xiāng)，采選冶活動頻繁，造成湘江水系與周邊土壤中As，Cd和Pb等污染突出[10?11]。本文作者針對以As，Cd，Pb和Zn污染為主的湖南某冶煉區(qū)典型污染土壤，在以蘆竹為目標(biāo)植物的生態(tài)修復(fù)田間試驗基地上，探討長期田間試驗體系中As，Cd，Pb和Zn在土壤—植物—水中的遷移與滲漏特征，考察蘆竹修復(fù)體系對其地下水中重金屬污染的控制效果，評價利用蘆竹進(jìn)行土壤重金屬污染修復(fù)的可行性。

1 材料與方法

1.1 供試土壤和植物

田間長期定位試驗基地為位于湖南某擁有 50多年鉛鋅冶煉歷史的大型冶煉企業(yè)周邊一廢水污染后廢棄多年，以As，Cd，Pb和Zn等重金屬污染為主的農(nóng)田土壤。從2004年開始，本課題組在此實驗基地上連續(xù)進(jìn)行蘆竹生態(tài)修復(fù)試驗。該生態(tài)修復(fù)技術(shù)體系中目標(biāo)植物蘆竹為本課題組于 2002年在湖南礦區(qū)篩選出的強耐性植物之一。蘆竹在我國南方廣泛分布[12?13]，為多年生草本植物，抗逆能力強，生長速度快，生物量大，適應(yīng)性強，是一種優(yōu)質(zhì)造紙原材料和生物質(zhì)能源材料[14?16]。

1.2 滲漏試驗

滲漏試驗于2007年2月布置，選擇在原來示范基地附近同樣廢棄的污染農(nóng)田土壤。滲漏試驗選取一塊長8 m、寬5 m的長方形區(qū)域作為蘆竹修復(fù)區(qū)，先布置滲漏柱后，再移栽在實驗室培養(yǎng)、大小基本一致的健壯蘆竹根。同時，選取離修復(fù)區(qū)5 m遠(yuǎn)、同樣大小區(qū)域作為對照區(qū)，對照區(qū)生長有常見的水田雜草。滲漏柱布置如下：在蘆竹修復(fù)區(qū)中間區(qū)域，選取4個采樣點，按順序編號(1，2，3和4)。分別在1號土壤深度為0～25 cm，2號為25～50 cm，3號在50～75 cm，4號在75～100 cm范圍內(nèi)采集土壤樣品。采樣點間距相隔30 cm。按照相應(yīng)編號分別在深度為25，50，75和100 cm處埋入4根滲漏柱(直徑為50 mm的PVC管，管長依次為40，65，90和115 cm)，在4個滲漏柱底部上方10 cm處預(yù)先連接一直徑為2.5 cm、長為5 cm、管壁朝上均勻分布直徑為1 mm的3排孔眼、外圍孔徑為0.106 mm絹紗的滲漏水接收管。滲漏柱高出地面15 cm，接收管埋入土壤剖面深度依次為25，50，75和100 cm，滲漏柱底部封閉，頂部開口，不采樣時用專用管蓋蓋住，防止雨水漏入。同時在對照區(qū)布置相應(yīng)滲漏柱。待土壤溶液滲漏柱裝置經(jīng)充分穩(wěn)定和均衡后，于2008年2月底將滲漏柱中溶液全部抽干。于2008年3月底開始，即滲漏管全部抽干后的第30，60，90，120，150，180，210，390和510 d進(jìn)行滲漏水樣采集。取樣器從管柱上端開口處抽取水樣，每次采樣完畢將滲漏柱中剩余水溶液全部抽干。同時，每次在采樣區(qū)附近收集1個地表水樣。在第60，150和210 d采集蘆竹植物樣。

1.3 樣品、數(shù)據(jù)處理與分析

對收集的土樣、水樣和蘆竹樣進(jìn)行前期處理。土樣經(jīng)自然風(fēng)干，過孔徑0.25 mm篩；水樣經(jīng)孔徑為0.45 μm的微孔膜過濾；蘆竹樣經(jīng)清洗、于105 ℃殺青30 min，于60 ℃下烘干至質(zhì)量恒定、磨碎。水樣和土壤(土水質(zhì)量比為 1:2.5)的 pH采用 pH計(Thermo Orion-420A)測定；水樣、土樣和蘆竹樣分別用HNO3，HCl-HNO3和 HNO3-HClO4法消煮。土壤中有機質(zhì)采用高溫外熱重鉻酸鉀氧化?容量法，堿解 N、有效 P和速效K分別采用堿解擴散法、碳酸氫鈉提取?鉬銻抗比色法和乙酸銨提取?原子吸收法測定[17]；水溶性有機碳(DOC)含量采用 TOC?V CPH(總有機碳分析儀，島津公司)測定；重金屬含量采用 ICP(IntrepidⅡXSP等離子發(fā)射光譜儀，美國熱電元素公司)測定。分析過程采用平行全空白、國家標(biāo)準(zhǔn)參比物質(zhì)土壤樣(GBW08303)和植物樣(GBW08513)進(jìn)行質(zhì)量控制。采用Excel2003和SPSS13.0進(jìn)行數(shù)據(jù)處理與分析。所有樣品中 DOC，As，Cd，Pb和 Zn等含量經(jīng)對數(shù)轉(zhuǎn)換后進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(Shapiro-wilk檢驗，P＜0.05)，對符合正態(tài)分布的數(shù)據(jù)進(jìn)行顯著性、相關(guān)性等統(tǒng)計檢驗。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤基本理化性質(zhì)及其剖面中重金屬含量

田間試驗供試土壤基本理化性質(zhì)見表 1。從表 1可以看出：田間試驗土壤表層土壤(0～25 cm)中有機質(zhì)含量為 3.92%，其余土層中有機質(zhì)含量均較低。土壤剖面中As，Cd，Pb和Zn主要累積在表層土壤(0～25 cm)，其含量分別為53.2，31.9，728.4和968 mg/kg。土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定As，Cd，Pb和Zn的含量分別為25(水田)，0.3，300，250 mg/kg，Ⅲ級標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定As，Cd，Pb和Zn的含量分別為30(水田)，1.0，500 和 500 mg/kg。表層土壤(0～25 cm)中 As，Cd，Pb和 Zn含量分別是土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn)(GB 15618?1995)[18]規(guī)定值的 2.1，177.3，2.4和 3.9倍，分別是Ⅲ級標(biāo)準(zhǔn)的1.8，53.2，1.5和1.9倍，說明表層土壤重金屬污染嚴(yán)重，與表層土壤受礦冶企業(yè)污廢水、含重金屬大氣沉降等直接干擾密切相關(guān)。隨土壤深度增加，土壤中 Pb質(zhì)量濃度明顯降低，與土壤中Pb遷移性較弱有關(guān)[19]。

2.2 土壤滲漏水pH和DOC質(zhì)量濃度

對照體系和修復(fù)體系中土壤剖面滲漏水pH范圍為 6.5～8.5，基本上呈中性或弱堿性(圖 1)。周邊區(qū)域地表水、修復(fù)體系和對照體系中 DOC質(zhì)量濃度范圍分別為0.14～12.1，0.5～96.5和0.9～53.1 mg/L。修復(fù)體系表層(0～25 cm)土壤滲漏水中DOC質(zhì)量濃度平均值為25.5 mg/L，明顯比對照體系的高(15.1 mg/L)。修復(fù)體系和對照體系土壤滲漏水中 DOC質(zhì)量濃度均值分別為13.4和9.6 mg/L，成對數(shù)據(jù)t檢驗結(jié)果表明兩者間差異顯著(P＜0.05)，表明蘆竹修復(fù)體系下土壤中DOC質(zhì)量濃度增加，滲漏增強，使得土壤滲漏水中DOC質(zhì)量濃度升高，而對照體系變化趨勢不明顯(圖2)。DOC含量影響著土壤中重金屬的溶解平衡、化學(xué)形態(tài)、遷移性和環(huán)境有效性[20?21]，修復(fù)體系下蘆竹通過根系分泌有機物，促進(jìn)滲漏水中 DOC質(zhì)量濃度明顯升高。但在210 d時，0～25 cm的對照體系和修復(fù)體系土壤滲漏水中 DOC均出現(xiàn)顯著增加，可能與此采樣期間土壤表層滲漏水受到外部干擾有關(guān)。

表1 田間試驗供試土壤基本理化性質(zhì)Table 1 Physico-chemical properties of tested soils in field trails

圖1 土壤剖面各層滲漏水中pHFig.1 pH of leachants from soil profiles

2.3 土壤滲漏水中重金屬質(zhì)量濃度

2.3.1 As的質(zhì)量濃度

土壤剖面各層滲漏水中As質(zhì)量濃度見圖3。從圖3可見：污染區(qū)周邊地表水和對照體系土壤滲漏水中As質(zhì)量濃度范圍分別為0～0.33 mg/L和0～0.45 mg/L，修復(fù)體系A(chǔ)s質(zhì)量濃度范圍相對較小(0～0.11 mg/L)。修復(fù)體系表層(0～25 cm)土壤滲漏水中As質(zhì)量濃度平均值(0.03 mg/L)明顯小于對照體系(0.11 mg/L)和周邊地表水平均值(0.05 mg/L)。對蘆竹修復(fù)體系和對照體系A(chǔ)s質(zhì)量濃度隨時間變化數(shù)據(jù)進(jìn)行成對數(shù)據(jù)t檢驗，結(jié)果表明，修復(fù)體系下 As質(zhì)量濃度顯著比對照體系的低(P＜0.05)。與地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB/T14848-93)[22]中As質(zhì)量濃度標(biāo)準(zhǔn)相比較，對照體系土壤滲漏水中 As質(zhì)量濃度普遍高于Ⅴ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(＞0.05 mg/L)，而蘆竹修復(fù)體系下滲漏水中 As質(zhì)量濃度達(dá)到Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(≤0.05 mg/L)，表明修復(fù)體系下表層(0～25 cm)土壤中 As向滲漏水遷移減弱，蘆竹修復(fù)體系對土壤溶液中As有明顯的穩(wěn)定和凈化作用。

2.3.2 Cd的質(zhì)量濃度

土壤剖面各層滲漏水中Cd質(zhì)量濃度見圖4。從圖4可見：污染區(qū)周邊地表水、修復(fù)體系和對照體系土壤滲漏水中 C d質(zhì)量濃度范圍相近，分別為0.080～0.270，0.002～0.330和0.004～0.240 mg/L，修復(fù)體系和對照體系表層(0～25 cm)平均質(zhì)量濃度分別為0.06 mg/L和0.07 mg/L，低于周邊地表水的0.18 mg/L。修復(fù)體系和對照體系表層土壤滲漏水中 Cd質(zhì)量濃度隨時間均呈下降趨勢。成對數(shù)據(jù)t檢驗表明：對照體系和蘆竹修復(fù)體系 Cd質(zhì)量濃度差異不顯著。與地下水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB/T14848—93)中Cd質(zhì)量濃度標(biāo)準(zhǔn)相比，周邊地表水、對照體系大部分樣點 Cd質(zhì)量濃度均超過Ⅴ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(＞0.01 mg/L)，但修復(fù)體系中大部分樣點 Cd質(zhì)量濃度在修復(fù)試驗后期已經(jīng)達(dá)到Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(≤0.01 mg/L)，說明蘆竹對土壤中Cd具有一定的修復(fù)效果。

圖2 土壤剖面各層滲漏水中DOC質(zhì)量濃度Fig.2 DOC mass concentrations in leachants from soil profiles

圖3 土壤剖面各層滲漏水中As質(zhì)量濃度Fig.3 Concentrations of As in leachants from soil profiles

圖4 土壤剖面各層滲漏水中Cd質(zhì)量濃度Fig.4 Mass concentrations of Cd in leachants from soil profiles

2.3.3 Pb的質(zhì)量濃度

土壤剖面各層滲漏水中Pb質(zhì)量濃度見圖5。從圖5可見：對照體系和修復(fù)體系土壤滲漏水中Pb質(zhì)量濃度范圍分別為0.03～1.77 mg/L和0.02～0.69 mg/L，而周邊地表水質(zhì)量濃度范圍相對較小(0.03～0.47 mg/L)。修復(fù)體系和對照體系表層(0～25 cm)滲漏水中Pb質(zhì)量濃度均值分別為0.16 mg/L和0.20 mg/L，稍低于表水中Pb質(zhì)量濃度(0.21 mg/L)。整個采樣期間，周邊地表水、修復(fù)體系和對照體系中Pb質(zhì)量濃度均較高(＞0.1 mg/L)，與地下水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值(GB/T14848—93)相比，均超過了Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(≤0.05 mg/L)，大部分樣點超過Ⅴ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(＞0.1 mg/L)。蘆竹修復(fù)體系下表層(0～25 cm)土壤滲漏水中Pb質(zhì)量濃度顯著低于對照體系 (P＜0.05)，說明蘆竹修復(fù)體系對土壤中Pb有一定的穩(wěn)定作用。但對照體系、修復(fù)體系表層(0～25 cm)Pb質(zhì)量濃度與周邊地表水Pb質(zhì)量濃度存在顯著正相關(guān)關(guān)系(P＜0.01)，滲漏水中 Pb質(zhì)量濃度主要與表層土壤中 Pb含量有關(guān)。在進(jìn)行生態(tài)修復(fù)過程中，仍需要結(jié)合其他措施如化學(xué)穩(wěn)定進(jìn)行處理才能達(dá)到滿意的修復(fù)效果。

2.3.4 Zn的質(zhì)量濃度

土壤剖面各層滲漏水中Zn質(zhì)量濃度見圖6。從圖6可見：污染區(qū)周邊地表水和對照體系土壤滲漏水中Zn質(zhì)量濃度范圍分別為0.25～5.17 mg/L和0.07～2.78 mg/L，而修復(fù)體系為0.01～1.94 mg/L。修復(fù)體系和對照體系各剖面(0～25，25～50，50～75和75～100 cm)土層滲漏水中 Zn質(zhì)量濃度平均值分別為 0.85，0.55，0.47，0.51 mg/L和0.84，1.1，1.0，0.51 mg/L，均低于周邊地區(qū)表水中Zn平均質(zhì)量濃度(1.9 mg/L)。修復(fù)體系和對照體系表層(0～25 cm)土壤滲漏水中Zn質(zhì)量濃度間差異不顯著。與地下水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值(GB/T 14848—93)相比，表水和對照體系除底層外其他各層土壤滲漏水中 Zn質(zhì)量濃度大部分超過Ⅳ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(≤5.0 mg/L)，而修復(fù)體系除表層(0～25 cm)外各層大部分樣點土壤滲漏水中Zn質(zhì)量濃度在Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(≤1.0 mg/L)以下。說明修復(fù)體系對土壤中Zn有一定的修復(fù)作用。

圖5 土壤剖面各層滲漏水中Pb質(zhì)量濃度Fig.5 Concentrations of Pb in leachants from soil profiles

圖6 土壤剖面各層滲漏水中Zn質(zhì)量濃度Fig.6 Mass concentrations of Zn in leachants from soil profiles

對土壤滲漏水中 DOC和重金屬質(zhì)量濃度進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果見表2。從表2可見：對照體系下滲漏水中DOC與As存在顯著相關(guān)性(P＜0.01)，而修復(fù)體系下滲漏水中 DOC與滲漏水中各重金屬質(zhì)量濃度相關(guān)性不明顯；對照體系下滲漏水中Cd與Pb，Zn，Pb以及Zn質(zhì)量濃度存在顯著相關(guān)性(P＜0.01)，與這一地區(qū)有較長時期的Pb和Zn冶煉活動相一致[23]。而蘆竹修復(fù)體系下滲漏水中重金屬間相關(guān)性下降，只有Cd與Zn存在顯著相關(guān)關(guān)系，由此進(jìn)一步說明蘆竹修復(fù)體系對污染土壤中重金屬的活性產(chǎn)生了明顯影響，該修復(fù)體系發(fā)揮了一定的修復(fù)功能作用。

2.4 蘆竹體內(nèi)重金屬含量

蘆竹器官內(nèi)As，Cd，Pb和Zn的積累及不同采樣期內(nèi)莖葉中重金屬含見圖 7。蘆竹根、莖、葉中 As含量分別為 34.9，5.5和 2.5 mg/kg，Cd含量分別為34.5，17.4和13.0 mg/kg，Pb含量分別為128.5，33.8和33.6 mg/kg，Zn含量分別為312.6，178.1和173.6 mg/kg(圖7(a))。說明蘆竹對土壤中As，Cd，Pb和Zn的的富集質(zhì)量濃度并不高；As，Cd，Pb和Zn主要富集在蘆竹根部，莖葉中富集相對較低，這與Aksoy等[24]報道大部分有毒重金屬元素在植物不同組織中主要累積在根部，其次在莖和葉的規(guī)律一致。在不同采樣期內(nèi)蘆竹莖葉中重金屬含量(圖 7(b))與蘆葦對重金屬積累跟季節(jié)有關(guān)[25]類似。蘆竹莖葉中As含量在210 d (7.1 mg/kg)時明顯比60 d (4.1 mg/kg)和150 d(2.5 mg/kg)時的高；Cd含量在 60 d (15.1 mg/kg)和 150 d(10.5 mg/kg)時高于210 d (8.7 mg/kg)；Pb和Zn含量在60 d (78.7和393.7 mg/kg)和210 d (46.3和369.5 mg/kg)時比150 d (29.7和174mg/kg)的高。蘆竹莖葉中As，Cd和Pb含量與土壤滲漏水中相應(yīng)元素質(zhì)量濃度隨時間變化趨勢一致。盡管蘆竹莖葉中 As，Cd，Pb和Zn質(zhì)量濃度較低，但長期蘆竹修復(fù)試驗的結(jié)果表明，蘆竹高約2.5 m，生長旺盛，產(chǎn)后蘆竹地上部年生物量約為4.5 kg/m2，對As，Cd，Pb和Zn的累積分別達(dá)0.03，0.04，0.21和0.17 g/m2，可見蘆竹對土壤Zn的吸收作用明顯，而對As，Cd，Pb以穩(wěn)定作用為主，使土壤剖面滲漏水中重金屬質(zhì)量濃度明顯降低，采用蘆竹進(jìn)行其生態(tài)修復(fù)是可行的。

表2 土壤滲漏水中DOC和重金屬質(zhì)量濃度間的相關(guān)性Table 2 Relationship between concentrations of DOC and heavy metals in leachants from soil profiles

圖7 蘆竹器官內(nèi)As，Cd，Pb和Zn的積累及不同采樣期內(nèi)莖葉中重金屬含量Fig.7 Accumulation of As, Cd, Pb and Zn in giant reed tissues and concentrations of these elements in aerial part of giant reed from different sampling periods

3 結(jié)論

(1) 蘆竹修復(fù)體系下，土壤滲漏水中DOC質(zhì)量濃度較對照體系顯著提高(P＜0.05)，其中表層滲漏水中DOC均值為對照體系的1.7倍；As和Pb質(zhì)量濃度顯著降低(P＜0.05)，均值分別下降 83%和 20%；Cd質(zhì)量濃度稍有所下降，但差異不顯著；Zn質(zhì)量濃度在修復(fù)后期有下降趨勢。

(2) 對照體系滲漏水中DOC與As，Cd與Pb，Zn，Pb與Zn質(zhì)量濃度存在顯著相關(guān)性(P＜0.01)，而蘆竹修復(fù)體系下只有Pb與Zn有顯著相關(guān)性(P＜0.01)。

(3) 蘆竹對As，Cd，Pb和Zn累積在主要根部，莖葉中富集相對較低，但蘆竹生物量大，對重金屬尤其是 Zn的絕對富集量也較大。蘆竹修復(fù)體系對污染土壤中As，Cd，Pb和Zn有一定的穩(wěn)定和去除作用。

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