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    Aln(n=2~22)團簇構(gòu)型研究

    2011-02-05 09:46:44姚樹文侯振雨崔乘幸
    關(guān)鍵詞:原子數(shù)能隙結(jié)合能

    姚樹文,侯振雨,崔乘幸

    (河南科技學(xué)院,河南新鄉(xiāng)453003)

    團簇作為各種物質(zhì)由原子、分子向大塊物質(zhì)轉(zhuǎn)變過程中出現(xiàn)的特殊相,代表了凝聚態(tài)物質(zhì)的初始狀態(tài),團簇研究的基本問題是弄清團簇如何由原子、分子發(fā)展而成以及隨著這種發(fā)展,團簇結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的變化.Aln團簇近年來引起了人們廣泛的研究興趣,因為Aln團簇的電子結(jié)構(gòu)簡單,且隨著原子數(shù)增加,表現(xiàn)出金屬的過渡性:如Al的化合物或粉狀顆粒不具有導(dǎo)電性,而Al晶體卻能導(dǎo)電.因此在過去的20多年里,廣大科學(xué)工作者對此進行了大量的理論和實驗研究[1].

    團簇是由幾個、幾十個到幾千個原子或分子所構(gòu)成的集合體,其尺寸一般為埃數(shù)量級.團簇的各類電子性質(zhì)和各種量子效應(yīng)都與其它材料有顯著的不同,有一系列既不同于原子、分子又不同于大塊固體的物理效應(yīng).金屬團簇對比其它團簇來講是非常重要的,如:金屬團簇經(jīng)??捎脕碜龌瘜W(xué)反應(yīng)的催化劑,所以在實驗和理論上都得到了廣泛的重視.團簇的特性隨著團簇尺寸大小的變化有很多吸引人的地方,不管是金屬或非金屬原子組成的團簇的性質(zhì)都隨團簇的原子數(shù)目和結(jié)構(gòu)特點的變化而變化,體現(xiàn)出不同的金屬性和非金屬性,磁化或非磁性等等,隨團簇中原子數(shù)增加的變化是團簇性質(zhì)研究的重要部分.人們發(fā)現(xiàn),具有特殊個數(shù)(幻數(shù))的原子組成的團簇具有顯著的穩(wěn)定性.幻數(shù)是團簇的一個重要物理特征,但團簇的幻數(shù)非常復(fù)雜,每種元素的團簇幻數(shù)都不相同,研究的Aln團簇由于電子結(jié)構(gòu)簡單,導(dǎo)電性隨著原子數(shù)目變化而改變,近年來受到了材料科學(xué)工作者的廣泛關(guān)注[2].

    量子化學(xué)計算可以獲得團簇體系的電子波函數(shù),通過這些電子波函數(shù)可以求算偶極矩、極化率等團簇性質(zhì)的計算,但是一方面由于數(shù)學(xué)方法的局限,量子化學(xué)計算方法只能是一種近似計算,雖然能量的計算可以獲得較好的結(jié)果,但是獲得的電子波函數(shù)質(zhì)量卻很差,因而團簇性質(zhì)計算的精度遠遠不及團簇體系能量的計算.另一方面改進量子化學(xué)計算方法以獲得質(zhì)量更好的電子波函數(shù)也是絕大多數(shù)量子化學(xué)家們目前面臨的挑戰(zhàn)之一[3].

    1 計算方法

    1.1 實驗方法

    (1)利用Gaussian 03的編程軟件,寫出Aln團簇的Z-matrix形式,從而構(gòu)造出Aln團簇的構(gòu)型.

    (2)用DFT法計算:用Gaussian 03中DFT的B3LYP方法,6~31 G基組計算Aln團簇的結(jié)合能并比較Aln團簇構(gòu)型、HOMO-UMO能隙及平均鍵長間的關(guān)系.

    1.2 構(gòu)造的前9(n=2~10)種Aln團簇的構(gòu)型

    構(gòu)型見圖1所示.

    圖1 Aln(n=2~10)團簇的計算模型

    圖1給出了優(yōu)化后得到的Aln團簇原子數(shù)n=2~10的相對穩(wěn)定的典型結(jié)構(gòu)(初始Al-Al鍵長設(shè)為d=0.27 nm),它們的構(gòu)型是使用了DFT中的B3LYP方法,6~31 G基組進行優(yōu)化后得到的.通常情況下,由于原子空間排布的不同,Aln團簇的構(gòu)型也復(fù)雜多樣,并且會有大量不同構(gòu)型具有相同(或差別很小)的能量,故一般很難確定哪種狀態(tài)是最穩(wěn)定結(jié)構(gòu),所以研究能量整體極小點的構(gòu)型是很重要的,還可以為以后研究Aln團簇與O2的反應(yīng)及團簇其它反應(yīng)提供參考[4].

    2 結(jié)果與討論

    表1 Aln(n=2~22)團簇的各類能量

    圖2 Aln(n=2~22)團簇的結(jié)合能(a)、結(jié)合能的一階差分(b)、結(jié)合能的二級差分(c)隨團簇中總原子數(shù)n的變化關(guān)系

    圖2對Aln(n=2~22)團簇構(gòu)型進行的各類能量分析,其中E(n)代表Aln團簇中平均每個原子的結(jié)合能,結(jié)合能定義為E(n)=[Etotal(Aln)-nE(Al)]/n,式中Etotal(Aln)為Aln團簇的總能量,E(Al)是Al自由原子能量;一階差分定義為△E(n)=E(n)-E(n-1),它描述了團簇丟失一個原子的能力;二階差分定義為△2E(n)=E(n+1)+E(n-1)-2E(n),在團簇物理中該二階差分是一個能夠敏感反映團簇穩(wěn)定性的物理量.圖2(a)顯示,Aln團簇的平均每個原子的結(jié)合能從原子數(shù)n=2~5都是快速增加的,超過5個后才明顯變緩,說明5個原子之后才足夠形成較強的金屬鍵,實際上n>5后團簇都是金屬鍵性質(zhì)的,這從下面團簇的mHOMO-LUMO能隙圖也可以看到.分析表明剛開始快速增長階段對應(yīng)結(jié)構(gòu)上二維到三維的轉(zhuǎn)變,然后則對應(yīng)范德華鍵到共價鍵的轉(zhuǎn)變.[5]顯然,結(jié)合能曲線的變化輪廓與形成團簇原子的電子組態(tài)相關(guān),也即與原子間的成鍵形式密切相關(guān).由圖2(a)可見,本研究計算的結(jié)合能E比實驗值略高,而Rao等采用Gaussian程序DFT-GGA近似計算的E值則比實驗值略低,但在整體上,三者的變化趨勢一致,隨著原子數(shù)n增加,結(jié)合能E值增大,其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性也相應(yīng)隨之增大,并且隨著原子數(shù)n值越來越大,結(jié)合能E值增加的也相對緩慢.團簇結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性也可采用團簇總能量相對于原子數(shù)n的二階差分來表示,由圖2(c)可見,與上面結(jié)合能E的變化趨勢(圖2(a))一致.[6]

    表2 Aln(n=2~22)團簇的HOMO-LUMO能隙

    圖3 Aln(n=2~22)團簇的HOMO-LUMO能隙隨團簇原子數(shù)n的變化

    圖3中HOMO(Highest occupied molecular orbital)為最高分子占據(jù)軌道,LUMO(Lowest unoccupied molecular orbital)為最低分子非占據(jù)軌道.在分子中,HOMO上的電子能量最高,具有電子給予體的性質(zhì),所受束縛最小,所以最活潑,容易變動;而LUMO在所有的未占軌道中能量最低,最容易接受電子,因此這兩個軌道決定著分子的電子得失和轉(zhuǎn)移能力,決定著分子間反應(yīng)的空間取向等重要化學(xué)性質(zhì).HOMO、LUMO統(tǒng)稱為前線軌道,處在前線軌道上的電子稱為前線電子.最先作用的分子軌道是前線軌道,起關(guān)鍵作用的電子是前線電子.這個分布的大小次序決定親電試劑進攻各個原子位置的相對難易程度,即親電反應(yīng)最易發(fā)生在HOMO最大電荷密度的原子上;與此類似,親核反應(yīng)在各個原子上發(fā)生的相對次序由LUMO的電荷密度分布決定,親核試劑最容易進攻LUMO電荷密度最大的原子.給電子基使得HOMO-LUMO能隙變寬,吸電子基使得HOMO-LUMO能隙變窄.從圖3可見,對于原子數(shù)n≤5的Aln團簇,其HOMO-LUMO能隙值相對較大,顯示其共價性的成鍵特點,而對于原子數(shù)n>5的團簇,其成鍵特征已經(jīng)是金屬性.考慮到HOMO-LUMO能隙△EH-L隨團簇尺寸或原子數(shù)的變化對團簇穩(wěn)定性與電子結(jié)構(gòu)演變能給出某些有用信息,如HOMO-LUMO能隙越大,則預(yù)示著相應(yīng)團簇的穩(wěn)定性越高,HOMO-LUMO能隙越小,團簇的穩(wěn)定性越低[7].由于Al原子的最外層有3個電子,當(dāng)Aln團簇中Al原子數(shù)n為奇數(shù)時有未配對的電子,而n為偶數(shù)時外層電子全部配對.由圖3可見,當(dāng)原子數(shù)n>5時,原子數(shù)n為偶數(shù)時的HOMO-LUMO能隙△EH-L大于原子數(shù)n為奇數(shù)時的HOMO-LUMO能隙△EH-L,說明原子數(shù)n為偶數(shù)時Aln團簇的穩(wěn)定性大于原子數(shù)n為奇數(shù)時Aln團簇的穩(wěn)定性,這與實驗結(jié)果及經(jīng)驗吻合較好.

    表3 Aln(n=2~9)團簇的平均鍵長(R)隨團簇原子數(shù)n的變化

    表3顯示了n=2~9的Aln團簇中原子平均鍵長(R)隨原子數(shù)n的變化,平均鍵長(式中Rij為在0.32 nm范圍內(nèi)i原子和j原子的距離.可以看到,團簇中原子間的平均鍵長越短,則團簇的相對穩(wěn)定性越好.

    3 結(jié)論

    本文應(yīng)用密度泛函理論(DFT)框架下的B3LYP方法,6~31G基組對Aln(n=2~22)團簇構(gòu)型進行優(yōu)化,得到了:①Aln(n=2~22)團簇的相對最低能量結(jié)構(gòu),及影響Aln團簇性質(zhì)的主要因素是團簇的幾何構(gòu)型;②對團簇結(jié)構(gòu)進行了相對穩(wěn)定性的分析,其結(jié)合能隨團簇中原子數(shù)n的增大而增大,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性逐漸增強;③討論了團簇的HOMO-LUMO能隙,暗示了團簇中原子的成鍵特點隨團簇原子數(shù)n的變化而變化,并且HOMO-LUMO能隙值越大,則團簇的穩(wěn)定性越好;④本研究計算的結(jié)合能E、HOMO-LUMO能隙△EH-L及平均鍵長(R)和實驗值以及前人的計算結(jié)果吻合很好,而且與目前關(guān)于Aln團簇構(gòu)型的文獻也基本相符,本研究所選的模型可靠,且計算條件與方法合適,因此采用分子動力學(xué)在此方面的研究是成功的.

    [1] 林秋寶,李仁全,文玉華,等.Wn(n=3-27)原子團簇結(jié)構(gòu)的第一性原理計算[J].物理學(xué)報,2008,57(1):181-185.

    [2] 彭平,李貴發(fā),鄭采星,等.Aln(n=3,4,6,13,19)團簇的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與形態(tài)演化[J].中國科學(xué)E輯技術(shù)科學(xué),2006,36(9):975-982.[3]李貴發(fā),彭平,周惦武,等.n=2-13)團簇分裂機理的計算[J].中國有色金屬學(xué)報,2008,18(3):516-521.

    [4] 李貴發(fā),彭平,仇治勤,等.Aln(n=2-24,55)團簇結(jié)構(gòu)特性的第一原理計算[J].中國有色金屬學(xué)報,2006,16(5):823-826.

    [5] Rao B K,Jena P.Evolution of the electronic structure and properties of neutral and charged aluminum cluster:a comprehensive analysis[J].J Chem Phys,1999,111(5):1890-1904.

    [6] Ray U,Jarrold M F,Bower J E,et al.Photo dissociation kinetics of aluminum cluster ions:determination of cluster dissociation energies[J].J Chem Phys,1989,91(5):2912-2921.

    [7] Wang J L,Wang G H,Zhao J J.Density-functional study of Aun(n=2~22)clusters:Lowest-energy structures and electronic properties[J].Phys RevB,2002,66(3):035418-035423.

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