液閃分析中反符合屏蔽對(duì)各種放射性核素計(jì)數(shù)率的影響

趙海鵬，馮孝貴

清華大學(xué) 核能與新能源技術(shù)研究院，北京 102201

液閃法是一種常規(guī)的放射性測(cè)量方法，由于它具有探測(cè)效率高、測(cè)量精度高、樣品制備簡(jiǎn)單、測(cè)量速度快、可同時(shí)測(cè)量α/β放射性等優(yōu)點(diǎn)，因此該分析方法在核化學(xué)、醫(yī)學(xué)、生物學(xué)、考古學(xué)以及環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域中得到了越來(lái)越廣泛的應(yīng)用。目前常用的液閃儀大多都可以實(shí)現(xiàn)4π立體角測(cè)量，在淬滅水平較低的條件下，4π液閃法測(cè)量α粒子、最大能量大于200 keV的β粒子以及50 keV以上的單能電子的計(jì)數(shù)效率接近100%[1-7]。另一方面，為了滿足低活度樣品的測(cè)試需要，人們研究了各種技術(shù)來(lái)降低液閃儀的本底，其中有一種技術(shù)叫做反符合屏蔽[8]，即：在主探測(cè)器周圍再裝配大體積的主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器(guard detectors)，只有主探測(cè)器探測(cè)到而主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器未探測(cè)到的事件，才被認(rèn)為是來(lái)自樣品的事件。由于待測(cè)核素的衰變特性各不相同，因此有必要研究反符合屏蔽對(duì)各種放射性核素計(jì)數(shù)率的影響，以便能夠用4π液閃法對(duì)某些核素進(jìn)行絕對(duì)測(cè)量。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器

237Np溶液：由NpO2固體顆粒溶解得到，未分離237Np的子體233Pa。238—241Pu、241Am、90Sr/90Y、137Cs/137Bam、99Tc和60Co溶液：放射性純度大于99%，中國(guó)原子能科學(xué)研究院。14C溶液：密封的非淬滅標(biāo)準(zhǔn)閃爍液，美國(guó)PE公司。Hisafe3閃爍液，美國(guó)PE公司。

1220 Quantulus、TriCarb2900和TriCarb2910等3臺(tái)液閃儀均為美國(guó)PE公司產(chǎn)品，其中只有1220 Quantulus具有反符合屏蔽。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

在7個(gè)20 mL聚乙烯閃爍瓶中分別加入適量的237Np、238—241Pu、241Am、90Sr/90Y、137Cs/137Bam、99Tc和60Co溶液，然后在每個(gè)閃爍瓶中分別加入10 mL Hisafe3閃爍液并充分搖勻。另外在3個(gè)空白閃爍瓶中分別加入10 mL Hisafe3閃爍液作為空白樣品。

首先將上述3個(gè)空白樣品、7個(gè)含放射性核素的樣品以及14C非淬滅標(biāo)準(zhǔn)等11個(gè)樣品放入具有反符合屏蔽的1220 Quantulus液閃儀中進(jìn)行測(cè)量，并分別啟用或禁用反符合屏蔽進(jìn)行對(duì)比研究。之后再將這11個(gè)樣品放入TriCarb2900和TriCarb2910液閃儀中進(jìn)行測(cè)量，以便研究1220 Quantulus液閃儀在禁用反符合屏蔽時(shí)測(cè)得的結(jié)果與無(wú)反符合屏蔽的TriCarb2900和TriCarb2910液閃儀測(cè)得的結(jié)果是否一致。測(cè)量結(jié)果均以全譜(0～2 000 keV)范圍內(nèi)的計(jì)數(shù)率R(min-1)表示。

由于一些樣品中既有α輻射也有β輻射，為了對(duì)α/β進(jìn)行同時(shí)測(cè)量，全部實(shí)驗(yàn)都統(tǒng)一啟用了α/β甄別功能。3臺(tái)液閃儀的α/β甄別參數(shù)PSA(pulse shape analysis)的優(yōu)化設(shè)置方法參見(jiàn)文獻(xiàn)[7]。本研究中1220 Quantulus、TriCarb2900和TriCarb2910的PSA值依次設(shè)置為120、160和160。

2 結(jié)果與討論

2.1 反符合屏蔽對(duì)儀器本底的影響

表1是用3臺(tái)液閃儀測(cè)量3個(gè)空白樣品的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。由于啟用了液閃儀的α/β甄別功能，因此每個(gè)樣品的測(cè)量結(jié)果都含有α和β兩個(gè)部分。另外，由于1220 Quantulus液閃儀具有反符合屏蔽，相關(guān)測(cè)量結(jié)果中還多了GD1和GD2兩個(gè)部分，這兩個(gè)部分都來(lái)自于主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器，其中只有主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器探測(cè)到而主探測(cè)器未探測(cè)到的事件被歸入GD1，而主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器和主探測(cè)器都探測(cè)到的事件被歸入GD2。

表1 3臺(tái)液閃儀測(cè)量空白樣品的計(jì)數(shù)率

需要說(shuō)明的是，不管反符合屏蔽被啟用(guards active)還是被禁用(guards inactive)，GD1和GD2中都會(huì)存入相應(yīng)的事件，啟用和禁用反符合屏蔽的區(qū)別在于，前者會(huì)從主探測(cè)器探測(cè)到的事件中扣除GD2中的事件，而后者不扣除。

從表1中可以看出，如果禁用反符合屏蔽，1220 Quantulus在α和β兩個(gè)部分的本底都與TriCarb2900和TriCarb2910大致相當(dāng)，而啟用反符合屏蔽后，1220 Quantulus在α和β兩個(gè)部分的本底都有了顯著降低，可見(jiàn)采用反符合屏蔽技術(shù)對(duì)降低本底非常有效。表1中GD1和GD2的液閃譜圖示于圖1，GD1部分包括光電倍增管噪聲(1—200道)、周圍環(huán)境中的背景輻射(200—800道)和來(lái)自宇宙射線的輻射(800—1 024道)[9]。GD1的計(jì)數(shù)率遠(yuǎn)高于GD2的計(jì)數(shù)率，這是因?yàn)椋阂环矫?，主?dòng)防護(hù)探測(cè)器所用閃爍液的體積比主探測(cè)器所用閃爍液的體積大得多，前者對(duì)上述各種背景輻射的計(jì)數(shù)效率比后者大得多；另一方面，能夠到達(dá)主探測(cè)器的背景輻射主要是來(lái)自宇宙射線的輻射。因此，絕大部分背景輻射只能被主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器探測(cè)到(GD1部分)，而只有少部分背景輻射能同時(shí)被主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器和主探測(cè)器探測(cè)到(GD2部分)。表1中GD1和GD2計(jì)數(shù)率之和的平均值為1.271×103min-1，波動(dòng)幅度為±0.7%。

圖1 1220 Quantulus主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器測(cè)得的液閃譜圖

2.2 反符合屏蔽對(duì)β核素測(cè)定的影響

表2是用3臺(tái)液閃儀測(cè)量純?chǔ)?或近似純?chǔ)?核素90Sr/90Y、99Tc和14C的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

表2 3臺(tái)液閃儀測(cè)量β核素的計(jì)數(shù)率

從表2可知：(1) 將α和β兩個(gè)部分加在一起，3臺(tái)液閃儀4次測(cè)量的結(jié)果基本一致，90Sr/90Y的平均計(jì)數(shù)率為1.343×105min-1，誤差不大于0.4%；99Tc的平均計(jì)數(shù)率為7.023×104min-1，誤差不大于0.6%；14C的平均計(jì)數(shù)率為9.866×104min-1，誤差不大于0.4%。這說(shuō)明反符合屏蔽對(duì)純?chǔ)?或近似純?chǔ)?核素計(jì)數(shù)率的影響可以忽略；(2) 因?yàn)檫@些核素都不發(fā)射α粒子，α部分的計(jì)數(shù)都是由于α/β甄別產(chǎn)生的誤計(jì)數(shù)，誤計(jì)率的大小主要與PSA值的大小、淬滅水平、粒子能量、樣品活度等因素有關(guān)，表2中90Sr/90Y的誤計(jì)率較高應(yīng)該是這些因素綜合作用的結(jié)果；(3) 表2中GD1的計(jì)數(shù)率與表1基本相同，說(shuō)明背景輻射的影響基本穩(wěn)定；而表2中GD2的計(jì)數(shù)率與表1相比有明顯增加，很可能是由于偶然符合引起的。

2.3 反符合屏蔽對(duì)錒系核素測(cè)定的影響

表3是用3臺(tái)液閃儀測(cè)量錒系核素237Np、238—241Pu和241Am的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，圖2是對(duì)應(yīng)的液閃譜圖。237Np、238—240Pu和241Am被計(jì)入α部分，233Pa(即237Np的子體)和241Pu被計(jì)入β部分。

從表3可知：(1) 對(duì)α核素237Np、238—240Pu、241Am和β核素241Pu，3臺(tái)液閃儀4次測(cè)量的結(jié)果基本一致，237Np的平均計(jì)數(shù)率為6.254×104min-1，誤差不大于0.6%；238—240Pu的平均計(jì)數(shù)率為6.974×104min-1，誤差不大于0.5%；241Am的平均計(jì)數(shù)率為6.873×104min-1，誤差不大于0.4%；241Pu的平均計(jì)數(shù)率為4.17×104min-1，誤差不大于6%。這說(shuō)明反符合屏蔽對(duì)這些核素計(jì)數(shù)率的影響可以忽略，其中241Pu的測(cè)量誤差較大，很可能是因?yàn)?41Pu發(fā)射的β射線能量較低(Emax=20.8 keV)導(dǎo)致其計(jì)數(shù)效率容易受到各種因素影響所致。(2) 反符合屏蔽對(duì)233Pa的計(jì)數(shù)率有較大影響，禁用反符合屏蔽時(shí)1220 Quantulus在β部分的計(jì)數(shù)率與TriCarb2900和TriCarb2910基本一致，其平均計(jì)數(shù)率為5.660×104min-1，誤差不大于0.7%；而啟用反符合屏蔽時(shí)1220 Quantulus在β部分的計(jì)數(shù)率為5.157×104min-1，與平均值的誤差為8.9%。這是因?yàn)?33Pa的衰變鏈中存在β-γ級(jí)聯(lián)輻射，詳細(xì)原因參見(jiàn)2.4節(jié)。(3) 對(duì)238—241Pu和241Am，GD1和GD2的計(jì)數(shù)率與表2中的99Tc和14C情況基本相同；而237Np/233Pa的GD1和GD2的計(jì)數(shù)率則明顯偏高，GD1的計(jì)數(shù)率偏高是因?yàn)?33Pa發(fā)射的γ射線能穿過(guò)主探測(cè)器作用于主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器，GD2的計(jì)數(shù)率偏高則是因?yàn)?33Pa的衰變鏈中存在β-γ級(jí)聯(lián)輻射。

表3 3臺(tái)液閃儀測(cè)量錒系核素的計(jì)數(shù)率

圖2 237Np、238—241Pu和241Am的液閃譜圖

2.4 反符合屏蔽對(duì)β/γ核素測(cè)定的影響

表4是用3臺(tái)液閃儀測(cè)量β/γ核素137Cs/137Bam和60Co的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

表4 3臺(tái)液閃儀測(cè)量β/γ核素的計(jì)數(shù)率

從表4可知：(1) 將α和β兩個(gè)部分加在一起，3臺(tái)液閃儀4次測(cè)量137Cs/137Bam的結(jié)果基本一致，其平均計(jì)數(shù)率為5.69×104min-1，誤差不大于1%，這說(shuō)明反符合屏蔽對(duì)137Cs/137Bam計(jì)數(shù)率的影響可以忽略；(2) 反符合屏蔽對(duì)核素60Co計(jì)數(shù)率的影響很大，禁用反符合屏蔽時(shí)1220 Quantulus在α和β兩部分的計(jì)數(shù)率之和與TriCarb2900和TriCarb2910基本一致，其平均計(jì)數(shù)率為2.635×104min-1，誤差不大于0.5%；而啟用反符合屏蔽時(shí)1220 Quantulus在α和β兩部分的計(jì)數(shù)率之和為1.652×104min-1，與平均值的誤差為37.3%。

137Cs/137Bam和60Co都是β/γ核素，反符合屏蔽對(duì)兩者計(jì)數(shù)率的影響之所以不同，就是因?yàn)?0Co的衰變鏈中存在β-γ級(jí)聯(lián)輻射(圖3)，而137Cs/137Bam的衰變鏈中沒(méi)有β-γ級(jí)聯(lián)輻射(圖4)。對(duì)β/γ核素，絕大部分β射線都局限在主探測(cè)器之內(nèi)，而較高能量的γ射線則可以穿過(guò)主探測(cè)器后再與主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器發(fā)生作用。由于主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器對(duì)γ射線的計(jì)數(shù)效率比主探測(cè)器高得多(但仍然遠(yuǎn)低于100%)，因此可以近似認(rèn)為主探測(cè)器以100%的效率探測(cè)β射線(Emax>200 keV)，主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器以遠(yuǎn)低于100%的效率探測(cè)γ射線。當(dāng)存在β-γ級(jí)聯(lián)輻射時(shí)，就會(huì)因?yàn)榉捶掀帘螌⒉糠枝律渚€作為背景輻射而扣除，從而導(dǎo)致β計(jì)數(shù)率降低。表4中60Co和表3中233Pa都是這種情況。而對(duì)于137Cs/137Bam，由于137Bam有2.552 min的半衰期，不存在β-γ級(jí)聯(lián)輻射，因此不會(huì)因?yàn)榉捶掀帘螌ⅵ律渚€作為背景輻射扣除。

圖3 60Co衰變綱圖[10]

圖4 137Cs衰變綱圖[11]

另外，將表4中GD1和GD2的計(jì)數(shù)率相加，其平均計(jì)數(shù)率對(duì)137Cs/137Bam和60Co分別為1.001×104min-1和1.141×104min-1，扣除GD1和GD2的本底之和1.271×103min-1，再結(jié)合衰變分支比和β部分的計(jì)數(shù)率(參見(jiàn)圖3[10]和圖4[11]，此外137Cs/137Bam還要考慮9.37%的內(nèi)轉(zhuǎn)換電子[11])，可以計(jì)算出主動(dòng)防護(hù)探測(cè)器對(duì)137Cs/137Bam和60Co的γ射線的計(jì)數(shù)效率分別為19.8%和19.2%。從前面已經(jīng)知道，1220 Quantulus啟用反符合屏蔽測(cè)量60Co時(shí)在α和β兩部分的計(jì)數(shù)率之和與平均值的誤差為37.3%，該值大約是19.2%的2倍，這是因?yàn)閳D3中γ1和γ2都可以與60Co的β射線構(gòu)成β-γ級(jí)聯(lián)輻射。

3 結(jié) 論

通過(guò)本工作的研究，關(guān)于液閃分析中反符合屏蔽的問(wèn)題得到如下結(jié)論：(1) 反符合屏蔽可以顯著降低液閃儀的本底；(2) 反符合屏蔽對(duì)α核素和純?chǔ)潞怂赜?jì)數(shù)率的影響可以忽略；(3) 反符合屏蔽對(duì)β/γ核素計(jì)數(shù)率的影響與其中是否存在β-γ級(jí)聯(lián)有關(guān)，如有級(jí)聯(lián)，則影響很大；如無(wú)級(jí)聯(lián)，則影響可以忽略；(4) 在進(jìn)行液閃分析前，應(yīng)仔細(xì)考察待測(cè)核素的衰變特性，然后再根據(jù)樣品特點(diǎn)和分析要求選擇合適的液閃儀并設(shè)定正確的儀器參數(shù)。

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