雙金屬核-殼納米顆粒體系的非線性光學性質(zhì)增強效應

劉仁明

(1.蘇州大學 物理科學與技術(shù)學院,江蘇 蘇州　215006;2.淮陰師范學院 物理與電子電氣工程學院,江蘇 淮安　223300)

0　引言

近年來,實驗物理學家們制備了各種結(jié)構(gòu)和類型的雙金屬(Au/Ag)納米復合材料[1-7]．研究者們發(fā)現(xiàn),納米雙金屬材料有著較強的非線性光學性質(zhì)[8];雙金屬(Au/Ag)核殼結(jié)構(gòu)納米復合材料的非線性光學響應依賴于與組分相關(guān)的函數(shù),在核殼結(jié)構(gòu)納米球中,殼的組分對雙金屬納米顆粒光學性質(zhì)的影響有著重要的作用[9]．

1　雙金屬核殼結(jié)構(gòu)納米顆粒體系的有效三階非線性響應

圖1　雙金屬核殼結(jié)構(gòu)球形納米顆粒模型

(1)

其中E0為入射場的場強,A,B,C,D為待定系數(shù),它們可以通過邊界條件來確定,即

(2)

P=(εc+2εs)(εs-εm)+λ(εc-εs)(2εs+εm),

Q=(εc+2εs)(εs+2εm)+2λ(εc-εs)(εs-εm),

在弱非線性條件下,整個復合體系的有效三階非線性極化率[10]可以定義為

(3)

由于雙金屬核殼層均具備非線性介電響應,復合體系三階非線性極化率可以寫為

(4)

經(jīng)過較為繁瑣的運算,可以求出有效三階非線性極化率表達式為

2CC*(4λ3C2+4λ2C2+3λ2BC+3λBC+9λB2+4λC2)}

(5)

2　數(shù)值計算結(jié)果與討論

2.1　Au-Ag核殼結(jié)構(gòu)納米顆粒體系的χe

如圖2所示,隨著整個核殼體積分數(shù)f的增加,復合材料體系的非線性進一步增強,由于復合材料的有效三階非線性極化率強烈依賴于核殼球形結(jié)構(gòu)中的局域場分布,所以在兩個表面等離激元共振頻率附近,復合材料展現(xiàn)出很強的光學非線性．

值得一提的是,在偶極表面等離激元共振的高頻頻率ω1+附近,|χe|可比Au組分的非線性極化率|χAu|≈10-8esu(或Ag組分的非線性極化率|χAg|≈10-9esu)大105(或106)數(shù)量級．

如圖3所示,在不同結(jié)構(gòu)參數(shù)下,Au/Ag核殼結(jié)構(gòu)復合體系的有效三階非線性極化率|χe|隨歸一化頻率ω/ωp的變化關(guān)系．由圖3可以發(fā)現(xiàn),對于有效三階非線性極化率,非線性增強峰的位置在偶極表面等離激元共振的高頻區(qū)域呈現(xiàn)藍移現(xiàn)象,而在低頻區(qū)域呈現(xiàn)紅移現(xiàn)象．隨著λ的增加,在低頻共振區(qū)域和高頻共振區(qū)域非線性增強峰的強度都逐漸減?。敠?0時,核殼納米顆粒為純Ag納米顆粒,表現(xiàn)為一個最大的有效三階非線性極化率增強峰．當λ=1時,核殼納米顆粒為純Au納米顆粒,表現(xiàn)為一個最小的有效三階非線性極化率增強峰．

圖2　Au/Ag核殼結(jié)構(gòu)體系在不同體積　　　　　圖3　Au/Ag核殼結(jié)構(gòu)體系在不同結(jié)構(gòu)　　分數(shù)下的|χe|隨ω/ωp的變化關(guān)系　　　　　　參數(shù)下的|χe|隨ω/ωp的變化關(guān)系

2.2　Ag-Au核殼結(jié)構(gòu)納米顆粒體系的χe

圖4給出了Ag/Au核殼結(jié)構(gòu)復合體系的有效三階非線性極化率隨歸一化頻率ω/ωp的變化關(guān)系．對于有效三階非線性極化率,從圖中可以看出在低頻和高頻共振區(qū)域非線性增強峰隨λ的變化呈現(xiàn)非單調(diào)行為．因此,我們可以預測存在一個最優(yōu)的結(jié)構(gòu)參數(shù)λc,使得Ag/Au納米顆粒復合材料的非線性在低頻段和高頻段達到最強,如圖4(a)和圖4(b)所示,我們可以測算出低頻段的λc約為0.43,高頻段的λc約為0.98．這主要是因為有效光學非線性極化率不僅依賴于組分的介電函數(shù),更加依賴于帶殼顆粒中的空間局域場分布．

圖4(a)　Ag/Au核殼結(jié)構(gòu)體系在不同結(jié)構(gòu)參數(shù)下的ω1-附近的|χe|隨ω/ωp的變化關(guān)系　　　圖4(b)　Ag/Au核殼結(jié)構(gòu)體系在不同結(jié)構(gòu)參數(shù)下的ω1+附近的|χe|隨ω/ωp的變化關(guān)系

3　結(jié)論

本文研究了雙金屬核殼結(jié)構(gòu)(Au/Ag或Ag/Au)的球形納米顆粒體系的非線性光學性質(zhì)．在準靜態(tài)近似下利用Laplace方程得出了在勻強電場中球核、球殼和基質(zhì)中的電勢分布．我們得到在弱非線性條件下復合體系的有效三階非線性極化率χe解析表達式．數(shù)值模擬結(jié)果表明,可以通過改變顆粒的核殼結(jié)構(gòu)組分、結(jié)構(gòu)參數(shù)λ以及增加復合顆粒的體積分數(shù)f等手段來獲得有效三階非線性極化率的增強．

致謝作者感謝蘇州大學物理科學與技術(shù)學院高雷教授和高東粱博士的幫助和指導!

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