• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    放射性氙分離純化技術(shù)

    2011-01-09 04:49:40彭述明郝樊華卞直上王紅俠
    核化學(xué)與放射化學(xué) 2011年4期
    關(guān)鍵詞:活性碳柱溫放射性

    王 茜,彭述明,郝樊華,卞直上,王紅俠,李 偉

    中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所,四川綿陽 621900

    放射性氙分離純化技術(shù)

    王 茜,彭述明,郝樊華,卞直上,王紅俠,李 偉

    中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所,四川綿陽 621900

    采用制備色譜技術(shù)并結(jié)合吸附材料性能的差異的方法,對(duì)不同溫度下4A MS柱、5A MS柱、碳黑小球(601)柱、活性碳柱的性能進(jìn)行了測(cè)定,根據(jù)測(cè)定結(jié)果確定了氙分離純化流程的設(shè)計(jì)參數(shù)及實(shí)驗(yàn)參數(shù)。在設(shè)計(jì)的氙分離純化流程的基礎(chǔ)上,通過模擬實(shí)驗(yàn)測(cè)得該流程獲得氙樣品的產(chǎn)額好于90%,獲得氙樣品的純度好于98%,樣品能滿足放射性測(cè)量的要求。

    氙;分離;純化

    稀有氣體的放射性氙同位素131Xem、135Xe、133Xem和133Xe均為氣態(tài)裂變產(chǎn)物。全面禁止核試驗(yàn)條約(Comprehensive NuclearTest Ban Treaty,CTBT)提出:通過監(jiān)測(cè)全球大氣中放射性氙同位素的活度變化可以發(fā)現(xiàn)核爆炸事件[1-3]。對(duì)大氣中氙-133(133Xe)的吸附富集,然后進(jìn)行其活度變化的分析,是監(jiān)測(cè)全球核爆炸事件的重要手段[4-7]。由于大氣中放射性氙同位素的含量很低,高效富集大氣中的氙是提高監(jiān)測(cè)核爆炸事件靈敏度的前提條件。

    從空氣中分離純化氙的方法主要包括低溫蒸餾法、選擇性半透膜法、溶劑吸收法[8]及吸附法等,其中以吸附法最為有效。本工作采用制備色譜技術(shù)并結(jié)合吸附材料性能的差異,通過實(shí)驗(yàn)研究確定放射性氙(Xe)分離純化流程的最佳設(shè)計(jì)參數(shù)和實(shí)驗(yàn)參數(shù)。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器

    4A 分子篩(φ1 mm~φ1.6 mm)、5A 分子篩(球型 φ0.8 mm~φ1 mm),中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所生產(chǎn);601碳黑小球,粒徑0.250~0.42 mm,上海無機(jī)化工研究所生產(chǎn);活性碳,粒徑0.59~0.84 mm。

    PE9000色譜儀,美國(guó) Perkin Elmer公司生產(chǎn),用于分析氙的產(chǎn)額及純度。

    1.2 實(shí)驗(yàn)原理

    放射性氙的分離純化流程需要經(jīng)過吸附、分離、純化、收集4個(gè)過程,分離純化流程的原理圖示于圖1。

    圖1 分離純化流程原理圖Fig.1 Skeleton rawing of separation and purification process

    1.3 柱性能參數(shù)測(cè)定

    分離純化流程中,各柱的參數(shù)設(shè)定對(duì)樣品處理過程的效率影響很大。因此,首先要對(duì)各個(gè)柱子的參數(shù)進(jìn)行測(cè)定。

    通過實(shí)驗(yàn)確定了分離柱、純化柱以及收集柱的設(shè)計(jì)參數(shù)及實(shí)驗(yàn)參數(shù)。測(cè)定不同溫度下空氣(Air)、氪(Kr)、氙(Xe)等氣體組分在4A分子篩(4A MS)、5A 分子篩(5A MS)、601碳黑小球以及活性碳上的保留體積(保留體積=峰尾體積-起峰體積)及色譜圖,根據(jù)保留體積和氣體組分出峰的情況來確定各種吸附劑的實(shí)驗(yàn)溫度以及氣體組分通過各吸附劑的順序。

    1.4 實(shí)驗(yàn)步驟

    根據(jù)柱性能參數(shù)的測(cè)定結(jié)果,設(shè)計(jì)了分離純化的操作流程,在操作流程的基礎(chǔ)上,確定了具體的實(shí)驗(yàn)步驟:

    (1)取定量的純氙(Xe)和約100 mL空氣,用氮?dú)?N2)載帶流入約0.5 L瓶中,制成模擬樣品;

    (2)將模擬樣品定量吸附到活性碳柱(1)中;

    (3)將活性碳柱中的樣品加熱解析后,依次經(jīng)過5A MS柱(2)進(jìn)行分離、4A MS柱(3)進(jìn)行純化,最后將樣品收集在601柱(4)中;

    (4)將601柱中樣品加熱解析到小鋼瓶中,在氣相色譜儀上測(cè)定回收樣品中氙(Xe)總量;

    (5)用氣相色譜儀分析回收樣品中氙(Xe)的濃度和純度;

    (6)計(jì)算整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中氙(Xe)的收率。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 柱性能測(cè)定

    (1)純化柱的參數(shù)測(cè)定

    放射性氙氣體經(jīng)過采樣濃集后會(huì)殘留一定量的水分和二氧化碳,殘留的水分和二氧化碳會(huì)影響氙的放射性測(cè)量,因此樣品中殘留的水分和二氧化碳需要進(jìn)一步的去除。

    在不同的柱溫條件下測(cè)定空氣(Air)、氪(Kr)、氙(Xe)在4A MS柱上的保留體積并獲得不同條件下的色譜圖,結(jié)果示于表1和圖2。

    表1 氣體組分在4A MS柱上的保留體積Table 1 Retention volume of gaseous components on 4A MS column mL

    圖2 不同柱溫條件下 Kr、Xe、空氣在4A MS柱上的色譜圖Fig.2 Chromatogram of Kr,Xe,and air on 4A MS column at different temperature

    從表1和圖2可以看出,當(dāng)柱溫在0℃以上時(shí),4A MS對(duì)各組分(空氣、Kr、Xe)基本不吸附或?yàn)闃O弱的吸附,即各組分基本上是無保留的通過4A MS。當(dāng)溫度下降時(shí),Xe的保留體積略有增加,說明4A MS只對(duì)Xe表現(xiàn)為弱吸附。因此,用4A MS柱作純化柱,在去除水分和二氧化碳等雜質(zhì)氣體的同時(shí),基本不影響 Xe的回收率。

    (2)分離柱參數(shù)測(cè)定

    在不同柱溫下測(cè)定空氣、Kr、Xe在5A MS柱上的保留體積并獲得不同條件下的色譜圖,結(jié)果示于表2和圖3、4。

    從表2、圖 3、圖 4可以看出,不同柱溫條件下,空氣、Kr、Xe的保留體積差別很大。溫度越低,Xe的保留體積越大,因此,低溫有利于 Xe與其他氣體的分離。

    表2 氣體組分在5A MS柱上的保留體積Table 2 Retention volume of gaseous components on 5A MS column mL

    (3)601收集柱

    測(cè)定不同溫度下,各氣體組分(空氣、Kr、Xe)在601柱上的保留體積(表3),并獲得不同溫度下空氣和 Kr、Xe的色譜圖(圖5)。

    圖3 17 ℃時(shí)O2、N2、Kr、Xe在5A MS柱上的色譜圖Fig.3 Chromatogram of O2,N2,Kr,Xe on 5A MS column at 17℃

    圖4 0 ℃時(shí) O2、N2、Kr、Xe在5A MS柱上的色譜圖Fig.4 Chromatogram of O2,N2,Kr,Xe on 5A MS column at 0℃

    表3 氣體組分在601柱上的保留體積Table 3 Retention volume of gaseous components on 601 column mL

    圖5 60℃時(shí)空氣、Kr、Xe在601柱上的色譜圖Fig.5 Chromatogram of air,Kr,Xe on 601 column at 60℃

    圖5僅給出60℃時(shí)各組分在601柱上的色譜圖,其它柱溫條件下色譜出峰順序及形狀相同,只是出峰時(shí)間有所差異。室溫條件下,Xe出峰的保留時(shí)間較長(zhǎng),能滿足收集的需求。因此,選用室溫條件下用601柱收集Xe。

    (4)活性碳柱

    將活性碳浸入液氮冷肼中吸附含有空氣、Kr、Xe的樣品氣,吸附飽和后,去掉液氮冷阱自然升溫至0℃,然后加熱至300℃。同時(shí)測(cè)定各組分氣體的保留體積并獲得色譜圖,結(jié)果示于表4和圖6。

    表4 各組分在活性碳柱上的保留體積Table 4 Retention volume of gaseous components on activated carbon column mL

    圖6 活性碳柱液氮溫度下吸附、去掉液氮冷阱自然升溫時(shí)的色譜圖Fig.6 Chromatogram of a simulated gaseous sample previously absorbed on an activated carbon column at liquid nitrogen temperature during the column was naturally warmed-up after removal of the cold trap

    由表4和圖6可知,液氮溫度下氙能全部吸附在活性碳柱上,去掉液氮冷阱,柱自然升溫到0℃的過程可以將空氣去除,然后再加熱將氙樣品釋放出來,采用這種方法便可達(dá)到簡(jiǎn)化實(shí)驗(yàn)程序的目的。

    2.2 分離純化流程

    根據(jù)柱性能測(cè)定結(jié)果,設(shè)計(jì)的分離純化流程的操作步驟如下:

    (1)將柱在真空箱中活化(300℃,8 h)后,按順序?qū)⒃O(shè)計(jì)好的柱子接好,再用 He氣流洗活化(300℃,1 h);

    (2)設(shè)定質(zhì)量流量計(jì)的流速230 mL/min;接通色譜的熱導(dǎo)電源,設(shè)定橋流檔(108.4 mA);

    (3)將Xe樣品流洗進(jìn)入活性碳柱;

    (4)5A MS柱、4A MS柱以及601柱分別進(jìn)入色譜流路中,觀察色譜峰圖,完成Xe的收集;

    (5)加熱5A MS柱至450℃,可獲得 Rn色譜圖,全流程色譜圖示于圖7;

    (6)601柱經(jīng)減壓后,將 Xe加熱至300℃解吸到存檔瓶中保存;

    (7)Xe的總量可用色譜定量計(jì)算獲得;

    (8)分析存檔瓶中的Xe,提供產(chǎn)品的純度。

    圖7 制備色譜全流程色譜圖Fig.7 Preparative chromatogram of a simulated gaseous sample after passing through the whole process

    2.3 實(shí)驗(yàn)測(cè)定結(jié)果

    按照1.4和2.2節(jié)步驟進(jìn)行實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)測(cè)定結(jié)果列于表5。

    表5 模擬樣品分離純化流程測(cè)定結(jié)果Table 5 The measured results of simulated samples through the separation and purification process

    從表5可以看出,整個(gè)分離純化流程 Xe的流程收率約為90%,回收樣品中Xe的純度好于98%。

    2.4 Rn的干擾

    Rn的存在對(duì)氙的放射性測(cè)量有很大影響,因此,分離純化流程還必須保證對(duì)Rn的去污效果較好。Rn的去污因子=總氡量(Bq)/氙中殘留的氡量(Bq)。實(shí)驗(yàn)測(cè)得流程對(duì)氡的去污因子結(jié)果列于表6,整個(gè)流程的去污效果能滿足放射性測(cè)量的要求。

    表6 Rn的去污因子Table 6 Decontamination factor of Rn

    2.5 小結(jié)

    (1)4A分子篩柱溫在0℃以上時(shí),各組分基本不吸附或?yàn)闃O弱的吸附。也就是說,各氣體組分通過4A MS時(shí)基本是無保留地通過。當(dāng)溫度下降,Xe的保留體積略有增加,表現(xiàn)為弱吸附。因此,用4A MS做除雜柱,保證柱子溫度不小于-30℃,基本不影響Xe的回收率。因此,使用的4A MS可進(jìn)一步去除取樣系統(tǒng)獲得的樣品中剩余的水和二氧化碳。

    (2)O2、N2、Kr等在 5A MS上為弱吸附,Xe為強(qiáng)吸附。當(dāng)柱溫下降時(shí),O2、N2的保留體積增加不多;Xe的保留體積增加很大;因此,在收集過程降低柱溫有利于獲得高純度的Xe。

    (3)當(dāng)室溫為25℃時(shí),Xe從601柱上流出的體積不小于2 L,剛好滿足流洗體積為2 L的要求,此時(shí),收集在601柱上的 Xe不會(huì)穿透601柱而造成損失。因此,在室溫條件下用601柱收集Xe,可保證Xe的回收率。

    3 結(jié) 論

    (1)氙純化分離流程的產(chǎn)額好于90%;氙的化學(xué)純度好于98%;全流程需時(shí)小于1 h;對(duì)氡的去污能力滿足放射性測(cè)量的要求。

    (2)氙的分離純化流程采用制備色譜技術(shù),可同時(shí)完成氙的純化和分離,具有優(yōu)良的氙提取和雜質(zhì)凈化的能力,獲得的氙樣品純度滿足測(cè)量的要求。

    [1]宋妙發(fā),強(qiáng)亦忠.核環(huán)境學(xué)基礎(chǔ)[M].北京:原子能出版社,1999:12.

    [2]Bowyer T W,Abel K H,Hubbard C W,et al.Field Testing of Collection and Measurement of Radioxenon for the CTBT[J].J Radio-Analytical Nucl Chem,1999,240(1):109-122.

    [3]Wang Ya-long,Zhang Hai-tao,Wang Xu-hui,et al.Study of Static Adsorption Capacity of ACF for Xenon at 201 K[J].Chem Res Chinese U,2002,18(2):216-220.

    [4]cSaey P R J,de Geer L E.Notes on Radioxenon Measurements for CTBT Verification Purpose[J].Appl Radiat Isot,2005,63:765-773.

    [5]Bowyer T W,Schlosser C,Abel K H,et al.Detection and Analysis of Xenon Isotopes for the Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty International Monitoring System[J].Environm Radioa,2002,59:139-151.

    [6]Auer M,Axelsson A,Blanchard X,et al.Intercomparison Experiments of Systems for the Measurement of Xenon Radionucildes in the Atmosphere[J].Appl Radiat Isotop,2004,60:863-877.

    [7]Wernsperger B,Schlosser C.Noble Gas Monitoring Within the International Monitoring System of the Comprehensive Nuclear Test-Ban Treaty[J].Radiat Phys Chem,2004,71:775-779.

    [8]Russ W R,Valentine J D,Rooney B D,et al.Fluid Transfer Concentration of Airborne Radioxenon to Enhance Monitoring Capabilities[J].Nucl Instrum Methods in Research A,1999,422:820-825.

    Separation and Purification of Radioactivity Xe

    WANG Qian,PENG Shu-ming,HAO Fan-hua,BIAN Zhi-shang,WANG Hong-xia,LI Wei
    Institute of Nuclear Physics and Chemistry,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621900,China

    The performances of 4A molecular sieves column,5A molecular sieves column,carbon black pellets column,and activated carbon column in separation of xeron and the concurrent gaseous impurities were investigated at different temperature.Based on the measurement results,a preparative chromatographic procedure for separation and purification of Xe from air samples was established,and the technical parameters were ascertained.The procedure was tested with simulated trace Xe-containing samples.The results show that the purity of thus isolated Xe is higher than 98%,and its overall recovery is better than 90%,indicating samples prepared by this procedure can meet the requirement of the radioactive Xe measurement.

    xenon;separation;purification

    TL751

    A

    0253-9950(2011)04-0230-06

    2010-06-20;

    2011-04-06

    王 茜(1979—),女,四川資中人,碩士研究生,核燃料循環(huán)與材料專業(yè)

    猜你喜歡
    活性碳柱溫放射性
    居里夫人發(fā)現(xiàn)放射性
    氣相色譜法測(cè)定正戊烷含量的方法研究
    廣州化工(2020年20期)2020-11-02 03:02:52
    活性碳纖維吸附性能的影響因素分析
    活性碳吸附床著火情況分析
    一種活性碳纖維絲的改性方法和水處理填料裝置及其應(yīng)用
    天津造紙(2016年1期)2017-01-15 14:03:28
    活性碳源顯著降低蔬菜地土壤硝態(tài)氮
    放射性家族個(gè)性有不同 十面埋“輻”你知多少
    來自放射性的電力
    太空探索(2015年10期)2015-07-18 10:59:20
    柱溫對(duì)膽固醇鍵合固定相分離黃酮苷的影響及其熱力學(xué)分離機(jī)理研究
    土茯苓含量測(cè)定分離度和理論板數(shù)的調(diào)整
    夫妻午夜视频| 老司机影院毛片| 麻豆av在线久日| 视频区图区小说| 精品一区在线观看国产| 一本大道久久a久久精品| 成人国产一区最新在线观看| 午夜福利在线免费观看网站| 最黄视频免费看| 免费av中文字幕在线| 超碰成人久久| tube8黄色片| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 精品一区二区三区四区五区乱码| 91精品国产国语对白视频| 久久久久久免费高清国产稀缺| 久热这里只有精品99| 51午夜福利影视在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲成人手机| 91字幕亚洲| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 欧美日韩成人在线一区二区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 一区二区三区激情视频| 高清视频免费观看一区二区| 最黄视频免费看| 老司机影院成人| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 欧美激情高清一区二区三区| 精品欧美一区二区三区在线| 水蜜桃什么品种好| kizo精华| 日本av免费视频播放| 久久ye,这里只有精品| 国产精品一区二区精品视频观看| videos熟女内射| 午夜福利免费观看在线| 在线av久久热| 精品福利观看| 黄片小视频在线播放| 1024视频免费在线观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 欧美日韩av久久| kizo精华| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产人伦9x9x在线观看| 999精品在线视频| 人妻一区二区av| 18在线观看网站| av一本久久久久| 黄色视频在线播放观看不卡| 久久av网站| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲精品久久午夜乱码| 成人国产一区最新在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 国产亚洲一区二区精品| 岛国毛片在线播放| 少妇人妻久久综合中文| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产精品1区2区在线观看. | 国产亚洲一区二区精品| 深夜精品福利| 香蕉国产在线看| 91老司机精品| 丝袜在线中文字幕| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产成人欧美在线观看 | 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲全国av大片| 大香蕉久久网| 日韩大片免费观看网站| 午夜福利影视在线免费观看| 免费黄频网站在线观看国产| 亚洲av日韩在线播放| 国产男女内射视频| 欧美成人午夜精品| 大香蕉久久网| 桃花免费在线播放| 国产老妇伦熟女老妇高清| 欧美97在线视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产片内射在线| 韩国高清视频一区二区三区| 精品少妇黑人巨大在线播放| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产成人系列免费观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 免费在线观看日本一区| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久精品成人免费网站| 丰满迷人的少妇在线观看| 美女视频免费永久观看网站| 一个人免费在线观看的高清视频 | 欧美 日韩 精品 国产| 国产精品九九99| 精品国产一区二区久久| 欧美激情久久久久久爽电影 | 一级,二级,三级黄色视频| 免费av中文字幕在线| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产在线视频一区二区| 日本vs欧美在线观看视频| 咕卡用的链子| 午夜福利一区二区在线看| 丝袜人妻中文字幕| 午夜日韩欧美国产| 无遮挡黄片免费观看| 日本a在线网址| www.精华液| 日韩一区二区三区影片| 91成年电影在线观看| e午夜精品久久久久久久| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 欧美黄色淫秽网站| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产精品久久久久久精品电影小说| 另类亚洲欧美激情| 香蕉国产在线看| 亚洲中文日韩欧美视频| avwww免费| 又大又爽又粗| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 免费高清在线观看视频在线观看| 精品国产国语对白av| 国产xxxxx性猛交| 1024视频免费在线观看| 午夜福利视频精品| 国产主播在线观看一区二区| 中文字幕人妻熟女乱码| 曰老女人黄片| 黄片小视频在线播放| 女警被强在线播放| 亚洲精品国产av成人精品| 美女午夜性视频免费| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 久久99热这里只频精品6学生| 日韩欧美国产一区二区入口| 成年美女黄网站色视频大全免费| 日本av手机在线免费观看| 久久久久久久国产电影| 精品福利永久在线观看| 黄色毛片三级朝国网站| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲美女黄色视频免费看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 91成人精品电影| 大型av网站在线播放| 国产片内射在线| 三上悠亚av全集在线观看| 动漫黄色视频在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 欧美久久黑人一区二区| 少妇精品久久久久久久| 欧美日韩视频精品一区| 国产成+人综合+亚洲专区| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 美女国产高潮福利片在线看| 国产一区二区三区综合在线观看| av又黄又爽大尺度在线免费看| 99国产精品99久久久久| 日韩精品免费视频一区二区三区| 99热国产这里只有精品6| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 午夜福利乱码中文字幕| 精品一区二区三区四区五区乱码| 国产精品国产三级国产专区5o| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 桃花免费在线播放| 婷婷色av中文字幕| 大型av网站在线播放| 我的亚洲天堂| 国产xxxxx性猛交| 国产精品成人在线| 男人爽女人下面视频在线观看| 免费在线观看完整版高清| 亚洲伊人久久精品综合| 国产精品免费视频内射| 国产精品av久久久久免费| 久久久久精品国产欧美久久久 | 桃红色精品国产亚洲av| 欧美性长视频在线观看| 欧美日本中文国产一区发布| 午夜久久久在线观看| 黄色 视频免费看| 中文字幕人妻丝袜制服| 欧美大码av| 国产精品影院久久| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产免费一区二区三区四区乱码| 免费在线观看完整版高清| 操美女的视频在线观看| 成人av一区二区三区在线看 | 丰满饥渴人妻一区二区三| 一个人免费在线观看的高清视频 | 亚洲欧美色中文字幕在线| 日韩大码丰满熟妇| 在线 av 中文字幕| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 99久久国产精品久久久| 日韩中文字幕欧美一区二区| 男女免费视频国产| 男女高潮啪啪啪动态图| 热re99久久精品国产66热6| 欧美激情高清一区二区三区| 国产精品免费大片| 亚洲熟女毛片儿| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 亚洲天堂av无毛| 超碰成人久久| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产精品欧美亚洲77777| 男人舔女人的私密视频| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说| 女人久久www免费人成看片| 国产精品 欧美亚洲| www.自偷自拍.com| 亚洲美女黄色视频免费看| 免费日韩欧美在线观看| 天天添夜夜摸| xxxhd国产人妻xxx| 热99久久久久精品小说推荐| 午夜激情久久久久久久| 男人舔女人的私密视频| 欧美日韩视频精品一区| 日韩一区二区三区影片| 99国产精品一区二区蜜桃av | 精品第一国产精品| 日韩电影二区| 在线av久久热| 国产精品影院久久| 69精品国产乱码久久久| 午夜两性在线视频| av超薄肉色丝袜交足视频| 久久精品国产综合久久久| 国产91精品成人一区二区三区 | 超碰成人久久| 成在线人永久免费视频| 日日夜夜操网爽| 午夜福利乱码中文字幕| 91麻豆av在线| 97在线人人人人妻| 日韩有码中文字幕| 妹子高潮喷水视频| 久久精品成人免费网站| 老司机在亚洲福利影院| 狠狠狠狠99中文字幕| 窝窝影院91人妻| 久久久精品免费免费高清| 亚洲国产av影院在线观看| 日韩一区二区三区影片| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产福利在线免费观看视频| 亚洲欧美清纯卡通| 一个人免费在线观看的高清视频 | 欧美黑人精品巨大| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲国产av影院在线观看| 热re99久久精品国产66热6| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 欧美性长视频在线观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 久久久久久久精品精品| 欧美黑人欧美精品刺激| av天堂久久9| 欧美97在线视频| 国产一区二区在线观看av| 一区二区三区激情视频| 十八禁人妻一区二区| av不卡在线播放| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产一区二区 视频在线| 国产xxxxx性猛交| 精品久久久久久电影网| 三上悠亚av全集在线观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲性夜色夜夜综合| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产av一区二区精品久久| 各种免费的搞黄视频| 久久久久久久国产电影| 最黄视频免费看| 国产精品国产三级国产专区5o| 满18在线观看网站| 老司机亚洲免费影院| 91成年电影在线观看| 久久久久久久精品精品| 十八禁网站免费在线| av天堂久久9| 精品一品国产午夜福利视频| 国产97色在线日韩免费| 亚洲少妇的诱惑av| 日本黄色日本黄色录像| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 丝瓜视频免费看黄片| tocl精华| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 丝袜脚勾引网站| 99国产综合亚洲精品| 日本av手机在线免费观看| kizo精华| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 男女无遮挡免费网站观看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 999久久久国产精品视频| 一区二区三区精品91| 水蜜桃什么品种好| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产精品久久久久成人av| 国产免费现黄频在线看| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲成人国产一区在线观看| 制服人妻中文乱码| 亚洲国产精品999| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 日本五十路高清| 黄色片一级片一级黄色片| 欧美 日韩 精品 国产| 成年人黄色毛片网站| 亚洲成人免费电影在线观看| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲精华国产精华精| 成年人午夜在线观看视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 欧美日韩国产mv在线观看视频| videosex国产| 黑人操中国人逼视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 黄色毛片三级朝国网站| 90打野战视频偷拍视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 免费观看av网站的网址| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 丰满少妇做爰视频| 日韩欧美免费精品| 一本综合久久免费| 免费观看人在逋| 在线观看免费高清a一片| 大香蕉久久网| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久亚洲精品不卡| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲精品国产av蜜桃| 久久久久国内视频| 一本久久精品| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 欧美在线一区亚洲| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 欧美在线一区亚洲| 亚洲国产精品成人久久小说| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品偷伦视频观看了| 秋霞在线观看毛片| 欧美精品一区二区免费开放| 欧美亚洲日本最大视频资源| 午夜精品久久久久久毛片777| 欧美亚洲日本最大视频资源| 日本一区二区免费在线视频| 纯流量卡能插随身wifi吗| 久9热在线精品视频| 热re99久久精品国产66热6| 久久九九热精品免费| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 免费人妻精品一区二区三区视频| 黄色 视频免费看| 亚洲天堂av无毛| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 精品一区二区三区四区五区乱码| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲精品乱久久久久久| 一区福利在线观看| 中国国产av一级| 亚洲av美国av| 免费在线观看日本一区| 一个人免费在线观看的高清视频 | 啦啦啦 在线观看视频| 日日爽夜夜爽网站| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 1024视频免费在线观看| 性色av一级| 国产av又大| 欧美亚洲日本最大视频资源| 一区二区av电影网| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲综合色网址| 久久亚洲精品不卡| 两个人看的免费小视频| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲九九香蕉| 成年人午夜在线观看视频| 久久免费观看电影| 韩国高清视频一区二区三区| 操出白浆在线播放| 男女午夜视频在线观看| 老司机福利观看| avwww免费| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产伦理片在线播放av一区| 国产成人免费无遮挡视频| 一个人免费在线观看的高清视频 | 美女高潮到喷水免费观看| 99国产精品99久久久久| 亚洲中文av在线| netflix在线观看网站| 日韩欧美免费精品| 日韩 亚洲 欧美在线| 免费人妻精品一区二区三区视频| 中文字幕制服av| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲欧美色中文字幕在线| 亚洲精品国产一区二区精华液| h视频一区二区三区| 久久午夜综合久久蜜桃| 国产欧美亚洲国产| 亚洲欧美清纯卡通| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 久久久精品区二区三区| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产男女内射视频| 99精品欧美一区二区三区四区| 亚洲色图综合在线观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 色婷婷久久久亚洲欧美| 免费看十八禁软件| 老熟妇仑乱视频hdxx| 99久久精品国产亚洲精品| 少妇精品久久久久久久| 国产片内射在线| 十八禁网站免费在线| 午夜日韩欧美国产| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲中文字幕日韩| 国产极品粉嫩免费观看在线| 好男人电影高清在线观看| 美女大奶头黄色视频| 麻豆乱淫一区二区| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 一个人免费看片子| 国产高清国产精品国产三级| 欧美激情极品国产一区二区三区| 亚洲专区字幕在线| 国产黄色免费在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产男人的电影天堂91| 久久av网站| 热re99久久国产66热| 久久精品国产亚洲av高清一级| 久久国产精品影院| 国产国语露脸激情在线看| 欧美精品高潮呻吟av久久| 亚洲欧洲日产国产| 久久久水蜜桃国产精品网| 一区二区三区乱码不卡18| 伊人亚洲综合成人网| 久久久精品区二区三区| 日本vs欧美在线观看视频| 美女中出高潮动态图| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久精品成人免费网站| 国产一级毛片在线| 十分钟在线观看高清视频www| 人妻 亚洲 视频| 色视频在线一区二区三区| 成在线人永久免费视频| 亚洲专区国产一区二区| 99香蕉大伊视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 首页视频小说图片口味搜索| 人妻 亚洲 视频| av在线播放精品| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 午夜福利影视在线免费观看| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 精品乱码久久久久久99久播| 久久久精品免费免费高清| 亚洲伊人色综图| 国产成人精品在线电影| av福利片在线| 青青草视频在线视频观看| 黄色视频在线播放观看不卡| 天天影视国产精品| 91av网站免费观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产成人a∨麻豆精品| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 伊人亚洲综合成人网| 午夜成年电影在线免费观看| 一本大道久久a久久精品| 国产亚洲精品第一综合不卡| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 成人国语在线视频| 在线观看舔阴道视频| 韩国精品一区二区三区| 国产成人精品在线电影| 99久久精品国产亚洲精品| 亚洲欧美一区二区三区久久| 精品亚洲成国产av| 日韩欧美免费精品| 国产男人的电影天堂91| 男人爽女人下面视频在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 69av精品久久久久久 | 成人手机av| 亚洲色图综合在线观看| 成人国产一区最新在线观看| 女性生殖器流出的白浆| 一区二区av电影网| 国产在视频线精品| 欧美在线黄色| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 黄色 视频免费看| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 极品人妻少妇av视频| 精品少妇内射三级| 免费黄频网站在线观看国产| 最近最新中文字幕大全免费视频| 久久久国产一区二区| 97精品久久久久久久久久精品| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 精品国产乱码久久久久久小说| 在线观看舔阴道视频| 一区福利在线观看| 久久九九热精品免费| 久久 成人 亚洲| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 精品福利永久在线观看| 国产高清国产精品国产三级| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 99国产综合亚洲精品| 高清av免费在线| 一区二区三区激情视频| 视频区欧美日本亚洲| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 深夜精品福利| 色婷婷av一区二区三区视频| 男人爽女人下面视频在线观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 99久久国产精品久久久| 女性被躁到高潮视频| 欧美激情 高清一区二区三区| 午夜老司机福利片| 下体分泌物呈黄色| 捣出白浆h1v1| av又黄又爽大尺度在线免费看| 一边摸一边做爽爽视频免费| av有码第一页| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 999久久久精品免费观看国产| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲全国av大片| 人成视频在线观看免费观看| 啦啦啦在线免费观看视频4| 欧美精品高潮呻吟av久久| a在线观看视频网站| 黑人操中国人逼视频| 他把我摸到了高潮在线观看 | 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产欧美日韩综合在线一区二区| 亚洲一区中文字幕在线| 美女高潮到喷水免费观看| 男女国产视频网站| 精品亚洲成a人片在线观看| 欧美日韩成人在线一区二区| 国产成+人综合+亚洲专区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 成人三级做爰电影| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产色视频综合| 女性被躁到高潮视频| 免费高清在线观看日韩| 91精品国产国语对白视频| 视频区欧美日本亚洲| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 天天操日日干夜夜撸| 男人爽女人下面视频在线观看| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 大型av网站在线播放| 女性被躁到高潮视频| 人成视频在线观看免费观看| 黄色视频在线播放观看不卡| 午夜福利在线观看吧| 黄色视频在线播放观看不卡| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲欧美一区二区三区久久| 女性生殖器流出的白浆| 久久久久久久精品精品| 国产精品久久久人人做人人爽| 国产成人欧美在线观看 | 日韩欧美免费精品| 男男h啪啪无遮挡| 在线精品无人区一区二区三| 男女国产视频网站|