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    多核銀配位聚合物[Ag2(BPE)(CF3COO)2]n和{Ag5(CF3COO)5[(CH3)3NCH2COO]}n的水熱合成與晶體結(jié)構(gòu)

    2010-11-09 10:43:48廉紅蕾
    關(guān)鍵詞:結(jié)構(gòu)

    王 玲 陳 巖 廉紅蕾 田 戈*,

    (1吉林大學(xué)測試科學(xué)實(shí)驗(yàn)中心,長春 130023)

    (2吉林大學(xué)無機(jī)合成與制備化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長春 130012)

    (3鄭州大學(xué)化工與能源學(xué)院,鄭州 450001)

    研究簡報(bào)

    多核銀配位聚合物[Ag2(BPE)(CF3COO)2]n和{Ag5(CF3COO)5[(CH3)3NCH2COO]}n的水熱合成與晶體結(jié)構(gòu)

    王 玲1陳 巖2廉紅蕾3田 戈*,2

    (1吉林大學(xué)測試科學(xué)實(shí)驗(yàn)中心,長春 130023)

    (2吉林大學(xué)無機(jī)合成與制備化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長春 130012)

    (3鄭州大學(xué)化工與能源學(xué)院,鄭州 450001)

    銀配位聚合物;水熱合成;晶體結(jié)構(gòu)

    過渡金屬配位聚合物因其豐富的網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及其在吸附、催化、分子識別、光、電、磁等方面的潛在應(yīng)用而成為無機(jī)化學(xué)和材料化學(xué)研究領(lǐng)域中的熱點(diǎn)問題[1-5]。通過金屬離子與有機(jī)配體的設(shè)計(jì)選擇能夠組裝構(gòu)筑不同拓?fù)漕愋偷呐湮痪酆衔锊牧稀=饘巽y原子由于具有多種配位數(shù)(2~8)及多種配位形式(直線、三角形、四面體、三角錐和八面體),已經(jīng)被廣泛應(yīng)用構(gòu)筑一維、二維和三維的配位聚合物[6-9],特別是具有光電功能的多核銀配位聚合物受到了極大的關(guān)注[10-15]。本文在水熱條件下,用1,2-二(2-吡啶基)乙烯(BPE)和(CH3)3NCH2COOH作為配體,與AgCF3COO作用分別合成了2個(gè)新型多核銀配位聚合物[Ag2(BPE)(CF3COO)2]n(1)和{Ag5(CF3COO)5[(CH3)3NCH2COO]n}(2),并通過元素分析和X射線單晶衍射分析等手段對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    所用試劑均為分析純。組成分析分別在Perkin-Elmer 2400LSⅡ型元素分析儀和 Perkin-Elmer Optima 3300DV等離子發(fā)射光譜儀上測定;Bruker Smart Apex CCD X射線衍射儀。

    1.2 [Ag2(BPE)(CF3COO)2]n(1)的合成

    將反應(yīng)物AgCF3COO(0.20 mmol),1,2-二(2-吡啶基)乙烯(BPE)(0.20 mmol)和去離子水(12 mL)在室溫下混合均勻,然后將反應(yīng)混合物裝入帶聚四氟乙烯襯底的不銹鋼反應(yīng)釜(25 mL)中,于120℃烘箱內(nèi)晶化36 h,得到晶體樣品。過濾后自然干燥,產(chǎn)率為45%(以元素銀計(jì))。元素分析(%)實(shí)測值(理論值)為:Ag 34.59 (34.57),C 30.77(30.79),H 1.64(1.62),N 4.46(4.49)。

    1.3 {Ag5(CF3COO)5[(CH3)3NCH2COO]}n(2)的合成

    將反應(yīng)物AgCF3COO(0.20 mmol),AgNO3(0.12 mmol),(CH3)3NCH2COOH(0.20 mmol)和去離子水在室溫下混合均勻,然后將反應(yīng)混合物裝入帶聚四氟乙烯襯底的不銹鋼反應(yīng)釜中,于120℃烘箱內(nèi)晶化36 h,得到晶體樣品。過濾后自然干燥,產(chǎn)率為48% (以元素銀計(jì))。元素分析(%)實(shí)測值(理論值)為:Ag 44.13(44.15),C 14.70(14.75),H 0.87(0.91),N 1.12 (1.15)。

    1.4 晶體結(jié)構(gòu)測定

    分別選取大小為0.12 mm×0.15 mm×0.20 mm和0.10 mm×0.23 mm×0.18 mm的產(chǎn)物單晶用于X-射線衍射實(shí)驗(yàn)。單晶X射線衍射數(shù)據(jù)在Bruker Smart Apex CCD X射線衍射儀上收集,用石墨單色器單色化的Mo Kα射線(λ=0.071 073 nm),測量溫度(293±2)K,數(shù)據(jù)還原用SAINT程序進(jìn)行[16]。采用直接法用SHELX-97程序進(jìn)行結(jié)構(gòu)解析[17]?;衔?屬單斜晶系,C2/c空間群;晶胞參數(shù)a=2.4613(2) nm,b=0.77880(7)nm,c=0.77880(7)nm,β=116.311(2)°,V=3.684 9(6)nm3,Z=8,R1=0.079 9,wR2=0.169 6;化合物 2屬單斜晶系,P21/c空間群;晶胞參數(shù) a= 0.95496(14)nm,b=1.31175(18)nm,c=2.3063(3)nm, β=92.217(3)°,V=2.8868(7)nm3,Z=4,R1=0.0841,wR2=0.2247。

    CCDC:762715,1;762716,2。

    2 結(jié)果與討論

    化合物1[Ag2(BPE)(CF3COO)2]n是一個(gè)具有一維鏈狀結(jié)構(gòu)的銀配位聚合物。如圖1所示,其不對稱單元由1個(gè)1,2-二(2-吡啶基)乙烯(BPE)配體、2個(gè)CF3COO配體和Ag1、Ag2、Ag3構(gòu)成。其中Ag1、Ag3處于特殊位置,占有率為0.5。這里Ag有3種配位方式:Ag1采取的是二配位的方式,Ag2采取的三配位的方式,Ag3采取的四配位的方式,其中部分鍵長鍵角見表1所示。同時(shí)Ag2和Ag3之間也顯示了比較近的距離,通常2個(gè)銀原子的范德華半徑之和是0.344 nm,而化合物1中銀原子間的距離分別為:Ag(1)-Ag(3)=0.3565 nm,Ag(2)-Ag(3)=0.33088(10) nm,可以看出Ag(2)-Ag(3)遠(yuǎn)小于范德華半徑之和,這也就說明Ag2和Ag3之間存在著Ag-Ag相互作用。在晶體中,配體CF3COO-采取了雙齒的配位方式,與 2個(gè)不同的 Ag原子配位,Ag原子通過CF3COO-的橋連O原子和BPE配體的N原子構(gòu)成了沿著晶體學(xué)c軸的一維鏈狀結(jié)構(gòu)(圖2a),由C-H…O氫鍵(表2)連接得到了一個(gè)二維結(jié)構(gòu)(圖2b)。

    表1 化合物1的主要鍵長與鍵角Table 1 Selected bond lengths(nm)and angles(°)of compound 1

    圖1 化合物1不對稱結(jié)構(gòu)單元(橢球幾率30%)Fig.1 A view of the asymmetry unit structure of compound 1(probability of ellipsoid is 30%)

    圖2 配位聚合物1的(a)一維鏈結(jié)構(gòu)和(b)氫鍵作用形成的二維結(jié)構(gòu)Fig.2 View of(a)the one-dimensional chain and(b)the two-dimensional supramolecular network formed by hydrogen-bonds of compound

    表2 化合物1中氫鍵鍵長和鍵角Table 2 Hydrogen bonds lengths and angles for 1

    化合物2{Ag5(CF3COO)5[(CH3)3NCH2COO]}n具有二維的層狀結(jié)構(gòu)。

    如圖3所示,其不對稱單元由5個(gè)Ag原子、5個(gè)CF3COO和 (CH3)3NCH2COO構(gòu)成。Ag1、Ag2、Ag3、Ag5都是四配位,Ag4采取三配位的方式,其中部分鍵長鍵角見表3所示,其中Ag(1)-Ag(2)= 0.304 4(2)nm,Ag(1)-Ag(3)=0.309 9(2)nm,Ag(2)-Ag(3)=0.295 9(2)nm,Ag(2)-Ag(5)=0.327 8(2)nm,Ag(4)-Ag(5)=0.291 5(2)nm,這些距離都小于Ag的范德華半徑之和0.344 nm,所以也可以認(rèn)為Ag之間存在比較強(qiáng)的金屬間相互作用。在這里F3CCOO-有3種配位方式,一種是雙齒(2個(gè)氧),另外還有是三齒和四齒;(CH3)3N+CH2COO也是采取類似的五齒配位的方式,Ag原子 由配 體 CF3COO,(CH3)3NCH2COO的羧基O原子橋聯(lián)在晶體學(xué)bc面形成層狀結(jié)構(gòu) (圖4a),層與層之間通過C-H…F間的弱氫鍵(表4)連接得到一個(gè)三維結(jié)構(gòu)(圖4b)。

    圖3 化合物2不對稱結(jié)構(gòu)單元(橢球幾率30%)Fig.3 A view of the symmetry unit structure of compound 2(probability of ellipsoid is 30%)

    表3 化合物2的主要鍵長與鍵角Table 3 Selected bond lengths(nm)and angles(°)of compound 2

    表4 化合物2中氫鍵鍵長和鍵角Table 4 Hydrogen bonds lengths and angles for 2

    本文報(bào)道了具有新型鏈狀及層狀結(jié)構(gòu)的2個(gè)銀配合物的合成,擴(kuò)展了水熱條件下配位聚合物的合成領(lǐng)域,鑒于此材料存在的金屬-金屬間相互作用,其在光電方面存在著潛在的應(yīng)用價(jià)值。

    [1]Yaghi O M,Li H,Davis C,et al.Acc.Chem.Res.,1998,31: 474-484

    [2]Batten S R,Robson R.Angew.Chem.Int.Ed.,1998,37: 1460-1494

    [3]Stein A,Keller S W,Mallouk T E.Science,1993,259:1558-1564

    [4]Moulton B,Zaworotko M J.Chem.Rev.,2001,101:1629-1658

    [5]Feng S H,Xu R R.Acc.Chem.Res.,2001,34:239-247

    [6]Zhao X L,Wang Q M,Mak T C W.Inorg.Chem.,2003,42: 7872-7876

    [7]Zhao X L,Wang Q M,Mak T C W.Chem.Eur.J.,2005,11: 2094-2102

    [8]Li H,Eddaoudi M,OKeeffe M,et al.Nature,1999,402:276-279

    [9]Wang J C,Keng T C.Inorg.Chem.,2000,39:1329-1332

    [10]Yang G,Raptis R G.Chem.Commun.,2004:2058-2059

    [11]Sun Y X,Wang Z,Zhang H H,et al.Inorg.Chim.Acta, 2007,360:2565-2572

    [12]Zhai Q G,Wu X Y,Chen S M.Inorg.Chem.,2007,46:5046 -5058

    [13]Dennehy M,Tarulli S H,Quinzani O V.Inorg.Chim.Acta, 2007,360:3169-3181

    [14]Tong M L,Chen X M.Inorg.Chem.Commun.,2000,3:436-441

    [15]Liu B,Xu L,Guo G C.Inorg.Chem.Commun.,2006,9:687-690

    [16]SMART and SAINT Software Packages,Siemens Analytical X-ray Instruments,Inc.,Madison,WI,1996.

    [17]Sheldrick G M.SHELXL Program,Version 5.1,Siemens Industrial Automation,Inc.,Madison,WI,1997.

    Hydrothermal Synthesis and Crystal Structure of Polynuclear Silver Coordination Polymer:[Ag2(BPE)(CF3COO)2]nand{Ag5(CF3COO)5[(CH3)3NCH2COO]}n

    WANG Ling1CHEN Yan2LIAN Hong-Lei3TIAN Ge*,2
    (1Analysis Test&Experiment Center,Jilin University,Changchun130023)
    (2State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry,Jilin University,Changchun130012)
    (3School of Chemical Engineering and Energy,Zhengzhou University,Zhenzhou450001)

    Two silver coordination polymer:[Ag2(BPE)(CF3COO)2]n(BPE=trans-1,2-bis(2-pyridyl)ethylene)and {Ag5(CF3COO)5[(CH3)3NCH2COO]}nhas been synthesized under mild hydrothermal conditions and characterized by single crystal X-ray diffraction.Compound 1 crystallizes in the Monoclinic space group C2/c,with unit cell parameters,a=2.4613(2)nm,b=0.77880(7)nm,c=0.77880(7)nm,β=116.311(2)°,V=3.684 9(6)nm3,Z=8,R1= 0.0799,wR2=0.1696;Compound 2 crystallizes in the Monoclinic space group P21/c,with unit cell parameters,a= 0.95496(14)nm,b=1.31175(18)nm,c=2.3063(3)nm,β=92.217(3)°,V=2.8868(7)nm3,Z=4,R1=0.0841,wR2= 0.2247.CCDC:762715,1;762716,2.

    silver coordination polymer;hydrothermal synthesis;crystal structure

    O614.122

    A

    1001-4861(2010)04-0725-05

    2009-05-04。收修改稿日期:2009-12-25。

    國家自然科學(xué)基金(No.20901026)和吉林大學(xué)基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金(No.200810023)資助。*

    。E-mail:tiange@jlu.edu.cn,Tel:86-431-85168604

    王 玲,女,46歲,高級工程師;研究方向:無機(jī)合成與分析。

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