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    危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英類排放特征及周邊土壤污染調(diào)查*

    2010-11-08 05:04:20田洪海劉愛(ài)民周志廣李玲玲鄭明輝
    環(huán)境化學(xué) 2010年1期
    關(guān)鍵詞:氯代分布模式異構(gòu)體

    杜 兵 田洪海 劉愛(ài)民 周志廣 李 楠 任 玥 李玲玲 鄭明輝

    (1 國(guó)家環(huán)境保護(hù)二噁英污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,國(guó)家環(huán)境分析測(cè)試中心,北京,100029;2 中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心,北京,100085)

    危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英類排放特征及周邊土壤污染調(diào)查*

    杜 兵1,2**田洪海1劉愛(ài)民1周志廣1李 楠1任 玥1李玲玲1鄭明輝2

    (1 國(guó)家環(huán)境保護(hù)二噁英污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,國(guó)家環(huán)境分析測(cè)試中心,北京,100029;2 中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心,北京,100085)

    調(diào)查了 13座不同類型的危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施及二噁英類排放模式及部分設(shè)施土壤的污染水平.結(jié)果表明,排放濃度同焚燒處理量沒(méi)有顯著的關(guān)系.4—6氯代 PCDD/Fs和 7—8氯代 PCDD/Fs呈現(xiàn)出了不同的排放特征.4—6氯代 PCDF/PCDD比值為 60.58±1.98(95%置信區(qū)間),較通用的總 PCDF/總 PCDD比值更適于描述危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英排放的特征.使用 PCA及聚類分析方法將設(shè)施排放模式歸類為 3種模式.分布模式同焚燒設(shè)施爐型、處理量以及尾氣處理方式等因素相關(guān)性并不顯著.2,3,4,7,8PeCDF對(duì)I-TEQ的貢獻(xiàn)為 35%—45%,并與 I-TEQ具有很高的相關(guān)性.廠區(qū)土壤中二噁英濃度水平約為 8—14 ng I-TEQ·kg-1,周邊土壤濃度為 1—4ng I-TEQ·kg-1左右,均處于較低水平,調(diào)查設(shè)施周邊土壤的使用目前尚無(wú)明顯風(fēng)險(xiǎn).危險(xiǎn)廢物設(shè)施對(duì)周邊土壤的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)需要進(jìn)一步評(píng)估.

    危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施,二噁英類排放,土壤,主成分分析,聚類分析.

    多氯代二苯并二噁英和呋喃 (PCDD/Fs,統(tǒng)稱為二噁英類)是我國(guó)簽署的《關(guān)于持久性有機(jī)污染物(POPs)的斯德哥爾摩公約》中的首批控制持久性有機(jī)污染物(POPs),對(duì)環(huán)境生態(tài)和人體健康都有很大的威脅.

    二噁英類具有 209種異構(gòu)體,各種源產(chǎn)生的異構(gòu)體分布具有不同的特征.通過(guò)對(duì)異構(gòu)體分布特征的研究來(lái)探索二噁英類生成機(jī)制以及環(huán)境來(lái)源是目前研究熱點(diǎn)之一[1—3].危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施 (HW I)是二噁英類的重要來(lái)源.目前我國(guó)仍在使用的設(shè)施具有多種爐型、多種凈化工藝共存的特點(diǎn).主要爐型包括回轉(zhuǎn)窯、熱解爐、爐排爐、直燃爐以及水泥共處置設(shè)施等,尾氣凈化工藝有旋風(fēng)除塵、布袋除塵等除塵工藝,濕法噴淋、半干法脫酸以及干法脫酸等脫酸工藝以及活性炭噴淋或活性炭吸附塔 (柱)等二噁英類控制工藝[4].目前,對(duì)我國(guó)危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英類的排放特征及其排放對(duì)周邊環(huán)境的影響尚缺乏全面的調(diào)查[5,6].

    本文通過(guò)選擇國(guó)內(nèi)不同爐型、不同規(guī)模以及不同凈化工藝的危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施排放的煙道氣進(jìn)行監(jiān)測(cè),從而更全面地了解我國(guó)危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英排放特征,同時(shí)對(duì)部分設(shè)施周邊土壤進(jìn)行采樣分析,以初步調(diào)查危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施對(duì)周邊環(huán)境中土壤污染的狀況.

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 樣品采集

    本次調(diào)查根據(jù)焚燒爐型、處置能力以及采用的尾氣凈化工藝按不同層次選擇了 6省 10市共 13座危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施作為本次監(jiān)測(cè)對(duì)象.并在其中 4處設(shè)施點(diǎn)位各采取了 4個(gè)土壤樣品,共 16個(gè).

    煙道氣采集 采樣材料在超凈負(fù)壓實(shí)驗(yàn)室制備:石英濾膜在 600℃高溫處理 6 h,XAD-2樹(shù)脂用水和丙酮依次清洗 2遍,風(fēng)干后甲苯索氏抽提 18 h.處理后材料用采樣容器密封鋁箔包裹保存運(yùn)輸至采樣現(xiàn)場(chǎng).使用煙道氣等速采樣器 (ISO BASIC,意大利 Tecora公司)等速采集煙道氣樣品,每處設(shè)施采集兩個(gè)樣品.采集完成后,取下鈦合金內(nèi)管、冷凝水、濾筒和樹(shù)脂吸附柱,用鋁箔密封保存后運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室.所有設(shè)施均有現(xiàn)場(chǎng)空白.

    土壤采集 選擇設(shè)施廠區(qū)及周邊區(qū)域 0.5—1.5km區(qū)域 (可能的最大落地濃度區(qū)域)4個(gè)點(diǎn)位,用不銹鋼小鏟采取 0—20cm土壤樣品約 500g裝入不銹鋼制采樣容器中,密封后運(yùn)輸至實(shí)驗(yàn)室分析.

    1.2 樣品前處理及凈化

    煙道氣 采樣鈦合金管內(nèi)壁使用脫脂棉清洗 2—3遍后,用甲醇清洗 2—3遍,用濃度 2mol·l-1鹽酸處理脫脂棉及石英濾筒至不再發(fā)泡為止.用布氏漏斗過(guò)濾處理液,并用正己烷洗凈水充分沖洗濾筒,再用少量甲醇沖去水分,濾筒、脫脂棉及濾紙?jiān)诟稍锲髦懈稍?濾液及冷卻水用二氯甲烷萃取 3次.萃取液濃縮后同甲苯提取液合并.

    XAD-2樹(shù)脂在干燥器中充分干燥,干燥后的濾筒和樹(shù)脂以甲苯為溶劑進(jìn)行索氏提取 18h.根據(jù)樣品提取液的估計(jì)濃度及分析要求,將樣品提取液按比例分取.分取后添加13C標(biāo)記 EPA1613LCS內(nèi)標(biāo)(Wellington公司),溶劑置換為正己烷溶液,以多層硅膠柱和活性炭分散硅膠柱凈化后氮吹濃縮.加入13C標(biāo)記 EPA1613 ISS內(nèi)標(biāo) (Wellington公司),癸烷定容至 50μl分析.

    土壤 土壤樣品避光風(fēng)干后篩分去除粗大石塊及植物根系,等分均勻取樣 20.000g.以甲苯為溶劑索氏提取 18 h.提取后添加13C標(biāo)記 EPA1613LCS內(nèi)標(biāo),溶劑為正己烷.凈化步驟同煙道氣樣品.

    1.3 儀器分析及數(shù)據(jù)處理

    采用 Agilent 6890N/Autospec Ultima NT高分辨質(zhì)譜聯(lián)機(jī)進(jìn)行儀器分析.氣相色譜條件:采用DB5MS柱 (60m ×0.25mm ×0.25μm,J&W) 及 DB17MS柱 (60m ×0.25mm ×0.25μm,J&W)分別分析以保證所有 17種 2,3,7,8取代二噁英能夠準(zhǔn)確分離定量.質(zhì)譜條件:EI電離源、電子能量 35eV,源溫 250℃.分辨率大于 10000(5%峰谷定義)下 SI R選擇離子檢測(cè).

    使用 EPA1613方法對(duì)二噁英定性定量.離子比,相對(duì)保留時(shí)間比,13C標(biāo)記內(nèi)標(biāo)回收率等質(zhì)控指標(biāo)均符合 EPA1613要求.

    1.4 TEQ的計(jì)算

    2,3,7,8-氯代二噁英類異構(gòu)體的實(shí)測(cè)濃度同 3種毒性當(dāng)量因子 (I-TEF,WHO98-TEF,WHO05-TEF)相乘換算得到相應(yīng)異構(gòu)體毒性當(dāng)量后加和,計(jì)算得到樣品的毒性當(dāng)量濃度,低于樣品檢出限的測(cè)定結(jié)果用 1/2樣品檢出限計(jì)算.煙道氣毒性當(dāng)量濃度單位以 ng TEQ·Nm-3(標(biāo)準(zhǔn)狀況,0℃,101.325kPa)表示,土壤毒性當(dāng)量濃度單位以 ng TEQ·kg-1表示.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英排放特征

    對(duì) 13個(gè)危險(xiǎn)廢物設(shè)施進(jìn)行了二噁英調(diào)查分析.結(jié)果表明,排放濃度同焚燒處理量沒(méi)有顯著的關(guān)系,各設(shè)施的煙道氣樣品濃度均遵循WHO98-TEQ>I-TEQ>WHO05-TEQ的規(guī)律.對(duì)所有樣品中 17種 2,3,7,8取代異構(gòu)體濃度進(jìn)行百分比歸一化后進(jìn)行了 R型聚類分析 (Wards法,n=26).結(jié)果如圖1所示.

    圖1 危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英類異構(gòu)體聚類分析圖1.2,3,7,8-TCDF,2.2,3,7,8-TCDD,3.1,2,3,7,8-PeCDF,4.1,2,3,7,8-PeCDD,5.2,3,4,7,8-PeCDF,6.1,2,3,6,7,8-HxCDF,7.2,3,4,6,7,8-HxCDF,8.1,2,3,4,7,8-HxCDD,9.1,2,3,6,7,8-HxCDD,10.1,2,3,7,8,9-HxCDD,11.1,2,3,4,7,8-HxCDF,12.1,2,3,7,8,9-HxCDF,13.1,2,3,4,6,7,8-HpCDF,14.1,2,3,4,6,7,8-HpCDD,15.1,2,3,4,7,8,9-HpCDF,16.OCDF,17.OCDDFig.1 Dendrogram of the PCDD/Fs congeners from HW I

    由圖1可見(jiàn),將來(lái)自危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施的 2,3,7,8取代二噁英異構(gòu)體區(qū)分為 4—6氯代 PCDD/Fs和 7—8氯代 PCDD/Fs兩大類,呈現(xiàn)出不同的排放特征.PCDF/PCDD比是二噁英排放模式的重要指標(biāo),4—6氯代 PCDF/PCDD比均值為 6.58±1.98,7—8氯代 PCDF/PCDD比均值為 2.03±1.64,總氯代 PCDF/PCDD比均值為 3.16±2.88(95%置信區(qū)間).由于 4—6氯代 PCDF/PCDD比的取值范圍據(jù)臨界值較遠(yuǎn),更適于描述和表征危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英排放的特征.

    使用上述歸一化數(shù)據(jù)進(jìn)行主成分分析,第一主成分和第二主成分累積貢獻(xiàn)率為 70%.結(jié)合 Q型聚類分析將調(diào)查設(shè)施分為Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ類.這 3類設(shè)施的二噁英 17種 2,3,7,8取代異構(gòu)體的分布模式(百分比均一化均值)見(jiàn)圖2.不同模式的焚燒設(shè)施的分布模式有較大區(qū)別,主要以第一主成分為變量進(jìn)行區(qū)分.這 3類設(shè)施 4—6氯代 PCDD/Fs與 7—8氯代 PCDD/Fs的比均值分別為 1.92,0.46和0.10,呈現(xiàn)出了較明顯的降低趨勢(shì).這也從另一方面驗(yàn)證了前文 R型聚類分析的結(jié)論.將這 3種分布模式同焚燒設(shè)施爐型、處理量以及尾氣處理方式等因素進(jìn)行比較后發(fā)現(xiàn),分布模式與這些因素的相關(guān)性并不顯著,這可能是因?yàn)槎f英的分布模式是多重因素聯(lián)合作用的結(jié)果.

    圖2 危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施排放的 3種模式1.2,3,7,8-TCDF,2.1,2,3,7,8-PeCDF,3.2,3,4,7,8-PeCDF,4.1,2,3,4,7,8-HxCDF,5.1,2,3,6,7,8-HxCDF,6.1,2,3,7,8,9-HxCDF,7.2,3,4,6,7,8-HxCDF,8.1,2,3,4,6,7,8-HpCDF,9.1,2,3,4,7,8,9-HpCDF,10.OCDF,11.2,3,7,8-TCDD,12.1,2,3,7,8-PeCDD,13.1,2,3,4,7,8-HxCDD,14.1,2,3,6,7,8-HxCDD,15.1,2,3,7,8,9-HxCDD,16.1,2,3,4,6,7,8-HpCDD,17.OCDDFig.2 Three distribution profiles of HW I emissions

    圖3給出了所有樣品的分布模式圖.我國(guó)危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英排放中各異構(gòu)體對(duì) I-TEQ貢獻(xiàn)有如下特征:(1)17組分 I-TEQ模式分布較為一致,各組分貢獻(xiàn)比例在不同樣品中基本一致;(2)I-TEQ貢獻(xiàn)以 2,3,4,7,8-PeCDF為主,貢獻(xiàn)率在 35%—45%;(3)1,2,3,4,7,8-HxCDF,1,2,3,6,7,8-HxCDF貢獻(xiàn)約在 8%—10%,方差較小;(4)1,2,3,7,8-PeCDD,2,3,4,6,7,8-HxCDF以及 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF貢獻(xiàn)在 5%—15%,方差較大;(5)TCDD,TCDF,1,2,3,7,8-PeCDF貢獻(xiàn)相近,約為 5%;(6)Hx-CDD和 HpCDD貢獻(xiàn)在 2%—5%左右;(7)1,2,3,7,8,9-HxCDF,1,2,3,4,7,8,9-HpCDF,OCDF,OCDF貢獻(xiàn)可以忽略.

    以上規(guī)律也較好地解釋了排放二噁英WHO98-TEQ>I-TEQ>WHO05-TEQ的現(xiàn)象,由于煙道氣排放分布模式較為一致,因此 TEQ值的大小同 TEF的賦值直接相關(guān),3種賦值體系中因?yàn)?OCDD/F所占比例甚小,故 OCDD/Fs賦值不同引起的差異可以忽略.WHO98TEF同 I-TEF相比,1,2,3,7,8-PeCDD賦值分別為 1和 0.5,而 PeCDD占有一定比例 (5%—15%),所以WHO98-TEQ>I-TEQ.類似的,I-TEF同WHO05-TEF相比,2,3,4,7,8-PeCDF的賦值分別為 0.5和 0.3,1,2,3,7,8-PeCDD賦值分別為 1和 0.5,由于 2,3,4,7,8-PeCDF貢獻(xiàn)比例近 50%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于 PeCDD的比例 (5%—15%),TEQ變化趨勢(shì)由 2,3,4,7,8-PeCDF TEF賦值決定,故 I-TEQ>WHO05-TEQ.

    煙道氣樣品中 2,3,4,7,8-PeCDF對(duì) I-TEQ的貢獻(xiàn)接近一半,將 2,3,4,7,8-PeCDF濃度同 I-TEQ值進(jìn)行最小二乘法回歸分析,回歸方程系數(shù)為 1.225,相關(guān)系數(shù) R2=0.9701(n=26,截距 =0).同 Fiedler[1]等研究提出的系數(shù)值 1.217極為相近 (化學(xué)廢物焚燒爐,n=42).因此,2,3,4,7,8-PeCDF適于作為 I-TEQ的替代標(biāo)記異構(gòu)體,即僅通過(guò)分析樣品中的 2,3,4,7,8-PeCDF來(lái)推算危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施排放 I-TEQ值,對(duì)于使用化學(xué)分析法如低分辨色質(zhì)聯(lián)機(jī) (LRMS)發(fā)展快速二噁英分析篩選技術(shù)將有一定的借鑒和參考作用.

    圖3 危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施 17組分 I-TEQ分布模式1.2,3,7,8-TCDF,2.1,2,3,7,8-PeCDF,3.2,3,4,7,8-PeCDF,4.1,2,3,4,7,8-HxCDF,5.1,2,3,6,7,8-HxCDF,6.1,2,3,7,8,9-HxCDF,7.2,3,4,6,7,8-HxCDF,8.1,2,3,4,6,7,8-HpCDF,9.1,2,3,4,7,8,9-HpCDF,10.OCDF,11.2,3,7,8-TCDD,12.1,2,3,7,8-PeCDD,13.1,2,3,4,7,8-HxCDD,14.1,2,3,6,7,8-HxCDD,15.1,2,3,7,8,9-HxCDD,16.1,2,3,4,6,7,8-HpCDD,17.OCDDFig.3 17 congeners I-TEQ distribution pattern from HW I

    2.2 危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施周邊土壤污染調(diào)查

    我國(guó)危險(xiǎn)廢物設(shè)施周邊土壤污染結(jié)果表明:各設(shè)施廠區(qū)雖地處不同省市,但廠區(qū)土壤中二噁英濃度水平處于同一個(gè)數(shù)量級(jí)上,約為 8—14 I-TEQ ng·kg-1,周邊土壤濃度在 1—4ng I-TEQ·kg-1左右,廠區(qū)土壤二噁英濃度顯著高于周邊區(qū)域土壤濃度,但兩者均處于較低的水平 (日本土壤推薦限值為1000 ng·kg-1),周邊土壤使用無(wú)明顯風(fēng)險(xiǎn) (<5ng·kg-1).這也可能與被調(diào)查焚燒設(shè)施運(yùn)行時(shí)間較短,尚未對(duì)周邊環(huán)境造成顯著的污染有關(guān).危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施排放中的二噁英對(duì)周邊土壤的影響仍需進(jìn)一步研究.

    3 結(jié)論

    本文通過(guò)對(duì)分布不同省市的 13家危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施及部分設(shè)施的周邊土壤進(jìn)行二噁英排放調(diào)查,對(duì)我國(guó)危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英的排放模式及周邊土壤的污染水平進(jìn)行了探討,并得到以下結(jié)論.

    排放濃度同焚燒處理量沒(méi)有顯著的關(guān)系,呈現(xiàn)出WHO98-TEQ>I-TEQ>WHO05-TEQ.

    R型聚類分析結(jié)果表明來(lái)自危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施的 2,3,7,8取代二噁英異構(gòu)體被分為 4—6氯代 PCDD/Fs和 7—8氯代 PCDD/Fs兩大類.4—6氯代 PCDF/PCDD比均值為 6.58±1.98(95%置信區(qū)間),較總 PCDF/總 PCDD比值更適于描述危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施二噁英排放的特征.使用 PCA及聚類分析方法將調(diào)查設(shè)施排放模式分為Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ類.3種模式的 4—6氯代 PCDD/Fs與 7—8氯代 PCDD/Fs的比均值分別為 1.92,0.46和 0.10,呈現(xiàn)出了較明顯的降低趨勢(shì).分布模式同焚燒設(shè)施爐型、處理量以及尾氣處理方式等因素的相關(guān)性并不顯著.

    我國(guó)焚燒爐 17組分 I-TEQ分布模式較為一致.2,3,4,7,8-PeCDF貢獻(xiàn)了 I-TEQ的 35%—45%,可以作為 I-TEQ的替代標(biāo)記異構(gòu)體.2,3,4,7,8PeCDF與 I-TEQ回歸方程系數(shù)為 1.225,相關(guān)系數(shù) R2=0.9701.

    調(diào)查設(shè)施廠區(qū)土壤中二噁英濃度水平處于同一個(gè)數(shù)量級(jí)上,約為 8—14 ng I-TEQ·kg-1,周邊土壤濃度在 1—4ng I-TEQ·kg-1左右,均處于較低水平,周邊土壤使用無(wú)明顯風(fēng)險(xiǎn).

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    THE CHARACTERISTIC OF PCDD/Fs IN EM ISSI ON FROM HAZARD WASTE INC INERATOR AND INVESTIGATI ON ON PCDD/Fs CONCENTRATI ONS IN SO I L IN THE VIC ININTY

    DU B ing1,2TIAN Hong-hai1L IU A i-m in1ZHOU Zhi-guang1LI Nan1REN Yue1L I L ing-ling1ZHENG M ing-hui2
    (1 Dioxin Pollution Control KeyLaboratory of State Environmental Protection Administration,National Research Center for EnvironmentalAnalysis andMeasurement,Beijing,100029,China;2 Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing,100085,China)

    The polychlorinated dibenzo-p-dioxins and furans(PCDD/Fs)emission profiles in emissions from 13 different types of hazard waste incinerators(HW I)and the dioxin levels in soil in the vicinity of selected HW Is were investigated and discussed.There were no obvious relationships observed be tween emission concentrations had with the HW I capacities.Pattern analysis revealed that Tetra to Hexa PCDD/Fs and Hept to Octa PCDD/Fs have different emission characteristics and Tetra to Hexa PCDD/PCDF ratio would more suitable to describe the characteristic of PCDD/Fs emission(6.58±1.98,95%confidence intervals)than the total PCDD/PCDF ratio which used in most researches.Principle factor analysis(PCA)and hierarchical clustermethodswere used to distinguish the PCDD/Fs emission pattern into three classes and results shows that the relevance between these patterns and HW I types,capacity and APCS typeswere not significant.2,3,4,7,8-PeCDFs contributes 35%—45%of I-TEQ and shows significantly high correlation with I-TEQ.The soil PCDD/Fs levels in HW Is ranged from 8 to 14 ng I-TEQ·kg-1and that in the vicinity of HW I ranged from 1 to 4ng I-TEQ·kg-1.Both levelswere less than the corresponding soil standards.For the soils near to HW Is,no notable risks for land useswere reported in current status.However,further researcheswould be expected to evaluate the environmental risks from HW Is emissions to the soils in the vicinity.

    hazard waste incinerator(HW I),dioxin emission,soils,principle factor analysis(PCA),hierarchical cluster analysis.

    2009年5月9日收稿.

    *863計(jì)劃資助項(xiàng)目 (2006AA06Z403),973計(jì)劃資助項(xiàng)目(NO.2009CB421602).

    **通訊聯(lián)系人,Tel:84665758,E-mail:thudubing@hotmail.com

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