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    濺射-置換法制備染料敏化太陽能電池對電極Pt/FTO

    2010-10-14 03:43:06王耀瓊魏子棟蔡洪英趙巧玲
    物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2010年11期
    關(guān)鍵詞:對電極靶材磁控濺射

    王耀瓊 魏子棟,* 蔡洪英 張 騫 趙巧玲

    (1重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,輸配電裝備及系統(tǒng)安全與新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,重慶 400044;2重慶大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,重慶 400044)

    濺射-置換法制備染料敏化太陽能電池對電極Pt/FTO

    王耀瓊1,2魏子棟1,2,*蔡洪英1張 騫1,2趙巧玲1

    (1重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,輸配電裝備及系統(tǒng)安全與新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,重慶 400044;2重慶大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,重慶 400044)

    采用濺射-置換(SD)法在導(dǎo)電玻璃(FTO)基底上制備了染料敏化太陽能電池(DSSC)對電極SD-Pt/FTO.形貌表征顯示,和熱解法(PY)所獲得的對電極(PY-Pt/FTO)相比,SD法獲得的對電極SD-Pt/FTO上Pt顆粒分散性顯著改善.光電流-光電壓特性曲線測試表明,以SD-Pt/FTO為DSSC對電極的光電轉(zhuǎn)化效率比以PY-Pt/FTO為DSSC對電極的提高了16.5%.DSSC電池性能改善與SD-Pt/FTO對電極具有較低的電阻和由Pt顆粒分散性改善引起催化性能改善密切相關(guān).

    染料敏化太陽能電池; 電極; 濺射; 鉑

    Abstract:A Pt/FTO electrode for dye-sensitized solar cells(DSSC)was prepared by the sputtering(Cu)-displacement(Pt)(SD)method on a conductive glass(FTO)substrate(SD-Pt/FTO).Morphological characterization revealed that the dispersion of Pt particles on the SD-Pt/FTO electrode was significantly improved in comparison with the PY-Pt/FTO electrode prepared by the pyrolysis of Pt salts(PY).Optical current-voltage curves showed that the photoelectric conversion efficiency of DSSC with a SD-Pt/FTO counter electrode increased by 16.5%relative to that with a PY-Pt/FTO counter electrode.The improvement of DSSC performance with the SD-Pt/FTO electrode is due to its lower electric resistance,and good catalysis resulting from the improved dispersion of Pt particles in the SD process compared with the PY process.

    Key Words: Dye-sensitized solar cell; Electrode; Sputtering; Pt

    染料敏化太陽能電池(DSSC)是瑞土科學(xué)家Gr?tzel和O′Regan于1991年提出的一種新型太陽能電池[1],該電池與傳統(tǒng)的太陽能電池的區(qū)別在于光的吸收和載流子的傳輸是由不同的物質(zhì)完成的,其最大特點(diǎn)是采用廉價(jià)的原材料和簡單的制作工藝(其制作成本僅為硅太陽能電池的1/5-1/10)[2-3].典型的DSSC通常由三部分組成:負(fù)載在導(dǎo)電玻璃(TCO或FTO)上、多孔且吸附了染料的納米晶TiO2半導(dǎo)體薄膜(光陽極)、負(fù)載了Pt催化劑的導(dǎo)電玻璃的I-/電極(俗稱對電極)以及含有I-/的乙腈溶液(電解質(zhì)).目前,染料敏化太陽能電池研究主要集中在染料合成、固態(tài)(或準(zhǔn)固態(tài))電解質(zhì)、納米半導(dǎo)體薄膜等方面,而針對I-/電極的研究較少.I-/電極是染料敏化太陽電池的三個(gè)重要部件之一,I-/電對的還原反應(yīng)能否高效進(jìn)行,如何減小與TiO2導(dǎo)帶中電子的復(fù)合幾率是I-/電極重要的考察指標(biāo)[4].為了降低成本,人們嘗試了各種廉價(jià)的I-/電極催化材料,如碳[5-8]和導(dǎo)電聚合物[9-11],但對I-/的還原反應(yīng)催化效果最好的依然是Pt催化劑[12-16].

    傳統(tǒng)的熱解法(PY)制備的Pt對電極,是通過將滴加在FTO上的氯鉑酸在380℃熱分解獲得的.由此制備的Pt/FTO電極其Pt顆粒的分散性差,還存在進(jìn)一步提高分散性,降低Pt擔(dān)載量,提高催化活性的要求.此外,PY方法因?yàn)橐?jīng)過380℃的加熱過程,該種方法并不適合在像塑料板這樣的柔性基底上制備對電極[17],并且加熱還會導(dǎo)致導(dǎo)電玻璃FTO的電阻增加,電極性能下降.與PY法制備金屬催化劑相比,磁控濺射法[18-19]能夠在室溫下實(shí)施,且能非常均勻地覆蓋基底表面,從而消除PY方法制備Pt電極時(shí)分散性差和高溫對導(dǎo)電玻璃導(dǎo)電率的影響.

    磁控濺射是在圓餅型靶材的跑道環(huán)部分進(jìn)行的,當(dāng)靶材的跑道環(huán)部分消耗殆盡,則整塊靶材報(bào)廢,因此,靶材的利用率只有20%-30%[20].顯然,如果采用Pt靶材來直接制備Pt對電極,無疑會增加DSSC的成本.我們通過賤金屬的濺射,繼而用Pt置換賤金屬的方法制備Pt對電極,很好地回避了昂貴的Pt靶問題.為此,本文通過在FTO上磁控濺射Cu,然后用Pt置換Cu的方法,簡稱“ 濺射-置換”(SD)法制備了Pt/FTO對電極,通過觀測對電極的表面狀況、測定電極電化學(xué)阻抗譜(EIS)和組裝成DSSC后電池性能參數(shù)探討Pt/FTO電極制備方法對DSSC性能的影響.

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    以下試劑如無特別說明均為分析純:無水乙醇(重慶川東化工有限公司);異丙醇(重慶川東化工有限公司);HNO3(重慶川東化工有限公司);乙酰丙酮(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司);OP乳化劑(浙江溫州市東升化工試劑廠);乙腈(上海陸都化學(xué)試劑廠);4-叔丁基吡啶(西格瑪奧德里奇(上海)貿(mào)易有限公司,98.0%);氯鉑酸(上海久岳催化集團(tuán));Cu靶材(北京合縱天瑞科技開發(fā)中心,99.7%);FTO(武漢格奧科教儀器有限公司);氬氣(重慶泰和氣體實(shí)業(yè)有限責(zé)任公司,99.999%);TiO2粉體(德固賽公司,P25);N719染料(大連七色光太陽能科技開發(fā)有限公司);LiI(Alfa Aesar,99.0%);I2(重慶川東化工有限公司);水為去離子水(18.2 MΩ·cm).

    磁控濺射儀(中國科學(xué)院沈陽科學(xué)儀器研制中心,JGP450);馬弗爐(上海亞豐爐業(yè)有限公,SX2-4-10);CHI440A電化學(xué)工作站(上海辰華儀器有限公司);AUTOLab電化學(xué)工作站(荷蘭);光源為經(jīng)過標(biāo)準(zhǔn)硅電池校正的500 W氙燈(北京暢拓科技有限公司,CHF-XM35-500W),入射強(qiáng)度為 100 mW·cm-2(AM1.5);FEI Nova 400型掃描電子顯微鏡(荷蘭).

    1.2 對電極的制備

    實(shí)驗(yàn)采用兩種不同的方法制備了對電極.

    (1)傳統(tǒng)PY法:滴一滴5 mmol·L-1氯鉑酸的異丙醇溶液在FTO上,待其在FTO上均勻鋪開放置在馬弗爐中,380℃下燒制30 min,然后取出置于空氣中冷卻,從而制得對電極Pt/FTO,記為PY-Pt/FTO對電極.

    (2)SD法:制備過程如圖1所示.首先采用磁控濺射法將Cu濺射在FTO上(Cu/FTO),然后在氮?dú)獗Wo(hù)下,將其置于氯鉑酸溶液中進(jìn)行置換,從而制得對電極Pt/FTO,記為SD-Pt/FTO對電極.磁控濺射過程中,基底溫度為室溫,濺射氣體為高純氬氣,濺射功率為50 W.

    1.3 光陽極的制備

    取3 g經(jīng)HNO3溶液(pH=1)處理過的型號為P25的TiO2粉體放入瑪瑙研缽中,依次加入5 mL去離子水、2 mL乙酰丙酮、0.5 mL OP乳化劑混合,研磨4 h以上,直至混合物成粘稠的漿狀.采用刮涂法將上述漿料涂覆在FTO上,置入馬弗爐中475℃燒制45 min并隨爐冷卻制得TiO2/FTO電極.最后,將制備好的TiO2/FTO電極放入含有N719染料的無水乙醇溶液中敏化48 h,得光陽極.

    1.4 DSSC電極的組裝

    用德莎(TESA)膠布將1.2節(jié)中制備的對電極分別與1.3節(jié)中的光陽極粘結(jié)固定在一起,將電解質(zhì)(0.4 g LiI+0.04 g I2+5 mL乙腈+1 mL 4-叔丁基吡啶)注入兩電極間的縫隙,從而得到測試所需的DSSC.

    1.5 測試與表征

    DSSC的光電流-光電壓特性曲線(J-V曲線)和電化學(xué)交流阻抗(EIS)測試是在氙燈的照射下分別在CHI440A電化學(xué)工作站和AUTOLab電化學(xué)工作站上完成的.對電極的表面形貌是通過FEI Nova 400型掃描電子顯微鏡進(jìn)行表征的.電池的有效面積為0.36 cm2.

    2 結(jié)果與討論

    圖2顯示的是基底FTO在熱處理前(a)后(b)、Cu/FTO(c)、PY-Pt/FTO(d)和 SD-Pt/FTO(e)對電極的場發(fā)射掃描電鏡圖.從圖中可以看出:基底FTO在煅燒前后表面沒有明顯的變化,表面均勻的顆粒狀物質(zhì)為摻F的SnO2.在Cu/FTO電極上,經(jīng)濺射的Cu呈顆粒狀致密地平鋪在FTO表面,但在隨后的Pt置換步驟,部分Cu溶解于溶液中,而未與Pt離子在FTO表面發(fā)生置換反應(yīng),因此,SD-Pt/FTO電極表面的Pt顆粒具有一定的分散性,且粒徑均一,約為100 nm,如圖2e圈中所示.PY-Pt/FTO電極表面,由于受FTO表面粗糙度的影響,氯鉑酸的異丙醇溶液在FTO上鋪展時(shí),難免受到一定程度的滯留,再加上受熱分解時(shí)的燒結(jié)和團(tuán)聚作用,Pt顆粒(SEM中白色斑點(diǎn))分布很不均勻,粒徑大小不一,最大的直徑約有1 μm左右,如圖2d圈中的部分所示.

    圖3顯示對電極PY-Pt/FTO和SD-Pt/FTO在0.5 mol·L-1H2SO4溶液中循環(huán)伏安曲線.由圖可知,兩條循環(huán)伏安曲線的在氧化-還原電位上沒有差異,都體現(xiàn)了Pt電極在硫酸溶液中的特點(diǎn):-0.2-0.1 V為氫的吸脫附區(qū),0.1-0.5 V為雙電層區(qū),而鉑的表面氧化物(Pt-O)的形成和還原則出現(xiàn)在0.5-1.2 V之間[21-22].由于Pt催化劑顆粒分散性的差異,SD-Pt/FTO對電極比PY-Pt/FTO對電極具有更大的電化學(xué)活性面積,因而,具有更大的雙電層充放電電流和氧化還原電流.

    通過圖2和圖3的對比,可以看出,相對PY法,SD法能夠制備出顆粒度小,且分散均勻、大小均一,具有更大活性面積的Pt對電極,這對I-/電對的高效催化還原和DSSC性能提高非常有益.

    圖4為采用不同對電極所組裝的DSSC的伏安特性曲線,電池性能參數(shù)如表1所示.對于一個(gè)電化學(xué)器件,電流的增大總是以降低電壓為代價(jià)的,因?yàn)?當(dāng)電流流過時(shí),各種極化阻力都會增強(qiáng).填充因子其實(shí)就是反映各種極化(活性極化、電阻極化、濃度極化等)對電流改變的響應(yīng)特性,填充因子當(dāng)然是越大越好.但對一個(gè)電池系統(tǒng),能量轉(zhuǎn)化效率是更為重要的指標(biāo).相對以PY-Pt/FTO為對電極的DSSC 6.16%光電轉(zhuǎn)化效率(η),以SD-Pt/FTO為對電極的DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率高達(dá)7.18%,相當(dāng)于提高了16.5%.由以上數(shù)據(jù)可知,在幾乎不增加對電極成本(Pt的負(fù)載量)的情況下,通過濺射-置換法可改善對電極上Pt顆粒的分散性,提高了Pt對I-/的還原反應(yīng)的催化活性,從而進(jìn)一步提高了DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率,而這也將在下面的實(shí)驗(yàn)中得到進(jìn)一步的證明.

    表1 不同對電極組裝的DSSC的性能參數(shù)Table 1 Performance characteristics of DSSC with different counter electrodes

    圖5為分別采用PY-Pt/FTO對電極和SD-Pt/FTO對電極的DSSC在光照條件下(AM1.5)的電化學(xué)阻抗圖譜.測試頻率范圍為105-10 Hz,正弦擾幅為±5 mV.從圖中可以看出:采用SD-Pt/FTO和PYPt/FTO為對電極的DSSC的歐姆電阻(Rs)(半圓左端與實(shí)軸的交點(diǎn))分別為48.0和52.5 Ω;與此同時(shí),表征電極/電解質(zhì)界面電荷傳遞阻力的半圓半徑(Rct),SD-Pt/FTO和PY-Pt/FTO為對電極的DSSC的Rct分別為2.8和6.0 Ω.圖5表明,采用SD-Pt/FTO為對電極的DSSC比以PY-Pt/FTO為對電極的DSSC,其Rs和Rct雙雙下降,SD-Pt/FTO對電極對I-/的還原反應(yīng)催化性能的改善,最終導(dǎo)致DSSC光電轉(zhuǎn)化效率的提高.

    3 結(jié) 論

    (1)采用濺射-置換法制備了DSSC的對電極.形貌表征結(jié)果顯示,相比熱解法,采用濺射-置換法所獲得的SD-Pt/FTO對電極上Pt顆粒粒度小,且分散均勻、大小均一,具有更大的電化學(xué)活性面積,對I-/電對的高效催化還原和DSSC性能提高非常有益.

    (2)相對以PY-Pt/FTO為對電極的DSSC 6.16%光電轉(zhuǎn)化效率,以SD-Pt/FTO為對電極的DSSC的光電轉(zhuǎn)化效率達(dá)7.18%,提高了16.5%.

    (3)采用SD-Pt/FTO為對電極的DSSC比以PYPt/FTO為對電極的DSSC,其 Rs和 Rct雙雙下降,SD-Pt/FTO對電極對I-/的還原反應(yīng)催化性能的改善,最終導(dǎo)致DSSC光電轉(zhuǎn)化效率的提高.

    1 O′Regan,B.;Gr?tzel,M.Nature,1991,353:737

    2 Gr?tzel,M.Nature,2001,414:338

    3 Yang,S.M.;Kou,H.Z.;Wang,L.;Wang,H.J.;Fu,W.H.Acta Phys.-Chim.Sin.,2009,25:1219 [楊術(shù)明,寇慧芝,汪 玲,王紅軍,付文紅.物理化學(xué)學(xué)報(bào),2009,25:1219]

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    5 Takurou,N.;Murakami,S.I.;Wang,Q.;Nazeeruddin,M.K.;Bessho,T.;Cesar,I.;Liska,P.;Robin,H.B.;Pascal,C.;Péter,P.;Gr?tzel,M.J.Electrochem.Soc.,2006,153:A2255

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    8 Suzuki,K.;Yamaguchi,M.;Kumagai,M.;Yanagida,S.Chem.Lett.,2003,32:28

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    12 Nazeeruddin,M.K.;Kay,A.;Rodicio,I.;Humphry-Baker,R.;Müller,E.;Liska,P.;Vlachopoulos,N.;Gr?tzel,M.J.Am.Chem.Soc.,1993,115:6382

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    18 Dong,Y.S.;Zhao,W.J.;Li,Y.R.;Li,G.Y.Appl.Surf.Sci.,2006,252:5057

    19 Tang,Y.X.;Tao,J.;Zhang,Y.Y.;Wu,T.;Tao,H.J.;Bao,Z.G.Acta Phys.-Chim.Sin.,2008,24:2191 [湯育欣,陶 杰,張焱焱,吳 濤,陶海軍,包祖國.物理化學(xué)學(xué)報(bào),2008,24:2191]

    20 Liu,Y.X.;Zhao,L.Vacuum,2003,4:16 [劉翔宇,趙 來.真空,2003,4:16]

    21 Choi,S.M.;Kim,J.H.;Jung,J.Y.;Yoon,E.Y.;Kim,W.B.Electrochim.Acta,2008,53:5804

    22 Paoletti,C.;Cemmia,A.;Giorgi,L.;Giorgi,R.;Pilloni,L.;Serra,E.;Pasquali,M.J.Power Sources,2008,183:84

    Pt/FTO Counter Electrode for Dye-Sensitized Solar Cells Prepared by Sputtering-Displacement

    WANG Yao-Qiong1,2WEI Zi-Dong1,2,*CAI Hong-Ying1ZHANG Qian1,2ZHAO Qiao-Ling1
    (1State Key Laboratory of Power Transmission Equipment and System Security and New Technology,School of Chemistry and Chemical Engineering,Chongqing University,Chongqing 400044,P.R.China;2School of Material Science and Engineering,Chongqing University,Chongqing 400044,P.R.China)

    O643.36

    Received:May 5,2010;Revised:June 29,2010;Published on Web:September 14,2010.

    *Corresponding author.Email:zdwei@cqu.edu.cn;Tel:+86-23-60891548.

    The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(20806096)and Innovative Talent Training Project,Chongqing University,China(S-09013)

    國家自然科學(xué)基金(20806096)和重慶大學(xué)211工程三期創(chuàng)新人才培養(yǎng)建設(shè)計(jì)劃研究生開放實(shí)驗(yàn)室支持項(xiàng)目(S-09013)資助

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