• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    六方單晶AlN納米線(xiàn)結(jié)晶度與溫度的關(guān)系研究

    2010-09-27 05:41:50呂惠民
    關(guān)鍵詞:晶核氮化納米線(xiàn)

    趙 超,呂惠民,魏 萍

    (1.山西大同大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,山西大同037009;2.西安理工大學(xué)應(yīng)用物理系,陜西西安710048)

    六方單晶AlN納米線(xiàn)結(jié)晶度與溫度的關(guān)系研究

    趙 超1,2,呂惠民2,魏 萍2

    (1.山西大同大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,山西大同037009;2.西安理工大學(xué)應(yīng)用物理系,陜西西安710048)

    在15 mL的不銹鋼反應(yīng)釜中,利用無(wú)水三氯化鋁與疊氮化鈉在無(wú)溶劑的條件下直接反應(yīng)合成六方結(jié)構(gòu)氮化鋁,反應(yīng)時(shí)間同為24 h.對(duì)不同溫度下所得到的實(shí)驗(yàn)樣品分別進(jìn)行高分辨率透射電子顯微鏡、選擇區(qū)域的電子衍射和X射線(xiàn)衍射分析,結(jié)果發(fā)現(xiàn),只有反應(yīng)溫度不低于450℃時(shí),才能得到純六方結(jié)構(gòu)、長(zhǎng)直型AlN納米線(xiàn).這些納米線(xiàn)呈現(xiàn)粗細(xì)均勻、表面光滑、沒(méi)有枝杈的外貌特征.否則,要么結(jié)晶度較低,要么外觀(guān)形貌不規(guī)整.當(dāng)反應(yīng)溫度低于300℃時(shí),基本上無(wú)AlN結(jié)晶體形成.

    六方氮化鋁 合成機(jī)理 透射電子顯微鏡 X射線(xiàn)衍射

    AlN作為一種重要的半導(dǎo)體功能材料,其禁帶寬度為6.2 eV[1],屬直接帶隙能帶結(jié)構(gòu)[2],因而在應(yīng)用于藍(lán)綠光和紫外光高頻段的光電子器件中,且有極大的應(yīng)用潛力[3-5].另外,其優(yōu)異的導(dǎo)熱性能、良好的熱膨脹系數(shù)、高的機(jī)械強(qiáng)度、很高的介電常數(shù)使它在高溫與大功率電子器件等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景[6].氮化鋁納米晶體可與高分子聚合物或金屬組成復(fù)合材料,以改進(jìn)它們的力學(xué)和熱學(xué)性能[7].而一維氮化鋁納米線(xiàn)以其優(yōu)美的的晶體結(jié)構(gòu)和比塊體更高的熱導(dǎo)率[8-9]越來(lái)越受到人們的重視,在一維量子器件、場(chǎng)發(fā)射效應(yīng)[10-12]和平板顯示[13]等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景.

    目前,一維氮化鋁納米線(xiàn)的制備方法引起了人們的重視,各種制備方法不斷出現(xiàn),并取得很大進(jìn)展.它的制備主要有化學(xué)氣相沉積、分子束外延、氣液固(VLS)法、碳納米管限域法、多孔氧化鋁模板法和熱蒸發(fā)法.本課題組利用復(fù)分解反應(yīng)法合成出了不同外觀(guān)形貌的AlN納米顆粒、納米線(xiàn)等[14-15].Zhang等人首先以多壁碳納米管為模板制備出大量的單晶氮化鋁納米線(xiàn)[16].Wu等人以傳統(tǒng)的多孔氧化鋁為模板制備出了氮化鋁納米線(xiàn)陣列[17].Duan等人在含氮?dú)鈿夥罩兄苯诱舭l(fā)金屬鋁實(shí)現(xiàn)了單晶氮化鋁納米線(xiàn)的制備[18].Shen等人采用電弧熱蒸發(fā)法工藝制備了氮化鋁納米線(xiàn)[19].以上方法由于設(shè)備昂貴或者反應(yīng)溫度太高而無(wú)法大量制備,以致成本太高,而且有些方法由于雜質(zhì)的存在,制成的氮化鋁純度不高.因此,探索新的低成本和大規(guī)模合成的方法是很有必要的.

    1 實(shí)驗(yàn)

    將無(wú)水三氯化鋁(AlCl3,1.4 g)與疊氮化鈉(NaN3,2.0 g)在充滿(mǎn)高純氮的手套箱中裝入15 mL的不銹鋼反應(yīng)釜,并利用除氧劑除氧2 h,密封后置入氣氛燒結(jié)爐中,保持爐溫分別為300℃、350℃、400℃、450℃,反應(yīng)時(shí)間控制在24 h.反應(yīng)結(jié)束后,取出反應(yīng)釜,使其迅速冷卻到室溫.利用去離子水除去產(chǎn)品中的副產(chǎn)品 (NaCl),在50℃~60℃的干燥箱中使其充分干燥,即可得到灰白色AlN粉末試樣.

    2 測(cè)試結(jié)果與熱力學(xué)機(jī)理分析

    2.1 測(cè)試結(jié)果與分析

    圖1是不同溫度條件下所合成的AlN樣品的高分辨率電子顯微鏡(HRTEM)照片.其中:(A)(B)(C) (D)四個(gè)樣品的反應(yīng)溫度依次為300℃、350℃、400℃、450℃.比較四個(gè)樣品的外觀(guān)形貌可以看出,樣品(D)呈現(xiàn)理想的長(zhǎng)直型外貌特征,直徑大約在50 nm~60 nm之間,長(zhǎng)度在幾μm以上,且粗細(xì)均勻,表面光滑,無(wú)枝杈,是比較理想的一維AlN納米材料.

    圖1 不同溫度下合成的AlN樣品HRTEM照片

    圖1(A)顯示該樣品中除了個(gè)別幾個(gè)線(xiàn)狀物外,其它均為云霧狀聚合物,是AlN分子沒(méi)有形成晶體的表現(xiàn),這與圖2(A)的電子衍射結(jié)果及圖3(A)的X射線(xiàn)衍射結(jié)果相符合.圖1(B)是在350℃條件下合成的AlN材料的HRTEM照片.由照片可以看出,AlN分子已經(jīng)聚集成直徑大約在50 nm左右的晶體顆粒,顆粒大小基本一致,但幾乎所有納米顆粒都聚集在一起,這樣,不能保證各個(gè)納米顆粒的晶向一致,作為0維器件的材料也難以分離,因此,該樣品不是理想的AlN試樣.圖1(C)是在400℃條件下合成的AlN材料的HRTEM照片.可以看出AlN分子已經(jīng)聚集成直徑為50 nm左右的納米線(xiàn),說(shuō)明該樣品中晶體結(jié)構(gòu)已經(jīng)占主導(dǎo)地位,這與圖2(C)的電子衍射結(jié)果及圖3(C)的X射線(xiàn)衍射結(jié)果相符合.同時(shí),由圖1(C)也可以清楚地看出,所有納米線(xiàn)粗細(xì)基本一致,直徑大約在50~60 nm之間,長(zhǎng)度在幾μm以上.這些特征與樣品(D)基本一致,但該樣品中的所有納米線(xiàn)均呈現(xiàn)無(wú)規(guī)則彎曲型外觀(guān)特征,表面還有不同尺寸的納米顆粒和其它物質(zhì)存在,表明該材料不適合作為一維半導(dǎo)體器件的基材,但可以用作陶瓷和其它絕緣材料的強(qiáng)筋劑,提高這些材料的機(jī)械強(qiáng)度、電阻率、抗腐蝕、耐酸堿等性能.

    圖2 不同溫度條件下所合成的AlN不同樣品選擇區(qū)域的ED花樣

    圖2給出了不同溫度條件下所合成的AlN不同樣品(A)(B)(C)(D)選擇區(qū)域的電子衍射(ED)花樣.雖然選擇區(qū)域的ED花樣不能全面反映所得樣品的信息,但在一定程度上也可以說(shuō)明被電子束轟擊處材料的結(jié)晶程度.對(duì)比檢測(cè)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),樣品(A)的ED花樣大體上呈現(xiàn)環(huán)狀,而這些衍射環(huán)又與多晶結(jié)構(gòu)的衍射環(huán)無(wú)法媲美,說(shuō)明該樣品的結(jié)晶程度很差,只能說(shuō)該樣品是AlN分子的聚合物.但ED花樣所呈現(xiàn)的“環(huán)狀”成分,與圖1(A)樣品中呈現(xiàn)的個(gè)別線(xiàn)狀結(jié)晶體有關(guān).圖2(B)是樣品(B)的ED花樣,與圖2(A)相比,“環(huán)”的成分減小,而有規(guī)律的“點(diǎn)”的成分增加,說(shuō)明樣品(B)相對(duì)樣品(A)結(jié)晶程度大大提高,這與圖1中(A)(B)兩個(gè)HRTEM照片對(duì)比結(jié)果相一致.圖2(C)的ED花樣中,“環(huán)”的成分基本消失,基本呈現(xiàn)“點(diǎn)”狀分布,而且可以清楚看出相鄰衍射點(diǎn)基本滿(mǎn)足平行四邊形原則,說(shuō)明被測(cè)試物體結(jié)晶程度已經(jīng)比較高了,可以稱(chēng)為“晶體”,電子衍射處基本上呈現(xiàn)“單晶”結(jié)構(gòu).圖1(C)的HRTEM照片和圖3(C)的X射線(xiàn)衍射也證實(shí)了這一點(diǎn).圖2(D)是圖1(D)中長(zhǎng)直型納米線(xiàn)的選擇區(qū)域的ED花樣,與圖2(C)的ED花樣相比,衍射環(huán)完全消失,每個(gè)衍射斑點(diǎn)都縮為一個(gè)小圓點(diǎn),各個(gè)衍射斑點(diǎn)分布非常有規(guī)律,說(shuō)明被測(cè)試物體呈現(xiàn)非常好的單晶結(jié)構(gòu),是理想的AlN單晶納米線(xiàn).

    X射線(xiàn)衍射(XRD)與TEM和ED的最大不同之處在于XRD反映的是樣品的整體信息,因此,XRD圖譜是對(duì)一次實(shí)驗(yàn)或一個(gè)樣品品質(zhì)高低的評(píng)價(jià)依據(jù).圖3是四種AlN樣品的X射線(xiàn)衍射(JEOL,XRD-7000S,Cu:0.15405620 nm)圖譜.比較(A)(B)(C)(D)四個(gè)樣品XRD圖譜可以得到明確結(jié)論:四種AlN樣品的結(jié)晶度由低到高依次是 (A)(B)(C)(D).比較(C)(D)兩個(gè)XRD圖譜又可以發(fā)現(xiàn),(D)樣品的各個(gè)衍射峰相對(duì)(C)樣品的各個(gè)對(duì)應(yīng)衍射峰的半高寬更窄,說(shuō)明(D)樣品的品質(zhì)要高于(C)樣品.以(D)樣品的衍射圖譜為例,其中出現(xiàn)了9個(gè)明顯的衍射峰,說(shuō)明該材料總體表現(xiàn)為多晶特征,這與圖2(D)的選擇區(qū)域的ED花樣并不矛盾,因?yàn)榇罅繂尉w無(wú)規(guī)則堆放在一起,總體上一定表現(xiàn)為多晶特征.經(jīng)過(guò)與X射線(xiàn)衍射儀中的不同晶體標(biāo)準(zhǔn)圖樣比對(duì),發(fā)現(xiàn)這些衍射峰與AlN:No.65-0831標(biāo)準(zhǔn)卡圖樣一致,證明該樣品為六方結(jié)構(gòu)氮化鋁,晶格常數(shù)分別為:a=0.3109 nm,c=0.4979 nm.

    圖3 不同溫度條件下所合成的AlN不同樣品的XRD花樣

    2.2 納米線(xiàn)形成的熱動(dòng)力學(xué)機(jī)理分析

    在半導(dǎo)體材料的生長(zhǎng)中,有一個(gè)最基本的規(guī)律,沿不同晶向的生長(zhǎng)速率有著很大的差異.以AlN納米線(xiàn)為例,<0001>方向具有絕對(duì)的優(yōu)先生長(zhǎng)權(quán),而與之垂直的方向生長(zhǎng)速率最慢.

    根據(jù)熱力學(xué)原理,只有尺寸大于臨界半徑的晶核才有機(jī)會(huì)繼續(xù)生長(zhǎng),小于臨界半徑的晶核會(huì)重新蒸發(fā)為氣態(tài).在體積和物質(zhì)量一定的條件下,溫度直接決定晶核的臨界半徑,溫度越高/飽和蒸氣壓越大,晶核的臨界半徑越小,納米線(xiàn)/棒等晶體形成的概率就會(huì)越高,這就是單晶半導(dǎo)體材料生長(zhǎng)一般都需要較高溫度的原因.

    對(duì)于不同的晶核而言,彼此的晶軸方向在過(guò)飽和氣相氣氛中完全是隨即的,在氣相飽和度還可以使AlN繼續(xù)凝結(jié)為晶體的前提下,由這些晶軸方向隨即分布的晶核生長(zhǎng)而成的AlN納米線(xiàn)/棒等晶體,在空間的位置分布、晶軸方向等也一定是隨即的,表現(xiàn)在電鏡(無(wú)論是SEM還是TEM)結(jié)果上,則呈現(xiàn)為各個(gè)納米線(xiàn)/棒相互交錯(cuò)、雜亂無(wú)章等特點(diǎn);表現(xiàn)在X射線(xiàn)衍射測(cè)試結(jié)果中,則呈現(xiàn)為多晶的衍射峰特征.但對(duì)具體的各個(gè)納米線(xiàn)/棒進(jìn)行選擇區(qū)域的電子衍射測(cè)試,衍射花樣則呈現(xiàn)單晶的特點(diǎn),即為點(diǎn)狀衍射花樣,而不是多晶所表現(xiàn)的同心圓環(huán).其原因是盡管沿晶核的某一個(gè)晶面生長(zhǎng)的每一個(gè)納米線(xiàn)/棒雖然是單晶的,但各個(gè)晶核的晶面方向在空間的分布是隨幾的.

    3 結(jié)論

    利用無(wú)水三氯化鋁(AlCl3)與疊氮化鈉(NaN3)在無(wú)溶劑的條件下直接反應(yīng)合成六方結(jié)構(gòu)氮化鋁,反應(yīng)時(shí)間同為不小于24 h.對(duì)不同溫度下實(shí)驗(yàn)樣品分別進(jìn)行透射電子顯微鏡、電子衍射和X射線(xiàn)衍射分析.結(jié)果發(fā)現(xiàn),只有反應(yīng)溫度不低于450℃時(shí),才能得到純六方結(jié)構(gòu)、粗細(xì)均勻、表面光滑、沒(méi)有枝杈的長(zhǎng)直型AlN納米線(xiàn),具體情況如下:

    1)T<300℃時(shí),無(wú)產(chǎn)品.

    2)T=350℃時(shí),產(chǎn)品:納米顆粒化合物;形貌電鏡結(jié)果:?jiǎn)蝹€(gè)顆粒直徑為10~60 nm.

    3)T=450℃時(shí),產(chǎn)品:伴隨有其它外貌特征的六方相納米線(xiàn);形貌電鏡結(jié)果:①隨即分布的長(zhǎng)直線(xiàn)狀納米線(xiàn),含量約80%,直徑為50~60 nm,長(zhǎng)度大于幾μm.②有時(shí)伴隨有空心長(zhǎng)直管狀物,含量<1 %,直徑≥500 nm,長(zhǎng)度>幾μm.③通常伴隨有卷曲形帶狀物,含量<5%,寬度約50 nm,長(zhǎng)度>幾μm.

    4)T>500℃時(shí),產(chǎn)品:純六方相納米線(xiàn);形貌電鏡結(jié)果:長(zhǎng)直線(xiàn)狀納米線(xiàn)聚集體,直徑50~60 nm,長(zhǎng)度>幾μm.

    另外,根據(jù)熱力學(xué)原理,在體積和物質(zhì)量一定的條件下,溫度越高/飽和蒸氣壓越大,納米線(xiàn)/棒等晶體形成的概率就會(huì)越高.實(shí)驗(yàn)和測(cè)試結(jié)果分析證實(shí),450℃是生長(zhǎng)高質(zhì)量單晶AlN納米線(xiàn)的最低溫度.

    [1]Strite S,Morkoc H.GaN,AlN and InN,A Review[J].Vac Sci Technol B,1992,10(4):1237.

    [2]Angel R,Jennifer L C,Marvin L C,et al.Quasiparticle band structure of AlN and GaN[J].Phys Rev B,1993,48(16):11810-11816.

    [3]Xu C K,Xue L,Yin C R,et al.Formation and photoluminescence properties of AlN nanowires[J].Phys Stat Sol A,2003,198:329-335.

    [4]Liu Q L,Tanaka T,Hu J Q,et al.Green emission from c-axis oriented AlN nanorods doped with Tb[J].Appl Phys Lett,2003,83:4939.

    [5]Yoshitaka T,Makoto K,Toshiki M.An aluminium nitride light-emitting diode with a wavelength of 210 nanometres[J].Nature,2006, 441:325-328.

    [6]汪學(xué)銘.應(yīng)用前景廣闊的氮化鋁[J].無(wú)機(jī)鹽工業(yè),1997,29(6):21-22.

    [7]Tang Y B,Liu Y Q,Sun C H,et al.AlN nanowires for Al-based composites with high strength and low thermal expansion[J].J Mater Res, 2007,22:2711-2718.

    [8]Sheppard L M.Aluminum nitride:A versatile but challenging material[J].J Am Ceram Soc Bull,1990,69:1801-1812.

    [9]Slack G A,Mcnelly T F.Growth of high purity AlN crystals[J].J Cryst Growth,1976,34:263-279.

    [10]Wu Q,Hu Z,Wang X Z,et al.Extended vapor-liquid-solid growth and field emission properties of aluminium nitride nanowires [J].J Mater Chem,2003,13:2024-2027.

    [11]Zhao Q,Xu J,Xu X Y,et al.Field emission from AlN nanoneedle arrays[J].Appl Phys Lett,2004,85:5331.

    [12]Tang Y B,Cong H T,Zhao Z G,et al.Field emission from AlN nanorod arrays[J].Appl Phys Lett,2005,86:153104.

    [13]謝挺,吳玉程,張立德.氮化鋁一維納米結(jié)構(gòu)制備方法和物性研究的最新進(jìn)展[J].功能材料,2005,12(36):1824-1826.

    [14]Lv H M,Chen G D,Ye H G,et al.Synthesis of monocrystal aluminum nitride nanowires at low temperature[J].J Appl Phys,2007, 101:053526.

    [15]Lv H M,Chen G D,Yan G J,et al.Synthesis of hexagonal monocrystal AlN microtubes and nanowires at low temperature[J].Chinese Physics,2007,9:2814-2817.

    [16]Zhang Y J,Liu J,He R R,et al.Synthesis of aluminum nitride nanowires from carbon nanotubes[J].Chem Mater,2001,13:3899-3905. [17]Wu Q,Hu Z,Wang X Z,et al.A simple route to aligned AlN nanowires[J].Diam Relat Mater,2004,13:38-41.

    [18]Duan J H,Yang S G,Liu H X,et al.Preparation and characterization of straight and zigzag AlN nanowires[J].J Phys chem B,2005,109: 141903.

    [19]Shen L H,Li X F,Zhang J,et al.Synthesis of single-crystalline wurtzite aluminum nitride nanowires by direct arc-discharge[J]. Appl Phys Lett,2006,89:141903.

    Abstract:In a stainless steel autoclave of 15ml capacity,pure hexagonal aluminum nitride (h-AlN)samples have been synthesized by the direct reaction of AlCl3 with NaN3 for 24h in non-solvent system.Some samples synthesized at various temperatures are analyzed by means of the high-resolution transmission electron microscope,selected area electron diffraction and X-ray diffraction. The result shows that at 450℃or over the pure hexagonal long-straight AlN nanowires can be obtained with uniform diameter,smooth surface and no branches.Under 450℃,the samples will either be of poor crystallinity or of irregular morphology.Under 300℃,no AlN crystals are found.

    Key words:pure h-AlN;synthetic mechanism;TEM;XRD

    〔編輯 李海〕

    Exploration of the Relation between the Temperature and Crystallinity of Pure Hexagonal Aluminum Nitride

    ZHAO Chao1,2,LV Hui-min2,WEI Ping2
    (1.School of Physics and Electronic Science,Shanxi Datong University,Datong Shanxi,037009;2.Department of Applied Physics,Xi'an University of Technology,Xi'an Shaanxi,710048)

    TB34

    A

    2010-08-20

    陜西省教育廳基金項(xiàng)目[06JK214,09JK636];西安理工大學(xué)A類(lèi)計(jì)劃項(xiàng)目[108-210806]

    趙超(1979-),女,遼寧海城人,在讀碩士,助教,研究方向:三族氮化物納米材料及應(yīng)用.

    1674-0874(2010)06-0029-04

    猜你喜歡
    晶核氮化納米線(xiàn)
    蒸汽在含有不可溶核和可溶無(wú)機(jī)鹽的細(xì)顆粒物表面的核化特性
    氮化鋁粉末制備與應(yīng)用研究進(jìn)展
    3d過(guò)渡金屬摻雜對(duì)Cd12O12納米線(xiàn)電子和磁性能的影響
    晶核劑對(duì)燒結(jié)法制備Li2O-A12O3-SiO2系微晶玻璃晶化過(guò)程的影響
    XD超級(jí)氮化催滲劑的運(yùn)用
    以氮化鎵/氮化鋁鎵超晶格結(jié)構(gòu)優(yōu)化氮化銦鎵LED
    電子制作(2018年12期)2018-08-01 00:47:48
    不同晶核劑對(duì)聚甲醛MC90性能的影響研究
    溫度對(duì)NiAl合金納米線(xiàn)應(yīng)力誘發(fā)相變的影響
    磁性金屬Fe納米線(xiàn)的制備及其性能
    40CrH鋼氣體軟氮化-后氧化復(fù)合處理的組織性能
    上海金屬(2016年2期)2016-11-23 05:34:32
    免费在线观看成人毛片| 大陆偷拍与自拍| 插逼视频在线观看| 日韩三级伦理在线观看| 嫩草影院入口| 国产精品伦人一区二区| 美女中出高潮动态图| h日本视频在线播放| 欧美日韩视频精品一区| 国产av国产精品国产| 久久精品国产亚洲网站| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 久久女婷五月综合色啪小说| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 18禁在线播放成人免费| 欧美3d第一页| 中文资源天堂在线| 国产精品无大码| 成人特级av手机在线观看| 一本一本综合久久| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产高潮美女av| 久久久久视频综合| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产在线一区二区三区精| 黄色一级大片看看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产精品伦人一区二区| h日本视频在线播放| 在线观看一区二区三区| 97热精品久久久久久| 日本黄色片子视频| 亚洲av不卡在线观看| 秋霞在线观看毛片| 一级片'在线观看视频| 一级毛片久久久久久久久女| 一本一本综合久久| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲国产日韩一区二区| 国产成人精品福利久久| 欧美xxⅹ黑人| 中文天堂在线官网| 黄片无遮挡物在线观看| 国产精品免费大片| 国产在视频线精品| 男人狂女人下面高潮的视频| 日韩欧美一区视频在线观看 | 97超碰精品成人国产| 久久久久久久久久久免费av| 日韩欧美 国产精品| 成人国产麻豆网| 我要看日韩黄色一级片| 一区二区三区四区激情视频| 高清不卡的av网站| 日韩亚洲欧美综合| 久久久久久人妻| 国产精品99久久久久久久久| 在线精品无人区一区二区三 | 国产高清国产精品国产三级 | 久久这里有精品视频免费| 人人妻人人看人人澡| 亚洲色图av天堂| 永久免费av网站大全| 亚洲精品日韩av片在线观看| 久久久久视频综合| 日韩强制内射视频| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 亚洲色图综合在线观看| 久久久色成人| 91精品国产九色| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产伦精品一区二区三区四那| 全区人妻精品视频| 国产男人的电影天堂91| 欧美xxxx性猛交bbbb| 日本欧美视频一区| 亚洲av日韩在线播放| 日日撸夜夜添| 成年人午夜在线观看视频| av在线app专区| 亚洲色图av天堂| 欧美bdsm另类| 日韩欧美精品免费久久| 国产成人a区在线观看| 九九在线视频观看精品| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 最近手机中文字幕大全| 免费黄频网站在线观看国产| 男的添女的下面高潮视频| 大片电影免费在线观看免费| 老司机影院成人| 一级爰片在线观看| 在线天堂最新版资源| 久久久久久伊人网av| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 一个人免费看片子| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 在线观看国产h片| 久久人人爽人人片av| 亚洲人成网站在线观看播放| 亚洲精品,欧美精品| 国产精品精品国产色婷婷| 99热全是精品| 国产一区二区三区综合在线观看 | 精品一区二区三区视频在线| 97超碰精品成人国产| 少妇人妻一区二区三区视频| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产精品久久久久久久久免| 三级经典国产精品| 高清日韩中文字幕在线| 男人和女人高潮做爰伦理| 成人美女网站在线观看视频| 少妇的逼好多水| 成年人午夜在线观看视频| 成人综合一区亚洲| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 精品久久久久久久久av| 麻豆乱淫一区二区| 岛国毛片在线播放| 高清av免费在线| 插阴视频在线观看视频| 国产精品国产av在线观看| 精品人妻视频免费看| 久久韩国三级中文字幕| 国产伦精品一区二区三区四那| 在线观看免费日韩欧美大片 | 在线观看国产h片| 欧美成人精品欧美一级黄| 亚洲av二区三区四区| 亚洲精品乱久久久久久| 在线免费十八禁| kizo精华| 精品久久久久久电影网| 国产精品99久久99久久久不卡 | av视频免费观看在线观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲三级黄色毛片| 国产真实伦视频高清在线观看| 六月丁香七月| 久久久精品免费免费高清| 国产精品成人在线| 亚洲四区av| 国产又色又爽无遮挡免| 99热网站在线观看| 久久久久性生活片| 在线天堂最新版资源| 国产精品欧美亚洲77777| 美女高潮的动态| 亚洲色图av天堂| av又黄又爽大尺度在线免费看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 久久久久久伊人网av| 简卡轻食公司| 色综合色国产| 国产精品欧美亚洲77777| 嘟嘟电影网在线观看| 岛国毛片在线播放| 丰满乱子伦码专区| 亚洲国产精品国产精品| 男女边摸边吃奶| 嫩草影院新地址| 欧美成人午夜免费资源| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 久久精品久久精品一区二区三区| h视频一区二区三区| 日本色播在线视频| 人妻少妇偷人精品九色| 网址你懂的国产日韩在线| 国产一区亚洲一区在线观看| 天堂俺去俺来也www色官网| 大香蕉久久网| 欧美另类一区| 国产乱人偷精品视频| 永久免费av网站大全| 黄色怎么调成土黄色| 极品少妇高潮喷水抽搐| 中文字幕av成人在线电影| 免费观看无遮挡的男女| 国产成人午夜福利电影在线观看| 成人国产av品久久久| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲人成网站高清观看| 男女啪啪激烈高潮av片| 国产成人a∨麻豆精品| 男人添女人高潮全过程视频| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产老妇伦熟女老妇高清| 高清视频免费观看一区二区| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲图色成人| 婷婷色麻豆天堂久久| 国产免费视频播放在线视频| 亚洲国产精品999| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 日产精品乱码卡一卡2卡三| 美女福利国产在线 | 精品久久久久久电影网| 成年免费大片在线观看| 大陆偷拍与自拍| 青春草亚洲视频在线观看| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 91aial.com中文字幕在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 久久久欧美国产精品| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 日本黄色日本黄色录像| 日韩强制内射视频| 男女无遮挡免费网站观看| av免费观看日本| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产欧美亚洲国产| 九色成人免费人妻av| 亚洲国产成人一精品久久久| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 97热精品久久久久久| 中文资源天堂在线| 亚洲国产欧美人成| 免费黄频网站在线观看国产| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲第一区二区三区不卡| 欧美一区二区亚洲| 久久久精品免费免费高清| 日韩制服骚丝袜av| 如何舔出高潮| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| av国产久精品久网站免费入址| 另类亚洲欧美激情| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 中文字幕亚洲精品专区| 男人舔奶头视频| 国产免费一区二区三区四区乱码| 熟女av电影| av播播在线观看一区| 国内精品宾馆在线| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲国产精品一区三区| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲第一av免费看| 日本av手机在线免费观看| 色视频在线一区二区三区| 下体分泌物呈黄色| 亚洲美女搞黄在线观看| 岛国毛片在线播放| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 一本久久精品| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 高清黄色对白视频在线免费看 | 亚洲av成人精品一二三区| 嫩草影院入口| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 身体一侧抽搐| 色哟哟·www| 久久久久国产精品人妻一区二区| av视频免费观看在线观看| 99热网站在线观看| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲真实伦在线观看| 高清欧美精品videossex| 九草在线视频观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 欧美变态另类bdsm刘玥| 精品久久国产蜜桃| 99热这里只有是精品50| 日韩大片免费观看网站| 国产精品蜜桃在线观看| 欧美日韩视频精品一区| 国产69精品久久久久777片| 三级国产精品欧美在线观看| 精品久久久久久久末码| 国产黄片美女视频| 视频中文字幕在线观看| 美女中出高潮动态图| www.色视频.com| 国产精品久久久久久久久免| 午夜日本视频在线| 51国产日韩欧美| 在线天堂最新版资源| 国精品久久久久久国模美| 亚洲人成网站在线观看播放| 男女边吃奶边做爰视频| 在线观看一区二区三区激情| 亚洲国产精品专区欧美| 欧美成人午夜免费资源| 最新中文字幕久久久久| 极品教师在线视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | videos熟女内射| 在线观看一区二区三区| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚洲精品,欧美精品| 水蜜桃什么品种好| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 大片免费播放器 马上看| 国产在线视频一区二区| 最近中文字幕高清免费大全6| 蜜桃在线观看..| 麻豆国产97在线/欧美| 国产一区有黄有色的免费视频| 日本wwww免费看| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲熟女精品中文字幕| 久热久热在线精品观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 超碰97精品在线观看| 久久久亚洲精品成人影院| 热99国产精品久久久久久7| 久久久久久久久久人人人人人人| 亚洲高清免费不卡视频| 久久久久久久久久人人人人人人| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 精品一区二区三区视频在线| 成人毛片60女人毛片免费| 婷婷色综合www| 亚洲色图av天堂| 久久精品久久精品一区二区三区| 久久鲁丝午夜福利片| 一级毛片久久久久久久久女| 内射极品少妇av片p| 国产亚洲最大av| 美女中出高潮动态图| 久久久久视频综合| 欧美一级a爱片免费观看看| www.色视频.com| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲天堂av无毛| 久久99热6这里只有精品| 亚洲精品自拍成人| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 国产亚洲精品久久久com| 久久国产精品大桥未久av | 亚洲图色成人| 日本vs欧美在线观看视频 | 99视频精品全部免费 在线| 嫩草影院入口| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 亚洲人与动物交配视频| 久久久亚洲精品成人影院| 在线免费十八禁| 我的老师免费观看完整版| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美最新免费一区二区三区| 国模一区二区三区四区视频| 在线天堂最新版资源| 丰满少妇做爰视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 久久国内精品自在自线图片| 亚洲av日韩在线播放| 毛片女人毛片| 91久久精品电影网| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产毛片在线视频| 在线观看免费日韩欧美大片 | 国产精品免费大片| 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 少妇被粗大猛烈的视频| 99久久综合免费| 成年免费大片在线观看| 看免费成人av毛片| www.色视频.com| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | h日本视频在线播放| 丰满乱子伦码专区| 99久久人妻综合| 只有这里有精品99| 免费观看的影片在线观看| 人妻一区二区av| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 99热全是精品| 亚洲电影在线观看av| 亚洲精品久久午夜乱码| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产一区二区在线观看日韩| 最近的中文字幕免费完整| 欧美xxⅹ黑人| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲精品一二三| 激情 狠狠 欧美| 尾随美女入室| 欧美zozozo另类| 三级经典国产精品| 高清欧美精品videossex| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲av中文字字幕乱码综合| 我要看日韩黄色一级片| 亚洲最大成人中文| 国模一区二区三区四区视频| 日本黄大片高清| 在现免费观看毛片| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产精品久久久久久精品古装| 深夜a级毛片| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲综合色惰| 国产淫语在线视频| 日韩强制内射视频| 久久鲁丝午夜福利片| 午夜福利视频精品| 免费观看在线日韩| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产黄频视频在线观看| 久热久热在线精品观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 新久久久久国产一级毛片| 最近最新中文字幕免费大全7| 久久久a久久爽久久v久久| 欧美精品国产亚洲| 91精品一卡2卡3卡4卡| 久久精品国产亚洲网站| 只有这里有精品99| 国产爽快片一区二区三区| 久久久成人免费电影| tube8黄色片| 少妇的逼好多水| 国产精品人妻久久久久久| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 岛国毛片在线播放| 一区二区三区乱码不卡18| 在线看a的网站| 免费黄色在线免费观看| 美女主播在线视频| 久久久a久久爽久久v久久| 日韩av免费高清视频| 久久毛片免费看一区二区三区| 偷拍熟女少妇极品色| 国产成人精品福利久久| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 日韩欧美 国产精品| 久久久久性生活片| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产一区有黄有色的免费视频| 国产精品三级大全| 免费看光身美女| 大片免费播放器 马上看| 精品熟女少妇av免费看| 最近的中文字幕免费完整| 深夜a级毛片| av线在线观看网站| 777米奇影视久久| 久久久精品免费免费高清| 国产精品女同一区二区软件| h日本视频在线播放| 大香蕉97超碰在线| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久久久久久久大av| 青春草视频在线免费观看| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲中文av在线| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 91久久精品电影网| 男人狂女人下面高潮的视频| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 妹子高潮喷水视频| 美女国产视频在线观看| 99久久精品一区二区三区| 欧美另类一区| 国产成人精品福利久久| 男人和女人高潮做爰伦理| 久久久午夜欧美精品| 中文字幕亚洲精品专区| xxx大片免费视频| 在线播放无遮挡| 91精品国产国语对白视频| 永久网站在线| 日本黄色片子视频| 亚洲av男天堂| 国产又色又爽无遮挡免| 美女福利国产在线 | 午夜老司机福利剧场| 国产精品一区二区性色av| 韩国高清视频一区二区三区| 一区二区av电影网| av专区在线播放| 最近中文字幕高清免费大全6| 插逼视频在线观看| 99热全是精品| 亚洲伊人久久精品综合| 赤兔流量卡办理| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 久久人妻熟女aⅴ| 国产乱来视频区| 国产精品av视频在线免费观看| 黄色欧美视频在线观看| 日韩成人av中文字幕在线观看| 最近中文字幕2019免费版| 欧美xxxx性猛交bbbb| 少妇丰满av| 在线观看一区二区三区激情| 青青草视频在线视频观看| 国产高清不卡午夜福利| 精品人妻熟女av久视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 国产av精品麻豆| 少妇人妻精品综合一区二区| 精品国产乱码久久久久久小说| 成人美女网站在线观看视频| 视频中文字幕在线观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 性色av一级| 日本vs欧美在线观看视频 | 午夜日本视频在线| 国产在线一区二区三区精| 一级毛片电影观看| 波野结衣二区三区在线| 久久精品夜色国产| 久久99热这里只有精品18| 欧美变态另类bdsm刘玥| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 99久久人妻综合| 亚洲精品国产成人久久av| 岛国毛片在线播放| 国产 精品1| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 久久99热这里只频精品6学生| 欧美xxⅹ黑人| 国产精品蜜桃在线观看| 九色成人免费人妻av| 黄色一级大片看看| 精品人妻熟女av久视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 赤兔流量卡办理| 久久午夜福利片| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 又爽又黄a免费视频| 国产高清国产精品国产三级 | 久久人人爽人人片av| 亚洲综合色惰| 91狼人影院| 一级毛片我不卡| 亚洲精品,欧美精品| 免费黄频网站在线观看国产| 综合色丁香网| 成人毛片60女人毛片免费| 亚洲精品国产av蜜桃| 夫妻午夜视频| 久久国产精品大桥未久av | 内射极品少妇av片p| 男人和女人高潮做爰伦理| 五月伊人婷婷丁香| 99久久精品一区二区三区| 天天躁日日操中文字幕| 亚洲av中文av极速乱| 亚洲av在线观看美女高潮| 久久久久人妻精品一区果冻| 99视频精品全部免费 在线| 国产69精品久久久久777片| 五月玫瑰六月丁香| 大香蕉久久网| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 免费黄网站久久成人精品| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲经典国产精华液单| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 亚洲久久久国产精品| 国内精品宾馆在线| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 赤兔流量卡办理| 一本久久精品| 亚洲成人中文字幕在线播放| 日韩欧美一区视频在线观看 | 久久久久国产精品人妻一区二区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 黄片wwwwww| 亚洲美女搞黄在线观看| 日韩中文字幕视频在线看片 | 激情五月婷婷亚洲| 免费人成在线观看视频色| 成人漫画全彩无遮挡| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 天天躁日日操中文字幕| 大话2 男鬼变身卡| 99热这里只有是精品在线观看| 男人舔奶头视频| a级毛色黄片| 99热国产这里只有精品6| 一个人免费看片子| 国产av国产精品国产| 亚洲精品亚洲一区二区| 精品亚洲成a人片在线观看 | 99视频精品全部免费 在线| 一级av片app| 国国产精品蜜臀av免费| 国产高清不卡午夜福利| 国产精品久久久久久精品古装| 精品久久国产蜜桃| 九九在线视频观看精品| 欧美成人精品欧美一级黄| av一本久久久久| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲av不卡在线观看| 久久ye,这里只有精品| 日本黄大片高清| 国产在线一区二区三区精| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 婷婷色综合www| 在线观看一区二区三区| 日韩成人伦理影院| 国产精品熟女久久久久浪| 亚洲美女视频黄频| 在线精品无人区一区二区三 |