放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究進(jìn)展

杜金秋，王震，林武輝，關(guān)道明,2，姚子偉,*

1. 國(guó)家海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，大連 116023 2. 中國(guó)海洋大學(xué)，青島 266100 3. 廣西大學(xué)，南寧 530004

水是生命之源，水的質(zhì)量直接關(guān)系著人類(lèi)和非人類(lèi)物種的健康與生存。為此，各個(gè)國(guó)家和國(guó)際組織相繼制定了保護(hù)人類(lèi)健康和環(huán)境安全的各類(lèi)水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，并對(duì)應(yīng)開(kāi)展健康與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究。放射性污染與微生物污染和化學(xué)污染并列，成為影響水環(huán)境質(zhì)量的三大因素之一，因此放射性核素已經(jīng)成為水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的重要指標(biāo)[1-2]。水中的放射性核素包含天然和人工來(lái)源兩類(lèi)，天然放射性核素包括40K、天然釷、鈾及其衰變產(chǎn)物，其中226Ra、232Th、234U、238U和210Pb等由自然過(guò)程(例如從土壤中吸收)或涉及天然放射性物質(zhì)的工藝過(guò)程(例如礦物開(kāi)采和加工，以及磷肥生產(chǎn)等)產(chǎn)生，在水環(huán)境中普遍存在；人工放射性核素是人類(lèi)核利用活動(dòng)的產(chǎn)物，其中3H、137Cs、90Sr和239+240Pu等通過(guò)核燃料設(shè)施的循環(huán)排放，常規(guī)或突發(fā)的制造和利用過(guò)程排放(放射性核素在醫(yī)學(xué)或工業(yè)中的生產(chǎn)和使用)，以及核泄漏事故等進(jìn)入水循環(huán)體系，在部分水環(huán)境中有所檢出。

放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)制定最為全面的是關(guān)系人類(lèi)健康的飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。除飲用水外，其他水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的放射性核素指標(biāo)還不夠完善，然而放射性核素水平是水環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)的重要工作之一，因此基于調(diào)查深入探究放射性核素對(duì)非人類(lèi)物種的影響機(jī)制與效應(yīng)，有效開(kāi)展放射性核素生物輻射劑量限值和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究，對(duì)于科學(xué)制定放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)意義重大[3]。我國(guó)關(guān)于放射性核素的水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)制定起步較晚，相關(guān)法規(guī)和標(biāo)準(zhǔn)與國(guó)際水平相比存在一定差距。隨著我國(guó)核能源需求與開(kāi)發(fā)日益增長(zhǎng)，以及公眾對(duì)生活質(zhì)量與生態(tài)環(huán)境要求的日益提升，水環(huán)境中的放射性核素逐漸成為公眾關(guān)注的一個(gè)焦點(diǎn)。建立健全放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)體系，對(duì)我國(guó)公眾健康、環(huán)境安全和社會(huì)發(fā)展具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。本文針對(duì)水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的放射性核素限值研究進(jìn)展進(jìn)行綜述，以期對(duì)我國(guó)放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)制定提供參考與借鑒。

1 放射性核素飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)

1.1 個(gè)人輻射劑量與健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

飲用水中的放射性核素對(duì)人類(lèi)產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)，攝入放射性核素超標(biāo)的飲用水，會(huì)通過(guò)內(nèi)照射嚴(yán)重影響人類(lèi)健康。研究證據(jù)表明人類(lèi)受到的輻射劑量超過(guò)100 mSv時(shí)，患癌癥的風(fēng)險(xiǎn)明顯增加[4]，低于該劑量值時(shí)，通過(guò)流行病學(xué)的研究尚未確定風(fēng)險(xiǎn)程度。國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)對(duì)通過(guò)飲用水途徑導(dǎo)致的有毒物質(zhì)的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)建立了放射性核素通過(guò)飲用水所致的平均個(gè)人健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型[5-6]，評(píng)價(jià)方法如公式(1)所示：

Ri= 1.25×10-2×Di

(1)

Di= ΔCi×ua×ga

式中，Ri為放射性核素i通過(guò)飲用水途徑產(chǎn)生的平均個(gè)人致癌年風(fēng)險(xiǎn)，y-1；Di為放射性核素i通過(guò)飲用水途徑所產(chǎn)生的年有效劑量，Sv·y-1；1.25×10-2為輻射誘發(fā)人體癌癥死亡的概率，Sv-1；ua為a年齡組個(gè)人飲用水年攝入量，L·y-1；ga為a年齡組通過(guò)飲用水途徑的劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv·Bq-1；ΔCi為放射性核素i在飲用水中的活度，Bq·L-1。

由于不同地區(qū)不同個(gè)體飲食偏好、飲用水?dāng)z入量、生活方式等方面的差異，導(dǎo)致放射性核素引起的健康風(fēng)險(xiǎn)存在區(qū)域和個(gè)體差異。基于健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果，WHO評(píng)估攝入食品和飲用水而導(dǎo)致的輻射水平年有效劑量為0.1 mSv，由此得出飲用水中放射性核素的最高活度[7]。Gharbi等[8]利用上述評(píng)估方法對(duì)突尼斯桶裝礦泉水中234U和238U活度水平進(jìn)行監(jiān)測(cè)，得出2種核素的活度低于WHO推薦的最高水平。Fatima等[9]對(duì)巴基斯坦的11種銷(xiāo)售桶裝水中的放射性核素進(jìn)行監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)不同年齡組對(duì)不同核素的有效劑量不同，均低于WHO推薦的0.1 mSv·y-1。根據(jù)模型給出的輻射劑量和健康風(fēng)險(xiǎn)之間的線性關(guān)系，那么只有控制在安全閾值以下才可避免風(fēng)險(xiǎn)，長(zhǎng)期研究表明，0.1 mSv·y-1的輻射劑量導(dǎo)致的致癌風(fēng)險(xiǎn)水平非常低，預(yù)期不會(huì)對(duì)人類(lèi)產(chǎn)生任何明顯的不利健康影響[10-11]，因此0.1 mSv·y-1通常作為個(gè)人輻射劑量標(biāo)準(zhǔn)(D)用于放射性核素飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的制定[12]。

1.2 飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中放射性核素限值

放射性核素飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)基于個(gè)人輻射劑量標(biāo)準(zhǔn)，評(píng)估方法已經(jīng)建立，可追溯于最早的放射性防護(hù)法規(guī)和標(biāo)準(zhǔn)中。各國(guó)際組織和國(guó)家飲用水相關(guān)法規(guī)和標(biāo)準(zhǔn)在公眾輻射劑量基礎(chǔ)上制定了不同種類(lèi)的標(biāo)準(zhǔn)限值，具體包括最大允許濃度(MPC)、最大接受濃度(MAC)、指導(dǎo)值(GL)、行動(dòng)值(AL)、干預(yù)值(IL)、導(dǎo)出干預(yù)值(DIL)、最大污染值(MCL)、最大接受值(MAV)等，不同種類(lèi)限值的推導(dǎo)方法基本相同，以核素i的MPC推導(dǎo)為例，計(jì)算方法如公式(2)所示[13]：

(2)

式中，MPC為最大允許濃度，Bq·L-1；D為每個(gè)個(gè)體單位時(shí)間內(nèi)的最大輻射劑量，或稱(chēng)輻射劑量，mSv·y-1；為污染水?dāng)z取分?jǐn)?shù)(范圍為0.01～1.00)；FI為單位時(shí)間內(nèi)攝取水的量，L·y-1；DC為劑量轉(zhuǎn)換因子，mSv·Bq-1。

1.2.1 世界衛(wèi)生組織(WHO)飲用水水質(zhì)準(zhǔn)則

最新版WHO飲用水水質(zhì)準(zhǔn)則[7](第四版第一次修訂)中放射性核素的篩選和指導(dǎo)值均基于國(guó)際輻射防護(hù)委員會(huì)(ICRP)的最新建議[12]，采用0.1 mSv·y-1作為個(gè)人輻射劑量標(biāo)準(zhǔn)(IDC)，基于IDC值要求，WHO設(shè)定了兩層標(biāo)準(zhǔn)，一是適用于非常低水平的輻射情況，其中總α活度不高于0.5 Bq·L-1，總β活度不高于1.0 Bq·L-1；二是當(dāng)輻射水平較高時(shí)，針對(duì)具體放射性核素給出的限值，包括環(huán)境中普遍存在的天然放射性核素以及人類(lèi)核利用活動(dòng)排放進(jìn)入環(huán)境的人工放射性核素共17種[7]。標(biāo)準(zhǔn)限值的設(shè)定，以137Cs為例，D= 0.1 mSv·y-1，fi=1，DC =1.3×10-5mSv·Bq-1，F(xiàn)I = 730 L·y-1(WHO標(biāo)準(zhǔn)消耗率：2 L·d-1)，利用公式(2)計(jì)算指導(dǎo)值(GL)可得，

(2)

由此計(jì)算獲得的放射性核素限值列于表1，該指導(dǎo)值適用于正常暴露情況，不適用于放射性核素泄漏導(dǎo)致的緊急暴露情況。

表1 WHO飲用水水質(zhì)準(zhǔn)則中放射性核素限值(單位：Bq·L-1)Table 1 Radionuclides limits in Drinking Water Guidelines of WHO (Bq·L-1)

執(zhí)行WHO飲用水水質(zhì)準(zhǔn)則，評(píng)估和管控飲用水中放射性核素的健康風(fēng)險(xiǎn)，首先要求滿(mǎn)足0.1 mSv·y-1的D值標(biāo)準(zhǔn)，其次是對(duì)總α和總β進(jìn)行篩選，如果篩選值符合標(biāo)準(zhǔn)限值，無(wú)需采取任何行動(dòng)，如果篩選值超標(biāo)，要求對(duì)具體放射性核素進(jìn)行分析，并與指導(dǎo)值比較，基于進(jìn)一步評(píng)估的結(jié)果決定是否需要采取措施，通過(guò)控制輸入和改變水源地等途徑有效降低輻射劑量。

1.2.2 飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中放射性核素限值比較

各個(gè)國(guó)家和國(guó)際組織針對(duì)飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中放射性核素限值的推導(dǎo)方法相同，但不同國(guó)家或地區(qū)面臨的輻射環(huán)境不同，導(dǎo)致飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中放射性核素限值存在差異。針對(duì)普遍關(guān)注的總α、總β、226Ra、90Sr和137Cs對(duì)部分國(guó)際組織和國(guó)家飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)限值進(jìn)行比較，結(jié)果列于表2，其中總α活度范圍為0.1～1.0 Bq·L-1，總β活度范圍為0.5～1.0 Bq·L-1，226Ra活度范圍為0.19～20 Bq·L-1，90Sr活度范圍為0.3～10 Bq·L-1，137Cs活度范圍為2.0～200 Bq·L-1?？偊梁涂偊聵?biāo)準(zhǔn)限值最為全面，各個(gè)國(guó)際組織和國(guó)家基本處于同一水平，而具體放射性核素的標(biāo)準(zhǔn)限值差異顯著，天然放射性核素226Ra和人工放射性核素137Cs的最高值與最低值均相差2個(gè)數(shù)量級(jí)。

世界衛(wèi)生組織和歐盟等國(guó)際組織，以及美國(guó)、日本、加拿大等國(guó)家的飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)代表了當(dāng)今世界的最高水平，伴隨著國(guó)際形勢(shì)與環(huán)境問(wèn)題的發(fā)展與需求還在不斷地修訂完善。2011年日本福島核泄漏事故以后，水中的放射性污染成為世界范圍的焦點(diǎn)問(wèn)題，對(duì)常規(guī)和突發(fā)情況下的標(biāo)準(zhǔn)限值提出了新的要求。針對(duì)福島核事故泄漏，國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)明確飲用水中放射性核素的干預(yù)值(IL)采用更高的數(shù)值，其中137Cs活度由原來(lái)的200 Bq·kg-1調(diào)整為2 000 Bq·kg-1，該值是基于10 mSv·y-1的最大劑量獲得的，適用于核與輻射應(yīng)急的早期行動(dòng)[21]。

2 放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)

2.1 生物輻射劑量與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

水環(huán)境中的放射性核素對(duì)非人類(lèi)物種安全產(chǎn)生威脅，隨著社會(huì)生態(tài)環(huán)境保護(hù)意識(shí)的加強(qiáng)，放射性核素對(duì)非人類(lèi)物種影響的關(guān)注度隨之上升。研究表明許多生物由于生活習(xí)性不同，受到的輻射劑量明顯大于人類(lèi)，而部分生物的輻射敏感度也高于人類(lèi)，因此需要針對(duì)不同水環(huán)境中的不同生物開(kāi)展生物輻射劑量限值與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究。早在1976年國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)就開(kāi)展了電離輻射對(duì)水生生態(tài)系統(tǒng)影響的研究[22]，20世紀(jì)80年代末，美國(guó)、加拿大等國(guó)開(kāi)始關(guān)注電離輻射對(duì)非人類(lèi)物種的影響評(píng)價(jià)與防護(hù)管理問(wèn)題，美國(guó)國(guó)家輻射防護(hù)與測(cè)量委員會(huì)(NCRP)在第109號(hào)報(bào)告中給出了水生生態(tài)系統(tǒng)的輻射劑量推薦值[23]。20世紀(jì)90年代末，在可持續(xù)發(fā)展理念的引導(dǎo)下，聯(lián)合國(guó)原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會(huì)(UNSCEAR)、國(guó)際輻射防護(hù)委員會(huì)(ICRP)、歐盟等國(guó)際組織陸續(xù)開(kāi)展電離輻射對(duì)非人類(lèi)物種的生物輻射劑量限值與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究，發(fā)布了評(píng)價(jià)電離輻射對(duì)非人類(lèi)物種影響的框架[24]，并建立了生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型和方法，其中歐盟開(kāi)發(fā)的ERICA工具應(yīng)用最為廣泛[25-26]。

表2 飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中放射性核素限值比較(單位：Bq·L-1)Table 2 Comparison of radionuclides limits in drinking water quality standards (Bq·L-1)

注：GL、DC、MCL、MAC、AL、MAV分別代表指導(dǎo)值、指令濃度、最大污染值、最大接受濃度、行動(dòng)值、最大接受值。

Note：GL, DC, MCL, MAC, AL, MAV represent Guideline Level, Directive Concentration, Maximum Contaminant Level, Maximum Acceptable Concentration, Action Value, Maximum Acceptable Value, respectively.

放射性核素的生物輻射劑量限值基于生物輻射效應(yīng)，生物輻射效應(yīng)不僅與生物種類(lèi)、生物最大輻射劑量(D)有關(guān)，同時(shí)還受到輻射類(lèi)型的影響，即涉及到劑量轉(zhuǎn)換因子(DC)，不同水環(huán)境對(duì)應(yīng)的參考生物不同，不同生物單位時(shí)間內(nèi)的最大輻射劑量(D)和劑量轉(zhuǎn)因子(DC)存在差異，導(dǎo)致了放射性核素的生物輻射劑量限值研究的復(fù)雜性。通過(guò)Monte-Carlo方法計(jì)算可以得出不同形體生物對(duì)α、β和γ射線的吸收比例，再結(jié)合放射性核素的輻射能量即可獲得不同放射性核素對(duì)于不同參考生物的劑量轉(zhuǎn)換因子(DC)[27]。在獲得內(nèi)外劑量轉(zhuǎn)換因子基礎(chǔ)上，ERICA工具根據(jù)參考生物和水環(huán)境中放射性核素活度，利用公式(3)和(4)計(jì)算獲得不同放射性核素對(duì)不同參考生物的內(nèi)外照射的輻射劑量[28]。

Dint=ΣCb·DCint

(3)

Dext=Σvz·ΣCref·DCext

(4)

式中，Dint和Dext分別表示內(nèi)外照射的輻射劑量，μGy·h-1；Cb和Cref分別表示生物和水環(huán)境中放射性核素活度，Bq·kg-1、Bq·L-1；v表示參考生物在水環(huán)境中的暴露時(shí)長(zhǎng)與生命時(shí)長(zhǎng)的比例。

由于放射性核素導(dǎo)致電離輻射效應(yīng)的特殊性，生物輻射劑量限值與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究一直受到限制，直至ERICA項(xiàng)目的順利完成，實(shí)現(xiàn)了對(duì)非人類(lèi)物種輻射劑量所致的評(píng)估，當(dāng)生物無(wú)輻射效應(yīng)時(shí)，對(duì)應(yīng)的輻射劑量即為安全限值[26]。參考生物一般分為陸地生態(tài)系統(tǒng)、淡水生態(tài)系統(tǒng)和海洋生態(tài)系統(tǒng)三大類(lèi)，要求具有代表性，能夠?yàn)槊恳活?lèi)的生物輻射劑量計(jì)算提供基礎(chǔ)，同時(shí)對(duì)參考生物輻射劑量的計(jì)算要求能夠定性和定量反映輻射生物效應(yīng)的強(qiáng)度[25]。ERICA的評(píng)估模塊分為3層，每層相互獨(dú)立，并且在輸入數(shù)據(jù)的要求、評(píng)估程序的復(fù)雜程度、評(píng)估終點(diǎn)的評(píng)價(jià)方法、評(píng)估結(jié)果的保守程度等方面各不相同[28]。在第一層中，利用公式(5)計(jì)算放射性核素的風(fēng)險(xiǎn)商數(shù)RQ，

(5)

Mn表示放射性核素活度，Bq·L-1；EMCLn表示水環(huán)境中放射性核素活度限值。如果RQ<1，表明放射性核素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)在安全范圍內(nèi)，如果RQ>1，表明某種放射性核素對(duì)生態(tài)環(huán)境安全構(gòu)成了威脅，將轉(zhuǎn)入第二層評(píng)估。在第二層中，使用者獲得更多權(quán)限，包括添加數(shù)據(jù)庫(kù)以外的放射性核素和參考生物，修改參數(shù)富集因子(CR)和分配系數(shù)(Kd)的數(shù)值等，同時(shí)定義風(fēng)險(xiǎn)商數(shù)RQorg，利用公式(6)計(jì)算，

(6)

DRorg表示生物輻射劑量，SDR表示生物輻射劑量限值。輸入數(shù)據(jù)后，ERICA工具自動(dòng)計(jì)算出RQorg的期望值和保守值。如果所有待評(píng)估生物的保守RQorg<1，表明生物輻射劑量超過(guò)限值的概率非常小，如果保守RQorg>1，而期望RQorg<1，表明生物輻射劑量超過(guò)限值的1%～5%，系統(tǒng)建議修改條件重新評(píng)估；如果期望RQorg>1，表明生物體輻射劑量超過(guò)限值，將轉(zhuǎn)入第三層評(píng)估。在第三層中，使用者在第二層權(quán)限的基礎(chǔ)上，允許定義添加變量的概率分布函數(shù)，同時(shí)生物輻射劑量限值不再是評(píng)估的終點(diǎn)，評(píng)估結(jié)果也不是簡(jiǎn)單的是或否，而是允許使用者訪問(wèn)ERICA數(shù)據(jù)庫(kù)中關(guān)于生物輻射效應(yīng)的所有文獻(xiàn)，參照相關(guān)數(shù)據(jù)，并在資深專(zhuān)家或?qū)W者的協(xié)助下對(duì)生物輻射劑量的預(yù)測(cè)結(jié)果做出判斷。

根據(jù)參考生物受到輻射途徑的不同，陸生生物一般僅考慮由飲水引起的內(nèi)照射輻射劑量，由此ERICA工具對(duì)陸生生物給出的輻射劑量限值為0.25 mGy·d-1[29]；水生生物則需考慮內(nèi)照射和外照射所致的總輻射劑量，部分國(guó)際組織和國(guó)家針對(duì)不同的水環(huán)境開(kāi)展研究，給出了部分物種的輻射劑量安全限值，結(jié)果列于表3，其中國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)和聯(lián)合國(guó)原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會(huì)(UNSCEAR)對(duì)水生生物的建議輻射劑量限值均為10 mGy·d-1，美國(guó)能源部同時(shí)給出了海洋植物和海洋動(dòng)物的輻射劑量限值，比較可見(jiàn)海洋生物的輻射劑量限值低于其他水生生物，表明放射性核素對(duì)海洋生物的輻射效應(yīng)更加顯著。

表3 水生生物輻射劑量限值(單位：mGy·d-1)Table 3 Aquatic biological dose rate limits (mGy·d-1)

進(jìn)一步的研究針對(duì)不同物種展開(kāi)，指出生物輻射劑量限值為水鳥(niǎo)<遠(yuǎn)洋魚(yú)類(lèi)<底棲魚(yú)類(lèi)<底棲軟體動(dòng)物<浮游植物，可見(jiàn)生物輻射效應(yīng)與生物營(yíng)養(yǎng)級(jí)結(jié)構(gòu)有關(guān)，并表現(xiàn)出隨營(yíng)養(yǎng)級(jí)放大的效應(yīng)[29]。同時(shí)，由于不同水環(huán)境的輻射條件不同，不同生物對(duì)不同放射性核素的富集因子和分配系數(shù)不同，導(dǎo)致不同區(qū)域不同水環(huán)境中不同放射性核素的風(fēng)險(xiǎn)商值不同，其中生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)普遍較高的為天然放射性核素226Ra、210Po、238U和234U，以及人工放射性核素90Sr、14C、137Cs和3H[33]。

2.2 水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中放射性核素限值

基于水環(huán)境涉及生物種類(lèi)的多樣性，放射性核素進(jìn)入水環(huán)境后遷移轉(zhuǎn)化的復(fù)雜性，不同放射性核素半衰期性質(zhì)的特異性，以及輻射所致電離輻射效應(yīng)的特殊性，放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究與化學(xué)污染物相比進(jìn)展較為緩慢。各國(guó)對(duì)水環(huán)境的分類(lèi)不同，不同水環(huán)境根據(jù)用途及生物類(lèi)群關(guān)注的放射性核素種類(lèi)不同，各國(guó)水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定放射性核素指標(biāo)情況不一，本文僅就美國(guó)地表水、地下水和排放污水中放射性核素的標(biāo)準(zhǔn)限值情況進(jìn)行整理，結(jié)果列于表4，比較可見(jiàn)，不同水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的放射性核素指標(biāo)數(shù)量和種類(lèi)不同，其中排放污水涵蓋比較全面；同時(shí)，同一放射性核素指標(biāo)在不同水環(huán)境中的標(biāo)準(zhǔn)限值差異顯著。

表4 美國(guó)水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中放射性核素限值(單位：Bq·L-1)Table 4 Radionuclides limits in water quality standards of USA (Bq·L-1)

當(dāng)前，針對(duì)水環(huán)境中的放射性核素相關(guān)研究尚處于含量與分布的監(jiān)測(cè)調(diào)查、不同介質(zhì)間遷移轉(zhuǎn)化、以及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等研究階段，而水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的制定是水環(huán)境管理的基礎(chǔ)，是科學(xué)研究與經(jīng)濟(jì)發(fā)展需求和環(huán)境保護(hù)目標(biāo)等相結(jié)合的產(chǎn)物，加之放射性核素污染的特殊性，因此各個(gè)國(guó)家放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究與制定仍在逐步發(fā)展完善，部分發(fā)達(dá)國(guó)家的先進(jìn)技術(shù)與經(jīng)驗(yàn)為當(dāng)前我國(guó)放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)體系的建立健全提供了科學(xué)參考與借鑒。

3 我國(guó)放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)現(xiàn)狀與展望

我國(guó)水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)體系于20世紀(jì)80年代開(kāi)始建立，并逐步與國(guó)際接軌發(fā)展完善，然而關(guān)于放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值研究與制定進(jìn)展較為緩慢。我國(guó)水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)體系根據(jù)來(lái)源與用途劃分為地表水、地下水、海水、飲用水、城市用水、農(nóng)田灌溉用水、漁業(yè)用水等，分類(lèi)細(xì)致合理，然而其中僅部分標(biāo)準(zhǔn)涉及到放射性指標(biāo)，從指標(biāo)種類(lèi)和數(shù)量情況比較來(lái)看，我國(guó)放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)與國(guó)際水平存在一定差距，部分標(biāo)準(zhǔn)尚未設(shè)定放射性相關(guān)指標(biāo)，部分標(biāo)準(zhǔn)僅設(shè)定了總α和總β放射性活度限值，而無(wú)具體放射性核素指標(biāo)和限值，例如《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GBT 14848—2017)[37]和《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB 5749—2006)[20]等只設(shè)定了總α和總β限值，《海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3097—1997)設(shè)定了5種人工放射性核素(90Sr、134Cs、137Cs、60Co和106Ru)的限值[38]，具體見(jiàn)表5，已經(jīng)無(wú)法滿(mǎn)足水環(huán)境中天然和人工放射性核素普遍存在的實(shí)際需求。從修訂頻率與執(zhí)行措施來(lái)看，我國(guó)放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)與國(guó)際水平差距更為明顯，國(guó)際組織和發(fā)達(dá)國(guó)家通常根據(jù)科學(xué)技術(shù)發(fā)展和人類(lèi)生活質(zhì)量提高的需求，相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)在實(shí)施一段時(shí)間后，將進(jìn)行復(fù)審修訂，例如美國(guó)的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)每隔3年復(fù)審修訂一次，而我國(guó)部分20年前的標(biāo)準(zhǔn)還在延用，已經(jīng)無(wú)法滿(mǎn)足我國(guó)快速發(fā)展與社會(huì)法制化建設(shè)的需求。

表5 我國(guó)水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中放射性核素限值(單位：Bq·L-1)Table 5 Radionuclides limits in water quality standards in China (Bq·L-1)

近年來(lái)我國(guó)核工業(yè)發(fā)展迅速、成果豐碩，放射性核素正悄然影響著我們的生活，國(guó)務(wù)院批復(fù)的《核安全與放射性污染防治“十三五”規(guī)劃及2025遠(yuǎn)景目標(biāo)》明確要求至2025年核安全監(jiān)管水平大幅提升，同時(shí)有效保障核安全、環(huán)境安全和公眾健康，確保我國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量保持良好[47]。該目標(biāo)的設(shè)定對(duì)我國(guó)放射性核素相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)提出了新的要求，尤其是水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)將面臨新的挑戰(zhàn)，如何從對(duì)人類(lèi)健康和環(huán)境安全的影響角度，對(duì)標(biāo)準(zhǔn)的放射性核素指標(biāo)進(jìn)行合理規(guī)劃與設(shè)置，提升水環(huán)境放射性核素生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究與安全閾值的科學(xué)性與適用性，推進(jìn)我國(guó)放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)制定與修訂成為我國(guó)水環(huán)境研究迫切需要解決的問(wèn)題。

針對(duì)我國(guó)飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)現(xiàn)狀，規(guī)定在放射性指標(biāo)總α和總β活度超出篩查水平時(shí)應(yīng)進(jìn)行放射性核素分析與評(píng)價(jià)，但《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB 5749—2006)并未設(shè)定相關(guān)放射性核素的限值，建議參考WHO和歐美的飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，首先針對(duì)我國(guó)飲用水開(kāi)展放射性核素調(diào)查，其次確定飲用水中常見(jiàn)的或含量較高的或經(jīng)人類(lèi)活動(dòng)影響可能進(jìn)入飲用水的天然和人工放射性核素指標(biāo)15～20種，最后根據(jù)個(gè)人輻射劑量限值和我國(guó)人均飲用水?dāng)z入量，利用公式(1)推導(dǎo)出相關(guān)放射性核素的飲用水標(biāo)準(zhǔn)限值。

針對(duì)我國(guó)水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究，20世紀(jì)80年代有關(guān)生物輻射效應(yīng)與輻射劑量的研究開(kāi)始起步，包括通過(guò)利用模型計(jì)算水生生物的輻射劑量[48]，針對(duì)核電站液態(tài)流出物評(píng)估海洋生物所受的輻射劑量[49]，利用ERICA工具和RESRAD-BIOTA程序?qū)穗娬距徑鼌^(qū)域陸生和海洋生物進(jìn)行輻射影響評(píng)價(jià)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[50-52]，進(jìn)而估算核電站放射性流出物中主要放射性核素的環(huán)境安全濃度限值[53]。截至目前，我國(guó)仍未建立有關(guān)生物輻射效應(yīng)的水環(huán)境輻射劑量生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)體系，建議針對(duì)我國(guó)核能發(fā)展和生態(tài)文明建設(shè)需求，加快開(kāi)展放射性核素的生物輻射效應(yīng)與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究。首先，基于當(dāng)前研究現(xiàn)狀，確定不同水環(huán)境的參考生物，按照陸生生物、淡水生物和海洋生物劃分，依據(jù)營(yíng)養(yǎng)級(jí)分別確定具有代表性的10類(lèi)生物，作為生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究的參考生物；其次，針對(duì)我國(guó)核能開(kāi)發(fā)利用現(xiàn)狀，對(duì)不同水環(huán)境中的放射性核素開(kāi)展調(diào)查，確定各類(lèi)水環(huán)境中常見(jiàn)和典型的天然和人工放射性核素15～20種，作為生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究的目標(biāo)核素；再次，針對(duì)不同水環(huán)境和目標(biāo)核素開(kāi)展富集因子和遷移轉(zhuǎn)化研究；最后，開(kāi)展現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查與模擬實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的形式，利用并改進(jìn)現(xiàn)有輻射劑量與生物效應(yīng)評(píng)價(jià)模型和方法，開(kāi)展生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和生物毒理學(xué)研究，推導(dǎo)、驗(yàn)證并確定不同水環(huán)境不同放射性核素的生態(tài)安全閾值，進(jìn)而為制定并完善放射性核素水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)提供基礎(chǔ)與支撐，從而保障我國(guó)人民健康和環(huán)境安全，實(shí)現(xiàn)核能發(fā)展與生態(tài)文明建設(shè)的和諧統(tǒng)一。