新型含吡啶環(huán)芳香二胺及其可溶性聚酰亞胺的合成與表征

顏善銀，陳文求，徐祖順，2，易昌鳳，2

（1.湖北大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 武漢 430062；

（2.功能材料綠色制備與應(yīng)用省部共建教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430062）

新型含吡啶環(huán)芳香二胺及其可溶性聚酰亞胺的合成與表征

顏善銀1，陳文求1，徐祖順1，2，易昌鳳1，2

（1.湖北大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 武漢 430062；

（2.功能材料綠色制備與應(yīng)用省部共建教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430062）

以苯甲醛和3-（4-硝基苯氧基）苯乙酮（NPAP）為原料，通過改進(jìn)的Chichibabin反應(yīng)制備了硝基化合物4-苯基-2，6-雙［3-（4-硝基苯氧基）苯基］吡啶（PNPP），再用Pd／C和水合肼將PNPP進(jìn)行還原，成功制備了一種新型含吡啶環(huán)的芳香二胺4-苯基-2，6-雙［3-（4-胺基苯氧基）苯基］吡啶（PAPP）。以PAPP作為二胺，3，3′，4，4′-二苯醚四羧酸二酐（ODPA）作為二酐，N，N-二甲基甲酰胺（DMF）為溶劑，通過常規(guī)的兩步法，經(jīng)熱或者化學(xué)亞胺化形成聚酰亞胺，制得了一種新型的含吡啶環(huán)聚酰亞胺。所得聚酰胺酸和聚酰亞胺的粘度分別為0.59 dL／g和0.56 dL／g。化學(xué)亞胺化所得的聚酰亞胺速溶于常見有機(jī)溶劑如DMF、N，N-二甲基乙酰胺（DMAc）、N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）、四氫呋喃（THF）等。制得了柔韌的聚酰亞胺膜，膜有很好的熱穩(wěn)定性，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）為230.8℃，氮?dú)夥罩?0%失重溫度為552.0℃，同時，膜還有較好的力學(xué)性能，拉伸強(qiáng)度為88.6 MPa，拉伸模量為1.04 GPa，斷裂伸長率為8.7%，膜的吸水率為0.89%。

含吡啶環(huán)二胺；表征；含吡啶環(huán)聚酰亞胺；性能

芳香族聚酰亞胺是一類非常重要的高性能聚合物，常用于航空航天、微電子和光電產(chǎn)業(yè)，這是因?yàn)樗鼈冇辛己玫臒?、機(jī)械和電性能以及優(yōu)良的耐化學(xué)性［1～3］。然而盡管有優(yōu)良的綜合性能，但它們的難加工性、在有機(jī)溶劑中的溶解性差和熔點(diǎn)高限制了它們的廣泛應(yīng)用。研究者為制備可溶性聚酰亞胺采取了很多方法，包括在聚合物主鏈上引入柔性鏈［4～6］、大的單元［7，8］、大的取代基［9～11］、非共面結(jié)構(gòu)［12］。在聚酰亞胺鏈中引入不對稱的結(jié)構(gòu)如鄰位或者間位取代的芳香單元，可以破壞鏈堆積，也能夠提高溶解性［13，14］。

然而，眾所周知，在聚酰亞胺主鏈上引入一些柔性的醚鏈和脂肪族鏈，會降低它們的一些優(yōu)勢特性，如熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能。已經(jīng)證明，在聚合物主鏈上引入剛性吡啶雜環(huán)可以賦予它優(yōu)良的熱穩(wěn)定性和熱氧化穩(wěn)定性，這有利于減少在聚酰亞胺主鏈上引入柔性醚鏈所帶來的負(fù)面影響［15～17］。這主要是由于吡啶環(huán)的分子對稱性和芳香性，以及吡啶環(huán)上氮原子所產(chǎn)生的極化，所以新型的雜環(huán)二胺、二酐或其它含吡啶單元的單體，對所形成的聚合物在高溫下的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性、力學(xué)性能都有所貢獻(xiàn)，同時，含吡啶環(huán)的聚合物在加工的過程中有比較好的溶解性。因此，一些研究人員通過含吡啶環(huán)結(jié)構(gòu)的單體合成具有良好熱穩(wěn)定性和加工性的新型雜環(huán)聚合物［18～22］。

筆者研究中，合成了含吡啶環(huán)、醚鏈、苯環(huán)側(cè)基、間位取代的芳香二胺單體PAPP，并與二酐單體ODPA通過兩步法制備了新型含吡啶環(huán)聚酰亞胺，并著重研究了其溶解性、耐熱性能及力學(xué)性能。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 試劑與儀器

3-羥基苯乙酮（98%）和Pd／C（5%）購于阿拉丁試劑（中國）有限公司；

對氯硝基苯（CP）和冰乙酸（AR）均購于國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司；

苯甲醛（99%），水合肼（80%）和乙酸銨（98%）均購于天津市博迪化工有限公司；

3，3′，4，4′-二苯醚四羧酸二酐（ODPA），99. 2%，購于上海市合成樹脂研究所，使用前經(jīng)100℃真空干燥24 h；

N，N-二甲基甲酰胺（DMF）為分析純，購于國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司；

甲苯（99.5%）購于天津市博迪化工有限公司，使用前均經(jīng)CaH2回流24 h后減壓蒸餾，分子篩干燥24 h；

無水碳酸鉀（AR）購于天津市河北區(qū)海晶精細(xì)化工廠，使用前于130℃真空干燥箱中烘烤12 h；

乙酸酐（AR）購于湖北大學(xué)化工廠；

吡啶（AR）購于天津市北辰方正試劑廠；

智能磁力攪拌器（2Na-T，攪拌容量為500 mL），鞏義市予華儀器有限責(zé)任公司；

SRJK-2-13管式電爐及控制器，天津市泰斯特有限公司。

1.2 測試與表征

FTIR由美國Perkin-Elmer公司Spectrum One型傅立葉紅外光譜儀測定，KBr壓片法；

1H NMR譜由美國Varian公司INVOA-600型核磁共振儀測得，TMS為內(nèi)標(biāo)，DMSO-d6為溶劑；

元素分析由德國ELEMENTAR公司生產(chǎn)的元素分析儀（Vario EL III）測定；

特性粘數(shù)是以DMF為溶劑，在（30±0.1）℃下采用毛細(xì)管內(nèi)徑為0.7～0.8 mm的烏氏粘度計測定；

溶解性能是由10 mg樣品在1 mL溶劑中于室溫下得到；

XRD采用日本理學(xué)電機(jī)株式會社D／MAX-ⅢC型X射線衍射儀測定，采用Cu-Kα靶（入射波長λ＝1.5406 ?），管電壓35 kV，以連續(xù)掃描方式采樣，掃描速度為15°／min，掃描角度2θ的范圍從2°～80°；

DSC采用美國Perkin-Elmer DSC-7型差示掃描量熱儀測定，N2保護(hù)，升溫速率為20℃／min；

TGA采用德國NETZSCH公司STA-449C型熱系統(tǒng)分析儀測定，升溫速率為10℃／min，流動介質(zhì)為N2；

將薄膜制成50 mm×10 mm（長×寬）的樣品，在電子萬能試驗(yàn)機(jī)（深圳新三思計量技術(shù)有限公司）上測試?yán)煨阅?，拉伸速度?0 mm／min；

吸水率（WU）是通過將薄膜樣品（30 mm×10 mm×0.25 mm）于25℃下浸潤于去離子水中24 h后取出，迅速拭干表面水分后稱重：

式中，Wd和Ws分別為干燥的膜和水溶脹后的膜的質(zhì)量（g）。

1.3 單體的合成

1.3.1 3-（4-硝基苯氧基）苯乙酮（NPAP）的合成

在裝有N2入口的250 mL三頸圓底燒瓶中，加入6.81 g（0.05mol）3-羥基苯乙酮和8.29 g（0.06 mol）無水碳酸鉀，再加入50 mL DMF和20 mL甲苯，混合物在140℃用迪安-斯脫克分水器回流分水6 h，除掉體系中的少量水，蒸除甲苯后，將混合物冷卻到60℃，再加入7.88 g（0.05 mol）對氯硝基苯，然后將混合物在120℃繼續(xù)攪拌加熱12 h，待反應(yīng)物冷卻到室溫，將它倒入300 mL乙醇-水（體積比1∶9）混合物中，得到棕色固體沉淀，將生成的沉淀物過濾，水洗，干燥可得粗品，再將粗品用乙醇重結(jié)晶，得到10.10 g淺黃色晶體NPAP，產(chǎn)率78.5%，熔點(diǎn)104.1℃（DSC測定，升溫速率20℃／min）。

IR（KBr，cm-1）：3 104，3 071（C—H），1 686（ ═C O），1 515，1 342（—NO2），1 242（C—CO—C），1 181（C—O—C），851（C—N）；

1H NMR（600 MHz，DMSO-d6，δ，ppm）：8.28（d，J＝9.0 Hz，2H，H1），7.89-7.91（m，1H，H4），7.69（dt，J＝1.8 Hz，8.4 Hz，2H，H6，H5），7.50（d，J＝9.6 Hz，1H，H3），7.19（d，J＝9.0 Hz，2H，H2），2.51（s，3H，—CH3）；

元素分析：計算值C14H11NO4：C 65.37%，H 4. 31%，N 5.44%；實(shí)測值：C 65.12%，H 4.38%，N 5. 45%。

1.3.2 4-苯基-2，6-雙［3-（4-硝基苯氧基）苯基］吡啶（PNPP）的合成

將6.43 g（0.025 mol）NPAP、1.33 g（0.0125 mol）苯甲醛、12.53 g（0.1625 mol）乙酸銨和20 mL冰醋酸加入到帶有機(jī)械攪拌棒和回流冷凝裝置的100 mL三頸燒瓶中，加熱至回流，反應(yīng)16 h后，趁熱向含有油狀產(chǎn)物的混合物中加入50%的乙酸溶液和乙醇，加熱回流，攪拌過夜，冷卻后，傾掉乳白色上層液，分別用乙醇和去離子水洗滌后得到堅硬的黃色固體物，研碎后于40℃在真空中干燥，得到3.40 g黃色粉末PNPP，產(chǎn)率46.8%，熔點(diǎn)70.2℃（DSC測定，升溫速率20℃／min）。

IR（KBr，cm-1）：3 105，3 070（C—H），1 577（═C C），1 342（—NO2），847（C—N）；

1H NMR（600 MHz，DMSO-d6，δ，ppm）：8.52（d，J＝8.4 Hz，4H，H10），8.34（s，2H，H4），8.11（d，J＝7.2 Hz，2H，H8），8.01-8.02（m，4H，H5，H3），7.93-7.95（m，4H，H2，H6），7.66（d，J＝2.4 Hz，4H，H9），7.62-7.60（m，2H，H7），7.56-7.54（m，1H，H1）；

元素分析：計算值C35N3O6H23：C 72.28%，H 3.98%，N 7.23%；實(shí)測值：C 72.03%，H 4.13%，N 7.26%。

1.3.3 4-苯基-2，6-雙［3-（4-胺基苯氧基）苯基］吡啶（PAPP）的合成

在裝有滴液漏斗和回流冷凝器的250 mL三頸燒瓶中加入2.91 g（0.005 mol）PNPP，0.2 g Pd／C（5%）和50 mL無水乙醇，攪拌加熱到回流溫度以后，逐滴滴加5 mL水合肼，約1 h滴加完，滴加完水合肼，混合物再回流8 h，然后將反應(yīng)混合物過濾，除掉Pd／C，將濾液濃縮后有黃色沉淀析出，抽濾后用乙醇重結(jié)晶，將產(chǎn)物研碎后于40℃在真空中干燥，得到2.17 g黃色粉末PAPP，產(chǎn)率83.2%，熔點(diǎn)79.4℃（DSC測定，升溫速率20℃／min）。

IR（KBr，cm-1）：3 339，3211（N—H），3 029（C—H），1 578，1 505（═C C），1 214（C—O—C）；

1H NMR（600 MHz，DMSO-d6，δ，ppm）：8.14（s，2H，H4），8.03（d，J＝7.2 Hz，2H，H5），7.95-7.88（m，4H，H8，H3），7.56（t，J＝7.2 Hz，2H，H2），7.50-7.44（m，5H，H6，H1），6.93-6.92（m，2H，H7），6.85-6.82（m，4H，H9），6.64-6.61（m，4H，H10），4.95（s，4H，—NH2）；

元素分析：計算值C35N3O2H27：C 80.59%，H 5.22%，N 8.06%；實(shí)測值：C 80.42%，H 5.26%，N 8.15%。

1.4 聚酰亞胺的合成

在裝有磁力攪拌、冷凝管、恒壓滴液漏斗、溫度計以及N2入口的100 mL干燥四口瓶中加入2.0 mmol二胺單體，然后量取10 mL的DMF溶劑倒入四口瓶中，在N2保護(hù)下攪拌使其溶解。然后用恒壓滴液漏斗將10 mL含2 mmol二酐的DMF溶液在1 h內(nèi)勻速滴入其中，在室溫下通N2攪拌反應(yīng)24 h，得到粘稠狀的PAA溶液。

聚酰亞胺膜的制備：將PAA的DMF溶液倒入長方形瓷槽中，平放于干燥箱內(nèi)，在120℃、150℃、200℃、250℃和300℃依次加熱12 h、1 h、1 h、1 h、1 h，經(jīng)冷卻脫落后即得聚酰亞胺膜。

化學(xué)亞胺化制備聚酰亞胺樹脂粉末：在上述PAA溶液中滴加3 mL乙酸酐／吡啶（體積比2／1）的混合物，然后在60℃繼續(xù)攪拌18 h，產(chǎn)生均一粘稠的聚酰亞胺聚合物溶液，冷卻至室溫后將此溶液慢慢倒入300 mL去離子水中，得到纖維狀的沉淀，過濾，再用乙醇沖洗，將得到的產(chǎn)物在真空中干燥48 h可得聚酰亞胺樹脂粉末。

2 結(jié)果與討論

2.1 單體的合成與表征

如圖1所示，二胺單體PAPP通過三步反應(yīng)得到，首先是3-羥基苯乙酮和對氯硝基苯在K2CO3存在下的親核取代反應(yīng)，生成中間化合物NPAP，然后以苯甲醛和NPAP為原料，通過改進(jìn)的Chichibabin反應(yīng)制備硝基化合物PNPP，最后用Pd／C和水合肼將PNPP進(jìn)行還原，得到二胺單體PAPP。用FTIR（見圖2）、1H NMR（見圖3）和元素分析對NPAP、PNPP、PAPP的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，所得結(jié)果表明，該實(shí)驗(yàn)設(shè)計和合成二胺單體的路線是可行的。

圖1 二胺單體PAPP的合成

圖2 NPAP、PNPP和PAPP的FTIR圖譜

2.2 聚合物的合成與表征

聚酰亞胺的合成包括多種路徑，既可以采用兩步法，如熱亞胺化、化學(xué)亞胺化或異亞胺化法，也可以采用一步法合成。筆者采用兩步法，將二胺PAPP和二酐ODPA反應(yīng)得到相應(yīng)的聚酰亞胺（PI），見圖4。第一步是將PAPP溶解于一定量干燥的DMF溶劑中，然后將含等摩爾量二酐的溶液勻速滴入其中，滴加完后將溶液在常溫下攪拌24 h，得到聚酰胺酸（PAA）溶液。第二步，將PAA熱或者化學(xué)亞胺化，得到PI，熱亞胺化法易于得到PI膜，化學(xué)亞胺化易于得到可溶性PI。PAA和PI的產(chǎn)率分別為95%和 98%，其粘度分別為0.59 dL／g和0.56 dL／g，說明所得聚合物的分子質(zhì)量較高，適于成膜。將PAA溶液蒸發(fā)干后，得到了柔韌的PI膜。

圖3 NPAP、PNPP和PAPP的1H NMR圖譜

圖4 含吡啶環(huán)PI的合成

聚合物的紅外光譜見圖5，從圖中可以看出，PAA的紅外光譜中1 650～1 700 cm-1和2 500～3 500 cm-1處有很明顯的N—H和羧羥基的特征振動吸收峰，而在PI的紅外光譜中這些峰都消失了，同時五元酰亞胺環(huán)上羰基（═CO）的不對稱和對稱伸縮振動峰出現(xiàn)在了1 780 cm-1和1 723 cm-1處，另外還有1 375 cm-1處C—N振動吸收峰以及1 113 cm-1和745 cm-1處的酰亞胺環(huán)變形振動峰的出現(xiàn)說明PAA完全環(huán)化成了PI。比較由化學(xué)亞胺化法和熱亞胺化法所得的PI的紅外光譜圖可以發(fā)現(xiàn)，二者極為相似，這說明由不同亞胺化法得到的PI應(yīng)該具有相同或者相似的結(jié)構(gòu)，也就是說無論是熱亞胺化法還是化學(xué)亞胺化法都可以得到完全亞胺化的PI。如圖6所示，PI的1H NMR圖譜上沒有出現(xiàn)酰胺和酸的質(zhì)子吸收峰，表明亞胺化完全，同時，對PI主鏈上的質(zhì)子進(jìn)行了歸屬。

2.3 聚合物的性能

2.3.1 聚合物的溶解性

化學(xué)亞胺化所得PI在常見溶劑中的溶解性如表1所示。PI在常見有機(jī)溶劑（如m-Cresol、DMF、DMAc、DMSO、NMP等）中具有較好的溶解性，同時還能溶于低沸點(diǎn)溶劑如THF中，即使在室溫下也能迅速溶解，這主要是由于在聚合物鏈中引入了柔性的醚鏈和龐大的苯側(cè)基，以及間位取代單元的引入。

圖5 PAA和PI的FTIR圖譜

圖6 PI的1H NMR圖譜

表1 PI在不同有機(jī)溶劑中的溶解性

2.3.2 聚合物的XRD圖譜分析

利用X射線衍射（XRD）（圖7）研究了聚合物的結(jié)晶形態(tài)。一般來說，PI的結(jié)晶度取決于亞胺化方法，通常，化學(xué)亞胺化法得到的PI比熱亞胺化法得到的PI有更高的結(jié)晶度［23］?；瘜W(xué)亞胺化所得PI的XRD圖譜見圖7，從圖中可以看出，聚合物的衍射峰比較鈍，這說明所合成的PI結(jié)晶度較低，這主要是由于間位取代二胺引入聚合物主鏈破壞了聚合物的規(guī)整性。通常，非晶聚合物比它們的結(jié)晶同類物有更低的軟化溫度和更高的溶解度。所以聚合物有較好的溶解性（見表1），從而能夠熔鑄成柔韌的PI膜。

圖7 PI的X射線衍射圖譜

2.3.3 聚合物的熱性能

利用DSC和TGA對聚合物的熱性能進(jìn)行了研究，如圖8所示，PI的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）為230.8℃。熱亞胺化所得PI膜的TGA曲線見圖9，氮?dú)夥罩?，PI膜在500℃前沒有明顯的熱失重，如表2所示，PI膜的起始降解溫度（Td）為506.5℃，5%失重溫度（T5）和10%失重溫度（T10）分別為513.7℃和552.0℃，800℃質(zhì)量保持率（Rw）為63.1%，表明所得PI膜具有較好的熱穩(wěn)定性。

圖8 PI的DSC曲線

表2 PI膜在氮?dú)庵械臒嵝阅?/p>

2.3.4 聚合物膜的力學(xué)性能和吸水率

熱亞胺化所得PI膜的拉伸強(qiáng)度、拉伸模量、斷裂伸長率及吸水率見表3。由表3可知，聚合物膜具有較好的力學(xué)性能，并且具有很低的吸水率。除此外，聚合物膜還有比較好的柔韌性，這一系列優(yōu)良的綜合性能，使其在微電子、精密機(jī)械等方面有比較大的潛在應(yīng)用價值。

圖9 PI膜在氮?dú)庵械腡GA曲線

表3 PI膜的機(jī)械性能和吸水率

3 結(jié) 論

該研究工作中，筆者合成并表征了一種新型的含吡啶環(huán)芳香二胺單體4-苯基-2，6-雙［3-（4-胺基苯氧基）苯基］吡啶（PAPP），將PAPP同二酐ODPA縮聚得到一種新型含吡啶環(huán)PI。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，在PI分子結(jié)構(gòu)中引入剛性的吡啶結(jié)構(gòu)可在保持其優(yōu)良耐熱性能的同時保持其較好的力學(xué)性能，PI的起始熱分解溫度為506.5℃，800℃下的質(zhì)量保持率為63.1%，其薄膜的拉伸強(qiáng)度為88.6 MPa，斷裂伸長率為8.7%，表明材料具有較為優(yōu)良的綜合性能。另一方面，由于醚鏈、間位結(jié)構(gòu)的引入，使得聚合物有非常好的溶解性，從而使得聚合物有很好的加工性，極大地擴(kuò)展了其應(yīng)用范圍。

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Soluble polyimide based on a novel pyridine-containing aromatic diamine

Yan Shanyin1，Chen Wenqiu1，Xu Zushun1，2，Yi Changfeng1，2

（1．College of Materials Science and Engineering，Hubei University，Wuhan Hubei 430062，China；2．Ministry-of-Education Key Labrotory for the Green Preparation and Application of Funtional Materials，Wuhan Hubei 430062，China）

A novel pyridine-containing aromatic diamine monomer，4-phenyl-2，6-bis［3-（4-aminophenoxy）phenyl］pyridine（PAPP），was successfully synthesized by a modified Chichibabin reaction of benzaldehyde and a substituted acetophenone，3-（4-nitrophenoxy）acetophenone（NPAP），followed by a reduction of the resultingdinitro compound 4-phenyl-2，6-bis［3-（4-nitrophenoxy）phenyl］pyridine（PNPP）with Pd／C and hydrazine monohydrate.The aromatic diamine was employed to synthesize a new pyridine-containing polyimide by polycondensation with 4，4＇-Oxydiphthalic dianhydride（ODPA）in N，N-dimethyllformamide（DMF）via the conventional two-step method，and further thermal or chemical imidization forming polyimide.The inherent viscosities of the resulting poly（amic acid）and polyimide were 0.59 dL／g and 0.56 dL／g，and the polyimide obtained by chemical imidization was readily soluble in common organic solvents such as DMF，N，N-dimethylacetamide（DMAc），N-methyl-2-pyrrolidone（NMP），and tetrahydrofuran（THF），etc.Meanwhile，strong and flexible polyimide film was obtained，which had good thermal stability，with the glass transition temperature（Tg）of 230.8℃and the temperature at 10% weight loss of 552.0℃ in nitrogen atmosphere，as well as outstanding mechanical properties with tensile strengths of 88.6 MPa，a tensile modulus of 1.04 GPa and elongations at break of 8.7%.The polyimide film also was found to possess low water uptake of 0.89%.

pyridine-containing diamine；characterization；pyridine-containing polyimide；properties

TQ323.7

：A

：1006-334X（2010）01-0016-07

2010-03-01

湖北省自然科學(xué)基金項(xiàng)目（2008CDB276）

顏善銀（1985-），男，湖北大悟人，碩士研究生，研究方向?yàn)榫埘啺返暮铣杉皯?yīng)用。