垃圾滲濾液水質(zhì)特性研究進展

張 浩,孫力平,安 瑩,高士奇,王愛琴

(1.天津市水質(zhì)科學(xué)與技術(shù)重點實驗室,天津 300384; 2.天津城市建設(shè)學(xué)院環(huán)境與市政工程系,天津 300384)

在城市垃圾衛(wèi)生填埋過程所產(chǎn)生的垃圾滲濾液,已被公認為是高風(fēng)險高污染的廢水,對地下水和地表水具有極大的潛在危害性,已成為目前環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點[1]。由于垃圾滲濾液具有水質(zhì)水量差異大、難降解污染物含量高、難降解等特點,使得其有效處理十分困難。我國于 2008年出臺了新的《生活垃圾填埋場污染控制標準 GB16889-2008》,其中對垃圾滲濾液的處理提出了更高的要求。目前滲濾液處理工藝之所以難以達到預(yù)期效果的重要因素之一就是滲濾液水質(zhì)的復(fù)雜性及易變性,因此,全面了解滲濾液的水質(zhì)特性,才能為滲濾液的有效處理提供可靠的理論依據(jù)。目前國內(nèi)外開展了大量關(guān)于垃圾滲濾液處理方面的研究,而國內(nèi)對滲濾液水質(zhì)特性的總結(jié)卻鮮有報道。本文主要參考近期國內(nèi)外垃圾處置及滲濾液處理研究中的水質(zhì)部分,從滲濾液的一般特性及所含污染物的角度評價滲濾液,有助于全面合理了解垃圾滲濾液的水質(zhì)特性。

1 垃圾滲濾液的一般特性

垃圾滲濾液是由垃圾在填埋過程中經(jīng)雨水沖淋、生物化學(xué)作用以及垃圾水解等一系列綜合作用產(chǎn)生的廢水[1],其水量、水質(zhì)變化大,不同地域、年齡的垃圾滲濾液水質(zhì)特性差異較大,我國不同地區(qū)部分填埋場滲濾液的水質(zhì)情況見表 1。滲濾液水質(zhì)特性的影響因素包括垃圾填埋場的年齡、填埋方式、季節(jié)變化、氣候特性、垃圾來源及性質(zhì)等。一般評價滲濾液的指標包括：COD、BOD、SS、總氮、氨氮、重金屬等,總的來看滲濾液中主要污染物為溶解性有機物與氨氮,無機鹽類物質(zhì)含量較高,而重金屬的含量一般不高[2]。滲濾液中 COD濃度較高,為 100～10000mg/L不等,氨氮濃度有時甚至高達 10000mg/L以上[3],而高濃度的氨氮對微生物具有一定毒性[4],并且滲濾液中磷的含量相對偏低,導(dǎo)致了營養(yǎng)元素比例失衡[5],這也是滲濾液生化處理的難點所在。由于垃圾填埋時間對滲濾液水質(zhì)影響最大[6],而毒性是滲濾液對人類健康風(fēng)險的間接評價指標,本節(jié)主要介紹填埋時間對滲濾液水質(zhì)的影響以及滲濾液的毒性。

表1 我國部分垃圾填埋場滲濾液水質(zhì)Tab.1 Characteristics of some landfill leachate in China

1.1 填埋時間對滲濾液水質(zhì)影響

若按填埋年限劃分,一般填埋時間在 5年以下的為年輕滲濾液,5～10年的為中齡滲濾液,10年以上的為老齡滲濾液[1],其依據(jù)是滲濾液的水質(zhì)特性。由于垃圾填埋場可看做是一個巨大的厭氧反應(yīng)器,Kjeldsen等將垃圾填埋場的內(nèi)部狀態(tài)理論上分為五個階段：最初好氧階段、厭氧酸化階段、最初產(chǎn)甲烷階段、穩(wěn)定產(chǎn)甲烷階段、好氧 -腐殖階段[2]。長期來看,垃圾填埋場內(nèi)部依次經(jīng)歷好氧-厭氧 -好氧階段,但多數(shù)垃圾填埋場具備厭氧酸化階段與產(chǎn)甲烷階段特征。不同階段對應(yīng)的滲濾液水質(zhì)各具特點,一般認為,在填埋初期,垃圾內(nèi)易降解物質(zhì)含量高,分解速率較快,垃圾填埋場處于酸化階段,此時滲濾液的特點是 pH較低,COD濃度較高,VFA含量較高,生化性較好;隨著填埋時間的增長,填埋場逐漸由酸化階段轉(zhuǎn)化至產(chǎn)甲烷階段,此時滲濾液的pH升高,COD變低,VFA含量降低,COD組分中腐殖質(zhì)的含量上升,可生化性降低。一般認為BOD、COD及氨氮是判斷滲濾液所處水質(zhì)階段的重要依據(jù)。滲濾液酸化階段與產(chǎn)甲烷階段的水質(zhì)特征見表 2。

表2 典型滲濾液酸化階段與產(chǎn)甲烷階段水質(zhì)特征[23]Tab.2 Typical leachate characteristic in acid phase and methanogenic phase

1.1.1 年輕滲濾液水質(zhì)特性

垃圾在填埋的最初時期,由于外界殘留氧氣的存在,會經(jīng)歷一個短暫的好氧時期,往往只持續(xù)數(shù)天,氧氣耗盡后,隨后逐漸進入?yún)捬跛峄A段。一般認為垃圾填埋場填埋時間小于 5年時所產(chǎn)生的滲濾液屬于年輕滲濾液。Shouliang等通過熒光分析研究了年輕滲濾液中有機物的組成,結(jié)果顯示滲濾液中易生物降解的物質(zhì)較多[7]。該時期填埋場內(nèi)微生物主要處于厭氧酸化階段,將垃圾中的大分子有機物轉(zhuǎn)化為小分子有機物,末端產(chǎn)物以乙酸、丙酸、丁酸等揮發(fā)性脂肪酸與乙醇為主,該階段主要的污染物VFA可占到總有機物的 95%[1]。Tatsi等的研究發(fā)現(xiàn),年輕滲濾液中的氨氮主要是由蛋白質(zhì)類有機物脫氨基所形成的,而可溶性的氮由垃圾進入滲濾液的過程要長于有機物,故在填埋初期,滲濾液水質(zhì)特性表現(xiàn)為低 pH、高 COD、低氨氮[8]。由于酸化階段滲濾液 pH較低,垃圾中溶出的重金屬離子濃度較高。在填埋初期,滲濾液可生化性較好的原因是VFA含量較高,因此該階段滲濾液適合采用生物處理。但是,并不是所有的年輕滲濾液都符合該特征,但是,也有研究發(fā)現(xiàn),即使在填埋初期,填埋場也可能會快速進入產(chǎn)甲烷階段,從而使?jié)B濾液的有機物含量較低[9]。

1.1.2 中老齡滲濾液水質(zhì)特性

隨著填埋時間的延長,垃圾填埋場逐漸進入穩(wěn)定期,具有產(chǎn)甲烷階段的出水特征,滲濾液中有機物特別是 VFA的含量逐漸降低而氨氮逐漸升高,一般認為老齡滲濾液采用生化處理效果不好,而混凝沉淀等物化處理更有效,因為混凝沉淀適合處理老齡滲濾液中的憎水有機物與高分子量的芳香族化合物[5,7]。中老齡滲濾液中有機物中主要以腐殖質(zhì)為主[10],這些難降解物質(zhì)的增多及 VFA的降低使得滲濾液可生化性降低,這導(dǎo)致了許多垃圾填埋場滲濾液生化處理工藝在建廠初期運行效果良好,而在滲濾液進入老齡后幾乎不起作用。老齡滲濾液中的高氨氮濃度可能是由于含氮有機物長時間的水解發(fā)酵所形成。該階段由于滲濾液 pH升高,垃圾層對重金屬的吸附、沉淀效果明顯,此外,厭氧階段硫酸鹽還原菌產(chǎn)生的硫化物與重金屬離子也可形成沉淀,因此該階段溶出的重金屬含量較填埋初期有所降低,有時甚至低于飲用水標準[2]。

實際垃圾填埋場均采用垃圾分層填埋方式,情況更為多變,例如即使新鮮垃圾所產(chǎn)生的滲濾液,經(jīng)上層酸化階段所攜帶的 VFA進入底層產(chǎn)甲烷階段垃圾后被降解從而使年輕滲濾液呈現(xiàn)老齡特征[2],這與表 1中我國部分填埋場滲濾液特征相似;但在降雨量大的夏季,隨著滲濾液在填埋場內(nèi)部停留時間減少,也可使?jié)B濾液停留在酸化階段即濾出,從而老齡滲濾液也可能表現(xiàn)出高 COD、高生化性的年輕滲濾液特性[18],因此判斷滲濾液性質(zhì)時不能僅以填埋時間為依據(jù),還要結(jié)合填埋場底層的成熟情況及外部環(huán)境因素。此外,也有觀點認為,在填埋封場若干年后,產(chǎn)甲烷階段逐漸結(jié)束,空氣再次進入填埋場內(nèi)部形成好氧環(huán)境,從而形成一個好氧 -腐殖階段,該階段的出水BOD趨近于0,而 COD則完全由腐殖質(zhì)貢獻,氨氮部分轉(zhuǎn)化為硝酸氮,重金屬的含量再次升高[24]。不同垃圾填埋場進入成熟期的時間并不相同,這主要受填埋場內(nèi)部水分含量的影響[25],而回灌工藝可促使?jié)B濾液快速進入穩(wěn)定階段[26]。在垃圾填埋場達到穩(wěn)定后,形成的穩(wěn)定化垃圾即礦化垃圾具有巨大的比表面積和代謝能力極強的微生物群落,對難降解污染物質(zhì)特別是垃圾滲濾液具有獨特的處理效果[27]。如何合理評價填埋場何時進入穩(wěn)定階段及滲濾液封場后水質(zhì)的無害性仍是今后研究的重點。

1.2 滲濾液的毒性

滲濾液的毒性主要由高濃度的氨氮、有機物、重金屬等引起,而氧化工藝對毒性的削減至關(guān)重要。滲濾液中高濃度的氨氮是造成急性毒性升高的主要原因而不是有機物,此外,亞硝酸鹽也會產(chǎn)生一定慢性毒性[28,29]。重金屬的毒性往往與其形態(tài)有關(guān),而大部分滲濾液中重金屬含量并不高。Koshy等通過對比英國三座填埋場季節(jié)變化下的基因毒性,發(fā)現(xiàn)其變化在季節(jié)上與BOD、COD等指標聯(lián)系不大[30]。Castillo等采用連續(xù)固相萃取、GCMS與LC-MS結(jié)合大型溞的方法來評價滲濾液中的毒性物質(zhì),發(fā)現(xiàn)滲濾液中主要毒性物質(zhì)為壬基酚異構(gòu)體、聚乙氧基乙醇以及數(shù)種鄰苯二甲酸酯類物質(zhì),鄰苯二甲酸酯類物質(zhì)含量最高,主要源自生活垃圾中的塑料制品[31]。Baun研究了美國 10座填埋場滲濾液中的 55種異生有機物 (XOCs),發(fā)現(xiàn)其中約有 1/10的 XOCs具有遺傳毒性,而氧化工藝對滲濾液毒性的消減作用十分明顯,這與氨氮與有機物的氧化有關(guān)[32]。也有研究表明生活垃圾填埋場滲濾液的毒性高于一般工業(yè)垃圾填埋場,這與生活垃圾的復(fù)雜成分有關(guān)[33]。

2 滲濾液中的溶解性有機質(zhì)

2.1 溶解性有機質(zhì)的分類

滲濾液中的溶解性有機質(zhì) (DOM)是指不被0.45微米濾膜所截留的水溶有機物,根據(jù)其性質(zhì)不同,可進一步分為腐殖酸 (HA)、富里酸(FA)、親水組分 (HyI)三部分,其中腐殖酸與富里酸統(tǒng)稱為腐殖質(zhì)。常見的腐殖質(zhì)分離方法[26]如圖 1所示,也有學(xué)者[34]在此分類的基礎(chǔ)上對DOM進一步細分,將其分為憎水性酸 (Hpo-A)、憎水中性組分 (Hpo-N)、憎水性堿 (Hpo-B)、親水組分 (Hpi),分離流程如圖 2所示。這兩種分離方法都需用到XAD-8樹脂。

2.2 滲濾液腐殖質(zhì)的特性

腐殖質(zhì)被公認為是滲濾液有機碳中的主要成分及難降解部分[35],也是造成滲濾液色度的主要物質(zhì),一般稱之為 “難降解物質(zhì)”[36],主要包括腐殖酸、富里酸及其他難降解物質(zhì),其含量可占老齡滲濾液 TOC的 60%左右[37]。在填埋初期,滲濾液COD中腐殖質(zhì)所占比例并不高,隨著填埋時間的延長,滲濾液中腐殖質(zhì),特別是腐殖酸的比例將大幅上升[38]。滲濾液回灌雖然可促進填埋場的穩(wěn)定,但卻提高了腐植酸的比重,腐殖酸的腐殖化程度及芬芳度要高于富里酸,所以會導(dǎo)致滲濾液整體生化性更差[39]。

紫外光譜、元素分析、紅外光譜及熒光分析被廣泛運用于滲濾液腐殖質(zhì)研究中,紅外光譜與元素分析有助于了解DOM各組分官能管信息;由于滲濾液成分復(fù)雜,在紫外光譜上不表現(xiàn)特征吸收,一般以 E465/E665、E280、SUVA等紫外指標表征滲濾液性質(zhì)[39],但這些指標都難以準確反應(yīng)滲濾液的腐殖化程度。Zhang研究證實了滲濾液中 75%的有機物為分子量在 1000D左右的腐殖質(zhì),且腐殖酸的平均分子量及芬芳度要高于富里酸[40],Xiaoli等的研究也證實了這一點,并且滲濾液腐殖酸中較高的O/C與O/H含量也說明了其具有更高的芬芳度,且該比率與填埋時間成正比[41]。Shouliang研究了不同年齡滲濾液腐殖質(zhì)特性,結(jié)果表明腐殖酸中 C、H、N的含量要高于富里酸,隨著滲濾液年齡的增長,C、H、N的含量逐漸降低而O的含量升高,此外,熒光分析可快速判定滲濾液中有機質(zhì)的組成[7]。諸毅等采用反滲透去除滲濾液中的腐殖質(zhì)后,滲濾液的可生化性提高了 6倍[42]。

腐殖質(zhì)是老齡滲濾液DOM的主要部分,如何有效去除滲濾液中的腐殖質(zhì)是老齡滲濾液處理達標排放前處理的關(guān)鍵,雖然腐殖質(zhì)是老齡滲濾液中有機質(zhì)的主要成分,但其本身確是一種可利用資源,如何將滲濾液中腐殖質(zhì)資源化利用至關(guān)重要。

3 滲濾液中的持久性有機物

滲濾液中的持久性有機物包括內(nèi)分泌干擾物(ECDs)、多環(huán)芳烴 (PAHs)、多氯聯(lián)苯 (PCBs)等,由于這些物質(zhì)多具有疏水性質(zhì),因此在滲濾液中含量一般不高,但隨著填埋時間的增加,這些物質(zhì)的含量會有所上升[43]。Cecilia B等對瑞典的 12座填埋場滲濾液的有機污染物進行了研究,結(jié)果表明滲濾液中有機污染物多為芳香化合物與鹵代烴,其中包括許多持久性有機物,其含量多在微克級,即使如此,其對環(huán)境及人類仍有較大危害[44]。滲濾液中的疏水性有機物 (HOCs)由于更易附著在膠體顆粒表面,在天然水體中造成生物富集從而最終影響到人類,因此受到了廣泛關(guān)注[45],但是,有機物的疏水性并不是引起生物富集的充分條件,即使是某些高度疏水的物質(zhì)也不會造成生物富集[46],因此不能單以有機物的疏水性判斷其環(huán)境富集能力。Asakura等采用 GC-MS技術(shù)研究了日本兩座垃圾填埋場 4年內(nèi)內(nèi)分泌干擾物的變化情況,發(fā)現(xiàn)雙酚 A含量為地表水的 2000倍,DEHP(鄰苯二甲酸二 (2-乙基已基)酯)的含量也高于地表水,且?guī)缀醪浑S季節(jié)及填埋時間而變化[47]。而國內(nèi)深圳某垃圾填埋場滲濾液中也曾檢出大量雙酚A[48],這可能與填埋垃圾的種類有關(guān)。

許多學(xué)者采用液液萃取或固相萃取,GC-MS檢測,用圖庫匹配結(jié)合手工定性的方法研究滲濾液中的有機污染物,檢測出了許多可信度較高的持久性有機物[49,50],但該方法缺點在于圖庫匹配定性存在一定不確定性,且難以用合適的內(nèi)標物對各物質(zhì)精確定量。滲濾液中微量毒害污染物的評價方法及其對環(huán)境的影響行為仍是今后研究的重點。

4 結(jié) 語

垃圾滲濾液做為地表水與地下水的潛在污染源,其有效處理受到日益關(guān)注。垃圾滲濾液水質(zhì)雖然在時間、空間上差異性較大,但垃圾填埋時間對滲濾液水質(zhì)影響顯著,其主要污染物有機物與氨氮的變化呈現(xiàn)一定規(guī)律,即與垃圾填埋場的狀態(tài)密切相關(guān),多數(shù)填埋場滲濾液符合厭氧產(chǎn)酸階段與產(chǎn)甲烷階段的出水特征。在滲濾液處理中應(yīng)針對不同時期滲濾液水質(zhì)來選取合理的處理工藝。一般年輕滲濾液由于 VFA含量高,氨氮含量低,該階段滲濾液采用生化處理效果較好,而老齡滲濾液由于腐殖質(zhì)含量高,VFA含量低且氨氮濃度大,因此適合采用物化處理工藝。滲濾液的有效處理需要多種處理技術(shù)的聯(lián)用,針對長期填埋形成老齡滲濾液中的腐殖質(zhì),直接進行合理利用效益顯著,但需合理評價此時滲濾液水質(zhì),主要包括滲濾液的常規(guī)理化指標以及毒性與危險物質(zhì)對環(huán)境的影響。在垃圾填埋場封場后,如何合理評價填埋場進入穩(wěn)定階段且滲濾液具備無害化特征仍對垃圾最終處置具有指導(dǎo)意義。

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