基于修正疊層法的紙張面內(nèi)導(dǎo)熱性質(zhì)測試方法研究

作者簡介：沈嘉辰，在讀碩士研究生；主要從事芳綸紙基納米氮化硼復(fù)合導(dǎo)熱材料等方面的研究。

關(guān)鍵詞：瞬態(tài)平面熱源法；穩(wěn)態(tài)熱阻測試；芳綸紙；導(dǎo)熱系數(shù)中圖分類號：TS736+.2 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A DOI： 10.11980/j.issn.0254-508X.2025.07.014

Abstract：Thispaperpropoedetodforacuratelymeasuringthei-plane healconuctivityfpape，ichcombiedtasiet plansourcemetdandtestad-tatetalsistanemetodFstlyhethalnduityoflmnatedpaperasmeasudusingte transientethoden，theintelartalesistanetweenpaerlesaseidusingtesteadtatetodndteinplae thermalcoducivityofsingleerpperasalulatedTakingaraidpapersatypicalseachect，spfictstingodiosee proposedthroughexperientalotiaio：esackticessofteparsouldeontroledat3mooebout5Olrs），oul effetivelypeetasatsoustprssdprsesotecduce paperstructudeabiltdllifsulUndreoos，easdtealelouciif aramidpapersurfaceasO.41Wm·K）.Inaditionthemodifedmethodalsoshowedgoodapplicabiltintestingramidcompositepaper containing nano boron nitride fillers，demonstrating good application prospects and promotion value.

Keywords：transientplane source method；steady-statethermal resistance testing；aramid paper;thermalconductivity

隨著設(shè)備性能的提升，紙基材料的導(dǎo)熱性能逐漸受到關(guān)注。在電子設(shè)備中，紙基材料常應(yīng)用于柔性電路板和散熱層等部件，尤其在高頻電路基板中，紙基材料較好的導(dǎo)熱性能有助于管理熱負(fù)荷，避免過熱導(dǎo)致電路故障。在電氣設(shè)備中，紙基材料作為電機(jī)和變壓器的絕緣層，其導(dǎo)熱性能影響熱管理效率，在高電流負(fù)荷和高功率操作下，導(dǎo)熱性能較差的材料可能導(dǎo)致局部過熱，影響設(shè)備的穩(wěn)定性。在摩擦材料領(lǐng)域，紙基材料的導(dǎo)熱性能對于摩擦、磨損及熱效應(yīng)的控制有著顯著影響，在高溫、高速工作條件下，若導(dǎo)熱性能不足，可能引發(fā)過熱，從而降低摩擦性能、增加磨損并縮短使用壽命。導(dǎo)熱系數(shù)是衡量材料熱傳導(dǎo)能力的關(guān)鍵參數(shù)，準(zhǔn)確測試紙基材料的導(dǎo)熱系數(shù)有助于優(yōu)化其應(yīng)用性能[46。

常規(guī)的熱導(dǎo)率測試方法在薄層材料中不適用，主要是因?yàn)檫@些方法通常設(shè)計(jì)應(yīng)用于毫米級材料，難以適用于如微米級厚度的薄膜。傳統(tǒng)的穩(wěn)態(tài)熱流法-依賴于熱流通過樣本并保持穩(wěn)定的溫度梯度，但在薄膜中，熱流會受到邊界效應(yīng)和尺寸效應(yīng)的顯著影響，導(dǎo)致溫度梯度不均勻、測量結(jié)果不準(zhǔn)確。瞬態(tài)方法如激光閃射法（laserflashanalysis，LFA）也面臨類似問題，盡管其通過熱脈沖引發(fā)材料響應(yīng)，但在較薄樣本中，熱傳導(dǎo)的時(shí)間尺度較短，影響測量精度。疊層方法（以瞬態(tài)平面熱源法（transientplane source method，TPS）為例）是近年來用于薄層材料熱導(dǎo)率測試的一種改進(jìn)方法，通過疊加多個(gè)薄膜層，克服傳統(tǒng)方法在微米級薄膜中因熱流路徑過短導(dǎo)致的測量誤差，但薄層之間存在接觸熱阻[，從而降低了薄層材料熱導(dǎo)率測試的準(zhǔn)確性，可能會導(dǎo)致熱導(dǎo)率的測量誤差。

紙張作為一種薄層材料，厚度通常在幾十個(gè)微米級別，但紙張具有多孔、纖維交織的復(fù)雜結(jié)構(gòu)，且表面通常較粗糙，增加了熱導(dǎo)率測試的難度。由于構(gòu)成紙張的聚合物纖維本征熱導(dǎo)率較低，以及纖維之間接觸熱阻較大，導(dǎo)致熱流難以有效傳導(dǎo)，其熱導(dǎo)率通常為 0.1～0.5W/（m?K）^[12] 。同時(shí)，紙張熱導(dǎo)率具有明顯的各向異性[13-14]，由于纖維排列較規(guī)則，面內(nèi)方向（即紙張的 x 和 y 方向）熱導(dǎo)率較高，而面外方向（即紙張的 z 方向）由于纖維之間的接觸熱阻較大，熱導(dǎo)率較低。此外，紙張的異質(zhì)性也可能導(dǎo)致測試結(jié)果的不一致。因此，如何針對紙張的特性，選擇合適的測試方法并優(yōu)化測試精度，仍是一個(gè)需要深入探討的問題。

本研究以芳綸紙為例，系統(tǒng)地研究了常用的瞬態(tài)導(dǎo)熱測試方法及其改進(jìn)的疊層方法在測試紙張面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)上的準(zhǔn)確性；在此基礎(chǔ)上提出了一種精準(zhǔn)測試紙張面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)的方法，即利用TPS測試疊層紙張的導(dǎo)熱系數(shù)，結(jié)合穩(wěn)態(tài)法測試出的紙張間的層間熱阻，推算出單層紙張的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)。同時(shí)，還分析了堆疊層數(shù)、施加壓力等對于測試結(jié)果的影響，探討了該方法在測試紙張面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)上的適用性。

1實(shí)驗(yàn)

1.1 樣品制備

本研究選取定量 40g/m² 、對位芳綸短切纖維與間位芳綸沉析纖維以 6：4 質(zhì)量比混合的芳綸紙作為研究對象，并通過加入六方氮化硼納米片填料的方式調(diào)控其導(dǎo)熱性能。原料具體為：對位芳綸短切纖維1 （6mm） ），中藍(lán)晨光化工研究設(shè)計(jì)院有限公司；間位芳綸沉析纖維，株洲時(shí)代橡塑元件開發(fā)有限責(zé)任公司；六方氮化硼納米片（質(zhì)量分?jǐn)?shù) 30% ，分散于異丙醇分散液），廣東晟鵬科技有限公司。

采用濕法造紙成形的方式，使用凱賽式抄片機(jī)制備芳綸紙[15。在芳綸漿料中加入不同比例的六方氮化硼納米片，制備出導(dǎo)熱芳綸紙[1-18]。芳綸紙的物理性質(zhì)如表1所示。

表1芳綸紙的物理性質(zhì)

Table1 Physical properties table of aramid paper

1. 2 性能測試

在室溫條件（ 25°C ，以下同）下，使用NETZSCH LFA 467 HyperFlash 的 In-plane 夾具、Laminate夾具和HotDiskTPS2500S的平板模塊對單張芳綸紙樣品進(jìn)行導(dǎo)熱系數(shù)測試。其中，瞬態(tài)方法如激光閃射法（LFA）測試遵循GB/T22588—2008《閃光法測量熱擴(kuò)散系數(shù)或?qū)嵯禂?shù)》，而TPS測試則依據(jù)ISO 22007-2： 2022 《Plastics——Determination of thermalconductivityand thermaldiffusivity》執(zhí)行。

在室溫條件下，使用HotDiskTPS2500S的各向異性模塊（5465F1，聚酰亞胺覆膜，紅色電纜）對堆疊芳綸紙樣品進(jìn)行導(dǎo)熱系數(shù)測試（ 10～80mW ，5～40s），并使用TIM-Tester熱阻導(dǎo)熱測試儀（德國林塞斯公司）測量堆疊樣品的層間熱阻。將其帶入HotDisk設(shè)備算法，求得穩(wěn)態(tài)法修正后的疊層法面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)。

在其他條件相同的前提下，分別改變紙張堆疊層數(shù)、施加壓力和層間接觸熱阻進(jìn)行導(dǎo)熱系數(shù)測試，探究堆疊因素對測試結(jié)果的影響。

2結(jié)果與討論

2.1傳統(tǒng)方法測試紙張導(dǎo)熱系數(shù)及其存在的問題

采用不同測試方法對同一批次芳綸紙樣品的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)進(jìn)行了測試，其中比熱容數(shù)據(jù)由差示掃描量熱分析（DSC）藍(lán)寶石法測量得到。根據(jù)測試過程中樣品的實(shí)際配置狀態(tài)，以下將LFAIn-plane夾具法稱為LFA單層法，LFALaminate夾具法稱為LFA疊層法，HotDisk設(shè)備平板模塊法稱為TPS單層法，HotDisk設(shè)備各向異性模塊稱為TPS疊層法。各方法測量芳綸紙面內(nèi)方向?qū)嵯禂?shù)如表2和圖1所示。

由表2和圖1可知，LFA單層法測試結(jié)果顯著高于其他方法，這主要受夾具材質(zhì)影響，LFA單層法假設(shè)熱量僅沿樣品面內(nèi)傳導(dǎo)，但芳綸紙的導(dǎo)熱系數(shù)遠(yuǎn)低于LFA夾具（合金，約 4W/（m?K）） ，導(dǎo)致部分熱量被夾具吸收，縮短半升溫時(shí)間，使熱擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算結(jié)果偏高。通過COMSOL對LFA單層法夾具建模（圖2）對以上機(jī)理進(jìn)行驗(yàn)證。由圖2可知，LFA夾具為合金材質(zhì)，由帶金屬棱的底座和環(huán)形開口蓋組成，激光通過底座孔輻照樣品中心后，熱量沿面內(nèi)方向傳導(dǎo)至環(huán)形開口監(jiān)測點(diǎn)。

表2不同方法測量芳綸紙面內(nèi)方向?qū)嵯禂?shù)

Table2 Differentmethods for measuring the in-plane thermal conductivity of aramid paper

對LFA單層法進(jìn)行以下假設(shè)：受到激光輻照后，樣品在面外方向迅速達(dá)到熱平衡，受輻照區(qū)域可簡化為理想熱源，此時(shí)熱量主要沿面內(nèi)方向傳導(dǎo)。利用COMSOL模擬了熱導(dǎo)率為 1000W/（m?K） 的薄膜和0.4W/（m?K） 的紙張?jiān)贚FA單層法測試中的熱傳導(dǎo)過程，提取溫度峰值時(shí)的熱場分布數(shù)據(jù)，結(jié)果如圖3所示。

圖1不同方法測量芳綸紙面內(nèi)方向?qū)嵯禂?shù)

Fig.1Thermalconductivityinthein-plane directionof aramid paperwasmeasured by differentmethods

圖2LFA單層法夾具的COMSOL建模

Fig.2COMSOL modeling ofLFA in-plane fixture

圖3COMSOL模擬的LFA單層法熱傳導(dǎo)過程

Fig. 3 COMSOL simulation of LFA single-layer thermal conduction process

圖3（a）為面內(nèi)導(dǎo)熱 1000W/（m?K） 薄膜的COMSOL模擬圖，模擬區(qū)域上半部分為夾具頂蓋，下半部分為薄膜樣品。圖3（b）為其等溫線分布，如圖3（b）所示，等溫線圖下方窄而細(xì)的長方形為薄膜，上方寬而大的長方形為夾具，可以看到薄膜內(nèi)等溫線垂直分布，表明其面外方向已達(dá)等溫狀態(tài)，熱量主要沿面內(nèi)方向從左至右傳導(dǎo)。夾具內(nèi)等溫線主要呈水平分布，熱量沿面外方向從下至上傳導(dǎo)，表明激光輻照熱量部分被夾具吸收，但其熱傳導(dǎo)主要限于面外方向，對面內(nèi)方向的熱傳導(dǎo)基本不做貢獻(xiàn)。由此可知，當(dāng)薄膜的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)足夠高時(shí)，激光輻照區(qū)域熱量可快速傳導(dǎo)至監(jiān)測點(diǎn)，且面外方向的熱梯度可忽略不計(jì)。盡管有部分熱量被夾具吸收，但薄膜面內(nèi)方向的熱傳導(dǎo)仍占據(jù)主導(dǎo)地位，符合LFA單層法測試的假設(shè)。

圖3c為面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù) 0.4W/（m?K） 紙張的COMSOL模擬，圖3（d）為其等溫線分布。由圖3（d）可知，與薄膜樣品相似，紙張內(nèi)等溫線近似垂直分布，但夾具內(nèi)等溫線呈小角度傾斜的豎直分布，表明夾具不僅吸收了部分輻照熱量，還在面內(nèi)方向形成了明顯的熱傳導(dǎo)路徑。由于夾具熱導(dǎo)率（ 4W/（m?K） ）遠(yuǎn)高于紙張熱導(dǎo)率（ 0.4W/（m?K）） ，熱量在面內(nèi)方向的傳導(dǎo)發(fā)生分流：部分在紙張內(nèi)沿面內(nèi)方向傳導(dǎo)至監(jiān)測點(diǎn)，另一部分先在左側(cè)被夾具吸收，沿夾具傳導(dǎo)至右側(cè)后，再重新注入紙張并到達(dá)監(jiān)測點(diǎn)。這種分流效應(yīng)使熱量的面內(nèi)方向傳導(dǎo)變?yōu)橛蓨A具和紙張共同貢獻(xiàn)，不再滿足LFA單層法假設(shè)。紙張的面內(nèi)方向?qū)釡y試結(jié)果偏高，因?yàn)榇藭r(shí)LFA設(shè)備實(shí)際測試的是夾具和紙張復(fù)合體的熱擴(kuò)散系數(shù)。

Bouguerra等通過測量木材的熱性能將TPS的應(yīng)用范圍從均勻材料測量拓展到了多孔不均勻材料測量，但與疊層法相比，TPS單層法的測量結(jié)果同樣表現(xiàn)出偏高的現(xiàn)象，其產(chǎn)生原因與LFA單層法相似。利用COMSOL模擬了熱導(dǎo)率為 50W/（m?K） 的薄膜和0.4W/（m?K） 的紙張?jiān)赥PS單層法測試中的熱傳導(dǎo)過程，提取溫度峰值時(shí)的熱場分布數(shù)據(jù)，結(jié)果如圖4所示。

TPS單層法的測試假設(shè)與LFA單層法類似，均要求樣品在面外方向迅速達(dá)到等溫狀態(tài)，使得熱量主要沿面內(nèi)方向傳導(dǎo)。如圖4（a）所示，TPS單層法測試時(shí)，2片樣品包夾探頭，外層再包覆隔熱材料（聚乙烯泡沫，熱導(dǎo)率 0.4W/（m?K） ，探頭兼具熱源和熱傳感器功能。

圖4（b）為熱導(dǎo)率 50W/（m?K） 薄膜的等溫線圖，其中模擬區(qū)域的中間部分為薄膜樣品，外圍部分為包夾的隔熱材料。由圖4（b）可知，薄膜內(nèi)等溫線垂直分布，表明其面外方向已達(dá)等溫狀態(tài)，熱量主要沿面內(nèi)方向從左至右傳導(dǎo)，與LFA單層法的薄膜樣品結(jié)果一致。圖4（c）為熱導(dǎo)率 0.4W/（m?K） 紙張的等溫線圖。由圖4（c）可知，紙張面內(nèi)等溫線分布混亂，表明其面外方向未達(dá)到等溫狀態(tài)，不符合TPS單層法假設(shè)。這是由芳綸紙的低導(dǎo)熱性和各向異性導(dǎo)致的，低導(dǎo)熱系數(shù)使得熱量在紙張面內(nèi)的傳導(dǎo)十分困難，而各向異性使得紙張的面內(nèi)熱導(dǎo)率顯著高于面外熱導(dǎo)率，熱量優(yōu)先沿面內(nèi)方向傳導(dǎo)，2種因素共同阻礙了紙張面外方向等溫狀態(tài)的建立。

由上述分析可知，LFA和TPS單層法有相似的測試假設(shè)。當(dāng)高導(dǎo)熱樣品進(jìn)行測試時(shí)，熱量主要在樣品內(nèi)部沿面內(nèi)方向傳導(dǎo)，可準(zhǔn)確測量面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)；當(dāng)?shù)蛯?dǎo)熱樣品進(jìn)行測試時(shí)，LFA單層法會因夾具吸熱導(dǎo)致熱量分流，而TPS單層法則難以形成面外方向的等溫狀態(tài)。因此，LFA和TPS單層法僅適用于高導(dǎo)熱樣品，而在低導(dǎo)熱樣品（如紙張）測試時(shí)易產(chǎn)生偏差。

圖4COMSOL模擬的TPS單層法熱傳導(dǎo)過程

Fig.4 COMSOL simulation of TPS single-layer thermal conduction process

可以通過疊加多個(gè)薄膜層克服傳統(tǒng)方法在低導(dǎo)熱微米級薄膜中的測量誤差。通過疊加多層薄膜，薄膜樣品轉(zhuǎn)換為塊狀樣品，傳熱模型從二維面內(nèi)傳導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)槿S空間傳導(dǎo)，避免了低導(dǎo)熱系數(shù)下樣品傳熱與數(shù)學(xué)模型不符的問題。疊層法假設(shè)樣品尺寸相對于熱源無限大，熱量僅在樣品內(nèi)部傳遞，這一傳熱模型適用于絕大多數(shù)樣品，尤其是低熱導(dǎo)率樣品，從而獲得了更廣的測試范圍。相較于單層法，疊層法在測量芳綸紙時(shí)所得結(jié)果更接近樣品的本征導(dǎo)熱系數(shù)。

然而，Gustavsson等[2使用TPS疊層測量了堆疊的銅片和聚酯纖維片，發(fā)現(xiàn)結(jié)果與文獻(xiàn)參考值仍存在差異，這主要是由堆疊樣品的層間熱阻導(dǎo)致。TPS疊層法測量芳綸紙時(shí)，因最低測試厚度為3mm ，需堆疊40～50層（單層約 0.06mm ）。堆疊樣品內(nèi)部存在大量界面，產(chǎn)生未知層間熱阻。若將堆疊樣品視為整體并等同于單層紙的熱性能，測試結(jié)果將忽略層間熱阻，導(dǎo)致與真實(shí)導(dǎo)熱系數(shù)產(chǎn)生偏差。

定性分析樣品層間接觸熱阻對測試產(chǎn)生的影響，結(jié)果如圖5所示。圖5（a）為50層芳綸紙堆疊樣品（厚度 3mm ，圖5（b）為假設(shè)的 3mm 超厚芳綸紙樣品（熱性能與普通芳綸紙一致）。如圖5（a）所示，在TPS疊層法測試堆疊50層的芳綸紙過程中，其內(nèi)部49個(gè)層間界面會阻礙熱傳導(dǎo)；在相同熱源下，與超厚芳綸紙（圖5（b））相比，堆疊50層的芳綸紙樣品的熱量更易沿面內(nèi)傳導(dǎo)，更難沿面外傳導(dǎo)。因此，TPS疊層法測得的導(dǎo)熱系數(shù)與單層芳綸紙相比，面內(nèi)方向偏大，面外方向偏小。

圖5堆疊芳綸紙樣品與純芳綸紙熱性能定性分析示意圖

Fig.5Schematicdiagramofqualitativeanalysisof thermal propertiesof stacked aramid paper and ultra aramid paper

2.2基于穩(wěn)態(tài)法修正的瞬態(tài)平面熱源法原理及其計(jì)算過程

以芳綸紙為例，根據(jù)上述分析，由于層間熱阻的存在，堆疊樣品的熱性能無法直接反映單張芳綸紙的特性。可從測試算法的角度進(jìn)一步分析該問題，式（1）為常用TPS測試設(shè)備HotDisk的測量公式。

式中， ΔT_ave（τ） 為樣品表面與HotDisk傳感器之間的溫度差，K； P₀ 為傳感器功率總輸出， W . r 為HotDisk的半徑， m ： 為與尺寸無關(guān)的時(shí)間依賴方程； t_i 為瞬態(tài)記錄開始的時(shí)間測量值，s； K_r 為樣品的面內(nèi)熱擴(kuò)散系數(shù)， mm²/s ： λ_m 為樣品的平均導(dǎo)熱系數(shù)， W/（m?K） 。

λ_m 的計(jì)算見式（2）。

式中， λ_a 為樣品的面外導(dǎo)熱系數(shù)， W/（m?K） λ_* 為樣品的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)， W/（m?K） 。

通過測量溫度的升高和反復(fù)迭代推導(dǎo)，HotDisk最終可以得到堆疊樣品的面內(nèi)熱擴(kuò)散系數(shù) K_r 和平均導(dǎo)熱系數(shù) λ_m ，此時(shí)依照導(dǎo)熱系數(shù)的定義可推導(dǎo)出式（3）。

式中， ρ 為樣品的密度， kg/m³ ； C_P 為樣品的質(zhì)量比熱容， J/（kg?K） ；以上2個(gè)物理量可通過其他方式（密度可采用精密天平測量法，比熱容可采用差示掃描量熱分析法）測得。將所有已知量帶入式（3）可最終得到面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù) λ 和面外導(dǎo)熱系數(shù) λ_a

由式（1～式（3）可知，TPS堆疊法的面內(nèi)與面外方向?qū)嵯禂?shù)，是由平均導(dǎo)熱系數(shù)轉(zhuǎn)換而來的。鑒于熱阻與導(dǎo)熱系數(shù)可相互轉(zhuǎn)化，若能定量測量包含層間熱阻的面外導(dǎo)熱系數(shù)，并將其帶入設(shè)備算法，即可修正TPS疊層法的面內(nèi)方向測試結(jié)果，提高測量精度。以此，本研究提出基于穩(wěn)態(tài)法（以德國林塞斯公司研發(fā)的TIM-Tester設(shè)備為例）修正的TPS法，結(jié)合瞬態(tài)與穩(wěn)態(tài)測試，消除層間熱阻影響，使測試結(jié)果更接近芳綸紙真實(shí)導(dǎo)熱系數(shù)，實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)測量。

依照上述方法，以芳綸紙手抄片樣品為例，檢驗(yàn)TIM-Tester的修正效果。首先使用TPS疊層法對樣品進(jìn)行初步測試，求出平均導(dǎo)熱系數(shù) λ_m 。表3為使用HotDisk設(shè)備測量的芳綸紙堆疊樣品的導(dǎo)熱系數(shù)與熱擴(kuò)散系數(shù)，其中比熱容由DSC藍(lán)寶石法測得。

修正后的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)一入

圖6基于穩(wěn)態(tài)法修正的瞬態(tài)平面熱源法的紙張導(dǎo)熱系數(shù)測試原理圖

由式（2）可得出 λ_m=0.1657W/（m?K）_? 。求得平均導(dǎo)熱系數(shù) λ_m 后，使用TIM-Tester熱阻導(dǎo)熱測試儀求出芳綸紙堆疊樣品面外導(dǎo)熱系數(shù) λ_a（TIM） ，帶入 λ_m 即可得到修正后的樣品面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)。使用TIM-Tester熱阻導(dǎo)熱測試儀測量了1～5層疊層數(shù)的芳綸紙樣品的面外方向總熱阻，結(jié)果如表4所示。

TIM-Tester測量的熱阻為包含樣品和設(shè)備接觸熱阻的總熱阻。假設(shè)樣品與設(shè)備的熱板和冷板的接觸熱阻相同，每張芳綸紙的熱阻均相同，2張芳綸紙之間的層間熱阻也相同，由此可得式（4）。

R=2R_⊥⊥+n?R_⊥⊥+（n-1）?R_⊥⊥=2R_⊥⊥+

n?（R_☉+R_?）-R_?

式中， R 為TIM-Tester測得的總熱阻， K?cm²/W ：n 為樣品的疊層數(shù)量； R_☉ 為紙張表面與設(shè)備的接觸熱阻， K?cm²/W ； R_☉ 為單張芳綸紙的熱阻， K?cm²/W R_☉ 為2張芳綸紙之間的層間熱阻， K?cm²/W 。

本次測試使用的疊層樣品的尺寸為 2.5cm× 2.5cm ，接觸面積為 6.25cm² 。將TIM-Tester測量的總熱阻 ?K?cm²/W ）除以接觸面積以轉(zhuǎn)換為熱阻（K/W），以樣品的疊層數(shù)量 n 為橫坐標(biāo)，總熱阻 R 為縱坐標(biāo)作圖并擬合，可得到疊層數(shù)量-總熱阻直線，該直線的斜率為 R_☉+R_☉ ，截距為 2R_☉-R_☉ ，如圖7所示。

圖7疊層數(shù)量-熱阻擬合直線圖

Fig.7Stacking number-thermal resistance fitting line graph

表3修正前TPS疊層法測量的芳綸紙堆疊樣品導(dǎo)熱系數(shù)與熱擴(kuò)散系數(shù)Table3Termalconductivityand thrmaldiffusioncoeffcent tableofaramid paper bricks measuredbyPSanisotropic module before correction

表4TIM-Tester測量不同疊層數(shù)量芳綸紙樣品總熱阻Table 4TIM-Tester measurementof totalthermalresistance of aramid papersamples withdiffrent stacking numbers

圖7所得直線的斜率為1.2704，截距為 1.2426. 已知 R_*+R_*=1.2704K/W 。當(dāng)疊層數(shù)量為79層時(shí)，堆疊樣品面外方向熱阻值 R_a 的計(jì)算見式（5）。

R_a=79?R_ac+78?R_E≈79?（R_ac+R_E）

估算可知 R_a≈100.3616K/W ，由熱阻的定義可推導(dǎo)式 （6）_? 。

式中， R 為熱阻，K/W； d 為傳熱厚度， m ； s 為傳熱面積， m² ； λ 為導(dǎo)熱系數(shù)， W/（m?K） 。79層疊層的芳綸紙堆疊樣品厚度為 6mm ；尺寸為 3cm×3cm 求得面積 s 為 0.0009m² ： R_a 為 100.3616K/W ；帶入以上所有數(shù)據(jù)可計(jì)算得TIM-Tester測量的芳綸紙堆疊樣品面外導(dǎo)熱系數(shù) （204號

由式（②計(jì)算 λ_m=0.1657W/（m?K） 可求出TIM-Tester修正后的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù) 見表5。

由表5可知，經(jīng)過穩(wěn)態(tài)法修正后的TPS疊層法的測試結(jié)果，相較于修正前更小。這一變化與堆疊樣品相較于單張芳綸紙?jiān)跓嵝阅苌系亩ㄐ耘袛嘞喾?，修正后的結(jié)果更接近芳綸紙的真實(shí)導(dǎo)熱系數(shù)。

2.3紙張堆疊因素對修正疊層法導(dǎo)熱測試的影響

2.3.1紙張堆疊層數(shù)對導(dǎo)熱測試的影響

HotDisk設(shè)備的測試假設(shè)為：熱源提供的熱量僅在樣品內(nèi)部進(jìn)行傳導(dǎo)[2]。若堆疊樣品過薄，則熱流可能在垂直方向上穿透樣品導(dǎo)致熱逸散，為滿足這一假設(shè)，在實(shí)際的測試中，樣品堆疊厚度必須超過設(shè)備的探測深度。探測深度是指能檢測到的從熱源任何一個(gè)方向傳出的熱流距離，計(jì)算見式（7）。

式中， ΔP 為設(shè)備的探測深度， mm ； α 為樣品的面外方向熱擴(kuò)散系數(shù)， mm²/s . χ_t 為測試時(shí)間，s。

HotDisk設(shè)備測試假設(shè)的滿足依賴于樣品的堆疊厚度，當(dāng)樣品堆疊厚度超過設(shè)備的探測深度時(shí)，傳感器所能探測的范圍被樣品完全覆蓋，傳導(dǎo)到探測范圍外的熱量不被計(jì)算進(jìn)HotDisk的算法中，此時(shí)探測范圍內(nèi)便可視為熱量僅在樣品內(nèi)部進(jìn)行傳導(dǎo)。

以上述研究中修正疊層法測量的芳綸紙為例，其面外方向熱擴(kuò)散系數(shù)為 0.05mm²/s ，測試時(shí)間為 10s ，則探測深度為 1.41mm ，即是堆疊塊的最小厚度。在實(shí)際的測試中，測試時(shí)間在5～40s的范圍內(nèi)波動(dòng)，取最大值40s的情況下，探測深度為 2.83mm ，芳綸紙樣品在堆疊到 3mm 厚度時(shí)依然滿足HotDisk設(shè)備的測試假設(shè)。為研究堆疊層數(shù)對TIM-Tester修正的TPS測試結(jié)果的影響，制備了3、4、 5mm 厚度的芳綸紙堆疊樣品并測試，結(jié)果如表6所示。

由表6可知，疊層樣品厚度超過 3mm 后，增加層數(shù)對測試結(jié)果影響不顯著，符合HotDisk設(shè)備的測試假設(shè)。結(jié)果的輕微波動(dòng)可能源于HotDisk設(shè)備誤差（準(zhǔn)確度 5% ）及操作誤差。修正后面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)差為0.0068，方差為0.00005，表明TIM-Tester修正的TPS疊層法具有良好可重復(fù)性。

2.3.2紙張施加壓力對導(dǎo)熱測試的影響

為研究施加壓力對TIM-Tester修正的TPS測試結(jié)果的影響，測試了25和 300N 壓力下的芳綸紙堆疊樣品（加壓夾具： 5cm×5cm ，堆疊層數(shù)：24層），結(jié)果如表7所示。

由表7可知，測試壓力增加后，疊層樣品的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)略有上升。由于紙張為多孔材料，內(nèi)部存在大量空氣[22，壓力可能導(dǎo)致紙張輕微形變，排出了部分空氣[23]，從而提升了整體導(dǎo)熱性能。

表5TPS疊層法修正前后芳綸紙面內(nèi)方向?qū)嵯禂?shù)

Table 5In-plane thermal conductivity of the aramid paper before and after TPS stacking method correction

表6不同堆疊層數(shù)下芳綸紙堆疊樣品導(dǎo)熱系數(shù)Table6 Thermal conductivity of aramid paper bricks with different stacking layer！

表7不同施加壓力下芳綸紙堆疊樣品導(dǎo)熱系數(shù)

Table 7.Thermal conductivity of aramid paper bricks under different applied pressures

表8TIM-Tester修正的TPS疊層法測量不同BNNS質(zhì)量占比芳綸紙導(dǎo)熱系數(shù)表Table8Measurementof termalconductivityofaramid paper withdiferentBNNS massratios usingTIM-Tester modifiedTPS stackingmethod

2.4修正疊層法測試紙張導(dǎo)熱系數(shù)的應(yīng)用

以納米氮化硼/芳綸紙為例，導(dǎo)熱芳綸紙是新型紙基材料研究的重點(diǎn)2，其面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)的準(zhǔn)確測量是結(jié)構(gòu)功能件設(shè)計(jì)的前提。氮化硼（BN）是目前制備高導(dǎo)熱型絕緣材料的理想填料，其介電常數(shù)和介電損耗值相對最低（接近聚合物），具有極好的高溫絕緣電阻和電擊穿強(qiáng)度，尤其在進(jìn)入納米尺寸后，氮化硼納米片（BNNS）的熱導(dǎo)率出現(xiàn)顯著提升。為探究TIM-Tester修正的TPS疊層法在高導(dǎo)熱性能樣品測試中的適用性，通過在抄造過程中添加六方BNNS（導(dǎo)熱系數(shù) gt;300W/（m?K）^[24-25]） ，制備了不同BNNS質(zhì)量占比的導(dǎo)熱芳綸紙手抄片。

BNNS可顯著提升芳綸紙導(dǎo)熱性能，且導(dǎo)熱系數(shù)隨BNNS質(zhì)量占比增加而上升[25]。在抄造過程中改變BNNS的質(zhì)量占比可獲得不同梯度BNNS質(zhì)量占比的芳綸紙樣品，從而實(shí)現(xiàn)芳綸紙導(dǎo)熱系數(shù)的調(diào)節(jié)。不同BNNS質(zhì)量占比樣品的測試結(jié)果見表8。

圖8為TIM-Tester修正的TPS疊層法測量不同BNNS質(zhì)量占比芳綸紙導(dǎo)熱系數(shù)。由表8和圖8可知，在紙張樣品中BNNS的質(zhì)量占比發(fā)生變化后，TIM-Tester修正后的測試結(jié)果仍能夠正確反映出BNNS/芳綸紙面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)的變化趨勢，且總是相較于修正前的測試結(jié)果更小。這一變化與純芳綸紙的導(dǎo)熱系數(shù)測試結(jié)果一致，反映了層間熱阻的修正對于準(zhǔn)確測試紙張導(dǎo)熱系數(shù)的意義。

圖8TIM-Tester修正的TPS疊層法測量不同BNNS質(zhì)量占比芳綸紙導(dǎo)熱系數(shù)圖

Fig.8Measurementof thermalconductivityof aramid paper with different BNNS mass ratios using TIM-Tester modified TPS stackingmethod

3結(jié)論

傳統(tǒng)導(dǎo)熱系數(shù)測試方法在測量低導(dǎo)熱性能的紙基材料時(shí)存在顯著誤差。本研究通過理論分析與COMSOL數(shù)值模擬相結(jié)合的方式，系統(tǒng)揭示了誤差產(chǎn)生的根本原因：激光閃射單層法因夾具吸熱導(dǎo)致熱量分流，瞬態(tài)平面熱源單層法則因紙張難以在面外方向形成等溫狀態(tài)，均不滿足各自測試方法的基本假設(shè)，導(dǎo)致測量結(jié)果顯著偏高。此外，本研究還定性分析了瞬態(tài)平面熱源法疊層測試中層間熱阻的影響，指出堆疊樣品中大量界面阻礙熱流傳導(dǎo)，進(jìn)一步放大了誤差，使測得的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)偏大，面外導(dǎo)熱系數(shù)偏小。

針對上述問題，本研究提出了一種基于穩(wěn)態(tài)熱阻法修正的瞬態(tài)平面熱源法，建立了熱導(dǎo)率與層間熱阻之間的定量關(guān)系，通過引人穩(wěn)態(tài)法測得的面外總熱阻，有效消除了層間接觸熱阻對瞬態(tài)測試結(jié)果的干擾，從而準(zhǔn)確反推出單層紙張的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)。實(shí)驗(yàn)研究表明，該方法在紙張總厚度超過 3mm 時(shí)，可有效避免瞬態(tài)測試中的熱流逸散；同時(shí)施加壓力控制在 0.12MPa 以下時(shí)，可最大限度維持紙張結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，從而保證測試的重復(fù)性與準(zhǔn)確性。在此優(yōu)化條件下，所測得芳綸手抄片的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)為0.41W/（m?K） ，較未經(jīng)修正的結(jié)果（ 0.69W/（m?K） 更接近其真實(shí)導(dǎo)熱性能。進(jìn)一步地，將該修正方法應(yīng)用于不同氮化硼質(zhì)量占比的導(dǎo)熱芳綸紙測試中，驗(yàn)證了其適用于改性高導(dǎo)熱紙基材料的能力。

考慮到當(dāng)前紙基材料在導(dǎo)熱性能測試方面尚缺乏統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)，而傳統(tǒng)方法在低熱導(dǎo)率薄層材料測試中存在顯著局限，本研究所提出的修正方法為紙基及類似薄層材料的熱導(dǎo)率測試提供了切實(shí)可行的解決方案，為未來紙基材料的導(dǎo)熱性能優(yōu)化和熱管理設(shè)計(jì)提供了有價(jià)值的參考。

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