用于生理信息感知的雙模態(tài)柔性傳感器的設(shè)計(jì)與制備

中圖分類號(hào)：TP212 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

Design and Preparation of Dual-mode Flexible Sensor for Physiological Information Sensing

QIN Mingze1 ，LI Yang1，2，LIN Qinhui

（1.School of Information Science and Enginering，University of Jinan，Jinan 25O022，Shandong，China; 2.School of Integrated Circuits，Shandong University，Jinan 25Oi01，Shandong，China）

Abstract：Tosolve theproblem thatitwas dificult fortraditional flexiblesensors tosimultaneouslycapturedual-mode physiological signalsandrealize dual-mode physiological information monitoring，adual-mode flexible sensor wasdesigned and prepared.The pressure andtemperature response characteristicsofthe sensor were investigated separately bychanging thecontrolvariables.Theresults showthat thesensor notonly hasalowerpressureresponselimit，ashorterresponse and recoverytime，and good bending and pressing durability，but alsoexhibitsa higherof temperaturesensitivity，ashorter response time，and a wider temperature detection range.Byataching the prepared dual-mode flexible sensor to the human wrist，the sensing of dual-mode physiological signals of body temperature and pulse is accomplished.

Keywords： flexible sensor； dual-mode sensing；physiological signal monitoring；integrated system

隨著柔性電子科技的發(fā)展與醫(yī)療監(jiān)測(cè)水平的提高，一大批面向醫(yī)療輔助領(lǐng)域的可穿戴柔性傳感器不斷涌現(xiàn)[1-8]，常見的柔性傳感器通過貼附人體皮膚感知各類生理信息（例如皮膚壓力、皮膚溫度等信息）[9-13]。這些用作感知人體生理信號(hào)的柔性傳感器的形式主要包括電阻式、電容式、摩擦電式以及用于檢測(cè)微弱生理信號(hào)的電極貼片式等[14-15]，這些設(shè)備通常獨(dú)立工作，只能完成對(duì)被檢測(cè)者的某種生理信息的監(jiān)測(cè)任務(wù)[16-17]。由于傳統(tǒng)的醫(yī)療設(shè)備難以隨身攜帶，并且它們不可穿戴的特性給人們健康監(jiān)測(cè)帶來了不可避免的時(shí)空局限性，因此，具有多維度感知能力的柔性集成傳感設(shè)備是當(dāng)前柔性電子領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[18-20] 。

雙模態(tài)柔性傳感器通常是指將2種不同功能的傳感單元集成到一個(gè)器件的柔性傳感器，用于實(shí)現(xiàn)組合功能，搭建功能齊全的監(jiān)測(cè)系統(tǒng)[21-23]。Hozumi等[24]開發(fā)了一種將葡萄糖傳感器與體溫傳感器集成的片狀傳感單元，組合完成人體汗液中葡萄糖等有機(jī)物以及體溫的監(jiān)測(cè)，在可穿戴醫(yī)療科技與疾病預(yù)防領(lǐng)域邁出了一大步。He等[25研究了一個(gè)將紡織型汗液傳感器件與紡織型電致發(fā)光陣列相結(jié)合的系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了汗液中部分無機(jī)鹽含量監(jiān)測(cè)與顯示于可穿戴衣物上。雙模態(tài)柔性傳感器是未來柔性可穿戴設(shè)備領(lǐng)域發(fā)展的方向之一[26-27]，因此，研發(fā)一種能感知雙模態(tài)信號(hào)（包括觸覺壓力信號(hào)和體溫信號(hào)）的可穿戴設(shè)備對(duì)于醫(yī)療輔助領(lǐng)域的發(fā)展具有十分重要的意義[28-29] 。

本文中基于二維度生理信息的采集策略，采用靜電紡絲技術(shù)與澆筑固化等簡(jiǎn)單工藝制備一種雙模態(tài)信息感知與可視化交互的高度集成式柔性傳感器。首先引入微結(jié)構(gòu)與紡絲結(jié)構(gòu)提升整體可穿戴設(shè)備的性能，并測(cè)試這種雙模傳感器的壓力傳感特性和溫度傳感特性；然后，結(jié)合所提出器件的特性搭建一套雙模態(tài)人體生理信號(hào)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，包括脈搏壓力監(jiān)測(cè)、體表溫度監(jiān)測(cè)等應(yīng)用場(chǎng)景

1雙模態(tài)柔性傳感器的制備與表征

1.1 雙模態(tài)柔性傳感器的制備

雙模態(tài)柔性傳感器包括柔性壓力傳感和柔性溫度傳感2個(gè)部分。

1. 1. 1 柔性壓力傳感部分的制備

柔性壓力傳感部分采用傳統(tǒng)平行板電容結(jié)構(gòu)[30]，頂部為銅電極，底部為聚二甲基硅氧烷（PDMS）與銀電極，中間層是超級(jí)離子電容傳感層。頂部銅電極是商用 0.06mm 厚銅膠帶。底部PDMS與銀電極的制作方法是將PDMS與交聯(lián)劑以質(zhì)量比10：1 均勻混合，之后澆筑在帶有微結(jié)構(gòu)的三維（3D）打印模板上，并將其置于溫度為 80^°C 的環(huán)境中 5h ，再取下固化后的PDMS薄膜，最后將其微結(jié)構(gòu)一面經(jīng)磁控濺射工藝生長(zhǎng)一層金屬銀（參數(shù)：氬氣體積流量為 1.2×10^-3m³/h ，濺射氣體壓強(qiáng)為 2Pa ，直流功率為80W，濺射時(shí)間為 15min ），最終獲得PDMS與銀電極。

超級(jí)離子電容傳感層的制備：首先，配制的熱塑性聚氨酯（TPU）的質(zhì)量濃度為 200g/L 的黏性溶液，溶劑為N， N- 二甲基甲酰胺（DMF）；其次，采用靜電紡絲工藝（如圖1所示），將TPU溶液在外電壓為 20kV 、推進(jìn)速率為 0.5mL/h 的條件下紡絲10h 制備TPU纖維膜；然后，在常壓、溫度為 的條件下，取下纖維膜浸泡于1-乙基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽溶液（［EMIM]TFSI離子液體）中 2h ；最后，取出纖維膜，烘干"^1h"后即獲得了超級(jí)離子電容傳感層

1. 1. 2 柔性溫度傳感部分的制備

柔性溫度傳感部分采用熱敏電阻式三明治結(jié)構(gòu)[31]，頂部為銅電極，底部為PDMS與銀電極，中間層為溫度傳感層。其中，頂部電極與底部電極的制備方法與壓力傳感部分一致，故不再贅述

溫度傳感層的制備：首先，配制TPU、聚（3，4-乙撐二氧噻吩）（PEDOT）-聚苯乙烯磺酸鹽（PSS）與氯化鋰的二甲基亞礬（DMSO）溶液的混合溶液（取 ） 1g PEDOT-PSS、 0.5g 氯化鋰溶解于5mL 的DMSO溶劑中）；然后，采用靜電紡絲工藝，將上述混合溶液在外電壓為 20‰ 、推進(jìn)速率為0.5mL/h 的條件下靜電紡絲 ^10h 制備獲得溫度傳感纖維膜。

1.2 測(cè)試表征

采用Regulus-8100型掃描電子顯微鏡（SEM，日本Hitachi公司）和Aztec型能量色散X射線譜儀（EDS，日本Hitachi公司）觀察、表征雙模態(tài)柔性傳感器的關(guān)鍵紡絲傳感層和底電極的表面形貌和元素分布。采用BF01-37型機(jī)械撞擊測(cè)試臺(tái)（瑞士Lin-Mot公司）、電阻抗源表測(cè)試儀（2450數(shù)字源表，美國(guó)Keithley公司）和數(shù)字電橋（LCR）源表測(cè)試儀（E4980A源表，美國(guó)Keithley公司）測(cè)試傳感器的電學(xué)性能。

2 結(jié)果與表征

2.1 柔性集成傳感器的結(jié)構(gòu)與表征

雙模態(tài)柔性傳感器的器件結(jié)構(gòu)及各傳感層的SEM圖像與EDS譜圖如圖2所示。由圖2（a）可以看到，該傳感器整體采用垂直的疊層結(jié)構(gòu)，從下至上分別是底電極PDMS與銀電極、由TPU與PEDOT-PSS與氯化鋰構(gòu)成的溫度傳感纖維膜、由TPU與[EMIM]TFSI離子液體構(gòu)成的壓力傳感纖維膜、銅電極、聚酰亞胺（PI）。從圖2（b）的SEM圖像可以看出，底電極PDMS與銀電極表面的金字塔型微結(jié)構(gòu)長(zhǎng)度、寬度約為 300μm ，高度約為 200μm 。從圖2（c）中底電極PDMS與銀電極平面的EDS譜圖可知，底部PDMS上均勻分布大量銀元素。從圖2（d）的SEM圖像可以看出，壓力傳感纖維膜由靜電紡絲纖維交織構(gòu)成，EDS譜圖顯示纖維中含氧、硫元素，進(jìn)一步證明了其組分包含［EMIM]TFSI離子液體。圖2（e）中的SEM圖像與EDS譜圖表明，溫度傳感纖維膜是靜電紡絲工藝制備，并且硫、氮、鋰元素的分布驗(yàn)證傳感器含有PEDOT-PSS和氯化鋰組分。

1—熱塑性聚氨酯與聚（3，4-乙烯二氧噻吩）-聚苯乙烯 磺酸鹽與氯化鋰;2—聚酰亞胺；3—銅電極；4—熱塑性 聚氨酯與1-乙基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽溶液； 5—聚二甲基硅氧烷與銀電極。

（a）雙模態(tài)柔性傳感器結(jié)構(gòu)示意圖

圖2雙模態(tài)柔性傳感器結(jié)構(gòu)及其各部分的微觀形貌與化學(xué)成分

2.2 雙模態(tài)柔性傳感器的綜合性能

針對(duì)雙模態(tài)柔性傳感器可將二維信息感知融合的特點(diǎn)，分別從壓力傳感性能和溫度傳感性能2個(gè)方面測(cè)試傳感器的綜合性能。

2.2.1 壓力感應(yīng)性能

柔性壓力傳感器件的壓力響應(yīng)相關(guān)電學(xué)性能如圖3所示。如圖3（a）所示，[EMIM]TFSI離子液體的含量對(duì)浸泡后的TPU紡絲膜的性能具有顯著影響。經(jīng)EMIM]TFSI離子液體的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 75% 的溶液處理得到的器件，在施加壓力為 0～20kPa 時(shí)具有極高的靈敏度，當(dāng)施加壓力為 20kPa 時(shí)，傳感器的電容變化是初始狀態(tài)的30000倍。另外，壓力傳感器件的最小響應(yīng)極限是檢測(cè)壓力傳感器的重要性能指標(biāo)，由圖3（b）可以看出，傳感器的壓力響應(yīng)極限可達(dá) 1Pa 左右，能夠感知微小的壓力變化。壓力傳感器的響應(yīng)、恢復(fù)時(shí)間的檢測(cè)結(jié)果如圖3（c）所示。由圖可以看出，在施加壓力為 50Pa 時(shí)，傳感器的響應(yīng)時(shí)間小于 10ms ，恢復(fù)時(shí)間小于 20ms 。這種極短的響應(yīng)、恢復(fù)時(shí)間與器件的微結(jié)構(gòu)和纖維膜內(nèi)部和表面無黏附性有關(guān)。

為了驗(yàn)證制備的壓力傳感器件具有良好的壓力與彎折耐久特性，對(duì)其施加長(zhǎng)時(shí)間的加-卸載壓力的耐久性測(cè)試，結(jié)果如圖3（d）所示。由圖可見，當(dāng)傳感器經(jīng)歷超過4000次的循環(huán)壓力測(cè)試后，仍能表現(xiàn)出相對(duì)穩(wěn)定的電容響應(yīng)，并且與循環(huán)500、3500次的電容波形對(duì)比可以發(fā)現(xiàn)，傳感器對(duì)壓力響應(yīng)幾乎不變。此外，為了驗(yàn)證傳感器的抗彎折性能，對(duì)傳感器進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間的彎曲-拉直的循環(huán)測(cè)試，結(jié)果見圖3（e）。結(jié)果顯示，當(dāng)傳感器被彎折循環(huán)超過4000次時(shí)，器件的彎折電容變化響應(yīng)依然保持相對(duì)穩(wěn)定，彎折循環(huán)500、3500次的電容波形十分相似。

綜上分析，本文中制備的柔性壓力傳感器件具有良好的靈敏度、低檢測(cè)下限、快速響應(yīng)時(shí)間以及良好的壓力與彎折耐久性。

2.2.2 溫度感應(yīng)性能

柔性溫度傳感器件的溫度響應(yīng)電學(xué)性能如圖4所示。首先測(cè)試不同材料制備的溫度傳感器件的溫度響應(yīng)曲線，結(jié)果見圖4（a）。由圖可知：當(dāng)紡絲材料為TPU與氯化鋰時(shí)，該導(dǎo)電纖維膜對(duì)溫度響應(yīng)的靈敏度較低。這是由于TPU的疏水特性使得氯化鋰難以附著于紡絲纖維上。當(dāng)紡絲材料為TPU與PEDOT-PSS時(shí)，纖維膜對(duì)溫度響應(yīng)的靈敏度適中。當(dāng)紡絲材料為TPU、PEDOT-PSS與氯化鋰時(shí)，纖維膜對(duì)溫度響應(yīng)的靈敏度較高，因此本文中采用TPU、PEDOT-PSS與氯化鋰紡絲纖維膜作為溫度傳感層。

為了檢測(cè)溫度傳感器件在較大的溫度范圍內(nèi)響應(yīng)特性，測(cè)試了器件在溫度 30～100°C 的響應(yīng)，結(jié)果見圖4（b）。結(jié)果顯示，器件對(duì)溫度響應(yīng)的靈敏度逐漸減小。如圖4（c）所示，該溫度傳感器在溫度 30～40^°C 具有較高靈敏度，可以清晰地分辨 1^°C 的溫差，溫度每升高或降低 1^°C ，都會(huì)發(fā)生階躍響應(yīng)。該溫度傳感器的響應(yīng)時(shí)間如圖4（d）所示。結(jié)果顯示，當(dāng)溫度從 30^qC 升高到 31^°C 時(shí)，傳感器產(chǎn)生相應(yīng)的電阻變化的時(shí)間僅僅 750ms 。綜上分析，本文中制備的溫度傳感器件具有靈敏度良好、分辨率高、響應(yīng)時(shí)間短等優(yōu)點(diǎn)。

2.3 雙模態(tài)柔性傳感器的傳感機(jī)制

超級(jí)離子電容壓力傳感器件的工作機(jī)制是在施壓狀態(tài)下電極板電荷誘導(dǎo)發(fā)生雙電子層，如圖5（a）所示。以下用傳統(tǒng)模型闡述雙電子層（electricdoublelayer，EDL）效應(yīng)，雙電子層電容可等效為亥姆霍茲層電容 C_H 與擴(kuò)散層電容 C_p 相串聯(lián)的電路，故雙電子層壓容傳感器的電容 C_EDL 表達(dá)式為

式中： ψ（d，ε，ρ，φ，T） 為集亥姆霍茲層厚度 d 、電介質(zhì)介電常數(shù) ε 、離子類型及其質(zhì)量濃度 ρ 、表面電位φ 以及溫度 T 的組合參數(shù);A為接觸面積； η 為光滑面積光潔度。

從上述公式中可知，接觸面積和離子含量的增加可以使電容增大，兩者之間成正比關(guān)系。當(dāng)傳感器處于無壓力狀態(tài)時(shí)，離子纖維兩端的電極板之間的距離較大，此時(shí)離子纖維中的電荷狀態(tài)處于非約束狀態(tài)。［EMIM］TFSI離子液體使得纖維間攜帶豐富的電荷，但是，當(dāng)施壓狀態(tài)發(fā)生后，離子纖維體積減小，纖維之間的空隙減少，越來越多的離子纖維靠近兩端電極。兩端電極擁有大量電荷載流子與離子液體電解質(zhì)中的大量離子電荷呈現(xiàn)強(qiáng)靜電作用，導(dǎo)致極性相反的離子被吸引到電極表面，而電荷性質(zhì)相同的離子因互斥作用而遠(yuǎn)離電極表面，使得壓力傳感器件具有高靈敏度的特性。

溫度傳感器件的傳感機(jī)制如圖5（b）所示。本文中制備的柔性溫度傳感器件的主要成分是TPU、PEDOT-PSS與氯化鋰。TPU提供了紡絲膜的基體材質(zhì)，連通傳感器內(nèi)部的三維骨架，從而有利于載流子的流通；PEDOT-PSS與氯化鋰是溫度感知材料，其中PEDOT-PSS具有獨(dú)特的核殼結(jié)構(gòu)，導(dǎo)電但疏水的內(nèi)核PEDOT被絕緣但親水的PSS所包圍，使得每個(gè)PEDOT-PSS核殼體之間電子遷移受阻。當(dāng)溫度升高時(shí)，PSS周圍的水分子因熱運(yùn)動(dòng)而失去，即被釋放到外部環(huán)境。水分子的失去使得核殼結(jié)構(gòu)收縮，相鄰的PEDOT內(nèi)核間距減小，增強(qiáng)了電子在PEDOT內(nèi)核之間的躍遷，因此，當(dāng)溫度傳感層被加熱時(shí)，內(nèi)核之間的電子躍遷數(shù)量大幅增加，整個(gè)溫度傳感層三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的電阻減小，溫度傳感層表現(xiàn)出電阻隨著溫度升高而減小的現(xiàn)象

3 雙模態(tài)柔性傳感器的應(yīng)用

本文中制備的雙模態(tài)柔性傳感器在生理信號(hào)監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用結(jié)果如圖6所示。將雙模態(tài)柔性傳感器中心固定于手腕橈動(dòng)脈處，使得觸覺壓力信號(hào)作用于超級(jí)離子電容傳感器，結(jié)果見圖6（a）。由圖可見：傳感器能夠精確捕獲脈搏信號(hào)波形，并且脈搏響應(yīng)程度可達(dá)初始電容的100倍以上。由電容波形信號(hào)可以清晰地分辨出主波（P波）、潮波［又稱重搏前波（D波）和重搏波（T波）3種脈搏波形

將雙模態(tài)柔性傳感器一面固定于人體手腕處，一面貼近熱水杯或者冰棒，環(huán)境溫度使得皮膚溫度發(fā)生改變，進(jìn)一步作用于溫度傳感器件上，結(jié)果見圖6（b）。由圖可見，傳感器能夠精確捕獲溫度變換信號(hào)，并且溫度變化的響應(yīng)可以由電流變化實(shí)時(shí)反映，由電流信號(hào)可以清晰地分析高溫、低溫及其變化過程。檢測(cè)結(jié)果顯示，經(jīng)過熱水杯的加熱，人體皮膚溫度快速上升，相似地，經(jīng)過冰棒的冷卻，人體表皮溫度快速下降，表明該傳感器能夠?qū)崟r(shí)監(jiān)測(cè)體表溫度信號(hào)并顯示體溫

由于本文中使用2個(gè)獨(dú)立的信號(hào)采集電路來分別捕獲雙模態(tài)柔性傳感器的信號(hào)，因此串?dāng)_效應(yīng)較小。

4結(jié)語(yǔ)

本文基于雙模態(tài)生理信息感知融合的策略，提出了一種基于雙模態(tài)柔性傳感器（壓力和溫度）集成的三維立體結(jié)構(gòu)的可穿戴設(shè)備，研究了2個(gè)傳感器件結(jié)構(gòu)與感知性能，展示了其在雙模態(tài)感知與可視化交互的醫(yī)療保健領(lǐng)域的應(yīng)用。通過簡(jiǎn)單的靜電紡絲工藝即可制備2種核心傳感層，即超級(jí)離子電容壓力傳感層和溫度傳感層，采用簡(jiǎn)單的模板法制備微結(jié)構(gòu)電極的方式可以實(shí)現(xiàn)雙模態(tài)柔性傳感器的制備。所制備的雙模態(tài)柔性傳感器具有優(yōu)秀的感知性能，包括壓力傳感器件的高響應(yīng)性、高靈敏度、響應(yīng)與恢復(fù)時(shí)間短以及壓力與彎折耐久性好等，溫度傳感器件的寬檢測(cè)范圍、響應(yīng)時(shí)間短以及體溫段的靈敏度類似線性等。利用高集成器件的優(yōu)點(diǎn)，設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了雙模態(tài)柔性傳感器在人體生理信號(hào)的監(jiān)測(cè)（包括脈搏和體溫），為可穿戴設(shè)備在醫(yī)療保健領(lǐng)域的應(yīng)用提供了參考。

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