• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    電噴霧發(fā)射極超潤(rùn)濕性ZnO納米線覆層的電沉積制備工藝

    2025-03-18 00:00:00劉遠(yuǎn)港張彥張杰黃海靈何世權(quán)
    河北工業(yè)科技 2025年1期
    關(guān)鍵詞:發(fā)射極

    摘 要:為提高電噴霧發(fā)射極的離子液傳輸效率,使用電沉積方法在發(fā)射極微錐陣列結(jié)構(gòu)表面制備ZnO納米線覆層形成多維復(fù)合結(jié)構(gòu),以改善其潤(rùn)濕性能。首先,通過(guò)電化學(xué)測(cè)試掃描了ZnO沉積過(guò)程中的線性伏安曲線,尋找合適的沉積電位范圍;然后,通過(guò)單因素試驗(yàn)研究了沉積電位和沉積時(shí)間對(duì)ZnO形貌的影響,并分析了六亞甲基四胺(hexamethylenetetramine,HMT)對(duì)ZnO納米線形貌的調(diào)控作用。結(jié)果表明:當(dāng)沉積電位為-2 V、沉積時(shí)間為3 h時(shí),可獲得良好的六方纖鋅礦晶體結(jié)構(gòu)ZnO納米線;前驅(qū)溶液中六水合硝酸鋅與HMT物質(zhì)的量比為0.006 25∶0.003 125時(shí),HMT可顯著抑制ZnO納米線非極性面的生長(zhǎng)。使用上述工藝參數(shù)制備出的ZnO納米線覆層與1-乙基-3甲基咪唑四氟硼酸鹽(1-ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate,EMI-BF4)離子液體接觸時(shí)所形成的接觸角接近0°,能有效提高電噴霧發(fā)射極表面的離子液體潤(rùn)濕性。ZnO納米線覆層的電沉積制備工藝可為離子液體電噴霧推力器的設(shè)計(jì)與改進(jìn)提供重要的參考。

    關(guān)鍵詞:特種加工工藝;離子液體電噴霧推力器;發(fā)射極;超潤(rùn)濕;ZnO納米線;電沉積

    中圖分類號(hào):TQ153.3 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A DOI: 10.7535/hbgykj.2025yx01012

    Electrodeposition process for preparing super-wettable ZnO nanowire coatings on electrospray emitter

    LIU Yuangang1, ZHANG Yan1, ZHANG Jie1, HUANG Hailing2, HE Shiquan1

    (1.School of Mechanical and Power Engineering, Nanjing Tech University, Nanjing, Jiangsu 211816, China; 2.Shandong Taikai High Voltage Switchgear Company Limited, Taian,Shandong 271025, China)

    Abstract:To enhance the ion liquid transmission efficiency of the electrospray emitter, a zinc oxide nanowire coating was prepared on the surface of the emitter micro-cone array structure via electrodeposition to form a multi-dimensional composite structure to improve its wettability. Firstly, the linear voltammetry curve during the deposition process of ZnO was scanned through electrochemical testing to find an appropriate deposition potential range. Then, the influence of deposition potential and deposition time on the morphology of ZnO was investigated through single factor experiments, and the regulatory effect of hexamethylenetetramine (HMT) on the morphology of ZnO nanowires was analyzed. The results indicate that a satisfactory hexagonal wurtzite crystal structure of ZnO nanowires can be achieved at a deposition potential of -2 V and a deposition time of 3 h. When the molar ratio of zinc nitrate hexahydrate to HMT in the precursor solution is 0.006 25∶0.003 125, HMT significantly inhibits the growth of the non-polar surfaces of the ZnO nanowires. The contact angle between the ZnO nanowire coating prepared by the above process and EMI-BF4 ionic liquid is close to 0°, which can effectively improve the wettability of the ionic liquid on the surface of the electrospray emitter. The preparation process of ZnO nanowire coating electrodeposition provides an important reference for the design and improvement of ionic liquid electrospray thruster.

    Keywords:non-traditional machining; ionic liquid electrospray thruster; emitter; super-wetting; ZnO nanowire; electrodeposition

    航天器微小型化是航天技術(shù)的重要發(fā)展方向之一,不僅對(duì)推進(jìn)器技術(shù)提出了小沖量、小推力的嚴(yán)苛要求,同時(shí)也限制了推進(jìn)器的體積、質(zhì)量和功率[1-3]。離子液體電噴霧推進(jìn)(ionic liquid electrospray thruster,ILET)技術(shù)是一種基于靜電噴射原理的推進(jìn)器技術(shù)。推進(jìn)器儲(chǔ)液箱中的離子液體被輸送到發(fā)射極尖端,在發(fā)射極和引出柵極之間施加高電壓形成強(qiáng)電場(chǎng),離子液滴受強(qiáng)電場(chǎng)力牽引發(fā)散出帶電粒子,并在同一電場(chǎng)下加速,從而產(chǎn)生反作用推力[4]。為獲得較大的推力調(diào)節(jié)范圍,通常將電噴霧發(fā)射極設(shè)計(jì)為陣列結(jié)構(gòu)。為保證電噴霧推進(jìn)器的性能,不僅對(duì)發(fā)射極陣列的圓度、精度、陣列一致性、高徑比有較高要求,而且要求發(fā)射極表面具有優(yōu)異的離子液體傳輸性能。若微錐結(jié)構(gòu)潤(rùn)濕性不足,離子液將難以到達(dá)尖錐頂端,導(dǎo)致離子液體的發(fā)射與補(bǔ)充不平衡,發(fā)射極的推力不能穩(wěn)定輸出。所以,亟需一種簡(jiǎn)單有效的工藝來(lái)改善電噴霧發(fā)射極表面的離子液體潤(rùn)濕性能。

    粗糙度能夠增強(qiáng)材料表面的親/疏水特性[5],為提高離子液傳輸效率,可以通過(guò)改變發(fā)射極表面粗糙度來(lái)改善其潤(rùn)濕性能[6-7]。HILL等[8]在表面潤(rùn)濕型硅發(fā)射極的表面使用等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積法(plasma enhanced chemical vapor deposition, PECVD)制備出密集的碳納米管結(jié)構(gòu)。由于碳納米管的高表面能以及納米級(jí)粗糙度,發(fā)射極具有高度潤(rùn)濕性;同時(shí)發(fā)現(xiàn),通過(guò)改變工藝參數(shù)來(lái)調(diào)整碳納米管直徑、堆積密度、高度以及垂直性可以對(duì)發(fā)射極的表面潤(rùn)濕性進(jìn)行調(diào)控。

    ZnO具有四方巖鹽礦、立方閃鋅礦和六方纖鋅礦3種不同的晶體結(jié)構(gòu)[9]。使用合適的制備工藝可獲得具有良好潤(rùn)濕性的ZnO納米線覆層,實(shí)現(xiàn)對(duì)發(fā)射極表面的超潤(rùn)濕性改性[10-11]。ELIAS等[12]以ZnCl2和KCl溶液作為電解液,運(yùn)用陰極電沉積法制備了ZnO納米線,納米線的平均直徑為25~80 nm,Zn2+的濃度對(duì)納米線的尺寸有調(diào)節(jié)作用。LI等[13]使用恒定電流電沉積法在銅基底上制備ZnO薄膜,電解液主體為ZnCl2水溶液,并加入酒石酸以調(diào)整ZnO的形態(tài),所制備的ZnO納米棒具有非常高的密度,直徑約為30 nm,長(zhǎng)度超過(guò)600 nm??梢?jiàn),使用電沉積法并通過(guò)調(diào)節(jié)工藝參數(shù)以及工作液成分來(lái)調(diào)控形貌是制備ZnO納米線的有效手段。電沉積法制備ZnO納米線簡(jiǎn)單、高效、成本低[14],但相關(guān)研究多是在平整的基底表面制備ZnO納米線,能否在發(fā)射極微錐陣列表面制備出分布均勻、垂直性好的ZnO納米線值得探究。

    本研究采用電沉積法在電噴霧發(fā)射極微錐陳列表面制備ZnO納米線覆層,可改善發(fā)射極表面的離子液體潤(rùn)濕性,有助于提升離子液體的傳輸效率與電噴霧推進(jìn)器的性能。

    1 電沉積ZnO納米線原理

    在以六水合硝酸鋅(Zn(NO3)2·6H2O)和六亞甲基四胺(hexamethylenetetramine,HMT)為溶質(zhì)的工作液體系中,由HMT提供OH-和NH3,由Zn(NO3)2·6H2O提供Zn2+,Zn2+主要以Zn(NH3)42+和Zn(OH)42-四面體配合物的形式存在于溶液中,作為ZnO的前驅(qū)體[15]。溶液中發(fā)生的反應(yīng)主要為

    ZnO納米結(jié)構(gòu)的形貌取決于生長(zhǎng)基元的聚合度和(001)晶面上的生長(zhǎng)速度[17]。當(dāng)Zn2+與OH-具有較大的離子積(遠(yuǎn)大于Zn(OH)2濃度積常數(shù))時(shí),將會(huì)形成無(wú)定型的ZnO;而當(dāng)Zn2+與OH-具有較小的離子積(略小于Zn(OH)2濃度積常數(shù))時(shí),則會(huì)在電中性的前驅(qū)液中形成棒狀的ZnO晶體結(jié)構(gòu)。

    HMT,又稱為烏洛托品,化學(xué)式為(CH2)6N4,是一種高水溶性、非離子四齒酸環(huán)狀叔胺。HMT的熱降解會(huì)釋放羥基離子從而驅(qū)動(dòng)沉淀反應(yīng)[18],此外,HMT作為緩沖劑,其水解速度與pH值成反比。ZnO的結(jié)晶主要依靠于Zn(OH)2的水解,在晶體生長(zhǎng)初期,一定濃度的Zn2+和pH值使得Zn(OH)2生長(zhǎng),而在氧化物的形成中,熱力學(xué)上不穩(wěn)定的相析出較快,隨著pH值的逐漸增加和Zn2+濃度的降低,Zn(OH)2在熱力學(xué)上變得不穩(wěn)定,在陰極表面形成的Zn(OH)2開(kāi)始溶解。另外,HMT作為一種長(zhǎng)鏈聚合物和非極性螯合劑,將優(yōu)先附著在纖鋅礦晶體的非極性面,從而切斷Zn2+進(jìn)入這些面的途徑,只留下極性的(001)晶面進(jìn)行外延生長(zhǎng)[19],生長(zhǎng)原理如圖2所示。

    2 實(shí)驗(yàn)部分

    2.1實(shí)驗(yàn)材料與儀器

    Zn(NO3)2·6H2O(分析純),國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司提供;HMT(分析純),上海麥克林生化科技股份有限公司提供;無(wú)水乙醇,無(wú)錫市亞盛化工有限公司提供;NaOH(分析純),上海凌峰化學(xué)試劑有限公司提供;1-乙基-3甲基咪唑四氟硼酸鹽(1-ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate,EMI-BF4),上海麥克林生化科技股份有限公司提供。

    YS9000DDB-4010型數(shù)字可編程脈沖電源,上海翼昇電子科技有限公司提供;CHI 660E型電化學(xué)工作站,上海辰華儀器有限公司提供;Mira4型掃描電子顯微鏡,泰思肯(中國(guó))有限公司提供;smartlab 9 kw型X射線衍射儀,日本理學(xué)侏式會(huì)社提供。

    2.2 ZnO納米線的制備

    首先,在尺寸為10 mm×10 mm×2 mm的純鎳塊表面進(jìn)行試制,以獲得最佳工藝參數(shù)。將工件用800目(15 μm)~3 000目(5 μm)的金相砂紙依次打磨,乙醇超聲清洗10 min,使用5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)的NaOH溶液浸泡10 min去除表面油污,再用去離子水沖洗干凈,烘干備用。

    其次,通過(guò)電沉積法制備ZnO納米線,工作液為一定濃度的Zn(NO3)2·6H2O和HMT水溶液。為獲得電沉積法制備ZnO的電位范圍,利用電化學(xué)工作站測(cè)試電沉積ZnO過(guò)程中的線性掃描伏安曲線,根據(jù)線性掃描伏安曲線中波峰的位置確定發(fā)生氧化還原反應(yīng)的電位范圍。實(shí)驗(yàn)條件:Zn(NO3)2·6H2O的濃度為0.006 25 mol/L,HMT的濃度為0.003 125 mol/L,沉積溫度為90 ℃。為獲得ZnO納米線的最佳生長(zhǎng)時(shí)間,分別采用0、1、2、3、4 h的沉積時(shí)長(zhǎng)進(jìn)行同等生長(zhǎng)環(huán)境的ZnO納米線生長(zhǎng);為確定HMT對(duì)ZnO納米線形貌的調(diào)控作用,在前驅(qū)體初始溶液中分別將Zn2+與HMT物質(zhì)的量比設(shè)定為1∶0.25、1∶0.5、1∶1、1∶1.5和1∶2,Zn2+初始濃度為0.006 25 mol/L。

    然后,使用經(jīng)上述步驟所獲得的最佳工藝參數(shù)在發(fā)射極微錐陣列表面制備ZnO納米線。實(shí)驗(yàn)前將陣列表面雜質(zhì)及氧化層使用電拋光去除,電拋光使用2 mol/L的稀鹽酸,恒定電位為30 V,電拋光時(shí)間為0.5 s,拋光后微錐陣列表面露出銀白色金屬光澤,可以進(jìn)行納米線的制備。

    最后,對(duì)最佳工藝參數(shù)下制備的ZnO納米線覆層晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行表面潤(rùn)濕性測(cè)試,測(cè)試前覆層表面烘干無(wú)水分殘留,測(cè)試使用的液體為EMI-BF4離子液體。

    2.3 表征方法

    使用電化學(xué)工作站測(cè)定電沉積制備ZnO過(guò)程中的線性掃描伏安曲線,以確定沉積電位范圍。測(cè)試選用線性伏安掃描模式,掃描電位范圍為0~-3 V,掃描速率為10 mV/s。使用掃描電子顯微鏡(SEM)表征ZnO納米線的微觀結(jié)構(gòu)。使用X射線衍射儀測(cè)定ZnO納米線樣品的XRD圖譜,以確定ZnO納米線的晶體結(jié)構(gòu),發(fā)射源為Cu Kα靶,掃描速度為5 (°)/min,掃描范圍為2θ= 5°~90°。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 沉積電位對(duì)ZnO形貌的影響

    圖3所示為電沉積ZnO制備過(guò)程中的線性掃描伏安曲線。

    從圖3可以看出,在正向掃描過(guò)程中,電流密度隨著電位的正向變化而增加。當(dāng)電位處于-1.2~0 V時(shí),電流密度的變化較小,電解液處于較為穩(wěn)定的狀態(tài);當(dāng)電位處于-2~-1.2 V時(shí),電流密度變化速率明顯加快,電解液中發(fā)生電化學(xué)反應(yīng),NO3-得到電子被還原成NO2-和OH-,OH-與Zn2+結(jié)合形成Zn(OH)2沉淀,Zn(OH)2發(fā)生分解在基底表面沉積形成ZnO晶體;當(dāng)電位低于-2 V時(shí),電流密度快速變化,說(shuō)明電解液中化學(xué)反應(yīng)比較劇烈、反應(yīng)速率較快,易產(chǎn)生濃差極化現(xiàn)象。因此,制備ZnO納米線的沉積電位應(yīng)為-2~-1.2 V。

    為研究沉積電位對(duì)電化學(xué)沉積制備的ZnO納米線形貌的影響,分別用0、-0.5、-1.0、-1.5及-2.0 V的沉積電位制備ZnO進(jìn)行實(shí)驗(yàn)對(duì)比,沉積時(shí)間為2 h,前驅(qū)溶液中Zn(NO3)2·6H2O與HMT物質(zhì)的量比為0.006 25∶0.003 125。當(dāng)電位為0 V時(shí)(即僅通過(guò)水熱方式,見(jiàn)圖4 a)),只有球狀ZnO生成;當(dāng)電位為-0.5 V時(shí)(見(jiàn)圖4 b)),生成的依然為球狀ZnO,且球狀ZnO的直徑略微增大;當(dāng)電位為-1.0 V時(shí)(見(jiàn)圖4 c)),ZnO表現(xiàn)出網(wǎng)狀和球狀2種形貌,其中網(wǎng)狀形貌占大多數(shù),球狀ZnO相較于低電位下直徑更大且覆蓋面顯著減少;當(dāng)電位為-1.5 V時(shí)(見(jiàn)圖4 d)),球狀ZnO顆粒幾乎消失,取而代之的為網(wǎng)狀和疏松的團(tuán)簇狀ZnO;當(dāng)電位為-2.0 V時(shí)(見(jiàn)圖4 e)),樣件表面生成線狀ZnO,并且殘留了小部分的團(tuán)簇狀和球狀ZnO。據(jù)此分析,當(dāng)沉積電位較低時(shí),ZnO沒(méi)有足夠的能量在金屬鎳表面異質(zhì)成核結(jié)晶,而只會(huì)產(chǎn)生雜亂的網(wǎng)狀和松散的團(tuán)簇狀ZnO。球狀ZnO為同質(zhì)成核結(jié)晶,但由于溶液中的生長(zhǎng)基元Zn2+與OH-數(shù)量眾多,碰撞幾率大,所以ZnO晶體僅停留在初步成核階段,在溶液中形成ZnO納米粒子,納米粒子傾向于自組裝成團(tuán)簇球狀以消除高表面能[20-21]。由于缺少暴露的極性晶面,這些球狀ZnO粒子沒(méi)有進(jìn)一步生長(zhǎng)成六方纖鋅礦,而是受溶液熱流驅(qū)動(dòng)粘附在金屬表面。當(dāng)電位達(dá)到-2 V時(shí),生長(zhǎng)基元具有了足夠的電勢(shì)能,在金屬表面異質(zhì)成核結(jié)晶,與同質(zhì)成核結(jié)晶不同的是,晶粒在固定位置生長(zhǎng)不易自組裝成團(tuán),同時(shí)還暴露了極性晶面,促進(jìn)溶液中的Zn2+向極性晶面聚集,有利于極性晶面的定向生長(zhǎng)。因此,以下實(shí)驗(yàn)選擇-2 V為ZnO納米線的沉積電位。

    3.2 沉積時(shí)間對(duì)ZnO形貌的影響

    圖5所示為不同沉積時(shí)間獲得的ZnO微觀形貌。當(dāng)沉積時(shí)間為1 h時(shí)(見(jiàn)圖5 a)),ZnO納米線頂端平均直徑約為193 nm,且c軸(垂直方向)指向性較差,無(wú)明顯六棱柱形貌;當(dāng)沉積時(shí)間為2 h時(shí)(見(jiàn)圖5 b)),ZnO納米線平均直徑約為344 nm,并呈現(xiàn)出較為明顯的六棱柱形貌;當(dāng)沉積時(shí)間為3 h時(shí)(見(jiàn)圖5 c)),ZnO納米線平均直徑約為502 nm,且c軸指向性垂直度較高;當(dāng)沉積時(shí)間為4 h時(shí)(見(jiàn)圖5 d)),ZnO納米線平均直徑達(dá)到了638 nm,但是出現(xiàn)了納米線的融合生長(zhǎng)導(dǎo)致其呈現(xiàn)不規(guī)則多棱柱形貌以及納米線間隙增大的情況。隨著沉積時(shí)間的增加,ZnO納米線頂端直徑增大,分布密度逐漸減小,且c軸取向逐漸垂直于基底,這是因?yàn)閆nO納米線具有極性生長(zhǎng)的特點(diǎn),當(dāng)溶液中Zn2+含量充足時(shí)ZnO晶體沿c軸生長(zhǎng)的速率大于側(cè)壁生長(zhǎng)速率,隨著沉積時(shí)間的增加,垂直度較差的納米線逐漸被垂直度高的納米線覆蓋,并且隨著納米線直徑變大、間隙減小,有限的生長(zhǎng)空間使得納米線垂直度增高。而垂直生長(zhǎng)的ZnO納米線頂端電場(chǎng)強(qiáng)度較大,使接近頂端的溶液中的Zn2+產(chǎn)生了更強(qiáng)的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)力,又促進(jìn)了ZnO納米線的極性生長(zhǎng)??紤]到密度分布均勻的納米線可以對(duì)離子液體產(chǎn)生穩(wěn)定的毛細(xì)作用,因此選擇3 h為最優(yōu)沉積時(shí)間。

    3.3 Zn2+與HMT物質(zhì)的量比對(duì)ZnO形貌的影響

    圖6所示為不同前驅(qū)溶液配比獲得的ZnO微觀形貌。當(dāng)Zn2+與HMT物質(zhì)的量比為1∶0.25時(shí)(見(jiàn)圖6 a)),ZnO納米線平均直徑為770 nm,結(jié)構(gòu)頂部呈金字塔狀;當(dāng)物質(zhì)的量比為1∶0.5時(shí)(見(jiàn)圖6 b)),納米線平均直徑為502 nm,呈現(xiàn)出明顯的六方結(jié)構(gòu);當(dāng)物質(zhì)的量比為1∶1時(shí)(見(jiàn)圖6 c)),納米線平均直徑為334 nm,呈緊密排布的六方結(jié)構(gòu);當(dāng)物質(zhì)的量比為1∶1.5(見(jiàn)圖6 d))和1∶2(見(jiàn)圖6 e))時(shí),納米線呈現(xiàn)出細(xì)長(zhǎng)的尖錐結(jié)構(gòu),平均直徑分別為315 nm和293 nm。HMT對(duì)ZnO納米線形貌具有顯著的調(diào)控作用,當(dāng)HMT濃度增大時(shí),ZnO納米線總體傾向于生長(zhǎng)成細(xì)長(zhǎng)結(jié)構(gòu),這是因?yàn)镠MT對(duì)ZnO六方纖鋅礦晶體非極性晶面的生長(zhǎng)具有抑制作用。當(dāng)Zn2+與HMT物質(zhì)的量比值小于1∶0.5時(shí),ZnO晶體非極性面生長(zhǎng)速度相對(duì)較快,但極性晶面的生長(zhǎng)依然具有優(yōu)先性,由于極性晶面較大且生長(zhǎng)界面附近的生長(zhǎng)基元有限,導(dǎo)致極性晶面由中心優(yōu)先生長(zhǎng),形成粗壯的金字塔狀結(jié)構(gòu);當(dāng)Zn2+與HMT物質(zhì)的量比值大于1∶0.5時(shí),對(duì)非極性晶面生長(zhǎng)的抑制作用過(guò)于明顯,ZnO納米線直徑顯著減小,由反應(yīng)式(1)可知,由于HMT水解產(chǎn)生了更多的OH-,生長(zhǎng)基元數(shù)量增加,且聚集于極性晶面,晶體結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)細(xì)長(zhǎng)的尖錐狀,同時(shí)由于納米線直徑較小,具有足夠的生長(zhǎng)空間,因此c軸指向性比較雜亂。當(dāng)Zn2+與HMT物質(zhì)的量比為1∶0.5時(shí),ZnO納米線直徑適中,極性晶面的生長(zhǎng)基元穩(wěn)定,晶體呈現(xiàn)規(guī)則的六棱柱結(jié)構(gòu)。因此,最終選擇沉積電位為-2 V、沉積時(shí)長(zhǎng)為3 h、Zn(NO3)2·6H2O與HMT物質(zhì)的量比為0.006 25∶0.003 125的前驅(qū)溶液作為電沉積制備ZnO納米線覆層的最優(yōu)工藝參數(shù)。

    3.4 ZnO納米線覆層性能檢測(cè)與多維復(fù)合結(jié)構(gòu)的制備

    微錐陣列由一種全周向等量電解刻蝕工藝加工而成[22],能夠保證微錐陣列較大的高徑比以及良好的結(jié)構(gòu)一致性,其顯微圖像及超景深掃描圖像如圖7 a)—7 b)所示。以刻蝕出的發(fā)射極微錐陣列為基底,使用上述最優(yōu)工藝參數(shù)在其表面制備ZnO納米線覆層。制備完成后發(fā)射極表面形成由微米級(jí)尖錐和納米級(jí)ZnO納米線組成的多維復(fù)合結(jié)構(gòu),納米線在微錐表面覆蓋完整均勻,SEM表征結(jié)果如圖7 c)—7 d)所示。

    圖8為最優(yōu)工藝參數(shù)所得ZnO納米線的XRD圖譜,排除基底鎳的衍射峰外,與標(biāo)準(zhǔn)衍射圖譜(JCPDS:79-2205)中的六方纖鋅礦ZnO的峰位基本一致,其中ZnO的極性晶面(002)的衍射峰最強(qiáng),說(shuō)明得到了垂直指向性良好的ZnO六方纖鋅礦結(jié)構(gòu)。

    對(duì)使用最佳工藝參數(shù)制備的ZnO納米線覆層進(jìn)行表面潤(rùn)濕性測(cè)試,測(cè)試前覆層表面烘干無(wú)水分殘留,測(cè)試使用的液體為EMI-BF4,此離子液體被廣泛應(yīng)用在電噴霧推力器發(fā)射實(shí)驗(yàn)和實(shí)際使用中[23],液滴大小使用移液器控制為2.5 μL。通過(guò)潤(rùn)濕性測(cè)試發(fā)現(xiàn),EMI-BF4液滴接觸ZnO納米線覆層后迅速攤開(kāi),1 s后的接觸角達(dá)到9°,5 s后接觸角基本為0°,如圖9所示。

    而無(wú)ZnO納米線覆層的金屬基底表面,離子液體接觸角約為44°,如圖10所示。由此可知,ZnO納米線覆層對(duì)離子液體的傳輸效率具有顯著的改善作用。

    4 結(jié) 語(yǔ)

    本文通過(guò)電沉積法在發(fā)射極微錐陣列表面制備ZnO納米線覆層,系統(tǒng)分析了沉積電位、沉積時(shí)間和前驅(qū)溶液中Zn2+與HMT添加比例對(duì)ZnO納米線覆層形貌的影響,并驗(yàn)證了ZnO納米線覆層對(duì)離子液體潤(rùn)濕性的提升效果,得出以下結(jié)論。

    1)ZnO納米線的沉積電位選擇在-2~-1.2 V為宜,此時(shí)工件表面能夠發(fā)生明顯的電化學(xué)反應(yīng),同時(shí)不至于反應(yīng)過(guò)于劇烈而發(fā)生濃差極化現(xiàn)象。

    2)制備ZnO納米線的最佳工藝參數(shù)為沉積電位為-2 V、沉積時(shí)間為3 h、前驅(qū)溶液中Zn2+與HMT物質(zhì)的量比為1∶0.5。此時(shí)可獲得形貌良好的ZnO六方纖鋅礦晶體結(jié)構(gòu),且c軸垂直指向性良好。

    3)使用最佳工藝參數(shù)在發(fā)射極微錐陣列表面成功制備出形貌良好的多維復(fù)合結(jié)構(gòu),與離子液滴接觸時(shí)顯示出極小的接觸角。

    ZnO納米線覆層可有效提高發(fā)射極表面的離子液體的潤(rùn)濕性,表面被快速潤(rùn)濕也在一定程度上反映出離子液體傳輸效率的提升。但受實(shí)驗(yàn)條件所限,本文尚未驗(yàn)證多維復(fù)合結(jié)構(gòu)發(fā)射極表面對(duì)離子液體傳輸效率的提升程度,有待今后進(jìn)一步探究。

    參考文獻(xiàn)/References:

    [1]詹亞鋒,馬正新,曹志剛.現(xiàn)代微小衛(wèi)星技術(shù)及發(fā)展趨勢(shì)[J].電子學(xué)報(bào),2000,28(7):102-106.

    ZHAN Yafeng,MA Zhengxin,CAO Zhigang.Technology of modern micro satellite and its development direction[J].Acta Electronica Sinica,2000,28(7):102-106.

    [2]張中磊,丁永杰,于達(dá)仁.面向任務(wù)的電推進(jìn)航天器性能優(yōu)化與控制[J].宇航學(xué)報(bào),2016,37(8):1006-1014.

    ZHANG Zhonglei,DING Yongjie,YU Daren.Performance optimization and control for mission-oriented electric propulsion spacecraft[J].Journal of Astronautics,2016,37(8):1006-1014.

    [3]袁斌,劉莉,李懷建,等.考慮高耗時(shí)約束的全電推進(jìn)衛(wèi)星多學(xué)科優(yōu)化[J].宇航學(xué)報(bào),2018,39(5):500-507.

    YUAN Bin,LIU Li,LI Huaijian,et al.Multidisciplinary design optimization for all-electricpropulsion satellite considering computationally expensive constraints[J].Journal of Astronautics,2018,39(5):500-507.

    [4]毛根旺,韓先偉,楊涓,等.電推進(jìn)研究的技術(shù)狀態(tài)和發(fā)展前景[J].推進(jìn)技術(shù),2000,21(5):1-5.

    MAO Genwang,HAN Xianwei,YANG Juan,et al.Research state of electric propulsion andits development prospect[J].Journal of Propulsion Technology,2000,21(5):1-5.

    [5]王立新,張碩研,紀(jì)運(yùn)廣,等.超疏水表面仿生原型制備技術(shù)研究分析[J].河北科技大學(xué)學(xué)報(bào),2020,41(1):1-13.

    WANG Lixin,ZHANG Shuoyan,JI Yunguang,et al.Research analysis of superhydrophobic bionic prototype preparation technology[J].Journal of Hebei University of Science and Technology,2020,41(1):1-13.

    [6]楊云天,李小康,郭大偉,等.離子液體靜電噴霧推力器研究進(jìn)展及關(guān)鍵技術(shù)[J].宇航學(xué)報(bào),2021,42(12):1579-1589.

    YANG Yuntian,LI Xiaokang,GUO Dawei,et al.Review of research and key technologies on ionic liquid electrospray thruster[J].Journal of Astronautics,2021,42(12):1579-1589.

    [7]陳茂林,劉旭輝,周浩浩,等.適用于微納衛(wèi)星的微型電推進(jìn)技術(shù)研究進(jìn)展[J].固體火箭技術(shù),2021,44(2):188-206.

    CHEN Maolin,LIU Xuhui,ZHOU Haohao,et al.Research and development of micro electric propulsion technology for micro/nano satellites[J].Journal of Solid Rocket Technology,2021,44(2):188-206.

    [8]HILL F A,HEUBEL E V,DE LEON P P,et al.High-throughput ionic liquid ion sources using arrays of microfabricated electrospray emitters with integrated extractor grid and carbon nanotube flow control structures[J].Journal of Microelectromechanical Systems,2014,23(5):1237-1248.

    [9]TUMRAM S K,BANDYOPADHYAYA R.Zinc oxide nanostructures:Experiments probing their transformation to nanorods[J].Materials Science and Engineering:B,2023,296:116569.

    [10]LAURENTI M,CAUDA V,GAZIA R,et al.Wettability control on ZnO nanowires driven by Seed layer properties[J].European Journal of Inorganic Chemistry,2013,2013(14):2520-2527.

    [11]宮麗紅,王殿榮,高軍.ZnO納米棒陣列的親疏水性能研究[J].哈爾濱師范大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報(bào),2012,28(5):62-65.

    GONG Lihong,WANG Dianrong,GAO Jun.Hydrophilic properties and hydrophobic properties of ZnO nanorod arrays[J].Natural Science Journal of Harbin Normal University,2012,28(5):62-65.

    [12]ELIAS J,TENA-ZAERA R,LVY-CLMENT C.Electrochemical deposition of ZnO nanowire arrays with tailored dimensions[J].Journal of Electroanalytical Chemistry,2008,621(2):171-177.

    [13]LI Gaoren,DAWA C R,BU Qiong,et al.Electrochemical synthesis of orientation-ordered ZnO nanorod bundles[J].Electrochemistry Communications,2007,9(5):863-868.

    [14]陸子彤,胡建文,張惠敏.電沉積Ni納米線陣列及其磁學(xué)性能研究[J].河北科技大學(xué)學(xué)報(bào),2021,42(3):280-286.

    LU Zitong,HU Jianwen,ZHANG Huimin.Electrodeposition of Ni nanowire arrays and their magnetic properties[J].Journal of Hebei University of Science and Technology,2021,42(3):280-286.

    [15]ROZA L,IWANTONO I,ANDIKA G,et al.Effect of hexamethylenetetramine(HMT)concentration on the properties of boron doped ZnO nanotubes array films and the performance of dye-sensitized solar cell(DSSC)[J].AIP Conference Proceedings,2018,1930(1):020001.

    [16]HAGA H,JINNAI M,OGAWA S,et al.Rapid fabrication of ZnO film by electrochemical deposition method from aqueous solution[J].Electrical Engineering in Japan,2021,214(2):e23320.

    [17]ZHANG Xuehua,ZHOU Li,TU Xiaoyu,et al.Hydrothermal synthesis of ZnO crystals:Diverse morphologies and characteri-zation of the photocatalytic properties[J].Polyhedron,2023,246:116668.

    [18]賈鈺欣,于盛旺,麻根旺,等.金剛石膜表面ZnO納米棒制備及場(chǎng)發(fā)射性能研究[J].陶瓷學(xué)報(bào),2018,39(4):425-429.

    JIA Yuxin,YU Shengwang,MA Genwang,et al.Synthesis and electron field emission properties of ZnO nanorods/free-standing diamond doublelayered structure[J].Journal of Ceramics,2018,39(4):425-429.

    [19]BARUAH S,DUTTA J.Hydrothermal growth of ZnO nanostructures[J].Science and Technology of Advanced Materials,2009,10(1):013001.

    [20]LI Qiuyu,WANG Enbo,LI Siheng,et al.Template-free polyoxometalate-assisted synthesis for ZnO hollow spheres[J].Journal of Solid State Chemistry,2009,182(5):1149-1155.

    [21]CAO Xuebo,LAN Xianmei,ZHAO Cui,et al.Porous ZnS/ZnO microspheres prepared through the spontaneous organization of nanoparticles and their application as supports of holding CdTe quantum dots[J].Materials Research Bulletin,2008,43(5):1135-1144.

    [22]ZHANG Yan,ZHU Yujun,ZHANG Jie,et al.Machining of metal microcone arrays based on through-mask electrochemical micromachining with circumferential equivalent etching[J].Journal of the Electrochemical Society,2023,170(8):083506.

    [23]范益朋,夏廣慶,韓亞杰,等.離子液體微推進(jìn)技術(shù)研究進(jìn)展[J].航空動(dòng)力學(xué)報(bào),2020,35(6):1275-1285.

    FAN Yipeng,XIA Guangqing,HAN Yajie,et al.Research progress of Ionic liquid micropropulsion technology[J].Journal of Aerospace Power,2020,35(6):1275-1285.

    收稿日期:2024-03-12;修回日期:2024-12-12;責(zé)任編輯:丁軍苗

    基金項(xiàng)目:江蘇省研究生科研與實(shí)踐創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目(JXSS-030)

    第一作者簡(jiǎn)介:劉遠(yuǎn)港(1997—),男,江蘇淮安人,碩士研究生,主要從事電化學(xué)沉積技術(shù)及微納制造技術(shù)方面的研究。

    通信作者:張彥副教授。E-mail: zhangyanzy@njtech.edu.cn

    劉遠(yuǎn)港,張彥,張杰,等.電噴霧發(fā)射極超潤(rùn)濕性ZnO納米線覆層的電沉積制備工藝[J].河北工業(yè)科技,2025,42(1):95-102.

    LIU Yuangang,ZHANG Yan,ZHANG Jie,et al. Electrodepositionprocess for preparing super-wettable ZnO nanowire coatings on electrospray emitter[J]. Hebei Journal of Industrial Science and Technology,2025,42(1):95-102.

    猜你喜歡
    發(fā)射極
    BCD 工藝中大電流下縱向雙極晶體管的電流集邊效應(yīng)研究
    電子與封裝(2024年3期)2024-04-03 11:54:18
    “SE+PERC”單晶硅太陽(yáng)電池發(fā)射極方阻均勻性提升工藝的研究
    基于發(fā)射極耦合邏輯結(jié)構(gòu)的低相噪鑒頻鑒相器設(shè)計(jì)
    基于電暈放電的離子風(fēng)推進(jìn)裝置推力性能
    激光推進(jìn)納米硼漿在N型高效晶硅電池制作選擇性發(fā)射極中的應(yīng)用研究
    云南化工(2020年11期)2021-01-14 00:50:50
    交叉背接觸異質(zhì)結(jié)(IBC-SHJ)太陽(yáng)能電池模型參數(shù)的仿真與優(yōu)化
    科技視界(2020年14期)2020-07-30 14:01:33
    帶有非旁路發(fā)射極電阻調(diào)諧放大器性能的研究
    硅片背面粗糙度對(duì)N型鋁背發(fā)射極太陽(yáng)電池性能的影響
    翻個(gè)面就能散熱或御寒的智能布料
    UPS的使用安裝維護(hù)和運(yùn)行
    日韩欧美国产在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产亚洲av高清不卡| 99精品在免费线老司机午夜| 久久这里只有精品19| 中亚洲国语对白在线视频| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 亚洲欧美日韩无卡精品| 999久久久精品免费观看国产| netflix在线观看网站| 99久国产av精品| 高清毛片免费观看视频网站| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲av美国av| 美女大奶头视频| 日韩欧美 国产精品| 在线观看66精品国产| 又黄又粗又硬又大视频| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 精品久久久久久久久久久久久| 中出人妻视频一区二区| 女警被强在线播放| 毛片女人毛片| 天天躁日日操中文字幕| av在线天堂中文字幕| 一二三四社区在线视频社区8| 男女午夜视频在线观看| 一区二区三区高清视频在线| 黄色成人免费大全| 又黄又爽又免费观看的视频| 91九色精品人成在线观看| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲国产精品久久男人天堂| 亚洲精品456在线播放app | 精品国产三级普通话版| 午夜免费成人在线视频| 日本黄色视频三级网站网址| 日韩精品中文字幕看吧| 可以在线观看毛片的网站| 国产人伦9x9x在线观看| 国产激情久久老熟女| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产一区二区激情短视频| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲美女视频黄频| 色在线成人网| 成人国产一区最新在线观看| 欧美一区二区精品小视频在线| 久久香蕉精品热| 欧美激情久久久久久爽电影| 韩国av一区二区三区四区| 最近最新中文字幕大全电影3| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产日本99.免费观看| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 一级黄色大片毛片| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 看片在线看免费视频| xxx96com| 天堂影院成人在线观看| 国产激情久久老熟女| 中出人妻视频一区二区| 成年女人毛片免费观看观看9| 国产麻豆成人av免费视频| 在线观看日韩欧美| 男人和女人高潮做爰伦理| 18美女黄网站色大片免费观看| 久久久久久久精品吃奶| 91av网站免费观看| 香蕉丝袜av| 亚洲国产欧美人成| 亚洲精品美女久久av网站| 香蕉av资源在线| 91av网一区二区| 最好的美女福利视频网| 国产乱人视频| 一二三四在线观看免费中文在| 国产精品99久久99久久久不卡| 亚洲欧美日韩东京热| 无限看片的www在线观看| 久久精品国产综合久久久| netflix在线观看网站| 18美女黄网站色大片免费观看| 日本 欧美在线| 母亲3免费完整高清在线观看| 69av精品久久久久久| 色精品久久人妻99蜜桃| 最近最新免费中文字幕在线| 一个人免费在线观看电影 | 蜜桃久久精品国产亚洲av| 午夜福利成人在线免费观看| 欧美国产日韩亚洲一区| 高清在线国产一区| 精品久久久久久成人av| 久久伊人香网站| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 欧美色视频一区免费| 国产亚洲av嫩草精品影院| a在线观看视频网站| 国模一区二区三区四区视频 | 成人欧美大片| 一本精品99久久精品77| 成人鲁丝片一二三区免费| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产麻豆成人av免费视频| 精品欧美国产一区二区三| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产视频内射| 亚洲欧美精品综合久久99| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲 欧美一区二区三区| 欧美日韩国产亚洲二区| 手机成人av网站| 亚洲成人免费电影在线观看| 欧美一区二区精品小视频在线| 精品人妻1区二区| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲美女视频黄频| 1024香蕉在线观看| 久久久水蜜桃国产精品网| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 露出奶头的视频| 精品免费久久久久久久清纯| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 特大巨黑吊av在线直播| av黄色大香蕉| 精品国产乱子伦一区二区三区| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲专区字幕在线| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产精品国产高清国产av| 99视频精品全部免费 在线 | 精品国产乱码久久久久久男人| 日本a在线网址| 日本 欧美在线| 久久久色成人| 美女 人体艺术 gogo| 少妇的丰满在线观看| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国内精品久久久久精免费| 色综合婷婷激情| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 亚洲一区二区三区不卡视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 久久伊人香网站| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产黄a三级三级三级人| a级毛片a级免费在线| 又紧又爽又黄一区二区| 特级一级黄色大片| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产综合懂色| 久久午夜综合久久蜜桃| 在线看三级毛片| 成人午夜高清在线视频| 最近视频中文字幕2019在线8| 麻豆国产97在线/欧美| 男女床上黄色一级片免费看| 黄片小视频在线播放| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲美女黄片视频| 精品福利观看| 一级毛片女人18水好多| xxx96com| xxx96com| 两个人看的免费小视频| 欧美大码av| 国产 一区 欧美 日韩| 国产久久久一区二区三区| 特大巨黑吊av在线直播| 精品午夜福利视频在线观看一区| 热99re8久久精品国产| 麻豆国产av国片精品| 中文在线观看免费www的网站| 久久这里只有精品19| 精品一区二区三区视频在线 | 欧美又色又爽又黄视频| www.熟女人妻精品国产| 91麻豆av在线| 99久久精品国产亚洲精品| 两人在一起打扑克的视频| 国产精品 欧美亚洲| 国产激情偷乱视频一区二区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 我的老师免费观看完整版| 精品电影一区二区在线| 男人舔女人的私密视频| 亚洲一区二区三区色噜噜| 日本熟妇午夜| 国产熟女xx| 国产极品精品免费视频能看的| 麻豆成人av在线观看| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久精品91蜜桃| 欧美日韩综合久久久久久 | 欧美高清成人免费视频www| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产欧美日韩精品一区二区| 一级毛片精品| 欧美最黄视频在线播放免费| 国产激情欧美一区二区| 99久久精品一区二区三区| 亚洲 欧美一区二区三区| 一区二区三区国产精品乱码| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲最大成人中文| 白带黄色成豆腐渣| 国产精品一区二区精品视频观看| 婷婷精品国产亚洲av| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产精品一区二区精品视频观看| 99国产精品一区二区三区| 国产精品99久久久久久久久| 看黄色毛片网站| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲国产色片| 免费搜索国产男女视频| 狠狠狠狠99中文字幕| 日韩有码中文字幕| 国产麻豆成人av免费视频| 成年人黄色毛片网站| 免费搜索国产男女视频| 国模一区二区三区四区视频 | 久久中文字幕人妻熟女| 亚洲无线在线观看| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲七黄色美女视频| 18禁美女被吸乳视频| 国产成人精品无人区| 免费看十八禁软件| 麻豆av在线久日| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 一个人免费在线观看电影 | 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲av熟女| 日韩三级视频一区二区三区| 国产成年人精品一区二区| 亚洲18禁久久av| 天堂√8在线中文| 波多野结衣高清作品| 久久精品影院6| 亚洲18禁久久av| 久久久水蜜桃国产精品网| 成人特级av手机在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 在线永久观看黄色视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲国产精品sss在线观看| 免费看a级黄色片| 日本与韩国留学比较| 最好的美女福利视频网| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 神马国产精品三级电影在线观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲成人精品中文字幕电影| 18禁黄网站禁片免费观看直播| av国产免费在线观看| av中文乱码字幕在线| 嫩草影院精品99| 亚洲欧美日韩无卡精品| 视频区欧美日本亚洲| 十八禁人妻一区二区| 一夜夜www| 69av精品久久久久久| 欧美zozozo另类| 久久亚洲真实| 一本一本综合久久| 成人性生交大片免费视频hd| 国产亚洲欧美98| 高清在线国产一区| 亚洲人成网站高清观看| 国内精品久久久久精免费| 国产激情偷乱视频一区二区| 看片在线看免费视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 日日夜夜操网爽| 看免费av毛片| 亚洲国产欧美网| 日韩国内少妇激情av| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 午夜日韩欧美国产| 亚洲无线观看免费| 亚洲专区字幕在线| 免费av不卡在线播放| 国产爱豆传媒在线观看| 日韩成人在线观看一区二区三区| 全区人妻精品视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 亚洲专区中文字幕在线| 欧美av亚洲av综合av国产av| 午夜福利欧美成人| 色吧在线观看| 国产黄色小视频在线观看| 两个人视频免费观看高清| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 亚洲无线在线观看| av女优亚洲男人天堂 | 国产精品香港三级国产av潘金莲| 香蕉丝袜av| 亚洲人成伊人成综合网2020| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 成熟少妇高潮喷水视频| 天堂影院成人在线观看| 啦啦啦韩国在线观看视频| 国产精品98久久久久久宅男小说| 好男人电影高清在线观看| 国产一区二区在线观看日韩 | 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久精品国产综合久久久| 国产精品乱码一区二三区的特点| 全区人妻精品视频| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 99久久精品热视频| 国产精品九九99| 丁香欧美五月| 精品乱码久久久久久99久播| 最近视频中文字幕2019在线8| 精品久久久久久久末码| 日韩有码中文字幕| 亚洲欧美激情综合另类| 成人18禁在线播放| 国产探花在线观看一区二区| 一本综合久久免费| 婷婷亚洲欧美| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 熟女电影av网| 国产精品影院久久| 精品国产三级普通话版| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲av第一区精品v没综合| 夜夜爽天天搞| 国产亚洲精品久久久com| 一进一出抽搐动态| 午夜激情欧美在线| 日本在线视频免费播放| 99久久99久久久精品蜜桃| 曰老女人黄片| 免费在线观看影片大全网站| 日本五十路高清| 国产野战对白在线观看| 他把我摸到了高潮在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 老鸭窝网址在线观看| 美女 人体艺术 gogo| 国产真实乱freesex| 国产v大片淫在线免费观看| 99精品在免费线老司机午夜| 日本与韩国留学比较| 色综合站精品国产| tocl精华| 欧美中文综合在线视频| 欧美日韩国产亚洲二区| 久久精品91蜜桃| 村上凉子中文字幕在线| 国产精品影院久久| 一区福利在线观看| 露出奶头的视频| 啪啪无遮挡十八禁网站| 十八禁人妻一区二区| 成人av在线播放网站| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产免费男女视频| 日本黄大片高清| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产成人福利小说| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 女警被强在线播放| 黄色丝袜av网址大全| 91在线观看av| 亚洲精品在线美女| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 黄色女人牲交| 精品久久久久久久毛片微露脸| 禁无遮挡网站| 在线看三级毛片| 久久热在线av| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 一区二区三区激情视频| 久久久久久人人人人人| 国产精品久久久人人做人人爽| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲精品美女久久av网站| 日本a在线网址| 好男人在线观看高清免费视频| 少妇的丰满在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 国产精品乱码一区二三区的特点| 午夜福利高清视频| 久久亚洲精品不卡| 亚洲九九香蕉| 高清毛片免费观看视频网站| 精品一区二区三区四区五区乱码| 伦理电影免费视频| 国内精品一区二区在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲av免费在线观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 在线播放国产精品三级| 亚洲欧美日韩东京热| 我的老师免费观看完整版| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 国产精品精品国产色婷婷| 在线观看免费午夜福利视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 一级毛片高清免费大全| 免费看光身美女| 国产乱人视频| 变态另类丝袜制服| 男女视频在线观看网站免费| 99久国产av精品| 黑人操中国人逼视频| 亚洲精品在线美女| 国产精品一及| 免费观看人在逋| aaaaa片日本免费| 一区二区三区国产精品乱码| 久久精品91蜜桃| 午夜免费观看网址| 色播亚洲综合网| 亚洲欧美精品综合久久99| 99国产精品99久久久久| 久久久久久人人人人人| 免费av毛片视频| 嫩草影院入口| 精品久久蜜臀av无| 又黄又粗又硬又大视频| 不卡一级毛片| 久久久久久久久久黄片| 最近最新免费中文字幕在线| 日本在线视频免费播放| 久久国产精品人妻蜜桃| 免费av不卡在线播放| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 床上黄色一级片| 欧美乱妇无乱码| 日本一本二区三区精品| 亚洲一区二区三区不卡视频| 成人av一区二区三区在线看| 国产高清视频在线观看网站| 中国美女看黄片| 国产成人啪精品午夜网站| 国产精品乱码一区二三区的特点| 又粗又爽又猛毛片免费看| 99热只有精品国产| 香蕉丝袜av| 两人在一起打扑克的视频| 天堂影院成人在线观看| 又紧又爽又黄一区二区| 国内精品美女久久久久久| 精品国产美女av久久久久小说| 国产精品一区二区三区四区久久| 两性夫妻黄色片| 久久草成人影院| av在线蜜桃| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产三级黄色录像| 丝袜人妻中文字幕| 国产成人av激情在线播放| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 黄色 视频免费看| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 久久午夜亚洲精品久久| xxx96com| 女同久久另类99精品国产91| 日韩欧美国产一区二区入口| 欧美黑人欧美精品刺激| tocl精华| 国产精品 欧美亚洲| h日本视频在线播放| 热99在线观看视频| 18禁美女被吸乳视频| 亚洲人成伊人成综合网2020| 中文字幕av在线有码专区| 国产极品精品免费视频能看的| 久久久成人免费电影| 久久久久国内视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 少妇的逼水好多| 国产乱人视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 男插女下体视频免费在线播放| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产精品99久久99久久久不卡| 日本 av在线| 亚洲黑人精品在线| 精品久久蜜臀av无| 久久精品国产综合久久久| 日本黄大片高清| 成人三级黄色视频| 午夜亚洲福利在线播放| 老司机午夜福利在线观看视频| 日韩国内少妇激情av| 日韩成人在线观看一区二区三区| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 美女高潮的动态| 欧美日韩瑟瑟在线播放| www日本黄色视频网| 精品久久久久久久末码| www.熟女人妻精品国产| 特级一级黄色大片| 最新中文字幕久久久久 | 精品一区二区三区视频在线观看免费| 欧美午夜高清在线| 免费搜索国产男女视频| 午夜成年电影在线免费观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 综合色av麻豆| svipshipincom国产片| 欧美不卡视频在线免费观看| av欧美777| 美女cb高潮喷水在线观看 | 日韩国内少妇激情av| 国产成人系列免费观看| 欧美激情在线99| 成人18禁在线播放| 国产午夜福利久久久久久| 一边摸一边抽搐一进一小说| 岛国在线观看网站| 嫩草影院精品99| 看片在线看免费视频| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 嫩草影视91久久| 国产精品女同一区二区软件 | 香蕉久久夜色| 国内揄拍国产精品人妻在线| 男插女下体视频免费在线播放| 观看免费一级毛片| 动漫黄色视频在线观看| 天堂√8在线中文| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 韩国av一区二区三区四区| 亚洲成人中文字幕在线播放| 一边摸一边抽搐一进一小说| 美女被艹到高潮喷水动态| 日本与韩国留学比较| 一夜夜www| 伦理电影免费视频| 国产精品综合久久久久久久免费| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲avbb在线观看| 国内精品美女久久久久久| 一个人免费在线观看的高清视频| 精品一区二区三区四区五区乱码| 欧美日韩国产亚洲二区| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 欧美一级毛片孕妇| 午夜影院日韩av| 国产美女午夜福利| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 亚洲国产精品成人综合色| 91九色精品人成在线观看| АⅤ资源中文在线天堂| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 中文字幕人成人乱码亚洲影| bbb黄色大片| 男人舔女人的私密视频| 久久久国产成人免费| 一级黄色大片毛片| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 欧美日本视频| 国产午夜精品久久久久久| 午夜精品一区二区三区免费看| 他把我摸到了高潮在线观看| 中出人妻视频一区二区| 成人永久免费在线观看视频| 少妇丰满av| 一级作爱视频免费观看| 中文资源天堂在线| 男女午夜视频在线观看| 老鸭窝网址在线观看| 两个人看的免费小视频| 国产精品综合久久久久久久免费| 老鸭窝网址在线观看| 久久久精品大字幕| 日本与韩国留学比较| 亚洲精品粉嫩美女一区| av片东京热男人的天堂| 国产又黄又爽又无遮挡在线| av在线蜜桃| 国产精品99久久99久久久不卡| 精品乱码久久久久久99久播| 国产精品久久视频播放| 免费观看精品视频网站| 一级毛片高清免费大全| 麻豆国产av国片精品| 99久久成人亚洲精品观看| 99国产精品99久久久久| 久久久久亚洲av毛片大全| 久久久水蜜桃国产精品网| 欧美色视频一区免费| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产1区2区3区精品| 人人妻人人看人人澡| 男女午夜视频在线观看| 亚洲av熟女| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 91字幕亚洲| 免费搜索国产男女视频| 99热这里只有是精品50|