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    多次反射飛行時間質(zhì)譜儀高性能矩形離子阱的研制

    2025-02-07 00:00:00陳小霞任熠黃奇向大軍李長偉洪義李磊黃正旭李梅徐經(jīng)緯周振
    分析化學(xué) 2025年1期

    關(guān)鍵詞 矩形離子阱;離子傳輸;質(zhì)量范圍;質(zhì)量分辨率;多次反射飛行時間質(zhì)譜

    多次反射飛行時間(Multi-reflection time-of-flight-mass spectrometry, MR-TOF MS)[1]是新一代的飛行時間質(zhì)譜,通過使離子在兩組反射鏡之間往返飛行,延長其飛行時間和距離,并且有效限制飛行時間發(fā)散,實現(xiàn)超高的質(zhì)量分辨率。MR-TOF MS 因具有超高分辨率、超高質(zhì)量精度和快速分析等特點,現(xiàn)已成為核物理[2–4]、化學(xué)[5]和生物學(xué)[6]等領(lǐng)域的重要分析工具。MR-TOF MS的超高分辨率不僅基于質(zhì)量分析器的非線性反射電場,還與引入離子的初始狀態(tài)密切相關(guān)[7]。通常,離子的能量發(fā)散和角度發(fā)散越小,儀器質(zhì)量分辨率越高。此外,離子在MR-TOF質(zhì)量分析器中的駐留時間較長(通常1~10 ms),無法僅通過提高工作頻率來提升離子的利用效率。因此, MR-TOF質(zhì)量分析器的前端需要耦合一個離子收集聚焦裝置,用于離子的收集、冷卻聚焦,并將其統(tǒng)一拋出,確保離子聚焦效果和利用率,以保證儀器的超高分辨率和高靈敏度。

    目前, MR-TOF MS 普遍在質(zhì)量分析器前端耦合線形離子阱作為離子收集聚焦裝置[8–12]。歐洲核子研究中心采用一個分割成20段的線形離子阱[8],實現(xiàn)了離子充分冷卻,質(zhì)量分辨率達(dá)到2.0×105,離子利用效率超過10%。德國亥姆霍茲重離子研究中心開發(fā)了一種由3 個線形離子阱組成的多級串聯(lián)離子阱裝置[13],逐級壓縮離子,質(zhì)量分辨率達(dá)到6.0×105,離子利用效率高達(dá)99%以上。日本高能加速器研究機構(gòu)[14]、中國科學(xué)院近代物理研究所[15]和廣州禾信儀器股份有限公司[16]等均研制了基于印刷電路板(Printed circuit boards, PCB)技術(shù)的線形離子阱,該類裝置僅由兩片對稱放置的PCB電極組構(gòu)成,結(jié)構(gòu)簡潔,實現(xiàn)了105~106的質(zhì)量分辨率。相較于常規(guī)四電極結(jié)構(gòu)的線形離子阱,這種基于兩組平面電極結(jié)構(gòu)的離子阱需要施加更高電壓以得到相近的電場,因此其應(yīng)用受到了限制。

    本研究開發(fā)了一種由方波射頻驅(qū)動、基于PCB 技術(shù)設(shè)計和加工的矩形離子阱(Rectilinear ion trap,RIT),其結(jié)構(gòu)簡單,由四電極組構(gòu)成,能在較低電壓下實現(xiàn)與兩組平面電極結(jié)構(gòu)的離子阱相似的離子約束性能。將RIT 與MR-TOF 質(zhì)量分析器結(jié)合,可實現(xiàn)離子的收集和冷卻聚焦,并采用碘化銫樣品對此裝置的性能進行了測試。

    1 實驗部分

    1.1 RIT裝置

    PCB 技術(shù)憑借其集成化和加工便捷的特點,在電子線路板制造與加工領(lǐng)域獲得了廣泛應(yīng)用。本研究采用PCB 技術(shù)設(shè)計和加工RIT 的電極。如圖1A 所示,在離子阱的徑向(y、z 平面)上, 4 片PCB 電極組相對中心上下左右分布,兩對PCB 間距均為4 mm。如圖1B 所示,上下一對PCB 電極組編號為DC 組,左右一對PCB 電極組編號為AC 組。拋出方向(z 方向)的PCB 電極組采用柔性印刷電路(Flexible" printedcircuit, FPC)技術(shù)加工,電極厚度僅為0.2 mm,以便離子可以快速引出。在軸向(x 方向)上,各PCB 的長度均為45 mm,沿軸向被分割為7 段電極,沿離子引入方向依次編號為AC1~AC7。其中,一對用于拋出的電極通過標(biāo)記“’”來區(qū)分(DC4 和DC4’)。此外,拋出孔電極(DC4)被設(shè)計成向電極背面延伸,起到屏蔽作用。RIT 電極組與固定件結(jié)合,形成了一個長方體腔室(圖1C)。在這個腔室內(nèi),通入連續(xù)的氦氣(He)并保持一定的氣壓,以便實現(xiàn)離子的碰撞冷卻。

    如圖2A 所示,電極1~7 的電勢由兩邊至中間呈現(xiàn)逐漸遞減的趨勢,在離子軸向形成勢阱,使離子約束在阱中心。AC 電極組上均疊加幅值和頻率相同的方波射頻電壓,使RIT 的內(nèi)部形成近似四極場,在徑向上約束離子(圖2B)。圖2C 為平面離子阱的四極場效果圖,左右兩側(cè)的電極通過施加正弦射頻電壓形成四極場,中間一對電極作為梯度直流電極,用于離子團的軸向約束。

    離子在方波和正弦波驅(qū)動的四極場中的運動非常相似,其理論基礎(chǔ)建立在對馬修方程(Mathieuequation)求解之上。當(dāng)一個質(zhì)量為m、電荷為e的離子在純四極場中運動時,馬修方程的參數(shù)(a, q)可表示為:

    本研究采用自行搭建的MR-TOF MS,其結(jié)構(gòu)如圖3B所示。儀器由電噴霧電離源、大氣壓接口系統(tǒng)、3個四極傳輸桿、矩形離子阱和MR-TOF質(zhì)量分析器所組成。MR-TOF的詳細(xì)信息已在前期工作中闡述[17]。樣品在經(jīng)過電離源電離后,進入大氣壓接口系統(tǒng),隨后通過四極傳輸桿將離子傳輸至矩形離子阱中,在阱中進行收集和冷卻。隨后,所有離子被同步拋出并注入到MR-TOF 質(zhì)量分析器中進行分析。在直線飛行模式中,離子從矩形離子阱拋出后,沿質(zhì)量分析器直線飛行至檢測器被接收。在多次反射飛行模式中,離子從矩形離子阱拋出后,在質(zhì)量分析器中的反射電場作用下往返多圈飛行,最終被檢測器接收。

    如圖3A所示, RIT的工作流程主要包括3 個階段:離子引入、離子冷卻和離子拋出。在離子引入階段,將矩形離子阱前端蓋電極(離子門)的直流電壓保持0 V,引導(dǎo)離子進入RIT 并在射頻電場的作用下被捕獲。在此階段,施加于RIT 電極上的直流電壓和射頻電壓保持不變。在離子冷卻階段,離子與冷卻氣體發(fā)生碰撞后損失動能,實現(xiàn)冷卻和存儲。經(jīng)過一段時間的碰撞冷卻,離子在直流電極施加的梯度電壓作用下逐漸集中于阱中心。在此階段,矩形離子阱前端蓋電極的直流電壓從0 V 調(diào)整至10 V,阻止外部離子進一步進入。在離子拋出階段,經(jīng)過1個周期的碰撞冷卻后,離子束形成離子團。在RIT 的拋出電極對上施加極性相反的脈沖電壓,通過程序控制迅速關(guān)閉方波射頻電壓,實現(xiàn)離子的快速拋出。

    1.2 樣品制備與試劑

    甲醇(色譜純)、CsI 和KNO3(上海阿拉丁生化科技股份有限公司)。純凈水(杭州娃哈哈集團有限公司)。將固體樣品用甲醇配制成不同濃度溶液進行實驗,使用注射泵(Harvard" pump 11 Elite,美國Harvard公司)以10 μL/min 的流速輸入所有樣品。

    1.3 實驗條件及方法

    RIT的冷卻效果、離子容量、傳輸效率及儀器質(zhì)量范圍均通過直線飛行模式測定,以獲得離子信號峰的半峰寬和強度。冷卻效果的考察實驗通過改變離子冷卻階段的時間來觀察冷卻效果。傳輸效率的測定需要關(guān)閉RIT 電極拋出階段的工作電壓并同時關(guān)閉冷卻氣,使離子從引入方向飛行至RIT 后端蓋(圖3B),并接收電流信號以獲得拋出前的離子數(shù)量。離子傳輸效率定義為到達(dá)檢測器的離子數(shù)占到達(dá)后端蓋的離子數(shù)的百分?jǐn)?shù)。儀器的高分辨率測定通過多次反射飛行時間模式進行。表1 列出了以上實驗的電壓參數(shù)。RIT 采用SIMION 軟件進行離子光學(xué)模擬(電場和離子軌跡等)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 冷卻效果

    在冷卻階段,離子在離子阱中與冷卻氣體碰撞而逐漸損失動能,并通過軸向與徑向上的電場被捕獲壓縮成離子團。圖4A 展示了不同氣壓下133Cs+離子的徑向冷卻效果。在徑向約束上,離子團冷卻到一定位置后,其位置發(fā)散轉(zhuǎn)換為拋出時的能量發(fā)散。離子團的能量發(fā)散越小,說明其在進入質(zhì)量分析器后的狀態(tài)越集中,從而使得離子團的半峰寬(FWHM)越窄,表明徑向約束效果越好。在1.7 和2.2 Pa 的氣壓條件下,冷卻時間為0.5~1.0 ms 時,離子半峰寬顯著降低,分別由26.1 和23.0 ns 降至22.0 ns;冷卻1.0 ms后,離子半峰寬趨于穩(wěn)定。這表明在1.7 和2.2 Pa 氣壓條件下,離子在前1.0 ms 內(nèi)與冷卻氣體碰撞損失了大部分能量,阱中積累的離子在徑向上得到了充分冷卻,但在拋出過程中離子團會與氣體發(fā)生碰撞,導(dǎo)致離子半峰寬增加。在0.2 和0.7 Pa 的氣壓條件下,冷卻時間為0.5~3.0 ms 時,離子半峰寬的降低趨勢尤為顯著,由22.0 ns 分別降至16.1 和18.0 ns;冷卻3.0 ms 后趨于穩(wěn)定,這表明在較低氣壓條件下,離子充分冷卻所需的時間更長。在離子阱內(nèi),氣壓對分辨率的影響主要通過拋出過程中的時間發(fā)散(Δt)體現(xiàn)。盡管較高氣壓能夠加快離子冷卻過程,但在拋出階段,由于離子團與氣體分子頻繁碰撞,能量發(fā)散加劇,從而增大離子半峰寬并導(dǎo)致分辨率降低。圖4B 為不同氣壓下離子團拋出過程的模擬結(jié)果,可見隨著氣壓從0.2 Pa 升至2.2 Pa,離子團的Δt 增加了13 ns,導(dǎo)致分辨率降低約1 倍。這表明氣壓不僅影響冷卻過程,還顯著影響拋出階段的離子團聚焦效果。圖4C 為同等參數(shù)條件下氣壓為2.2 Pa 時離子冷卻前后的仿真離子云圖。離子在RIT 內(nèi)冷卻1 ms 后,拋出離子的參數(shù)分別為:離子束直徑dx=6σx=2.37 mm、dy=6σy=0.46 mm。

    從RIT 中拋出的離子團的初始尺寸和能量分布直接影響儀器靈敏度和質(zhì)量分辨率。離子團能否順利進入質(zhì)量分析器將顯著影響儀器的靈敏度。離子團在冷卻階段軸向約束效果越好時,其空間分布較小,順利通過RIT 拋出孔的離子數(shù)量也越多,使得更多的離子能夠進入質(zhì)量分析器,提升儀器的靈敏度。在不同氣壓條件下, 133Cs+隨冷卻時間變化的離子數(shù)量見圖4D,冷卻1 ms 后,離子數(shù)量保持穩(wěn)定,表明阱中積累的離子在軸向上充分冷卻;隨著氣壓增大,離子數(shù)量逐漸增加,表明增大氣壓有利于離子捕獲。

    綜合考慮冷卻效率和離子數(shù)量,選擇1.7 和2.2 Pa 的氣壓條件,此時離子阱展現(xiàn)出較好的性能,能夠在1 ms 內(nèi)有效冷卻133Cs+,獲得顯著的冷卻效果。

    2.2 離子容量

    RIT 的離子容量影響儀器的靈敏度,是評估阱性能的關(guān)鍵指標(biāo)之一。如圖5A 所示,在相同的電控和氣壓條件下,總離子信號強度I 隨39K+濃度增大而呈非線性增長,當(dāng)RIT 接近飽和時, RIT 中的離子數(shù)量不再隨著39K+濃度增大而增加。離子阱的離子容量由此阱的贗勢阱深度決定。相同尺寸下,離子阱的贗勢阱深度越深,阱內(nèi)能夠約束的離子數(shù)量也越多[18]。RIT 的電場分布由幾何結(jié)構(gòu)和工作電壓決定,對于矩形離子阱,除四極電場外,還存在多種成分的高階場。計算RIT 贗勢阱可參考標(biāo)準(zhǔn)理想離子阱的計算方法,忽略高階項影響以獲得近似值。本研究參考由Huntley 和Reilly 開發(fā)的基于Hill 方程原理的電子表格程序[19],計算了相同尺寸條件下傳統(tǒng)離子阱的贗勢阱深度,并以此作為參考。由圖5B 所示, RIT 最大贗勢阱深度約為37 V。根據(jù)測量的單離子信號強度(20 mV·ns)可計算出RIT 的離子容量約為103個,與勢阱的空間電荷極限吻合。

    2.3 傳輸效率

    在RIT拋出階段,當(dāng)離子在阱內(nèi)充分冷卻后,拋出電極通過施加脈沖電壓對離子團進行徑向拋出,使離子團順利進入質(zhì)量分析器。拋出工作電壓可分為單脈沖模式和雙脈沖模式。在單脈沖模式下,脈沖電壓施加于單個拋出電極,用于推斥離子團;在雙脈沖模式下,在一對拋出電極上分別施加極性相反的脈沖電壓,實現(xiàn)對離子團的拋出。RIT 拋出工作電壓采取雙脈沖方式,與單脈沖相比,雙脈沖可以顯著提高靈敏度和質(zhì)量分辨率[20]。實驗表明, RIT 的傳輸效率與離子冷卻階段的軸向冷卻有關(guān)(圖6)。隨著冷卻時間延長,拋出效率提高;2ms后,拋出效率穩(wěn)定保持在36%。同時, RIT 在關(guān)閉射頻電壓時方波可實現(xiàn)快速關(guān)斷(實際測得的脈沖沿時間僅為20 ns),減少了電壓干擾,從而使其傳輸效率滿足分析需求。

    2.4 RIT 與MR-TOF質(zhì)量分析器的適配性

    RIT作為離子收集聚焦裝置,與MR-TOF質(zhì)量分析器耦合并實現(xiàn)良好的工作性能是體現(xiàn)其適配性的關(guān)鍵?;谛阅鼙碚鹘Y(jié)果,從工作周期、離子通量和離子聚焦?fàn)顟B(tài)這3個方面分析RIT 對MR-TOF質(zhì)量分析器的耦合。

    RIT 在1 個工作循環(huán)中能夠持續(xù)2 ms 收集離子,并在1 ms 內(nèi)實現(xiàn)對離子團的充分冷卻,這使得RIT能夠高效地與MR-TOF 質(zhì)量分析器的20 Hz 工作頻率相匹配。通過測定RIT 離子容量發(fā)現(xiàn)阱的容量為103個,可以滿足MR-TOF MS 儀的分析需求(通常離子容量lt;102 個),保證儀器實現(xiàn)超高分辨率分析。與MR-TOF 質(zhì)量分析器耦合后,對RIT 的質(zhì)量范圍進行測量(圖7)。此離子阱能夠穩(wěn)定約束的最小質(zhì)荷比為39Th,最大質(zhì)量數(shù)可達(dá)1200 Th。直流偏置會影響離子在阱內(nèi)的位置以及阱的形狀[21],并限制了離子阱的質(zhì)量范圍。方波驅(qū)動的RIT 在質(zhì)量掃描過程中可通過改變四極場的頻率而獲得所需的離子質(zhì)量數(shù),同時能適度降低對高電壓和高頻率電子元器件設(shè)計的要求,有效降低裝置放電風(fēng)險[22]。平面離子阱具有對稱平行放置的結(jié)構(gòu),施加的射頻電壓無法在離子阱內(nèi)形成等效的四極場效果(圖2C),限制了其質(zhì)量范圍,并增加了電極放電的風(fēng)險。相比之下,矩形離子阱具有四電極結(jié)構(gòu),在阱內(nèi)形成的近似四極場能夠更有效地約束更大質(zhì)量范圍的離子[23]。133Cs+經(jīng)過MR-TOF 質(zhì)量分析器的多次反射后,質(zhì)量分辨率達(dá)到1.5×105(圖8),進一步說明方波驅(qū)動的離子阱能夠保持良好的離子聚焦效果。

    綜上所述, RIT 作為離子收集聚焦裝置與MR-TOF質(zhì)量分析器耦合后的性能良好,能夠滿足MRTOFMS 儀器的高分辨率分析需求,并具有較高的離子容量和較寬的質(zhì)量范圍,為MR-TOF MS 儀器在多個分析領(lǐng)域中的應(yīng)用提供支持。

    3結(jié)論

    本研究開發(fā)并測試了一種基于PCB 技術(shù)的新型RIT,用于MR-TOF MS離子進入質(zhì)量分析器前的離子收集與聚焦。實驗結(jié)果表明,此離子阱能在1ms內(nèi)實現(xiàn)離子的完全冷卻,并具備103 個離子容量,其傳輸效率達(dá)到36%,在與MR-TOF質(zhì)量分析器結(jié)合后, 133Cs+的半峰寬可達(dá)到16 ns,經(jīng)多次反射質(zhì)量分辨率可達(dá)到1.5×105,滿足MR-TOF MS分析器的高分辨率需求。此離子阱結(jié)構(gòu)簡單,有望設(shè)計為一種通用的小型離子阱,應(yīng)用于其它類型的質(zhì)譜儀中。

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