檳榔干燥動力學(xué)模型及微觀結(jié)構(gòu)、代謝物變化規(guī)律研究

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摘""要：干燥是檳榔加工的第1步，干燥過程直接影響檳榔的品質(zhì)和貨架期。為了明確檳榔熱風(fēng)干燥過程的水分變化、纖維微觀結(jié)構(gòu)及代謝物的變化規(guī)律，以期對檳榔干燥時間進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)控。本研究以檳榔鮮果和檳榔殺青果為研究對象，利用5種模型對不同溫度下檳榔熱風(fēng)干燥曲線進(jìn)行擬合，建立檳榔干燥動力學(xué)模型，同時利用掃描電子顯微鏡、LC-MS等探討干燥過程中檳榔微觀結(jié)構(gòu)、代謝物的變化規(guī)律。結(jié)果表明：檳榔干燥曲線呈指數(shù)下降，干燥速率曲線分為加速和降速2個階段，溫度對干燥速率有顯著影響；Page模型對檳榔熱風(fēng)干燥曲線擬合較好，模型決定系數(shù)（R2）在0.98以上，均方差（mean"square"deviation，"RMSE）在0.02～0.06范圍內(nèi)，模型預(yù)測值和真實值差異不顯著，可以較好地反映檳榔干燥過程中的水分變化規(guī)律。微觀結(jié)構(gòu)分析表明，隨著干燥時間的增加檳榔纖維層變得致密、緊實，殺青處理導(dǎo)致檳榔纖維結(jié)構(gòu)松散。質(zhì)構(gòu)結(jié)果表明，隨著干燥時間的增加，檳榔硬度和咀嚼度增加，彈性降低。差異代謝物結(jié)果顯示，干燥過程通過影響氨基酸代謝通路、中心碳代謝通路、亞油酸代謝通路、黃酮類生物合成、苯丙烷類生物合成進(jìn)而影響有機(jī)酸、脂質(zhì)和類脂分子等發(fā)生變化。研究結(jié)果為豐富檳榔加工基礎(chǔ)研究，以及為檳榔熱風(fēng)干燥時間的選擇提供理論依據(jù)。

關(guān)鍵詞：檳榔；干燥動力學(xué)模型；微觀結(jié)構(gòu)；代謝物；質(zhì)構(gòu)中圖分類號：TS205""""""文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

Study"on"the"Drying"Kinetics"Model，"Microstructure，"and"Metabolite"Changes"of"Areca"Nut

ZHANG"Jing1，"DAI"Jiahui2，3，"WANG"Shiping2，3，"DAI"Wenting2，3，"KANG"Xiaoning1，2，3，"JI"Jianbang1，"HU"Yujuan1

1."Sanya"Research"Institute，"Hainan"Academy"of"Agricultural"Science，"Sanya，"Hainan"572000，"China;"2."Institute"of"Processing"amp;"Design"of"Agriproducts，"Hainan"Academy"of"Agricultural"Science，"Haikou，"Hainan"570100"China;"3."Haikou"Areca"Processing"Research"Key"Laboratory，"Haikou，"Hainan"570100"China"

Abstract："The"study"was"aimed"to"clarify"the"changes"in"moisture"content，"fiber"microstructure，"and"metabolites"during"the"hot"air"drying"process"of"areca"nut，"and"to"precisely"regulate"the"drying"time."This"study"focuses"on"areca"nut"and"five"models"were"used"to"fit"the"hot"air"drying"curves"of"areca"nut"at"different"temperatures，"and"a"betel"nut"drying"kinetics"model"was"established."At"the"same"time，"scanning"electron"microscopy，"LC-MS"were"used"to"explore"the"changes"in"the"microstructure"and"metabolites"of"areca"nut"during"the"drying"process."The"results"showed"that"the"drying"curve"of"betel"nut"showed"an"exponential"decrease，"and"the"drying"rate"curve"was"divided"into"two"stages："acceleration"and"deceleration."Temperature"had"a"significant"impact"on"the"drying"rate."The"Page"model"fit"the"hot"air"drying"curve"of"areca"nut"well，"with"a"coefficient"of"determination"R2"above"0.98"and"a"RMSE"in"the"range"of"0.02-0.06."The"difference"between"the"predicted"and"true"values"of"the"model"was"not"significant，"and"it"could"better"reflect"the"water"changes"during"the"areca"nut"drying"process."Microstructure"analysis"shows"that"the"fiber"layer"of"areca"nut"became"dense"and"compact"with"increasing"drying"time，"and"the"whitening"treatment"caused"the"fiber"structure"of"areca"nut"to"become"loose."The"texture"results"indicated"that"with"the"increase"of"drying"time，"the"hardness"and"chewiness"of"areca"nut"increased，"while"the"elasticity"decreased."The"differential"metabolite"results"showed"that"the"drying"process"affected"organic"acids，"lipids，"and"lipid"molecules"by"affecting"the"metabolism"of"amino"acid，"linoleic"acid，"central"carbon，"flavonoid"biosynthesis，"and"phenylpropanoid"biosynthesis."This"study"would"enrich"the"basic"research"on"areca"nut"processing"and"provide"a"theoretical"basis"for"the"selection"of"hot"air"drying"time"for"areca"nut.

Keywords："areca"nut;"drying"kinetics"model;"microstructure;"metabolite;"texture

DOI："10.3969/j.issn.1000-2561.2025.01.023

檳榔（Areca"catechu"L.）為棕櫚科常綠喬木，廣泛種植在南亞、東南亞等國家以及我國南部的熱帶和亞熱帶地區(qū)[1]。檳榔是我國的四大南藥之首，具有殺蟲消積、下氣、行水等功效。此外，檳榔含有多酚、生物堿、黃酮化合物、礦物質(zhì)等活性成分，具有抑菌、抗氧化、抗抑郁等功能[2]。海南作為檳榔的最大種植區(qū)，2021年種植面積達(dá)26.7多萬公頃。檳榔采摘后，除小部分用于鮮食外，90%以上的檳榔需要干燥后存儲、運輸，作進(jìn)一步加工。

檳榔干燥是檳榔加工的第1步，干燥過程的水分含量直接影響檳榔的微觀結(jié)構(gòu)、質(zhì)構(gòu)特性、品質(zhì)、貨架期等。干燥是解決貯藏問題和延長保質(zhì)期最常用的手段，通過降低物料中的水分含量，延緩腐爛，進(jìn)而延長保質(zhì)期[3]。針對干燥過程的水分動態(tài)變化進(jìn)行研究，才能準(zhǔn)確預(yù)測其水分的擴(kuò)散規(guī)律、控制檳榔的水分含量，提高檳榔品質(zhì)和貯藏安全性。干燥動力學(xué)通過探討物料在干燥過程中的水分變化規(guī)律，反映物料的脫水特性[4]。目前，干燥方式主要有熱風(fēng)干燥、冷凍干燥、熱泵干燥、微波干燥等[5]，其中熱風(fēng)干燥技術(shù)是最為常見的干燥方法，通過控制溫度和風(fēng)速等參數(shù)達(dá)到理想的干燥環(huán)境，具有操作簡單、生產(chǎn)成本低、設(shè)備投資小等優(yōu)點[6-7]。目前很多學(xué)者探討了熱風(fēng)干燥下不同材料，如青椒[7]、延胡索[8]、云南栘依[9]、牛大力[10]等的干燥特性，并利用Page、Weibull等函數(shù)對干燥曲線進(jìn)行擬合，建立了干燥動力學(xué)模型。在檳榔干燥研究方面，袁源等[11]探討了不同干燥溫度和時間對檳榔果皮揮發(fā)性成分的影響；李梁等[12]研究了不同含水量對檳榔質(zhì)構(gòu)特性的影響。然而有關(guān)檳榔干燥動力學(xué)及干燥過程中檳榔微觀結(jié)構(gòu)等的變化尚無報道。本研究對不同干燥溫度下檳榔鮮果及檳榔殺青果（沸水30"min）的水分變化情況、微觀結(jié)構(gòu)、質(zhì)構(gòu)特性及代謝物變化進(jìn)行分析，建立檳榔鮮果、檳榔殺青果的干燥動力學(xué)模型，探討干燥過程檳榔纖維結(jié)構(gòu)及代謝物的變化規(guī)律，為檳榔干燥過程整體判斷及水分含量的精準(zhǔn)調(diào)控提供理論參考。

1""材料與方法

1.1""材料

檳榔鮮果購自海南省三亞市崖州區(qū)崖州灣科技城檳榔種植戶。

1.2""方法

1.2.1""檳榔干燥工藝""為了探討干燥溫度對檳榔干燥特性的影響，首先將檳榔鮮果在沸水中煮沸30"min（殺青），隨后在50、55、60"℃干燥36"h，分別在干燥2、5、8、12、16、20、23、26、30、36"h取出，測定水分含量。每個處理溫度設(shè)置3次重復(fù)，取平均值。

為了探討預(yù)處理方式對檳榔干燥特性的影響，根據(jù)檳榔殺青果在不同溫度下的干燥情況，選擇55"℃對檳榔鮮果進(jìn)行干燥，分別在干燥2、5、8、12、16、20、23、26、30、36"h取出，測定水分含量。

1.2.2""水分含量的計算""檳榔鮮果和檳榔殺青果分別在不同干燥時間取出后，測定其重量，記為wt，繼續(xù)干燥，直至恒重，記為w。按照以下公式計算含水量（W）：

式中，wt表示干燥至t時的檳榔重量，w表示檳榔干重。

1.2.3""干燥速率的計算""根據(jù)以下公式計算檳榔干燥過程的干燥速率（DR）：

式中，DR為干燥速率[g/（g·min）]，Δt表示相鄰2次測定的時間間隔（min），Xt表示干燥至t時的檳榔干基含水量（g/g），Xt+Δt表示干燥至t+Δt時的檳榔干基含水量（g/g）。

1.2.4""水分比的計算""根據(jù)以下公式計算水分比（MR）：

式中，Xt表示干燥至t時的檳榔干基含水量（g/g），Xe表示檳榔干燥達(dá)到平衡時的干基含水量（g/g），X0表示檳榔初始干基含水量（g/g），其中Xe遠(yuǎn)小于X0和Xt，通常忽略不計，因此公式可以簡化為：

1.2.5""干燥模型擬合""利用Newton、Lagarithmic、Page等5種動力學(xué)模型方程（表1）對檳榔鮮果（50、55、60"℃）、檳榔殺青果的干燥曲線進(jìn)行擬合，并以均方差（mean"square"deviation，"RMSE）、決定系數(shù)（R2）作為數(shù)學(xué)模型擬合結(jié)果優(yōu)劣的標(biāo)準(zhǔn)，RMSE、R2的計算公式參照王海麗等[8]的報道。其中R2越接近于1，RMSE越小，表示模型對實際過程擬合得越好。

1.2.6""微觀結(jié)構(gòu)的測定""取出不同干燥時間的檳榔，于–80"℃預(yù)凍，后冷凍干燥。取檳榔果中部位置，將其切成1"cm×1"cm大小的正方形，利用掃描電子顯微鏡測定檳榔纖維橫切面、縱切面及表面的微觀結(jié)構(gòu)。測定方法：將雙面導(dǎo)電膠粘于載物臺上，放置檳榔纖維塊，噴金處理后觀察拍照，加速電壓為15"kV。

1.2.7""質(zhì)構(gòu)測定""利用質(zhì)構(gòu)儀測定不同干燥時間檳榔的質(zhì)構(gòu)特性。檳榔取出后，在室溫下平衡1"h。質(zhì)構(gòu)測定采用TPA模式，P36探頭，壓縮比為20%，測定前探頭的下降速度為1.0"mm/s，測試速度為1.0"mm/s，測定后的上升速度為1.0"mm/s，測定高度為5"mm，觸發(fā)力為100"N，2次測定時間間隔為3"s。

1.2.8""代謝物測定""利用高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀對檳榔鮮果和檳榔殺青果在55"℃干燥過程中的代謝物進(jìn)行分析。檳榔鮮果在干燥0、26、72"h取樣，檳榔殺青果在干燥0、5、36"h取樣。取50"mg固體樣本于1.5"mL離心管中，加入400"μL提取液（乙腈∶甲醇=1∶1），渦旋混勻30"s后，低溫超聲提取30"min（5"℃，"40"KHz）；隨后將樣品在–20"℃靜置30"min，13"000′g離心15"min后取上清液，氮氣吹干；120"μL復(fù)溶液（乙腈∶水="1∶1）復(fù)溶，低溫超聲萃取5"min（5"℃，"40"KHz），13"000′g離心5"min后取上清液上機(jī)分析。取等體積的所有樣本代謝物混合制備成質(zhì)控樣本（quality"control，"QC），在儀器分析過程中，每6個樣本中插入1個QC樣本，以考察整個分析過程的重復(fù)性。利用Progenesis"QI軟件對測定數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，同時將MS和MS/MS質(zhì)譜信息與代謝公共數(shù)據(jù)庫HMDB（http：//www.hmdb.ca/）和Metlin（https：//metlin.scripps.edu/）數(shù)據(jù)庫進(jìn)行匹配，得到代謝物信息。

1.3""數(shù)據(jù)處理

所有試驗均設(shè)置3次生物學(xué)重復(fù)，利用SPSS"20.0軟件進(jìn)行顯著性分析（Plt;0.05）；采用Origin"2021軟件作圖并對動力學(xué)模型進(jìn)行擬合。

2""結(jié)果與分析

2.1"""檳榔干燥動力學(xué)模型的建立

2.1.1""檳榔干燥曲線和干燥速率曲線""檳榔鮮果及檳榔殺青果在不同溫度下的干燥曲線和干燥速率曲線如圖1所示。從圖1可以看出，檳榔干基含水量隨著干燥時間的延長逐漸下降，不同溫度下的干燥曲線變化趨勢也相似，均呈現(xiàn)指數(shù)下降。干燥速率曲線顯示，檳榔在干燥過程中主要有明顯的加速和降速2個階段，這與王安娜等[9]、胡希婷等[13]的研究結(jié)果一致。在干燥初期，干燥速率迅速升高，干基含水量顯著下降，說明此時水分去除迅速，這可能是由于干燥初期，檳榔表面的水分首先排出，此時檳榔組織細(xì)胞中自由水豐富，這部分自由水迅速從松散的纖維層排出，干燥速率迅速增大至峰值，干基含水量顯著下降。隨著干燥時間的延長，干燥速率逐漸下降，干基含水量下降變緩，說明水分越來越難以去除。這是由于隨著干燥時間的延長，檳榔纖維結(jié)構(gòu)變得緊密，同時檳榔的水分?jǐn)U散從表面轉(zhuǎn)向內(nèi)部，水分子的排出由最初的自由水排出逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榻Y(jié)合水排出，結(jié)合水與一些大分子如蛋白質(zhì)、纖維素等結(jié)合緊密，導(dǎo)致水分排出緩慢，干燥速率下降。繼續(xù)干燥，干燥速率趨近于0，干基含水量趨于穩(wěn)定，說明此時檳榔達(dá)到恒重狀態(tài)[14-15]。此外，干燥溫度越高，干燥曲線越陡（圖1A），干燥速率越大（圖1B），干燥過程中水分去除速度越快，檳榔達(dá)到恒重時間越短。當(dāng)干燥溫度為50、55、60"℃時，檳榔達(dá)到恒重的時間分別為48、30、26"h，說明干燥溫度顯著影響檳榔干燥前期的干燥速率，檳榔中水分子的擴(kuò)散速度隨著溫度的升高顯著升高，水分子去除加快，干基含水量下降更快[16]。"

對比檳榔鮮果和檳榔殺青果（沸水30"min）

在55"℃下的干燥曲線（圖1C）和干燥速率曲線（圖1D），可以看出，經(jīng)過殺青處理后檳榔干燥速率更大，干基含水量下降更明顯，檳榔達(dá)到恒重時間由60"h縮短為30"h，說明殺青處理使檳榔中的水分子更容易排出，縮短了干燥時間。這可能是由于殺青過程檳榔纖維結(jié)構(gòu)被破壞，纖維層變得松散，水分子更容易排出。此外，殺青過程檳榔中結(jié)合水與大分子物質(zhì)之間的化學(xué)鍵被破壞，結(jié)合水更容易排出。

2.1.2""干燥動力學(xué)模型的建立""利用表1中的5種動力學(xué)模型對檳榔干燥曲線進(jìn)行擬合，其中模型Newton、Lagarithmic和Henderson"and"Pabis的線性方程顯示，lnMR與干燥時間t呈線性關(guān)系，模型Wang"and"Singh線性方程中MR與干燥時間t呈線性關(guān)系，模型Page的ln（–lnMR）與lnt呈線性關(guān)系。

不同預(yù)處理及不同干燥溫度條件下，檳榔干燥過程的MR與干燥時間t呈非線性關(guān)系（圖2A，圖2B），因此Wang"and"Singh模型不適用于檳榔干燥曲線的擬合；檳榔干燥過程的lnMR與t呈非線性關(guān)系（圖3A，圖3B），因此模型Newton、Lagarithmic和Henderson"and"Pabis也不適用于檳榔干燥曲線的擬合；檳榔干燥過程的ln（–lnMR）與lnt呈線性關(guān)系（圖4A，圖4B），因此Page模型適用于檳榔干燥曲線的擬合，并用該模型對檳榔熱風(fēng)干燥過程中水分變化規(guī)律進(jìn)行預(yù)測。

將不同溫度及不同預(yù)處理的檳榔干燥曲線通過Page模型ln（–lnMR）=lnk+nlnt進(jìn)行擬合，建立熱風(fēng)干燥檳榔動力學(xué)模型（表2）。不同溫度、不同預(yù)處理下，檳榔熱風(fēng)干燥Page模型的Pearson相關(guān)系數(shù)（r）和決定系數(shù)（R2）分別在0.99和0.98以上，RMSE在0.02～0.06范圍內(nèi)，說明Page模型對不同溫度和不同預(yù)處理條件下的檳榔干燥

過程擬合較好。

2.1.3""干燥動力學(xué)模型的驗證""為了驗證模型的準(zhǔn)確性，利用建立的模型預(yù)測檳榔在50、55、60"℃熱風(fēng)干燥不同時間下的水分比（MR），并與真實測定值進(jìn)行對比。由圖5可知，熱風(fēng)干燥下檳榔水分比預(yù)測值和實際測定值相近，說明Page模型擬合度高，可以準(zhǔn)確地反映檳榔熱風(fēng)干燥過程的水分變化規(guī)律。

分別對熱風(fēng)干燥不同溫度下的水分比預(yù)測值和真實值進(jìn)行T檢驗，結(jié)果見表3。根據(jù)T檢驗的雙邊檢驗結(jié)果得出50、55、60"℃和檳榔鮮果的P值分別為0.78、0.20、0.15、0.88，P值均大于0.05，說明不同熱風(fēng)干燥溫度檳榔的水分比預(yù)測值和真實值差異不顯著。建立的檳榔熱風(fēng)干燥動力學(xué)Page模型可以很好地預(yù)測檳榔干燥過程中的水分比，進(jìn)而對干燥時間進(jìn)行篩選調(diào)控。

2.2""檳榔干燥微觀結(jié)構(gòu)的變化

為了觀察干燥過程中檳榔纖維微觀結(jié)構(gòu)的變

化規(guī)律，根據(jù)檳榔干燥曲線和干燥速率曲線的研究結(jié)果，選擇55"℃作為檳榔干燥溫度進(jìn)行干燥。檳榔鮮果和檳榔殺青果干燥過程的SEM結(jié)果見圖6。從圖6可看出，不論是檳榔鮮果還是檳榔殺青果，隨著干燥時間的延長，檳榔纖維橫截面變得更加致密（圖6A～圖6C，圖6G～圖6I），從纖維層縱截面可以觀察到每條纖維內(nèi)部隨著干燥時間的延長密度增大，變得更加緊實（圖6D～圖6F，圖6L～圖6N）。這是由于干燥過程中存在于纖維結(jié)構(gòu)中的水分子排出。此外，隨著干燥時間的延長纖維層變得致密，這也導(dǎo)致水分子越來越難排出，這與2.1.1中隨著干燥時間的延長，干燥速率逐漸下降，干基含水量下降變緩的研究結(jié)果一致。對比檳榔鮮果和檳榔殺青果，殺青處理使檳榔纖維結(jié)構(gòu)變得松散（圖6A，圖6G），導(dǎo)致其在干燥過程中水分子更容易排出，驗證了2.1.1的推測。此外，在同一干燥時間下，檳榔殺青果的纖維橫截面和縱截面更加緊實、致密，說明檳榔殺青果在干燥過程中水分排出較快，很快達(dá)到恒重狀態(tài)，這與2.1.1的研究結(jié)果一致。

2.3""檳榔干燥過程質(zhì)構(gòu)變化

利用質(zhì)構(gòu)儀測定55"℃檳榔干燥過程中硬度、彈性和咀嚼性的變化。從圖7可以看出，隨著干燥時間的延長，檳榔殺青果硬度、咀嚼度呈上升趨勢，彈性呈下降趨勢（圖7A）。這是由于檳榔經(jīng)30"min沸水處理后，纖維結(jié)構(gòu)變松散，柔軟度較高，隨著干燥時間的延長，水分散失，纖維結(jié)

構(gòu)變得致密、緊實，這與SEM結(jié)果一致。而檳榔鮮果本身水分含量較高，纖維排列有序、硬度較大，導(dǎo)致干燥初期硬度、咀嚼度及彈性最大，隨著干燥時間的延長，水分子喪失，纖維結(jié)構(gòu)被破壞，硬度、咀嚼性及彈性呈降低趨勢（圖7B）。

2.4""檳榔干燥過程代謝物的變化規(guī)律

2.4.1""數(shù)據(jù)質(zhì)量控制和鑒定出的代謝物情況""為了了解干燥過程對檳榔代謝物的影響，利用LC-MS對干燥過程檳榔的代謝物進(jìn)行檢測。根據(jù)QC樣本PCA圖以及潛在的特征峰在QC樣本中的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差（relative"standard"deviation，"RSD），當(dāng)RSD值為30%時，樣本正離子和負(fù)離子模式下峰值累計百分比達(dá)到79%，大于70%，質(zhì)控樣品在PCA圖中聚類明顯，不同干燥時間樣本組內(nèi)集中，組間存在明顯的分離（圖8），說明設(shè)備、色譜條件及測定數(shù)據(jù)穩(wěn)定可靠，可用于后續(xù)分析。

LC-MS正離子模式下共檢測出9740個質(zhì)譜峰，負(fù)離子模式下共檢測出8887個質(zhì)譜峰，在數(shù)據(jù)庫中進(jìn)行對比，一級模式下共注釋到5052個代謝物，其中正離子模式下共注釋到2841個代謝物，負(fù)離子模式下共注釋到2211個代謝物。二級模式下共鑒定到425種代謝物，其中正離子模式下共注釋到298個代謝物，負(fù)離子模式下共注釋到127個代謝物。這些代謝物包括2種生物堿及其衍生物，35種苯環(huán)類化合物，66種脂質(zhì)和類脂分子，18種核苷、核苷酸及其類似物，69種有機(jī)酸及其衍生物，11種有機(jī)氮化合物，36種有機(jī)氧化合物，48種有機(jī)雜環(huán)化合物，37種苯丙烷和聚酮類化合物。

2.4.2""差異代謝物分析""根據(jù)OPLS-DA模型獲得的變量權(quán)重值進(jìn)行差異代謝物篩選，其中VIPgt;1且Plt;0.05的代謝物作為2組之間的顯著差異代謝物，分別篩選檳榔鮮果和檳榔殺青果在55"℃干燥過程中以及檳榔殺青果和檳榔鮮果之間的差異代謝物。

PCA結(jié)果顯示，檳榔鮮果與干燥26"h的檳榔鮮果（圖9A）、干燥26"h和72"h的檳榔鮮果（圖9B）、檳榔殺青果與干燥5"h的檳榔殺青果（圖9C）、干燥5"h和干燥36"h的檳榔殺青果（圖9D）、檳榔鮮果和檳榔殺青果（圖9E）、檳榔鮮果絕干狀態(tài)和檳榔殺青果絕干狀態(tài)（圖9F）分別分布在PCA圖中的不同區(qū)域，說明干燥過程以及殺青處理對檳榔代謝物有顯著影響。

以檳榔鮮果為對照，干燥26"h后共鑒定到197種差異代謝物，其中127種表達(dá)上調(diào)，70種表達(dá)下調(diào)（圖10A）。這些差異代謝物主要包括35種有機(jī)酸及其衍生物，34種脂質(zhì)和類脂分子，20種有機(jī)雜環(huán)化合物，19種苯丙烷類和聚酮類，15種有機(jī)氧化合物，9種苯環(huán)型化合物，10種核苷、核苷酸和類似物，5種有機(jī)氮化合物，1種生物堿及其衍生物，49種其他類型的代謝物。以檳榔鮮果干燥26"h為對照，干燥72"h后共鑒定到211種差異代謝物，其中165種代謝物表達(dá)上調(diào)，46種代謝物表達(dá)下調(diào)（圖10B），這些差異代謝物主要包括35種有機(jī)酸及其衍生物，26種脂質(zhì)和類脂分子，25種有機(jī)雜環(huán)化合物，22種苯丙烷類和聚酮類，14種有機(jī)氧化合物，14種苯環(huán)型化合物，10種核苷、核苷酸和類似物，6種有機(jī)氮化合物，1種生物堿及其衍生物，58種其他類型的代謝物（圖11A）。

以檳榔殺青果為對照，干燥5"h后共鑒定到179種差異代謝物，其中129種表達(dá)上調(diào)，50種表達(dá)下調(diào)（圖10C）。這些差異代謝物主要包括30種有機(jī)酸及其衍生物，27種脂質(zhì)和類脂分子，18種有機(jī)雜環(huán)化合物，14種苯丙烷類和聚酮類，16種有機(jī)氧化合物，16種苯環(huán)型化合物，11種核苷、核苷酸和類似物，3種有機(jī)氮化合物，44種其他類型的代謝物。以檳榔殺青果干燥5"h為對照，干燥36"h后共鑒定到211種差異代謝物，其中163種表達(dá)上調(diào)，48種表達(dá)下調(diào)（圖10D），這些差異代謝物主要包括32種有機(jī)酸及其衍生物，37種脂質(zhì)和類脂分子，29種有機(jī)雜環(huán)化合物，20種苯丙烷類和聚酮類，12種有機(jī)氧化合物，15種苯環(huán)型化合物，8種核苷、核苷酸和類似物，5種有機(jī)氮化合物，1種生物堿及其衍生物，52種其他類型的代謝物（圖11B）。

以檳榔鮮果為對照，經(jīng)殺青處理后，共鑒定到153種差異代謝物，其中74種表達(dá)上調(diào)，79種表達(dá)下調(diào)（圖10E）。這些差異代謝物主要包括21種有機(jī)酸及其衍生物，22種脂質(zhì)和類脂分子，21種有機(jī)雜環(huán)化合物，23種苯丙烷類和聚酮類，11種有機(jī)氧化合物，10種苯環(huán)型化合物，5種核苷、核苷酸和類似物，5種有機(jī)氮化合物，1種生物堿及其衍生物，34種其他類型的代謝物。以干燥后檳榔鮮果為對照，干燥后檳榔殺青果共鑒定到233種差異代謝物，其中114種表達(dá)上調(diào)，119種表達(dá)下調(diào)（圖10F）。這些差異代謝物主要包括34種有機(jī)酸及其衍生物，36種脂質(zhì)和類脂分子，28種有機(jī)雜環(huán)化合物，28種苯丙烷類和聚酮類，15種有機(jī)氧化合物，14種苯環(huán)型化合物，8種核苷、核苷酸和類似物，6種有機(jī)氮化合物，2種生

物堿及其衍生物，62種其他類型的代謝物（圖11C）。殺青過程主要對苯丙烷類和聚酮類、脂質(zhì)和類脂分子、有機(jī)酸及其衍生物、有機(jī)雜環(huán)化合物產(chǎn)生影響。

不論是檳榔鮮果還是檳榔殺青果，干燥時間越長，其差異代謝物數(shù)量越多；干燥過程主要影響有機(jī)酸及其衍生物、脂質(zhì)和類脂分子、有機(jī)雜環(huán)化合物。

2.4.3""KEGG富集分析""為了進(jìn)一步研究干燥過程中檳榔代謝物的變化，對差異代謝物進(jìn)行代謝途徑富集分析（圖12）。代謝物途徑富集分析是指分析選定的代謝集，并使用超幾何分布算法獲得該代謝集中代謝物顯著富集的途徑。對于檳榔鮮果，對干燥過程影響較大的通路有中心碳代謝通路、蛋白質(zhì)消化和吸收通路、ABC轉(zhuǎn)運通路、氨基酸代謝通路、黃酮類生物合成、苯丙烷類生物合成。對于檳榔殺青果，干燥過程影響較大的通路有亞油酸代謝通路、中心碳代謝通路、ABC轉(zhuǎn)運通路、氨基酸代謝通路、蛋白質(zhì)消化和吸收通路。對比殺青果和檳榔鮮果，殺青處理主要影響檳榔的苯丙烷類生物合成、苯丙氨酸、酪氨酸和色氨酸生物合成、精氨酸和脯氨酸代謝通路、黃酮類生物合成。說明殺青過程對檳榔黃酮類生物合成、苯丙烷類生物合成影響較大，即這2條通路在煮沸的過程中已經(jīng)發(fā)生了很大的變化，導(dǎo)致經(jīng)熱水煮沸后的殺青果在干燥過程中這2條通路并無明顯變化，而未經(jīng)殺青處理的檳榔鮮果在干燥過程中這2條通路變化較大。

總的來說，干燥和殺青過程通過影響中心碳代謝通路、蛋白質(zhì)消化和吸收通路、氨基酸代謝通路（苯丙氨酸、酪氨酸、色氨酸、精氨酸、脯氨酸）、亞油酸代謝通路、黃酮類生物合成、苯丙烷類生物合成進(jìn)而影響有機(jī)酸、脂質(zhì)和類脂分子等發(fā)生變化。

3""討論

干燥通過降低物料中水分含量，延緩腐爛，進(jìn)而延長保質(zhì)期。針對干燥過程水分動態(tài)變化進(jìn)行研究，才能準(zhǔn)確預(yù)測其水分?jǐn)U散規(guī)律，進(jìn)而對

干燥過程進(jìn)行調(diào)控。水分在物料中的存在方式主要有3種：自由水、結(jié)合水以及流動性介于自由

水和結(jié)合水之間的水分，其中自由水流動性最強(qiáng)，結(jié)合水流動性最弱。檳榔是我國的四大南藥之首，

具有殺蟲消積、下氣、行水等功效。目前對檳榔干燥動力學(xué)的研究較少，通過檳榔干燥特性的研究，有助于掌握其干燥規(guī)律，并進(jìn)一步對干燥過程進(jìn)行調(diào)控。"

通過研究檳榔熱風(fēng)干燥特性表明，檳榔在整個干燥過程中的干燥曲線呈現(xiàn)指數(shù)下降，干燥速率曲線主要有明顯的加速和降速2個階段。干燥初期，檳榔中含有大量的自由水，檳榔內(nèi)外水分含量均勻，檳榔表面的水分通過松散的纖維層迅速排出，干燥速率迅速增大。隨著干燥時間的延長，檳榔水分?jǐn)U散從表面轉(zhuǎn)向內(nèi)部，與大分子物質(zhì)緊密結(jié)合的結(jié)合水開始排出，由于檳榔表面與內(nèi)部的水分分布不均勻，出現(xiàn)表皮皺縮，導(dǎo)致表面積驟減，SEM顯示，隨著干燥時間的延長，檳榔纖維層變得致密、有序，這些都阻止了水分子的遷移排出，進(jìn)而導(dǎo)致干燥速率下降。這種趨勢與牛大力[10]、皂莢籽[17]的熱風(fēng)干燥特性一致。通過研究干燥溫度和預(yù)處理對檳榔熱風(fēng)干燥的影響，發(fā)現(xiàn)溫度越高，干燥速率越大，干燥曲線越陡，說明升高干燥溫度可以縮短干燥時間，溫度是影響檳榔干燥前期干燥速率的主要因素，這與王安娜等[9]、方良材等[10]、謝永康等[18]的研究結(jié)果一致。這是因為溫度越高，檳榔表面和內(nèi)部的水分子擴(kuò)散速度越快，水分子去除加快。預(yù)處理方式也會影響干燥特性，本研究發(fā)現(xiàn)，殺青預(yù)處理通過在沸水中煮沸檳榔后再進(jìn)行干燥，其干燥速率更大，檳榔達(dá)到恒重時間由60"h縮短到30"h。結(jié)合SEM結(jié)果，殺青處理使檳榔纖維結(jié)構(gòu)變得松散，檳榔組織的細(xì)胞受到破壞，破壞了結(jié)合水與大分子物質(zhì)之間的化學(xué)鍵，水分子更容易排出。

利用5種干燥模型對檳榔干燥曲線進(jìn)行擬合，由于檳榔干燥過程的ln（-lnMR）與lnt呈線性關(guān)系，Page模型可以用于檳榔干燥曲線的擬合。該模型的相關(guān)系數(shù)（r）和決定系數(shù)（R2）分別在0.99和0.98以上，RMSE較小，模型的預(yù)測值和真實值差異不顯著，擬合較好，可以很好地預(yù)測檳榔干燥過程中的水分比。馬田田等[19]采用5種干燥模型對南極磷蝦熱風(fēng)干燥特性進(jìn)行擬合并對建立的模型進(jìn)行驗證，結(jié)果表明，Page模型的R2最大，模型的預(yù)測值與試驗值重合度高，可以準(zhǔn)確地預(yù)測南極磷蝦熱風(fēng)干燥過程中水分比的變化規(guī)律。陳家鼎等[4]研究發(fā)現(xiàn)，Page模型可以準(zhǔn)確地描述煙葉葉片和主脈的干燥動力學(xué)。王安娜等[9]研究表明，Page模型可以較好地擬合云南栘依的熱干燥特性，該模型的R2在0.98以上，卡方、誤差平方和（SSE）較低，能夠較好地反映熱風(fēng)干燥過程中云南栘依水分比隨干燥溫度的變化規(guī)律。本研究建立的檳榔熱風(fēng)干燥過程動力學(xué)模型可以準(zhǔn)確地預(yù)測檳榔干燥過程中的水分比，進(jìn)而對干燥時間進(jìn)行篩選調(diào)控。

干燥過程是水分子動態(tài)遷移的過程，在此過程中，對熱敏感的代謝物也會發(fā)生相應(yīng)的變化。通過研究干燥過程的差異代謝物，發(fā)現(xiàn)干燥過程會影響氨基酸代謝通路，包括苯丙氨酸、酪氨酸和色氨酸生物合成，精氨酸和脯氨酸代謝通路。荔淑楠等[20]研究發(fā)現(xiàn)，干燥主要通過影響甘氨酸、絲氨酸、蘇氨酸代謝，氨基酸的生物合成等代謝路徑影響當(dāng)歸代謝物的變化。與本研究結(jié)果具有相似之處。"

4""結(jié)論

本研究以檳榔鮮果和檳榔殺青果為研究對象，建立了不同熱風(fēng)干燥溫度下檳榔的干燥動力學(xué)模型，同時探討了干燥過程對檳榔微觀結(jié)構(gòu)、質(zhì)構(gòu)特性及代謝物的影響。結(jié)果表明：檳榔干燥曲線呈指數(shù)下降，干燥速率曲線分為加速和降速2個階段，干燥溫度顯著影響檳榔的干燥速率；Page模型對檳榔熱風(fēng)干燥過程擬合較好，決定系數(shù)（R2）均在0.98以上，RMSE在0.02～0.06范圍內(nèi)，模型預(yù)測值和真實值差異不顯著，可以較好地反映檳榔干燥過程的水分變化規(guī)律；檳榔纖維微觀結(jié)構(gòu)隨著干燥時間的延長變得致密、緊實，殺青處理導(dǎo)致檳榔纖維結(jié)構(gòu)松散，水分子更容易排出；隨著干燥時間的延長，檳榔硬度、咀嚼度增加，彈性降低；干燥過程通過影響丙氨酸、天冬氨酸、谷氨酸、亞油酸及中心碳代謝進(jìn)而影響有機(jī)酸、脂質(zhì)和類脂分子等發(fā)生變化。研究結(jié)果可以為檳榔熱風(fēng)干燥時間的選擇提供理論依據(jù)。

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