土壤重金屬污染源清單研究現(xiàn)狀及進展

摘要：為探究污染源清單在土壤重金屬溯源中的應用現(xiàn)狀及未來發(fā)展，基于文獻計量分析結果，重點歸納總結了重金屬污染源清單國內外研究進展、清單編制方法和當前存在的主要問題。結果表明：大氣排放清單編制是推動重金屬源清單編制的主要技術力量，近年來中國學者在以廢氣形式排放的重金屬源清單編制方面開展了大量研究。但土壤中的重金屬污染來源廣泛，遷移轉化復雜，單一介質的大氣重金屬排放清單不能完全滿足土壤重金屬源清單的構建需求。現(xiàn)階段，重金屬源清單信息在健康風險評價和環(huán)境風險評價中的綜合應用正成為一個重要的研究趨勢，并且在排放因子的本地化、排放來源識別和信息數(shù)據(jù)采集方面存在一定局限性。未來需要建立更加精細化的活動水平數(shù)據(jù)和更多源項本地化的排放因子，重點關注新興和潛在來源的重金屬排放，以降低重金屬源清單的不確定性。

關鍵詞：重金屬；源清單；污染溯源；土壤；文獻計量分析

中圖分類號：X53 文獻標志碼：A 文章編號：1672-2043（2024）11-2472-15 doi：10.11654/jaes.2024-1011

隨著經濟社會和工、農業(yè)活動等的快速發(fā)展，我國土壤的環(huán)境問題，尤其是重金屬污染問題日益凸顯。2014年土壤污染狀況調查顯示[1]，全國土壤總的點位超標率為16.1%，污染類型主要為無機型，其超標點位數(shù)占全部超標點位的82.8%。造成無機型污染的主要有鎘、鉻、汞、鉛、鋅、銅、鎳7種重金屬元素以及類重金屬元素砷，其中鎘污染最為嚴重，超標率達到7%。2021年，中共中央、國務院印發(fā)《關于深入打好污染防治攻堅戰(zhàn)的意見》，指出要深入推進農用地土壤污染防治和安全利用，實施農用地土壤鎘等重金屬污染源頭防治行動。生態(tài)環(huán)境部《關于進一步加強重金屬污染防控的意見》（環(huán)固體〔2022〕17號）提出要加強重金屬污染源頭防控，最新發(fā)布的《土壤污染源頭防控行動計劃》（環(huán)土壤〔2024〕80號）則明確要強化受污染耕地的溯源整治。精準識別土壤中重金屬的來源并摸清重金屬排放的底數(shù)是實施土壤污染防控的工作前提，土壤重金屬污染溯源正變得愈發(fā)重要。

污染源清單是各類污染源向大氣、水、土壤等環(huán)境介質中排放的不同污染物信息的集合，能有效識別污染物在環(huán)境中的遷移轉化規(guī)律和分布特征，也是輔助制定污染防治政策的技術基礎，按照污染受體可主要分為大氣、水和土壤污染源清單。土壤重金屬源清單涵蓋了工業(yè)、農業(yè)、生活、交通、自然源等通過大氣沉降、廢水排放、固廢滲濾等路徑，進入到土壤的重金屬排放來源信息，可以快速診斷土壤重金屬污染，科學預測土壤重金屬積累或削減的狀態(tài)，是土壤污染溯源解析的一種重要手段。土壤污染物源解析的方法主要基于大氣污染物源解析形成的“污染源清單-空氣質量擴散模型-受體模型”的技術體系發(fā)展而來[2-3]。目前，在土壤重金屬的來源解析中普遍采用以污染物為研究對象的受體模型法[4-7]，而受限于重金屬從排放源到土壤介質的遷移轉化過程的復雜性，從來源出發(fā)的排放清單法在我國土壤重金屬溯源研究中應用的相對較少[8]，一定程度上制約了對重金屬從排放到在土壤中遷移轉化全過程行為的科學認識。

當前重金屬源清單的研究主要圍繞全球、區(qū)域[9-12]以及工業(yè)部門、燃煤電廠[13-14]等源類別層面的大氣污染物排放清單展開，而缺少對重金屬不同介質來源的全面梳理以及代表性觀點和方法的總攬性分析。本文采用定性與定量相結合的方式，收集國內外土壤重金屬溯源和重金屬污染源清單的相關文獻，基于CiteSpace和VOSviewer科學知識圖譜，對現(xiàn)有研究成果進行量化分析和客觀梳理，旨在揭示重金屬污染源清單領域的研究現(xiàn)狀，并依據(jù)主要文獻，對該領域的研究進展及其未來發(fā)展方向進行進一步分析與展望，以期為今后土壤重金屬溯源的相關研究提供借鑒和參考。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

為具體探究重金屬污染源清單在土壤重金屬源解析中確定污染物來源過程及量化的應用現(xiàn)狀及進展，本文分別從“土壤重金屬溯源”和“重金屬清單”領域收集相關成果。中文文獻數(shù)據(jù)選自中國知網（CNKI）全文數(shù)據(jù)庫的學術論文和期刊論文（不包括會議論文和非核心期刊論文），檢索方式為高級檢索。分別檢索“主題”或者“關鍵詞”=“土壤、重金屬、溯源”或“土壤、溯源”并“鎘”或“汞”或“砷”或“銅”或“鉛”或“鉻”或“鋅”或“鎳”，和“重金屬、清單”或“清單”并“鎘”或“汞”或“砷”或“銅”或“鉛”或“鉻”或“鋅”或“鎳”。

英文文獻數(shù)據(jù)取自美國科學信息研究所Web ofScience（WoS）中的核心數(shù)據(jù)庫。檢索“Topic”=“soil、heavy metals、traceability”和“soil、traceability”and“cad?mium or hydrargyrum or arsenic or copper or lead（Pb）orchromium or zinc or nickel”，“heavy metals emission in?ventory”和“emission inventory”and“cadmium or hy?drargyrum or arsenic or copper or lead（Pb）or chromiumor zinc or nickel”，“Document Types”=“article”。最終進一步篩選得到相關研究成果中文文獻78篇，英文文獻274篇。本文的檢索方式可能未檢索出所有的重金屬污染源清單相關文獻，且目前關于土壤重金屬污染源清單尤其是中文文獻的研究成果相對較少，但所收集文獻基本能反映當前國內外重金屬源清單相關研究的現(xiàn)狀與趨勢。

1.2 分析方法

CiteSpace 和VOSviewer 是目前文獻計量中最常用的兩款分析軟件。CiteSpace 能夠以“時間線和時間區(qū)域、聚類視圖”等模式進行階段性、動態(tài)性、復雜性等分析[15-16]，VOSviewer則可以根據(jù)文獻關鍵詞、作者、機構等信息數(shù)據(jù)特征進行密度可視化、重疊交叉可視化和網絡可視化[17-18]。本文結合CiteSpace 和VOSviewer 各自優(yōu)勢，采用CiteSpace6.4.R1 和VOS?viewer1.6.20軟件進行文獻計量的初步分析。文獻計量的量化結果作為進一步探究土壤重金屬溯源及重金屬源清單相關研究的分析依據(jù)，在此基礎上對主要文獻進行梳理剖析，總結重金屬污染源清單的研究現(xiàn)狀及進展。

2 結果與分析

2.1 重金屬源清單的發(fā)文數(shù)量及其年際變化

文獻發(fā)表數(shù)量及其年際變化可以反映出該領域研究熱點的受關注度和研究專題的動態(tài)變化[19]。從對檢索出的1998—2024年關于重金屬源清單的中英文文獻發(fā)文量的年際變化分析結果（圖1）可以看出，中文文獻直到2005年才有若干關于重金屬源清單的研究成果發(fā)表，且發(fā)文數(shù)量一直沒有出現(xiàn)較大幅度的增加。英文文獻則是該領域研究成果的主要表現(xiàn)形式，發(fā)文量總體增長較快。

2005年到2023年這一階段，重金屬源清單的英文文獻發(fā)文量整體呈現(xiàn)增加態(tài)勢，2016年以來增長速度加快，并在2023年達到階段性高峰，表明重金屬源清單的相關研究在國際上逐漸引起重視。中文文獻則起步相對較晚，從2015年開始，發(fā)文量逐步有所提高。2016 年，《土壤污染防治行動計劃》（國發(fā)〔2016〕31號，簡稱“土十條”）的印發(fā)實施，可能是推動這一時期的重金屬尤其是土壤重金屬污染防治相關研究逐漸受到關注的重要原因之一。

2.2 重金屬源清單的主要研究力量

2.2.1 發(fā)表重金屬源清單文獻的主要國家

一個國家或地區(qū)的文獻發(fā)表數(shù)量一定程度上反映了其在某領域研究的活躍度和影響力[20]。WoS核心數(shù)據(jù)庫中重金屬源清單英文文獻的主要發(fā)文國家如表1所示，中國、美國、英國、意大利、瑞士等是發(fā)表有關重金屬源清單研究文獻的主要國家。中國發(fā)文量為107篇，占到了檢索文獻總數(shù)的52.71%，是發(fā)文量排名第二的美國的4.28倍和排名第三的英國的10.70倍，表明雖然我國關于重金屬源清單的研究起步相對較晚，但隨著對重金屬的健康風險認識和溯源研究重視程度的不斷提高，中國已成為重金屬源清單研究領域最主要的研究力量。結合知識圖譜的可視化分析（圖2），可知中國作為該領域文獻發(fā)表數(shù)量最多的國家，在WoS核心數(shù)據(jù)庫相關研究國家共生網絡中的中心性也最高，表明我國在該研究領域已具備一定的國際影響力。挪威的發(fā)文量排名第7，但中心性排名第2，表明挪威在該研究領域發(fā)表的文章影響力較強。

2.2.2 發(fā)表重金屬源清單文獻的主要機構

利用CiteSpace中的Institution功能，結合發(fā)文量和中心性對國內外關于重金屬源清單研究的主要機構進行分析。結果表明（表2），重金屬源清單文獻發(fā)表的主要研究機構中，大部分為中國的高等院校和科研單位。中國在本領域的研究力量也主要來自于中國科學院、北京師范大學和清華大學等，中心性和共生關系也比較集中和緊密（圖3）。這些機構也是中國較早開展大氣污染源排放清單研究的重要單位，在大氣重金屬等微量有毒元素及其顆粒物中的重金屬源解析等方面積累了相當?shù)难芯炕A。國外主要的研究機構來自美國和加拿大等，研究側重于在環(huán)境和氣候變化的宏觀尺度研究中綜合關于重金屬排放的影響。

2.2.3 主要研究學者和團隊

由前文的分析結果可知，關于重金屬源清單的主要研究國家和機構均集中在中國。因此，對重金屬源清單的主要研究作者群體的分析結果也表明，來自中國的研究學者成為了最主要的研究力量（圖4）。科研團隊內部網絡連線較為緊密，關于重金屬源清單的研究成果呈現(xiàn)較好的延續(xù)性和拓展性。研究群體間的共生性整體上也較為集中，表明科研團隊之間的學術交流也相對較多，例如清華大學的郝吉明與北京師范大學的田賀忠等的研究團隊呈現(xiàn)出較強的合作關系。

2.3 重金屬源清單的研究熱點及趨勢

關鍵詞是對文獻研究主題和主要內容的高度凝練，基于對某領域高頻關鍵詞的分析，能夠初步掌握該領域主要的研究熱點和趨勢[21]。本文基于VOSvi?wer中的overlay visualization分析功能，對文獻中的關鍵詞進行分析，分別得到中文文獻和英文文獻重疊交叉可視化的2014—2024年關鍵詞分布共現(xiàn)網絡（圖5和圖6）。

中文文獻前期的研究主要集中在燃煤汞、砷等的大氣排放方面[22-24]，主要關注對排放因子的確定，以便更準確估算重金屬的大氣排放量。近期的研究則逐漸開始在土壤、健康風險、時空分布及特征等方面展開[25-27]。重金屬和排放清單兩個關鍵詞的共生性不夠緊密，表明中文文獻中關于重金屬清單的研究并非是主要的高頻研究熱點。英文文獻關鍵詞的共生性相對比較集中，網絡連接也較為緊密，關于中國的重金屬大氣排放清單是主要的研究熱點。早期研究集中在大氣汞、鉛、生命周期評價、微量有毒元素等方面[28-31]。近期研究中，與中文文獻類似，開始更多出現(xiàn)重金屬排放清單與人體健康、暴露風險的綜合性評價研究[32-33]，重金屬源清單信息在重金屬對于生物健康與生存影響評價中的運用，正逐漸成為一個重要的研究趨勢。

3 主要研究進展

3.1 重金屬清單與土壤污染源解析

目前對污染物源解析的研究分為兩個層次：一個是對污染物來源類型的定性判斷，稱為源識別（Source identification）；另一個是在源識別的基礎上，進一步量化各類污染源的貢獻大小，即源解析（Source apportionment）。一般將這兩個研究層次統(tǒng)稱為源解析[34]。污染源清單作為土壤污染源解析的主要方法之一，是量化排放水平、識別典型來源和特征污染物、為大氣和氣候模型等提供輸入數(shù)據(jù)以及支持制定加強污染源頭防控政策的理想方法[35-36]。因此，在土壤重金屬源解析中，一方面，通過全面梳理出研究邊界內各類污染源（如大氣傳輸沉降、農資投入和使用、污泥和糞便還田、廢水排放及污水灌溉等）排放到土壤中的重金屬含量的完整信息（如點源點位、傳輸路徑、污染物排放水平、污染源活動水平等），計算得到各類型污染源、各項污染物的排放量重金屬源清單，從而可以直接、簡潔、清晰地解析出土壤中重金屬各類型污染源的具體貢獻。另一方面，源清單作為擴散模型等的必須輸入數(shù)據(jù)，重金屬排放清單的建立是進一步推算不同污染源在三維空間的分布及貢獻，鑒別外來傳輸源和本地排放源，進而進行污染精準管控的前提條件和科學依據(jù)。

3.2 國內外重金屬清單編制進展

3.2.1 國外進展

目前國際上關于重金屬源清單編制和使用的主要領域包括農田土壤重金屬輸入清單、重金屬大氣排放清單，以及重金屬的輸入輸出清單等。1974年，荷蘭建立了第一個土壤重金屬輸入輸出清單，用以定期記錄土壤環(huán)境污染狀況[37]。Moolenaar等[38]研究了荷蘭不同農業(yè)生態(tài)系統(tǒng)中的重金屬平衡。英國、美國、法國以及德國在國家尺度內建立了農業(yè)土壤的重金屬輸入清單[39-41]。Leclerc 等[42]在全球尺度上編制了2000—2014 年農田土壤有機肥的重金屬輸入清單，用以評估有機肥使用的土壤重金屬排放影響。1979年，Nriagu[43]發(fā)表了第一份關于全球每年人為源和自然源排放到大氣中5種重金屬的定量研究清單，這引發(fā)并開啟了針對重金屬等微量有毒元素的大氣排放清單研究。

在之后的幾十年里，隨著經濟、社會的快速發(fā)展和各類大氣污染防治技術、設施的升級迭代，學術界和公眾對重金屬有毒有害性的認識有了很大提高，進一步推動了區(qū)域排放清單的科學性及技術性的積累和進步，主要表現(xiàn)在區(qū)域排放清單（一般是大氣排放清單）中開始包含重金屬物質的排放信息。一些發(fā)達國家已經建立起本國的排放清單，如美國的國家排放清單（NEI）、加拿大的國家污染物排放清單（NPPI）、英國的國家大氣排放清單（NAEI）、歐盟的歐盟排放清單（EUEI）以及澳大利亞的國家污染物清單（NPI）。亞洲地區(qū)包括日本的綜合性的大氣污染物排放清單（REAS1980—2020）[44]和韓國的排放清單系統(tǒng)[45]。

需要指出的是，人類活動是與自然過程緊密交織在一起的，有時會一定程度上模糊重金屬在環(huán)境介質中存在及傳輸?shù)倪吔?。如工業(yè)活動排放的重金屬會通過大氣擴散，沉積在土壤中，然后通過徑流和侵蝕進入水體[46]。

3.2.2 國內進展

與發(fā)達國家相比，我國重金屬源清單編制工作和研究相對滯后，研究內容主要集中在重金屬的大氣排放清單領域。早期研究主要是對汞等單一元素估算年度排放量[47-48]。1999年，王起超等[23]基于主要用煤行業(yè)鍋爐燃煤汞的排放因子和統(tǒng)計數(shù)據(jù)計算了1995年中國不同行業(yè)和地區(qū)燃煤汞的排放量，形成了中國關于重金屬的排放清單雛形。2005年，蔣靖坤等[24]計算了1995—2002年間的汞排放量，初步建立起中國各行業(yè)、各省區(qū)的汞排放清單。田賀忠等[49]則建立了2005年中國燃煤大氣砷的排放清單。

隨著數(shù)據(jù)可得性的提高和動態(tài)排放因子估算[35]等方法的發(fā)展，以及我國大氣污染控制策略由單一污染物控制轉向多污染物協(xié)同控制，由單一元素轉向包含多種重金屬元素的綜合排放清單的研究開始增多[50-54]，除單一大氣環(huán)境排放外，也有部分研究建立了重金屬向土壤環(huán)境、水環(huán)境介質排放的源清單，包括土壤重金屬輸入輸出清單[25，55-59]、水環(huán)境中重金屬的風險識別和排放溯源清單[60-62]等。

此外，2014 年原環(huán)保部發(fā)布了首批大氣污染物排放清單編制指南，為我國實施大氣污染成因解析、因地制宜制定大氣污染物排放清單的規(guī)范化奠定了基礎。隨著土壤污染問題的日益突出，國家在組織地方開展土壤污染成因排查類工作時，也需要建立地區(qū)性的土壤污染排放清單，但其基本以現(xiàn)有的生態(tài)環(huán)境統(tǒng)計、排污許可、環(huán)境影響評價等制度數(shù)據(jù)為主。

綜上所述，國內外清單編制進展主要體現(xiàn)在以下幾方面：（1）大氣清單編制是推動重金屬清單編制的主要技術力量，隨著多個國家和區(qū)域大氣排放清單的建立，對于以廢氣形式排放的重金屬來源和量化手段已較為成熟，可為土壤源清單的構建提供重要借鑒和參考。（2）由于重金屬的遷移轉化性較強，單一的大氣重金屬清單不能滿足土壤重金屬源清單構建的需求，因此以土壤為受體，開展多來源多介質（水、氣、固）形式的清單編制研究正逐步興起。（3）土壤重金屬污染來源復雜，分布廣泛，且呈現(xiàn)較強的區(qū)域差異性，在不同國家和區(qū)域，主要的污染來源有所不同。

3.3 清單編制的方法及現(xiàn)狀

3.3.1 清單的主要內容及編制的基本程序

污染源清單一般包含研究邊界、污染物種類、排放源分類、排放源位置及活動水平、污染物排放系數(shù)（因子）、污染物排放量等信息。從已有文獻資料分析可知，通常情況下，清單建立的主要基本步驟如下：

（1）確定研究邊界與輸入途徑

要建立一個清單首先需要確定研究邊界及重金屬等污染物主要的排放路徑[63]。在選定的研究邊界內，需要進一步厘清污染物在不同來源和傳輸途徑上的尺度范圍及其重要程度[64]。土壤中重金屬的輸入途徑主要涉及工業(yè)生產、農業(yè)活動、人居生活、道路交通等多個領域，包含大氣沉降、化肥和有機肥使用、污水灌溉、污泥還田、廢水排放、車輛制動器和輪胎磨損等在內的不同路徑[65]。

（2）數(shù)據(jù)收集與估算

污染物排放量估算的本質是大量數(shù)據(jù)信息的集合體現(xiàn)。相關數(shù)據(jù)的有效性、可靠性和可得性是影響清單準確性的關鍵因素。編制清單的不同類型數(shù)據(jù)可以通過統(tǒng)計年鑒、文獻資料、環(huán)境統(tǒng)計、監(jiān)測實測、采樣分析以及模型計算等途徑獲取。排放量估算方法的發(fā)展對提高排放清單的準確性起著重要作用。排放因子是清單編制中對于污染源排放量進行估算的傳統(tǒng)和通用方法，通常根據(jù)排放因子（系數(shù)）和活動水平，分別核算每個排放源排放進入水體、土壤和大氣等介質的污染物總量。

（3）清單校驗

排放量的核算是基于大量假設的，具有一定程度的不確定性，因此排放清單的不確定性分析與驗證也尤為重要?，F(xiàn)有的排放清單大多使用蒙特卡羅模擬或者誤差傳遞方法來量化排放清單的不確定性范圍[66]。在已有研究中，得益于相對完善的理論和研究基礎，重金屬大氣源清單的不確定性相對較小，其中燃煤源清單（尤其是燃煤電廠）的不確定性最小，這主要歸因于詳細和豐富的企業(yè)級甚至生產單元級的數(shù)據(jù)信息，并且基于全球燃煤電廠的大量現(xiàn)場實測結果得到的排放因子也更加可靠。相比之下，垃圾焚燒產生的不確定性相當顯著，這主要是由于焚燒垃圾的數(shù)量和化學成分變化很大，而且世界上不同國家和地區(qū)對應的排放因子差異也較大[67-69]。排放清單的校驗一般利用常見的同類研究橫向比較法[70]、排放趨勢對比法[71]、衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)[72]、觀測值對比法[73]和模型反演法[74]等，來進行排放總量、排放時空特征、污染源貢獻率等這幾個方面的驗證[75]。

3.3.2 污染源的分類

污染排放涵蓋了工業(yè)、農業(yè)、交通、生活等人類活動及自然本底等諸多方面，每類源項又可以細分為若干子項，從而形成了十分復雜的污染源分級分類體系[76]。因此，完整、科學、全面的污染源分類是清單編制中對污染排放來源進行辨識的前提。如大氣污染源清單一般按照大氣污染物排放性質和產生原理進行劃分，可分為工藝過程、化石燃料燃燒、生物質燃燒、機動車、揚塵、農業(yè)、溶劑使用、儲存運輸、廢棄物處理等源排放清單[77-78]。水污染源清單可按照活動類型分為工業(yè)、農業(yè)、生活、集中式、服務業(yè)等水污染物排放清單[79-80]。

本文基于調研的土壤重金屬溯源及重金屬清單相關文獻，并綜合相關技術指南、政策文件等，對我國土壤重金屬可能的排放來源進行了初步辨識和梳理，結果如表3所示。

3.3.3 排放量等關鍵數(shù)據(jù)獲取方式

由于排放清單主要是對污染來源及其排放狀況的辨識和量化過程，因此數(shù)據(jù)獲取的方式和途徑是清單建立的關鍵。根據(jù)對重金屬清單相關文獻的梳理分析，依據(jù)數(shù)據(jù)獲取的基本邏輯和方式、應用范圍、結果精準程度等，可將現(xiàn)有重金屬污染源清單編制的基本方法一般分為以下兩種：

（1）自上而下（Top-down）排放清單估算法

自上而下方法一般從宏觀的觀測數(shù)據(jù)出發(fā)，結合反演模型等得到源強信息。這里的反演模型可以是根據(jù)觀測結果直接與排放構建關系的模型，也可以指基于化學傳輸模型反演重金屬等各污染源的排放量[129]。包括大氣清單估算法、質量平衡法和物質流分析法等。

（2）自下而上（Bottom-up）排放清單建立法

自下而上的方法是從個體或具體活動層面開始收集數(shù)據(jù)，并將這些數(shù)據(jù)匯總到更高的層次。這種方法通常基于活動水平數(shù)據(jù)（如工業(yè)生產量、車輛行駛里程、農藥使用量等），乘以相應的排放因子來計算排放量。排放因子通常是基于實驗室測試或官方公布及歷史統(tǒng)計數(shù)據(jù)得出的[130]，如點源疊加法等。

自上而下和自下而上構建污染源清單的方法在數(shù)據(jù)需求、使用場景、結果解釋、不確定性等方面存在一定區(qū)別，具體見表4。

總體來說，自上而下方法更多依賴于觀測數(shù)據(jù)和模型的結合，適用于快速更新和驗證污染源清單，尤其在數(shù)據(jù)獲取較為困難的情況下更為有效，但清單結果缺少細節(jié)。而自下而上方法則依賴于直接從污染源收集的數(shù)據(jù)，適用于有詳細排放數(shù)據(jù)的場景，結果簡單清晰，但工作量一般較大。目前，國內采用自下而上方式建立的源清單已經成功量化了多種重金屬的大氣排放，尤其是點源[131-135]。兩種方法各有優(yōu)勢和局限性，集成應用[136-138]可能是未來污染源清單編制的發(fā)展趨勢。

3.4 清單存在的主要局限性

在以往的研究中，國內外的研究人員和機構做了大量工作，報告了大量涵蓋不同國家和地區(qū)，以及不同來源類別的本地排放因子和重金屬排放概況，廣泛提高了排放清單的準確性和可靠性。然而，目前重金屬源清單的編制與研究仍存在一些局限性。

（1）由于缺乏精細化、本地化的排放因子，許多發(fā)展中國家（非洲、南美洲和亞洲等部分低收入國家）主要采用發(fā)達國家的排放因子[139]。近年來，我國在污染防治投入和生態(tài)環(huán)境信息化建設方面取得了較大進展，越來越多不同源項的本地化排放因子被應用到自下而上重金屬清單的編制中。但仍有一些重要源項（如含重金屬廢渣的資源再生行業(yè)、固體廢物露天燃燒、生活廢水的重金屬排放等）缺乏基于充分調查和實地測量的排放因子及估算方法。不同地區(qū)和不同來源的重金屬源清單也表現(xiàn)出較大的差異性和不確定性。

（2）在源項識別方面，盡管一些非典型源項的重金屬清單量化研究開始顯現(xiàn)（如火葬場[140]、電子垃圾拆解[141]、遠洋船舶[142]和民用航空[137]等），但對一些典型源項，如越來越多含重金屬的工業(yè)產品進入經濟社會系統(tǒng)，以消耗品的形式暫存，當工業(yè)產品進入壽命終期，重金屬將伴隨工業(yè)產品以大量廢棄物形式進入環(huán)境，這方面的認識和研究還不足。同時，隨著技術進步導致人為排放減少，自然源的影響可能會更加明顯。重金屬在土壤中的遷移轉化十分復雜，準確了解每種自然來源的釋放機制和隨時間變化累積的影響因素，對于源清單的編制仍然頗具挑戰(zhàn)性。

（3）數(shù)據(jù)信息采集方面，精細化的源頭排放量化和高分辨的活動水平數(shù)據(jù)等的獲取仍然存在諸多限制。大氣沉降是多種重金屬的主要來源，大氣傳輸中重金屬的最初排放來源的量化數(shù)據(jù)仍然不足（如田間作物殘渣燃燒、粉塵及野火燃燒等[139]）。此外，關于水污染來源的重金屬排放研究依然較少，特別是當前我國涉重金屬排放企業(yè)在經過廠內處理后，廢水大部分仍排入下游污水處理廠再外排至水體，導致水污染去向較為復雜，給精細網格化研究帶來了一定困難[143]。由于采集較為困難，歷史遺留礦山或含重金屬固廢堆存等土壤重金屬淋濾、下滲的排放數(shù)據(jù)目前也非常缺乏。

4 結論與展望

（1）從橫向的研究視角來看，國際上關于重金屬源清單的研究起步早、介質多，但對于全球的總體視野，特別是印度和其他一些快速發(fā)展的人口大國，例如巴西、南非、墨西哥等，仍然缺少相對應的詳細可參考研究。汞是過去幾十年來全球研究最多的重金屬，但相關源清單的不同估算結果也存在明顯差異。鑒于重金屬對生態(tài)系統(tǒng)生物地球化學循環(huán)以及對人類、動植物生存的不利影響的重要性，迫切需要按照國家和主要源項建立多種元素的重金屬綜合排放清單。

（2）從縱向的研究探索來看，亞洲，尤其中國的重金屬源清單的研究近年來發(fā)展迅速，并且隨著詳細的活動水平和本地化排放因子等數(shù)據(jù)可用性的提高，研究取得了實質性進展，但一方面仍以大氣單一介質的重金屬清單構建為主，另一方面中國的生產體系龐雜，生活消費規(guī)模龐大，仍然迫切需要更加精細化的活動水平數(shù)據(jù)和更多源項本地化的排放因子，以提高源清單的準確性并降低其不確定性。此外，政府部門及研究學者之間的數(shù)據(jù)共享與合作機制也需要進一步探索和完善。

（3）從整體的研究展望來看，源清單法因具有原理簡單、適用尺度廣泛、結果快捷清晰等優(yōu)點，已逐漸應用于土壤等復雜傳輸介質重金屬的來源貢獻解析和動態(tài)變化趨勢的研究中。可依托相關資源和力量，構建、完善重金屬污染監(jiān)測網絡和監(jiān)管體系，以彌補清單建立過程中數(shù)據(jù)獲取、采集等的不足。來源識別對于重金屬源清單的建立也至關重要，隨著全球氣候變化議題和我國“雙碳戰(zhàn)略”等的深入實施，需要更多關注一些新興和潛在來源的重金屬排放，如生物質和天然氣燃燒、新能源汽車規(guī)模化后面臨的大量退役電池的回收和處理等。

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