南渡河流域農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)硒與鎘富集特征及其相互關(guān)系

摘要：測(cè)定南渡河流域農(nóng)田表土和水稻共80份樣品的硒（Se）和鎘（Cd）含量，采用生物富集系數(shù)分析土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的富集特征，并結(jié)合Pearson系數(shù)分析表土與稻米Se含量、Cd含量、pH以及有機(jī)碳含量的相互關(guān)系。結(jié)果表明，研究區(qū)農(nóng)田土壤達(dá)到了足硒-富硒標(biāo)準(zhǔn)，且有40%稻米樣品達(dá)到富Se大米標(biāo)準(zhǔn)；土壤中Cd含量均未超出國(guó)家農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值（0.300 mg/kg），稻米Cd含量均小于食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)限值（0.200 mg/kg），未發(fā)現(xiàn)有Cd污染。研究區(qū)土壤-水稻系統(tǒng)中Se含量呈正態(tài)分布，有明顯的分段現(xiàn)象；Cd含量受外源干擾強(qiáng)，空間分布較不均衡。Se與Cd在水稻中都達(dá)到中等富集，其中稻米對(duì)Cd的富集能力強(qiáng)于對(duì)Se的富集能力。研究區(qū)的富Se土壤與當(dāng)?shù)厮嵝酝寥拉h(huán)境以及高有機(jī)碳含量有著密切聯(lián)系。綜上，南渡河流域農(nóng)田土壤Se資源豐富，不存在“富硒鎘米”現(xiàn)象，可加以開(kāi)發(fā)利用生產(chǎn)綠色富Se農(nóng)產(chǎn)品。

關(guān)鍵詞：土壤-水稻系統(tǒng)；硒；鎘；富集特征；原子熒光光譜儀（AFS）；電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）；南渡河流域

中圖分類號(hào)：P595；X503.231 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：0439-8114（2024）09-0022-06

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2024.09.005 開(kāi)放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識(shí)碼（OSID）：

Enrichment characteristics of selenium and cadmium in farmland soil-rice system and their relationships in the Nandu River basin

SHEN Lin-li1， LUO Song-ying1， LIANG Zhi-peng2， LIANG Xiao-qi1， LIN Qian-ce1

（1.School of Geographical Sciences， Lingnan Normal University， Zhanjiang 524048， Guangdong， China； 2.School of Earth Sciences and Engineering， Sun Yat-Sen University， Zhuhai 528478， Guangdong， China）

Abstract： Selenium （Se） and Cadmium （Cd） contents in 80 samples of farmland topsoil and rice in the Nandu River basin were determined. The enrichment characteristics of Se and Cd in the soil-rice system were analyzed using bioenrichment coefficients， and the interrelationships among Se content， Cd content， pH value and organic carbon content of topsoil and rice were analyzed using Pearson coefficient analysis. The results showed that， the farmland soil of the study area met the standards for sufficient and rich selenium， and 40% of the rice samples met the Se rich rice standard. The Cd content in the soil did not exceed the national agricultural land pollution risk screening value （0.300 mg/kg）， and the Cd content in rice was less than the national food safety standard value （0.200 mg/kg）， indicating no Cd pollution in the study area. The Se content in the soil-rice system in the study area showed a normal distribution， with an obvious segmentation phenomenon. Cd content was strongly influenced by external interference and was unevenly distributed in space. Both Se and Cd elements were moderately enriched in rice， with rice having a stronger ability to enrich Cd than Se. The Se rich soil in the study area was closely related to the local acidic soil environment and high organic carbon content. In summary， the farmland soil Se resources in the Nandu River basin were abundant， and there was no phenomenon of “se-rice and cd-unpvlluted rice”. It could be developed and utilized to produce green Se rich agricultural products.

Key words： soil-rice system； Se； Cd； enrichment characteristics； atomic fluorescence spectrometer （AFS）； inductively coupled plasma mass spectrometer （ICP-MS）； Nandu River basin

硒（Se）是人體必需的微量元素，也是促進(jìn)植物生長(zhǎng)發(fā)育的重要微量元素［1］，但該元素在地球表面較為稀缺且分布不均［2］。人體和動(dòng)物攝入硒的主要來(lái)源是植物硒，而土壤是植物硒的來(lái)源庫(kù)。研究顯示，人體缺少硒元素容易引起各種疾病，但食用過(guò)量的硒也會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生毒害［3］。因此，土壤中硒元素含量的分布狀況對(duì)農(nóng)業(yè)的安全生產(chǎn)及人群的健康有著重要意義。鎘（Cd）具有明顯的生物毒性，過(guò)量的Cd會(huì)降低農(nóng)作物品質(zhì)［3］。廣東省雷州半島南渡河流域大面積種植水稻［4］，該流域是湛江最大的水稻主產(chǎn)區(qū)，素有“粵西糧倉(cāng)”之稱。隨著生活水平的提高，人們愈加重視膳食營(yíng)養(yǎng)和糧食安全問(wèn)題。目前農(nóng)作物Cd污染問(wèn)題屢見(jiàn)不鮮，南渡河流域農(nóng)田是否存在“富硒鎘米”備受關(guān)注［5］。

目前針對(duì)農(nóng)田土壤中Se與Cd的研究取得了較豐富的成果，集中于研究外源Se對(duì)植物體Se含量的影響［6，7］或人為干預(yù)下Se與Cd的拮抗作用［8，9］。然而，關(guān)于自然富Se或足Se土壤環(huán)境背景下農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)Se、Cd相互關(guān)系的研究仍需進(jìn)一步深入探討。本試驗(yàn)以廣東省雷州半島南渡河流域農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)為研究對(duì)象，采用原子熒光光譜儀（AFS）測(cè)定土壤和水稻樣品的Se含量，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）測(cè)定Cd含量，進(jìn)而分析研究區(qū)土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的空間分布特征，采用富集系數(shù)對(duì)Se與Cd富集特征進(jìn)行評(píng)價(jià)，并運(yùn)用Pearson系數(shù)對(duì)Se與Cd富集的影響因素進(jìn)行分析，旨在探討研究區(qū)是否存在有“富硒鎘米”現(xiàn)象，為雷州半島開(kāi)展綠色富Se農(nóng)產(chǎn)品生產(chǎn)工作提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

于水稻成熟期采集樣品，采樣點(diǎn)沿著南渡河流域兩岸水稻田布設(shè)。為了更好地研究土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的富集特征，將南渡河流域分成上、中、下3個(gè)河段，共設(shè)置40個(gè)樣點(diǎn)，采集土壤和水稻樣品共80個(gè)。其中，南渡河上段流域設(shè)置樣點(diǎn)6個(gè)，中段流域設(shè)置樣點(diǎn)16個(gè)，下段流域設(shè)置樣點(diǎn)18個(gè)。每個(gè)土壤樣品在50 m×50 m范圍內(nèi)采用梅花布點(diǎn)法采樣，使用PVC管壓入水稻土中取出后按四分法處理，深度為0～20 cm，取約1.00 kg樣品裝袋。同時(shí)采集對(duì)應(yīng)樣點(diǎn)的水稻子粒部分，取約1.00 kg帶回實(shí)驗(yàn)室。

1.2 樣品處理與分析測(cè)試

土壤樣品經(jīng)過(guò)自然風(fēng)干、去雜和研磨后，過(guò)100目尼龍篩備用。為避免污染，在水稻樣品處理期間全程使用非金屬用具，采用石磨去殼后，用石英研缽研磨，過(guò)100目尼龍篩。樣品使用高氯酸、硝酸、氫氟酸和鹽酸消解后，使用稀鹽酸定容，使用ICP-MS（Agilent 7700x型）測(cè)定Cd含量；使用AFS-3000型原子熒光光譜儀（北京海光儀器有限公司）測(cè)定樣品的全Se含量。采用重鉻酸鉀-硫酸外加熱容量法測(cè)定土壤有機(jī)碳含量，使用電極法（水土體積比2.5∶1）測(cè)定土壤pH。樣品均設(shè)3個(gè)空白試驗(yàn)和20%的平行樣品以保證數(shù)據(jù)質(zhì)量。采用標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)（GLG 908-4）進(jìn)行質(zhì)量控制。標(biāo)樣準(zhǔn)確度RSD<10%，Cd和Se回收率在90%以上。

1.3 評(píng)價(jià)方法

為表征元素在生物中的富集能力，用生物富集系數(shù)評(píng)價(jià)土壤對(duì)植物的作用和影響，計(jì)算式［10］如式（1）所示。

[BCF=CiCs] &nbsp;（1）

式中，BCF為生物富集系數(shù)，Ci為稻米中元素含量，Cs為土壤中元素含量。BCF越大，表示稻米吸收土壤中元素的能力越強(qiáng)。

1.4 數(shù)據(jù)處理

采用Excel 2016和SPSS 26.0軟件處理數(shù)據(jù)，使用ArcGIS 10.2與Origin 2022軟件繪圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤-水稻系統(tǒng)中Se含量特征

南渡河流域農(nóng)田土壤pH均值為5.30，pH范圍為4.48～6.88。原始數(shù)據(jù)經(jīng)過(guò)自然對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后，水稻與土壤的Se含量數(shù)據(jù)服從正態(tài)分布，滿足統(tǒng)計(jì)學(xué)分析的要求。如表1所示，稻米樣品中Se含量變化范圍為0.018～0.116 mg/kg，平均值為0.046 mg/kg，是全國(guó)水稻Se含量平均水平（0.032 mg/kg）［11］的1.44倍，全河段變異系數(shù)為49.81%，屬中等變異強(qiáng)度。根據(jù)《富硒稻谷》（GB/T 22499—2008）［12］，大米中Se含量在0.04～0.30 mg/kg范圍內(nèi)判定為富Se稻米，研究區(qū)所采集的40件樣品中有16件達(dá)到了富Se大米標(biāo)準(zhǔn)，富Se比例為40%。水稻Se平均含量從大到小依次為上段、中段、下段。

南渡河流域表土樣品中Se含量范圍為0.147～0.557 mg/kg，平均值為0.283 mg/kg。樣品實(shí)測(cè)值的最大值為0.557 mg/kg，該樣點(diǎn)位于流域上段；最小值為0.147 mg/kg，樣點(diǎn)位于流域下段。上、中、下河段的Se含量均值分別為0.476、0.294、0.210 mg/kg，各河段流域的平均值由大到小依次為上段、中段、下段。

2.2 土壤-水稻系統(tǒng)中Cd含量特征

據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果（表2）顯示，全流域農(nóng)田土壤Cd含量平均值為0.063 mg/kg，是區(qū)域背景值（采用廣東省磚紅壤背景值作為土壤背景值，其Cd含量為0.034 mg/kg［13］）的1.85倍，但均未超出國(guó)家農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值0.300 mg/kg（《土壤環(huán)境質(zhì)量——農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》，pH<5.5）［14］。土壤樣品Cd含量的變異系數(shù)為30.04%，屬中等強(qiáng)度變異，說(shuō)明重金屬Cd的累積受到了一定程度的人類活動(dòng)影響。

稻米Cd含量范圍在0.015～0.115 mg/kg，平均值為0.048 mg/kg。所有稻米樣品的Cd含量均小于0.200 mg/kg，未超過(guò)規(guī)定重金屬標(biāo)準(zhǔn)限值（《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)——食品中污染物限量》（GB 2762—2022））［15］，說(shuō)明研究區(qū)中稻米沒(méi)有受到重金屬Cd的污染，不存在有“富硒鎘米”現(xiàn)象。

2.3 土壤-水稻系統(tǒng)Se與Cd含量的空間分布特征

為進(jìn)一步分析南渡河流域土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd含量的空間分布特征，利用ArcGIS 10.2反距離權(quán)重插值法（IDW）［16］對(duì)研究區(qū)各樣點(diǎn)所測(cè)得的Se與Cd含量數(shù)據(jù)進(jìn)行空間分布作圖（圖1）。從圖1可以得知，稻米與土壤Se含量分布整體上一致，均為上段較高，中段次之，下段含量最低；個(gè)別樣點(diǎn)Se含量呈島狀分布，其中最高值均位于河流上段。稻米Cd含量高值集中分布在中段北部區(qū)域，在下段的高值樣點(diǎn)則呈島狀分布；而土壤Cd含量的高值集中分布在下段區(qū)域，也有個(gè)別高值樣點(diǎn)呈島狀分布在流域上段。整體上看，Cd含量空間分布較不均衡，在一定程度上反映了研究區(qū)Cd元素的來(lái)源與人類活動(dòng)關(guān)系密切。

2.4 水稻對(duì)Se和Cd的富集特征

為了更清楚反映Se元素及重金屬Cd元素在水稻中的富集情況，采用生物富集系數(shù)評(píng)價(jià)土壤對(duì)植物的作用和影響，生物富集系數(shù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)圖2。

從水稻BCF評(píng)價(jià)結(jié)果看，Se和Cd在空間分布上相似，均表現(xiàn)為中段流域最高。其中，南渡河上段、中段、下段流域中水稻Se的BCF平均值依次為0.150、0.178、0.151，中段流域稻米對(duì)Se的富集最高，總體上與全流域Se的BCF較接近；水稻Cd的BCF平均值依次為0.554、0.960、0.685，在空間分布上與Se類似，表現(xiàn)為中段流域最高。

水稻對(duì)Se、Cd兩種元素的BCF存在明顯差異（圖2），全流域中Cd元素BCF平均值為0.761，Se元素BCF平均值為0.162。按照李新虎［17］對(duì)生物富集系數(shù)劃分的4個(gè)等級(jí)，即強(qiáng)烈富集（BCF>1.00）、中等富集（0.10<BCF≤1.00）、微弱富集（0.01<BCF≤0.10）、極弱富集（BCF≤0.01），Se、Cd在水稻中都達(dá)到中等富集，說(shuō)明研究區(qū)內(nèi)水稻對(duì)Se與Cd的總體富集能力較強(qiáng)；其中水稻對(duì)Cd的富集能力強(qiáng)于對(duì)Se的富集。

2.5 土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的相互關(guān)系及其影響因素

Se與Cd相互作用主要表現(xiàn)在土壤Se與稻米Se、土壤Cd與稻米Cd、土壤Se與稻米Cd以及土壤Cd與稻米Se的相互關(guān)系。采用Pearson系數(shù)對(duì)Se含量、Cd含量、土壤pH與土壤有機(jī)碳含量進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果見(jiàn)圖3。土壤Se含量與稻米Se含量呈顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.676（P<0.01），說(shuō)明稻米中Se含量受土壤中Se含量的影響較大，土壤富Se是生產(chǎn)富Se稻米的直接因素。土壤Cd含量與稻米Cd含量的相關(guān)系數(shù)為0.272，無(wú)顯著相關(guān)性；土壤Cd含量與稻米Se含量的相關(guān)系數(shù)為-0.245，無(wú)顯著相關(guān)性；土壤Se含量與稻米Cd含量的相關(guān)系數(shù)為0.063，無(wú)顯著相關(guān)性。當(dāng)土壤Se含量與土壤Cd含量之間呈顯著正相關(guān)的條件滿足時(shí)，正常農(nóng)田土壤中Se與Cd之間的拮抗作用才能顯現(xiàn)出來(lái)［18］?？梢?jiàn)，南渡河流域水稻田土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd之間的拮抗作用與協(xié)同作用均不明顯。

此外，研究區(qū)稻米Se含量與土壤pH呈顯著負(fù)相關(guān)，與土壤有機(jī)碳含量呈顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.408、0.409（P<0.01）。研究區(qū)土壤Se含量與土壤pH及有機(jī)碳含量的相互關(guān)系類似，也表現(xiàn)為與pH呈顯著負(fù)相關(guān)，與有機(jī)碳含量呈顯著正相關(guān)，相關(guān)性系數(shù)分別為-0.649、0.780（P<0.01）。由此可見(jiàn)，研究區(qū)典型的酸性土壤以及高有機(jī)碳含量在一定程度上促進(jìn)了土壤富集Se元素。

2.6 研究區(qū)與其他地區(qū)土壤Se含量對(duì)比

通過(guò)對(duì)比本研究區(qū)與其他地區(qū)土壤平均Se含量發(fā)現(xiàn)，南渡河流域水稻田表土Se含量平均值與廣東省土壤平均Se含量［19］結(jié)果相近，是全球地殼Se含量豐度值（0.130 mg/kg）［20］的2.177倍；研究區(qū)Se含量均值高于典型Se缺乏區(qū)的平均水平，如位于中國(guó)缺Se帶上的黑龍江?。?1］和西藏自治區(qū)［22］；低于典型富Se地區(qū)的平均水平，如廣東省普寧市［23］、江西省豐城市［24］、陜西省紫陽(yáng)縣［25］以及湖北省恩施州Se毒地區(qū)［26］（表3）。此外，研究區(qū)土壤中Se含量平均值（0.283 mg/kg）為中國(guó)Se含量（0.200 mg/kg）［2］的1.415倍，低于世界土壤Se含量水平［27］。

按照DZ/T 0295—2016［28］對(duì)中國(guó)土壤硒元素等級(jí)的劃分，土壤中硒含量的5個(gè)等級(jí)分別為缺硒土壤（≤0.125 mg/kg）、硒潛在不足土壤（0.125～0.175 mg/kg）、足硒土壤（0.175～0.400 mg/kg）、富硒土壤（0.400～3.000 mg/kg）和過(guò)硒土壤（>3.000 mg/kg）。結(jié)合本研究結(jié)果（表1）可以得出，研究區(qū)上段樣品硒含量均值達(dá)到富硒土壤標(biāo)準(zhǔn)，中段和下段樣品硒含量均值達(dá)到足硒土壤標(biāo)準(zhǔn)，未發(fā)現(xiàn)缺硒和過(guò)硒土壤?？傮w上看，研究區(qū)水稻田表土硒含量普遍處于足硒水平及以上，具備生產(chǎn)富Se稻米的物質(zhì)條件。

Se對(duì)人體健康具有重要作用，而人體補(bǔ)充Se主要通過(guò)富Se農(nóng)產(chǎn)品來(lái)攝取。水稻作為中國(guó)第一大糧食作物［4］，是人體補(bǔ)充Se的重要來(lái)源。水稻Se含量是通過(guò)植物根系從土壤中吸收Se元素而來(lái)［1］。與此同時(shí)，土壤中的重金屬Cd亦可通過(guò)植物根系被水稻吸收，經(jīng)食物鏈被人體攝入并對(duì)人體健康構(gòu)成重大威脅［5］。因此，討論土壤-水稻系統(tǒng)中Se與Cd的富集特征和相互關(guān)系對(duì)規(guī)避“富硒鎘米”污染風(fēng)險(xiǎn)具有重要意義。南渡河農(nóng)田流域土壤中Cd平均含量為0.063 mg/kg，與前人研究［4］相比，研究區(qū)土壤Cd含量值略有下降，未發(fā)現(xiàn)Cd污染現(xiàn)象。綜上，富Se土壤是生產(chǎn)富Se稻米的重要前提條件，研究區(qū)水稻存在有富Se現(xiàn)象并未發(fā)現(xiàn)有Cd污染的情況，相關(guān)部門(mén)可針對(duì)南渡河農(nóng)用地進(jìn)行富Se等級(jí)劃分，并在相應(yīng)區(qū)域制定農(nóng)產(chǎn)品種植規(guī)劃。

3 小結(jié)

本研究采用AFS和ICP-MS分別測(cè)定南渡河流域農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)的Se和Cd元素含量。研究表明，研究區(qū)水稻田表土硒含量達(dá)到了足硒-富硒標(biāo)準(zhǔn)，未發(fā)現(xiàn)缺硒和過(guò)硒土壤。稻米Se含量是全國(guó)稻米Se平均水平的1.44倍，且有40%樣品達(dá)到富Se大米標(biāo)準(zhǔn)；土壤和稻米中Cd含量均在國(guó)家安全標(biāo)準(zhǔn)限值范圍內(nèi)，不存在“富硒鎘米”現(xiàn)象。從空間分布特征看，Se含量具有明顯的分段特征；Cd含量受外源干擾強(qiáng)，空間分布較不均衡。從富集特征看，Se與Cd在水稻中都達(dá)到中等富集，其中稻米對(duì)Cd的富集能力強(qiáng)于對(duì)Se的富集能力。研究區(qū)土壤中富Se與土壤酸性環(huán)境以及高有機(jī)碳含量有著密切聯(lián)系。

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收稿日期：2023-09-15

基金項(xiàng)目：廣東省湛江市海洋青年人才創(chuàng)新項(xiàng)目（2021E05018）；嶺南師范學(xué)院燕嶺優(yōu)青教師培訓(xùn)計(jì)劃項(xiàng)目（YL20200209）；嶺南師范學(xué)院紅樹(shù)林研究院開(kāi)放課題（YBXM03）；嶺南師范學(xué)院大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目（X202210579023）

作者簡(jiǎn)介：沈琳麗（2001-），女，廣東茂名人，在讀本科生，研究方向?yàn)樽匀坏乩?，（電話?3727274702（電子信箱）sll783536121@163.com；羅松英（1985-），廣東陽(yáng)春人，副教授，博士，主要從事生態(tài)環(huán)境保護(hù)與修復(fù)、環(huán)境地球化學(xué)等研究，（電話）18312681796（電子信箱）luosongying@163.com。

沈琳麗，羅松英，梁志鵬，等. 南渡河流域農(nóng)田土壤-水稻系統(tǒng)硒與鎘富集特征及其相互關(guān)系［J］. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué)，2024，63（9）：22-27．