納米陶瓷顆粒在鋁基復(fù)合材料中的研究進(jìn)展

摘 要：納米陶瓷顆粒在鋁基納米復(fù)合材料領(lǐng)域是極具潛力的增強(qiáng)相，可較容易地使基體材料實(shí)現(xiàn)輕質(zhì)化、耐高溫、耐摩擦、化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng)的改性效果。在復(fù)合工藝中，納米陶瓷顆粒的不均勻分散及其在基體材料中的潤(rùn)濕性差是當(dāng)下的主要挑戰(zhàn)。本文以不同種類的納米陶瓷增強(qiáng)相為線索，分析梳理了不同性能及不同應(yīng)用導(dǎo)向的納米陶瓷顆粒在鋁基復(fù)合材料應(yīng)用中的研究進(jìn)展。

關(guān)鍵詞：納米陶瓷；納米粉體；復(fù)合材料；粉末冶金

1前言

陶瓷材料因具有強(qiáng)度高、耐腐蝕、高溫下穩(wěn)定等特性而在當(dāng)下富有應(yīng)用價(jià)值。在鋁基納米復(fù)合材料領(lǐng)域，作為極具潛力的納米增強(qiáng)相，納米陶瓷顆?？奢^容易地使基體材料實(shí)現(xiàn)輕質(zhì)化、耐高溫、耐摩擦、化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng)的復(fù)合效果。此外，由于陶瓷與金屬的不相容性及較大的熱膨脹系數(shù)、彈性模量差異，其增強(qiáng)效果較好，因而廣受青睞。

已有學(xué)者對(duì)納米顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了歸納和梳理，但針對(duì)納米陶瓷顆粒在鋁基復(fù)合材料中的應(yīng)用現(xiàn)狀的報(bào)道相對(duì)缺乏。本文以不同種類納米陶瓷增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的研究進(jìn)展為線索，綜合陶瓷粉末應(yīng)用及復(fù)合工藝研究，分析梳理了納米陶瓷粉末的研究熱點(diǎn)與工藝現(xiàn)狀，可在一定程度上為相關(guān)領(lǐng)域研究提供參考。

2 各類納米陶瓷增強(qiáng)相的研究進(jìn)展

2.1 nmAl2O3陶瓷增強(qiáng)相

Al2O3具有強(qiáng)度、硬度、熱阻率、熱導(dǎo)率、電絕緣性、耐腐蝕性和生物相容性高的綜合優(yōu)良特性[1]，在材料領(lǐng)域中應(yīng)用廣泛，如制備火花塞、耐磨陶瓷和陶瓷刀具等[2]。在鋁基復(fù)合材料領(lǐng)域內(nèi)，基于增強(qiáng)相粒度效應(yīng)[3]及納米增強(qiáng)相雜化的輔助功能[4]，有研究者探索了nmAl2O3陶瓷增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的制備及性能研究。如Essam[5]等用nmAl2O3陶瓷配合BN納米顆粒雜化制備納米復(fù)合材料。結(jié)果dVqFBtnMV2XdX5qqe52emA==表明，nmAl2O3陶瓷粉末在基體中均勻彌散，有效提升了復(fù)合材料硬度。Vivek等人[6]使用攪拌鑄造，使6.6%nmAl2O3陶瓷粉末配合微量ZrO2納米顆粒雜化制備納米復(fù)合材料。結(jié)果表明，納米復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度提高了54.32%，硬度提高了114.28%。

2.2 nmSiC陶瓷增強(qiáng)相

SiC陶瓷材料具有耐磨性、耐久性，在耐磨材料領(lǐng)域極具成本效益因而應(yīng)用廣泛。除耐磨性能優(yōu)良外，SiC還具有優(yōu)異的耐腐蝕性和高溫穩(wěn)定性[7]，以及良好的電性能。一直以來(lái)SiC增強(qiáng)Al基復(fù)合材料廣受矚目，近年來(lái)發(fā)展了納米級(jí)SiC陶瓷顆粒的增強(qiáng)研究。如Mu等[8]通過(guò)高能球磨（HEBM）、放電等離子燒結(jié)（SPS）和熱擠壓等粉末冶金工藝制備了 5vol%nmSiC/AA2024 系統(tǒng)的納米復(fù)合材料，并詳細(xì)研究了不同HEBM和SPS工藝下的納米復(fù)合材料樣品的微觀形貌和機(jī)械性能變化規(guī)律。文章報(bào)道了以下結(jié)論：1）將球磨時(shí)間從12h增加到24h，可使Al基體晶粒細(xì)化，nmSiC更彌散分布，從而可以顯著提高材料的硬度和強(qiáng)度。2）將SPS時(shí)長(zhǎng)從5 min增加到10min有助于增強(qiáng)相與基體相的結(jié)合，并促進(jìn)晶粒長(zhǎng)大，從而形成高延展性能的‘雙峰’微觀結(jié)構(gòu)。3）24h的球磨、10min的SPS工藝下， 5vol%nmSiC/AA2024復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度及延展性達(dá)到了最優(yōu)，其屈服強(qiáng)度為463MPa、極限拉伸強(qiáng)度為626MPa、斷裂伸長(zhǎng)率為4.4%。Huang[9]等采用粉末冶金法制備5wt% nmSiC/Al-Mg-Sc-Zr的復(fù)合材料，通過(guò)摩擦攪拌加工（FSP）獲得了致密、均勻和晶粒細(xì)化的復(fù)合材料，機(jī)械性能有所改善。此外，該研究揭示了FSP納米復(fù)合材料的增強(qiáng)和增韌機(jī)理，證明增加 FSP 次數(shù)可明顯減少微缺陷并使微觀結(jié)構(gòu)變得致密、均勻和細(xì)化（如圖1所示），使材料屈服強(qiáng)度和斷裂應(yīng)變均增加了幾乎一倍。

2.3 nmZrO2陶瓷增強(qiáng)相

氧化鋯（ZrO2）比多數(shù)陶瓷材料脆性更低，因其具有高硬度、化學(xué)無(wú)反應(yīng)性和生物相容性[10]，常用作生物、醫(yī)學(xué)材料；此外，其優(yōu)異的機(jī)械性能、耐摩擦性，較優(yōu)的高溫強(qiáng)度，以及高抗腐蝕性、低熱導(dǎo)率和高電絕緣性能等綜合特性[11， 12]，也使之在眾多工業(yè)領(lǐng)域備受青睞。Jamali等[13] 利用ZrO2納米顆粒，成功制備了AA7075基納米復(fù)合材料，證實(shí)了增強(qiáng)相納米顆粒和增強(qiáng)相團(tuán)聚體尺寸這兩個(gè)主要因素在機(jī)械和磨損性能中起重要作用。該研究中納米陶瓷顆粒的復(fù)合使基體的平均顯微硬度提高了31.3%、最大顯微硬度提高了44%，樣品的磨損率與純基底金屬相比降低了67%。

2.4 nmB4C陶瓷增強(qiáng)相

碳化硼（B4C）是已知最堅(jiān)硬的材料之一，僅次于金剛石和立方氮化硼，且具有高熔點(diǎn)和高熱穩(wěn)定性，屬于優(yōu)質(zhì)耐火陶瓷。此外，它具有高耐磨性、極高的硬度、較低的密度，可被用于生產(chǎn)耐磨器具[14]；此外它還是優(yōu)質(zhì)半導(dǎo)體材料[15]，并且可在核應(yīng)用中被用于中子輻射吸收[16]。近年來(lái)，有學(xué)者基于碳化硼的優(yōu)良綜合性能，開發(fā)了其作為納米增強(qiáng)相的工藝研究。如Chandra等[17]使用摩擦攪拌加工（FSP）將B4C納米顆粒鍵合在AA6063表面，形成自組裝單層（SAM）。該研究為了確保納米陶瓷顆粒的均勻分布，將0.138gB4C溶解在5ml乙醚中制備0.5mol溶液，使該溶液具有增強(qiáng)的表面和機(jī)械性能。由于納米陶瓷顆粒的有效添加和晶粒結(jié)構(gòu)的細(xì)化，其制成的復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度、延展性、耐磨性和硬度發(fā)生顯著變化。

2.5 nmWC陶瓷增強(qiáng)相

碳化鎢（WC）的硬度僅次于金剛石，高溫強(qiáng)度高，且非常穩(wěn)定，具有高耐腐蝕性和高耐磨性，廣泛被應(yīng)用于高溫和高速設(shè)備下的切削工具[18]。Zoalfakar等[19]利用攪拌摩擦加工（FSP）優(yōu)化工藝參數(shù)，對(duì)nmWC/ AA6061表面納米復(fù)合材料的極限抗拉強(qiáng)度（UTS）和晶粒尺寸進(jìn)行改善。研究表明，適當(dāng)選擇FSP參數(shù)可使nmWC顆粒在整個(gè)基體中均勻分布，從而產(chǎn)生無(wú)缺陷、無(wú)空隙的nmWC/AA6061納米復(fù)合材料；FSP過(guò)程中的劇烈塑性變形和生熱會(huì)導(dǎo)致nmWC顆粒的破碎、多孔的消除，并通過(guò)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶產(chǎn)生超細(xì)晶粒尺寸的結(jié)構(gòu)。該研究發(fā)現(xiàn)了此工藝參數(shù)的最佳組合，其開發(fā)的表面復(fù)合材料可用于改善材料表面性能的應(yīng)用及材料的輕質(zhì)化，在航空航天、航海、汽車、運(yùn)輸工業(yè)和國(guó)防領(lǐng)域具有應(yīng)用前景。

2.6 nmSi3N4陶瓷增強(qiáng)相

氮化硅（Si3N4）是一種先進(jìn)陶瓷材料，具有高熱穩(wěn)定性和高硬度[20]，是優(yōu)良的增強(qiáng)相材料。Kumar等[21]人通過(guò)超聲輔助攪拌鑄造結(jié)合底部澆注，生產(chǎn)nmSi3N4陶瓷顆粒增強(qiáng)鋁基（AA7068）納米復(fù)合材料。研究表明，nmSi3N4陶瓷顆粒的加入使晶粒細(xì)化得到了改善，并觀察到了納米陶瓷顆粒的聚集。與基體合金材料相比，1.5wt%的nmSi3N4陶瓷顆粒增強(qiáng)納米復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度、壓縮強(qiáng)度和硬度值比純金屬基體分別提高了50.07%、27.41%和72.71%。由于納米陶瓷顆粒的顯著團(tuán)聚，納米復(fù)合材料的沖擊強(qiáng)度和延展性持續(xù)下降。

2.7 nmBN陶瓷增強(qiáng)相

氮化硼（BN）是一種具有優(yōu)異熱性能和機(jī)械性能的陶瓷，且環(huán)境友好。Moustafa等[22]使用FSP工藝，針對(duì)鋁基體以nmBN顆粒為主要增強(qiáng)相，NbC、SiC、TaC納米顆粒為次要增強(qiáng)相制備復(fù)合材料。結(jié)果表明，加入的混雜納米陶瓷顆粒增強(qiáng)了材料的化學(xué)穩(wěn)定性、耐磨性、抗壓強(qiáng)度、顯微硬度和高溫變形抗力，晶粒尺寸相較于純基體材料有所減小。

2.8 nmTiC及nmTiO2陶瓷增強(qiáng)相

TiC及TiO2陶瓷在改性鋁基材料研究中得到了豐富的發(fā)展，近年來(lái)相關(guān)研究人員針對(duì)納米級(jí)TiC及TiO2陶瓷增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料進(jìn)行了研究。如Yang等[23]建立了高強(qiáng)度超聲鑄造技術(shù)制備的0.9 wt% nmTiC顆粒增強(qiáng)2219鋁的納米復(fù)合材料的二維模型，結(jié)合試驗(yàn)，采用考慮湍流的多相計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)超聲空化模型，研究了TiC納米顆粒在2219鋁熔體中的分布。結(jié)果表明，超聲功率對(duì)TiC納米顆粒在鋁熔體中的分布有顯著影響；合適的超聲功率對(duì)納米粒子的分散有促進(jìn)作用。此外，用電鏡分析了TiC納米顆粒的分布，證明它們?cè)阼T錠的中心位置比在邊緣部分更均勻地分布；納米顆粒更多聚集在邊緣。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果基本一致。Najjar等[24]將TiO2納米顆粒與鋁基體通過(guò)累積軋制結(jié)合（ARB）加工，實(shí)現(xiàn)了納米陶瓷顆粒的均勻分布，使基體晶粒變得超細(xì)，復(fù)合材料的機(jī)械性能、屈服強(qiáng)度和極限強(qiáng)度均有所提高。

2.9 nmAlN陶瓷增強(qiáng)相

AlN有優(yōu)異的機(jī)械和物理性能，是較合適作為增強(qiáng)相的陶瓷材料。早期有研究者通過(guò)各種方式[25-26]制備了AlN增強(qiáng)Al基復(fù)合材料，近幾年開始轉(zhuǎn)向nmAlN增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料[27， 28] 。如Song等[28]通過(guò)液-固反應(yīng)方法結(jié)合擠壓變形成功制備了nmAlN陶瓷增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料，該材料表現(xiàn)出優(yōu)異的拉伸強(qiáng)度和延展性。該研究進(jìn)一步揭示了納米陶瓷顆粒在變形過(guò)程中的分布演變和拉伸性能響應(yīng)規(guī)律。隨著陶瓷顆粒尺度的改變，會(huì)導(dǎo)致顆粒之間的距離減小，這增加了增強(qiáng)顆粒之間位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)所需的張力，同時(shí)使增強(qiáng)相更易彌散分布，帶來(lái)更好的增強(qiáng)效果[29]。

3總結(jié)及展望

總的來(lái)說(shuō)，各類納米陶瓷均在鋁基復(fù)合材料中有優(yōu)越的發(fā)展前景，其中不同性能及不同應(yīng)用導(dǎo)向的納米陶瓷顆粒需要采用相對(duì)應(yīng)的復(fù)合方法，并對(duì)其工藝進(jìn)行逐步改進(jìn)。如前文總結(jié)的納米氧化鋁顆粒，通常和其他納米顆粒雜化[5， 6]，以化解其本身在復(fù)合加工中帶來(lái)的不良特性。從整體來(lái)看，納米陶瓷顆粒的團(tuán)聚和不均勻分散，以及納米陶瓷在基體材料中的潤(rùn)濕性差，這二者是制造納米陶瓷顆粒增強(qiáng)鋁/合金納米復(fù)合材料的主要挑戰(zhàn)[29]。通常來(lái)說(shuō)，要改善納米陶瓷顆粒的團(tuán)聚，如前文所述，多采用固態(tài)粉末冶金（球磨）法、攪拌鑄造法，搭配超聲波輔助或加入次要增強(qiáng)相雜化等手段進(jìn)行改進(jìn)。對(duì)于較硬質(zhì)的陶瓷顆粒如碳化鎢、碳化硼、碳化硅等，機(jī)械合金化法會(huì)造成復(fù)合顆粒的加工硬化[30]，所以需要與熱擠壓、SPS[31]等工藝手段結(jié)合使用。本文中歸納的硬質(zhì)陶瓷納米顆粒多采用攪拌鑄造法，然而這種制備納米陶瓷增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料方法的主要挑戰(zhàn)是工藝過(guò)程中納米顆粒的團(tuán)聚、固體納米陶瓷顆粒在熔融金屬中的有限潤(rùn)濕性，和旋轉(zhuǎn)攪拌過(guò)程中引入的空氣滯留造成的孔隙[4]。如前文所述，研究者會(huì)利用超聲波動(dòng)力輔助[21， 23]及顆粒表面涂覆[4]等物理、化學(xué)方法改善界面間的相互作用。除此之外，還可以采用固態(tài)、半液態(tài)和液態(tài)等[4]多種加工方法互相配合來(lái)制備納米陶瓷增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料。

在未來(lái)，納米陶瓷顆粒將在鋁基復(fù)合材料領(lǐng)域有更廣闊的應(yīng)用前景和更深入的工藝探索，如何更好地解決其彌散分布問(wèn)題及界面接觸問(wèn)題，使陶瓷與金屬基體的優(yōu)越性能更完善地協(xié)調(diào)在復(fù)合材料中，是今后的研究方向。

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Research Progress of Ceramic Nanoparticles in Aluminum Matrix Composites

CHEN Lin-yu1 ， ZHANG Xiang-jun1 ， ZHANG Ming-yi1 ， LIU Hong-wei1 ， WANG Wei1 ， YIN Fei2 ， LIU Hui2

（1.Fifty-second Research Institute of China National Weapons Industry Corporation， Baotou 014030 China；2.Yantai Area Military Representative Office of Army Equipment Department Military Representation Bureau in Nanjing Area， Shandong 264000 China）

Abstract： Ceramic nanoparticles are highly promising reinforcing phases in the field of aluminum-based nanocomposites， which can more easily enable the matrix material to achieve the modification effects of lightweight， high temperature， friction resistance， and high chemical stability. The inhomogeneous dispersion of nanoceramic particles and their poor wettability in the matrix material are the main challenges in the composite process today. In this paper， the research progress of nanoceramic particles with different kinds of nanoceramic reinforcing phases in aluminum matrix composite applications with different properties and applications is analyzed and sorted out as a clue.

Keywords： Nano-ceramics; Nano-powders; Composites; Powder metallurgy